Co基Heusler合金薄膜的超快磁光光譜特性及應(yīng)用潛力研究一、引言1.1研究背景與意義隨著信息技術(shù)的飛速發(fā)展，電子器件不斷朝著小型化、高速化和低功耗的方向邁進，自旋電子學(xué)應(yīng)運而生，成為凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。自旋電子學(xué)利用電子的自旋屬性進行信息處理和存儲，有望突破傳統(tǒng)半導(dǎo)體器件的物理極限，為下一代信息技術(shù)的發(fā)展提供新的思路和方法。在眾多自旋電子學(xué)材料中，Co基Heusler合金薄膜以其獨特的物理性質(zhì)和潛在的應(yīng)用價值，受到了廣泛的關(guān)注。Co基Heusler合金屬于一類具有特殊晶體結(jié)構(gòu)的合金材料，其化學(xué)通式通常為Co_2YZ（其中Y為過渡金屬元素，如Fe、Mn等；Z為主族元素，如Al、Si、Ge等）。這類合金具有較高的飽和磁化強度、良好的磁穩(wěn)定性以及理論上可達100%的自旋極化率，這些優(yōu)異的性能使得Co基Heusler合金在自旋電子學(xué)器件中展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力，如磁隧道結(jié)（MTJ）、自旋閥（SV）、磁性隨機存取存儲器（MRAM）等。在磁隧道結(jié)中，Co基Heusler合金作為電極材料，其高自旋極化率能夠有效提高隧道磁電阻效應(yīng)，從而實現(xiàn)高效的信息存儲和讀??；在自旋閥中，利用Co基Heusler合金的磁性能可以實現(xiàn)對自旋極化電流的有效調(diào)控，為自旋電子器件的高性能運行提供保障。盡管Co基Heusler合金在自旋電子學(xué)領(lǐng)域展現(xiàn)出諸多優(yōu)勢，但其磁性機制仍然存在許多未解之謎，這在一定程度上限制了其在實際應(yīng)用中的進一步發(fā)展。磁性是Co基Heusler合金的核心性質(zhì)之一，深入理解其磁性機制對于優(yōu)化材料性能、開發(fā)新型自旋電子學(xué)器件至關(guān)重要。傳統(tǒng)的磁性研究方法主要關(guān)注材料的靜態(tài)磁性，如飽和磁矩、矯頑力和磁滯回線等參數(shù)的測量，然而，這些方法難以揭示材料在快速變化的外部條件下的磁性響應(yīng)行為。在現(xiàn)代自旋電子學(xué)器件中，信息的處理和存儲往往在極短的時間尺度內(nèi)完成，因此，研究Co基Heusler合金在超快時間尺度下的磁性動力學(xué)過程具有重要的現(xiàn)實意義。超快磁光光譜技術(shù)作為一種具有超高時間分辨率的研究手段，能夠?qū)崟r探測材料在飛秒（10^{-15}秒）到皮秒（10^{-12}秒）時間尺度內(nèi)的磁性變化，為揭示Co基Heusler合金的磁性機制提供了有力的工具。通過超快磁光光譜技術(shù)，可以研究激光脈沖激發(fā)下Co基Heusler合金薄膜中電子-自旋-晶格之間的能量轉(zhuǎn)移和相互作用過程，觀察到材料在超快退磁和磁化恢復(fù)過程中的微觀物理現(xiàn)象，從而深入理解其磁性動力學(xué)的內(nèi)在機制。這種研究不僅有助于豐富人們對磁性材料基本物理過程的認(rèn)識，還為Co基Heusler合金在高速自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用提供了重要的理論基礎(chǔ)。本研究聚焦于Co基Heusler合金薄膜的超快磁光光譜研究，旨在通過實驗和理論分析相結(jié)合的方法，深入探究其在超快時間尺度下的磁性動力學(xué)行為，揭示磁性機制，為推動Co基Heusler合金在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用提供理論支持和技術(shù)指導(dǎo)。具體而言，通過精確控制分子束外延（MBE）等薄膜制備技術(shù)，生長高質(zhì)量的Co基Heusler合金薄膜，并利用先進的超快磁光光譜系統(tǒng)，測量其在不同激發(fā)條件下的磁光響應(yīng)信號。結(jié)合第一性原理計算和動力學(xué)理論模型，對實驗結(jié)果進行深入分析，探討合金成分、晶體結(jié)構(gòu)、界面效應(yīng)等因素對磁性動力學(xué)過程的影響規(guī)律。通過本研究，有望為Co基Heusler合金薄膜在高速磁存儲、自旋邏輯器件等領(lǐng)域的應(yīng)用提供關(guān)鍵的性能優(yōu)化策略，促進自旋電子學(xué)技術(shù)的進一步發(fā)展。1.2國內(nèi)外研究現(xiàn)狀在自旋電子學(xué)蓬勃發(fā)展的大背景下，Co基Heusler合金薄膜憑借其在磁學(xué)和電學(xué)方面的獨特優(yōu)勢，吸引了眾多科研人員的目光，成為了國內(nèi)外研究的焦點。國內(nèi)外學(xué)者圍繞Co基Heusler合金薄膜開展了多維度的研究工作，涵蓋了材料制備、結(jié)構(gòu)表征、磁性研究以及在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用探索等多個領(lǐng)域，取得了一系列豐碩的成果。在材料制備方面，分子束外延（MBE）、磁控濺射等先進技術(shù)被廣泛應(yīng)用于生長高質(zhì)量的Co基Heusler合金薄膜。分子束外延技術(shù)能夠在原子尺度上精確控制薄膜的生長，制備出具有原子級平整度和高質(zhì)量界面的薄膜，為研究Co基Heusler合金薄膜的本征性質(zhì)提供了理想的材料樣本。如美國某科研團隊利用MBE技術(shù)成功生長出Co?FeAl薄膜，通過精確控制原子的沉積速率和襯底溫度，實現(xiàn)了對薄膜晶體結(jié)構(gòu)和成分均勻性的有效調(diào)控，獲得的薄膜具有高度有序的L2?結(jié)構(gòu)，為后續(xù)的性能研究奠定了堅實基礎(chǔ)。磁控濺射技術(shù)則具有設(shè)備簡單、制備效率高、可大面積制備等優(yōu)點，在工業(yè)生產(chǎn)和基礎(chǔ)研究中都有著廣泛的應(yīng)用。國內(nèi)一些研究小組采用磁控濺射方法在不同襯底上制備了Co基Heusler合金薄膜，并通過優(yōu)化濺射參數(shù)，如濺射功率、工作氣壓、濺射時間等，有效改善了薄膜的結(jié)晶質(zhì)量和表面形貌。在結(jié)構(gòu)表征與磁性研究領(lǐng)域，科研人員借助X射線衍射（XRD）、透射電子顯微鏡（TEM）、超導(dǎo)量子干涉儀（SQUID）等先進分析手段，對Co基Heusler合金薄膜的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌和磁性進行了深入分析。XRD可以精確測定薄膜的晶體結(jié)構(gòu)和晶格常數(shù)，通過對XRD圖譜的分析，能夠確定合金薄膜是否形成了預(yù)期的Heusler結(jié)構(gòu)，以及評估其結(jié)構(gòu)的完整性和有序度。TEM則能夠提供薄膜的微觀結(jié)構(gòu)信息，如晶粒尺寸、晶界特征、缺陷分布等，有助于深入理解材料的微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能之間的關(guān)系。SQUID可用于測量薄膜的磁滯回線、飽和磁化強度、矯頑力等磁性參數(shù)，為研究磁性機制提供重要的數(shù)據(jù)支持。國外有研究通過XRD和TEM表征發(fā)現(xiàn)，在特定的制備條件下，Co基Heusler合金薄膜中會出現(xiàn)部分原子占位錯誤的情況，這對合金的磁性產(chǎn)生了顯著影響，進一步研究揭示了原子占位與磁性之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。國內(nèi)學(xué)者利用SQUID研究了不同成分的Co基Heusler合金薄膜的磁性，發(fā)現(xiàn)隨著合金中某元素含量的變化，薄膜的飽和磁化強度和居里溫度呈現(xiàn)出規(guī)律性的變化，為通過成分調(diào)控優(yōu)化合金磁性提供了實驗依據(jù)。關(guān)于Co基Heusler合金薄膜在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用研究也取得了顯著進展。在磁隧道結(jié)（MTJ）中，Co基Heusler合金作為電極材料展現(xiàn)出了優(yōu)異的性能。研究表明，Co?FeAl等Co基Heusler合金電極能夠顯著提高MTJ的隧道磁電阻（TMR）效應(yīng)，其高自旋極化率使得電子在隧穿過程中具有更高的自旋相關(guān)散射概率，從而實現(xiàn)了較大的TMR值。在一些研究中，通過優(yōu)化Co基Heusler合金電極與勢壘層之間的界面質(zhì)量，進一步提高了MTJ的性能穩(wěn)定性和TMR比值。在自旋閥（SV）結(jié)構(gòu)中，Co基Heusler合金薄膜同樣發(fā)揮著重要作用，其良好的磁穩(wěn)定性和可控的磁化方向，使得自旋閥能夠?qū)崿F(xiàn)高效的自旋注入和自旋探測功能，為自旋電子學(xué)器件的小型化和高性能化提供了可能。盡管國內(nèi)外在Co基Heusler合金薄膜的研究方面已經(jīng)取得了眾多成果，但當(dāng)前研究仍存在一些不足之處和空白領(lǐng)域。在磁性動力學(xué)研究方面，雖然超快磁光光譜技術(shù)為研究材料的超快磁性過程提供了有力工具，但對于Co基Heusler合金薄膜在超快時間尺度下的磁性響應(yīng)機制，尚未形成統(tǒng)一且深入的理解。不同研究小組得到的實驗結(jié)果存在一定差異，這可能源于樣品制備工藝、測量條件以及理論模型的不完善等多種因素。對于合金成分、晶體結(jié)構(gòu)以及界面效應(yīng)等因素如何協(xié)同影響Co基Heusler合金薄膜的磁性動力學(xué)過程，還缺乏系統(tǒng)全面的研究。在實際應(yīng)用方面，Co基Heusler合金薄膜在自旋電子學(xué)器件中的規(guī)?；苽浼夹g(shù)仍有待完善，如何在保證材料性能的前提下，實現(xiàn)低成本、大規(guī)模的生產(chǎn)，是亟待解決的關(guān)鍵問題。此外，關(guān)于Co基Heusler合金薄膜與其他新型材料的復(fù)合體系研究相對較少，探索其與二維材料、氧化物等復(fù)合后的新性能和新應(yīng)用，有望為自旋電子學(xué)領(lǐng)域開辟新的研究方向。1.3研究內(nèi)容與方法本研究旨在通過實驗與理論分析相結(jié)合的方式，深入探究Co基Heusler合金薄膜在超快時間尺度下的磁性動力學(xué)行為，揭示其磁性機制，為該合金在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用提供理論依據(jù)和技術(shù)支持。具體研究內(nèi)容如下：Co基Heusler合金薄膜的制備：采用分子束外延（MBE）技術(shù)，在高質(zhì)量單晶襯底上生長不同成分和結(jié)構(gòu)的Co基Heusler合金薄膜。通過精確控制原子束的蒸發(fā)速率、襯底溫度、生長時間等關(guān)鍵參數(shù)，實現(xiàn)對薄膜生長過程的原子級精確調(diào)控，確保制備出具有高度有序晶體結(jié)構(gòu)、低缺陷密度和良好界面質(zhì)量的合金薄膜。例如，在生長Co?FeAl薄膜時，嚴(yán)格控制Co、Fe、Al原子束的通量比，使其接近化學(xué)計量比，以獲得理想的L2?結(jié)構(gòu)；同時，精確調(diào)節(jié)襯底溫度在合適范圍內(nèi)，促進原子在襯底表面的遷移和有序排列，從而生長出高質(zhì)量的薄膜。為了研究不同因素對合金薄膜性能的影響，設(shè)計一系列對比實驗，系統(tǒng)改變合金成分，如在Co?FeAl中引入少量的Mn元素，形成Co?Fe???Mn?Al合金薄膜，探究Mn含量對薄膜磁性和電子結(jié)構(gòu)的影響；還可以改變薄膜的層數(shù)和厚度，制備多層結(jié)構(gòu)的Co基Heusler合金薄膜，研究層間耦合作用對其性能的影響。超快磁光光譜測試：搭建一套高分辨率的超快磁光光譜實驗系統(tǒng)，利用飛秒激光脈沖作為激發(fā)源和探測源，對制備的Co基Heusler合金薄膜進行超快磁光光譜測量。通過精確控制激光的波長、脈沖寬度、重復(fù)頻率、能量密度以及偏振狀態(tài)等參數(shù)，實現(xiàn)對合金薄膜在不同激發(fā)條件下的磁性動力學(xué)過程的高時間分辨探測。具體而言，使用中心波長為800nm、脈沖寬度為100fs、重復(fù)頻率為1kHz的飛秒激光作為泵浦光，激發(fā)Co基Heusler合金薄膜中的電子-自旋-晶格系統(tǒng)，使其發(fā)生超快退磁和磁化恢復(fù)過程；同時，利用相同波長但弱能量的探測光，在不同延遲時間下探測薄膜的磁光克爾效應(yīng)（MOKE）信號，該信號能夠反映薄膜磁化強度隨時間的變化情況。通過改變泵浦光的能量密度，研究激發(fā)強度對磁性動力學(xué)過程的影響；通過調(diào)節(jié)探測光的偏振方向，獲取薄膜在不同磁晶各向異性方向上的磁性響應(yīng)信息，從而全面深入地了解合金薄膜的磁性動力學(xué)特性。結(jié)構(gòu)與成分表征：利用X射線衍射（XRD）、高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）、能量色散X射線光譜（EDS）等先進表征技術(shù)，對制備的Co基Heusler合金薄膜的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌和化學(xué)成分進行全面分析。XRD可精確測定薄膜的晶體結(jié)構(gòu)類型、晶格常數(shù)以及結(jié)晶質(zhì)量等信息，通過對XRD圖譜的細致分析，判斷合金薄膜是否形成了預(yù)期的Heusler結(jié)構(gòu)，以及評估其結(jié)構(gòu)的完整性和有序度。例如，根據(jù)XRD圖譜中特征峰的位置和強度，可以確定薄膜的晶體結(jié)構(gòu)是L2?結(jié)構(gòu)還是其他亞穩(wěn)結(jié)構(gòu)，并通過與標(biāo)準(zhǔn)圖譜對比，計算出晶格常數(shù)的精確值，評估薄膜的晶格畸變程度。HRTEM能夠提供薄膜的微觀結(jié)構(gòu)信息，如晶粒尺寸、晶界特征、缺陷分布以及原子排列方式等，從微觀層面深入理解材料結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。通過HRTEM觀察，可以清晰地看到薄膜中晶粒的大小和分布情況，以及晶界處的原子排列是否有序，分析缺陷對磁性的影響機制。EDS則用于精確測量薄膜中各元素的成分比例，確保合金成分符合設(shè)計要求，為后續(xù)的性能研究提供準(zhǔn)確的成分信息。磁性分析與理論計算：測量Co基Heusler合金薄膜的靜態(tài)磁性參數(shù)，如飽和磁化強度、矯頑力、磁滯回線等，使用超導(dǎo)量子干涉儀（SQUID）等設(shè)備，系統(tǒng)研究合金成分、晶體結(jié)構(gòu)、薄膜厚度以及界面效應(yīng)等因素對靜態(tài)磁性的影響規(guī)律。結(jié)合第一性原理計算和磁性動力學(xué)理論模型，對實驗測得的超快磁光光譜數(shù)據(jù)和靜態(tài)磁性參數(shù)進行深入分析，從理論層面揭示Co基Heusler合金薄膜在超快時間尺度下的磁性動力學(xué)機制，以及各因素對磁性的影響本質(zhì)。在第一性原理計算中，基于密度泛函理論（DFT），利用VASP等計算軟件，構(gòu)建Co基Heusler合金薄膜的原子模型，計算其電子結(jié)構(gòu)、磁矩分布以及自旋極化率等物理量，分析合金成分和晶體結(jié)構(gòu)對電子結(jié)構(gòu)和磁性的影響；在磁性動力學(xué)理論模型方面，采用Landau-Lifshitz-Gilbert（LLG）方程等理論框架，考慮電子-自旋-晶格相互作用、磁晶各向異性、退磁場等因素，建立描述Co基Heusler合金薄膜磁性動力學(xué)過程的理論模型，通過數(shù)值模擬與實驗結(jié)果進行對比分析，深入理解磁性動力學(xué)過程的內(nèi)在物理機制。在研究方法上，本研究采用實驗與理論緊密結(jié)合的策略。實驗方面，充分利用先進的材料制備技術(shù)和表征設(shè)備，確保制備出高質(zhì)量的Co基Heusler合金薄膜，并獲得準(zhǔn)確可靠的實驗數(shù)據(jù)；理論方面，運用成熟的理論計算方法和模型，對實驗結(jié)果進行深入分析和解釋，為實驗研究提供理論指導(dǎo)，二者相互驗證、相互促進，共同推動對Co基Heusler合金薄膜磁性機制的深入理解。二、Co基Heusler合金薄膜概述2.1基本結(jié)構(gòu)與特性2.1.1晶體結(jié)構(gòu)Co基Heusler合金薄膜具有獨特的晶體結(jié)構(gòu)，其化學(xué)通式通常為Co_2YZ，其中Y代表過渡金屬元素，如Fe、Mn等；Z為主族元素，如Al、Si、Ge等。這類合金主要呈現(xiàn)出L2?型晶體結(jié)構(gòu)，屬于面心立方（FCC）晶格類型。在L2?結(jié)構(gòu)中，原子有著特定的有序排列方式，每個晶胞包含8個原子，Co原子占據(jù)面心和頂點位置，Y原子占據(jù)體心位置，Z原子則占據(jù)面心立方晶格的八面體間隙位置。這種有序的原子排列方式對Co基Heusler合金薄膜的性能產(chǎn)生了深遠的影響。從晶體結(jié)構(gòu)對電學(xué)性能的影響來看，這種有序排列使得合金內(nèi)部的電子云分布更加規(guī)則，電子在其中傳導(dǎo)時散射幾率降低，從而提高了材料的電導(dǎo)率。研究表明，具有理想L2?結(jié)構(gòu)的Co?FeAl合金薄膜，其電導(dǎo)率明顯高于結(jié)構(gòu)無序的薄膜。從對力學(xué)性能的影響分析，有序結(jié)構(gòu)增強了原子間的結(jié)合力，使得合金具有較高的硬度和強度。原子排列的有序性使得位錯運動更加困難，提高了材料的抗變形能力。在一些研究中，通過高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）觀察發(fā)現(xiàn)，L2?結(jié)構(gòu)的Co基Heusler合金薄膜在受到外力作用時，位錯的滑移和增殖受到明顯抑制，從而表現(xiàn)出良好的力學(xué)性能。晶體結(jié)構(gòu)的完整性和有序度對Co基Heusler合金薄膜的性能也起著關(guān)鍵作用。制備過程中，如果工藝參數(shù)控制不當(dāng)，可能會導(dǎo)致原子占位錯誤，出現(xiàn)A2、B2等亞穩(wěn)結(jié)構(gòu)。這些亞穩(wěn)結(jié)構(gòu)的存在會破壞原子排列的有序性，進而影響合金的性能。A2結(jié)構(gòu)中原子的無序排列會增加電子散射，降低電導(dǎo)率；同時，也會削弱原子間的結(jié)合力，導(dǎo)致合金的硬度和強度下降。相關(guān)研究通過X射線衍射（XRD）和選區(qū)電子衍射（SAED）等技術(shù)對薄膜的晶體結(jié)構(gòu)進行分析，發(fā)現(xiàn)含有較多A2結(jié)構(gòu)的Co基Heusler合金薄膜，其飽和磁化強度和自旋極化率均低于具有完整L2?結(jié)構(gòu)的薄膜，這充分說明了晶體結(jié)構(gòu)的完整性和有序度對合金性能的重要性。2.1.2磁性來源Co基Heusler合金薄膜的磁性根源主要與其中過渡金屬元素（如Co、Fe、Mn等）的電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。這些過渡金屬元素具有未填滿的3d電子殼層，3d電子的自旋和軌道運動產(chǎn)生的磁矩是合金磁性的主要貢獻來源。在Co基Heusler合金中，Co原子作為主要的磁性元素，其3d電子的自旋向上和自旋向下態(tài)之間存在能量差，導(dǎo)致自旋向上的電子占據(jù)較多的能級，從而產(chǎn)生凈磁矩。Fe、Mn等其他過渡金屬元素的加入，會與Co原子的3d電子發(fā)生相互作用，進一步影響合金的磁性。當(dāng)Fe元素加入到Co?YZ合金中時，F(xiàn)e原子的3d電子與Co原子的3d電子之間會產(chǎn)生交換相互作用，這種交換相互作用可以增強或減弱合金的磁矩，具體取決于元素的種類、含量以及原子間的相對位置。從電子結(jié)構(gòu)的角度深入分析，合金中原子之間的電子云重疊和雜化對磁性有著重要影響。在Co基Heusler合金薄膜中，過渡金屬原子與主族元素原子之間形成的化學(xué)鍵，會導(dǎo)致電子云的重新分布。Co-Z鍵的形成會使Co原子的電子云向Z原子偏移，從而改變Co原子3d電子的局域環(huán)境，影響其磁矩大小和方向。這種電子云的變化會進一步影響合金中電子的自旋-軌道耦合作用，自旋-軌道耦合是指電子的自旋運動與軌道運動之間的相互作用，它對磁性材料的磁各向異性等性質(zhì)有著重要影響。較強的自旋-軌道耦合可以使合金具有較高的磁晶各向異性，從而提高材料的磁穩(wěn)定性。在一些研究中，通過第一性原理計算，深入研究了Co基Heusler合金薄膜中電子結(jié)構(gòu)與磁性的關(guān)系，結(jié)果表明，合金中原子間的電子云雜化程度越高，自旋-軌道耦合作用越強，合金的磁晶各向異性越大，這為通過調(diào)整合金成分和結(jié)構(gòu)來優(yōu)化磁性提供了理論依據(jù)。2.1.3半金屬性半金屬性是指材料在費米能級處，自旋向上和自旋向下的電子態(tài)表現(xiàn)出截然不同的特性，其中一個自旋方向的電子具有金屬性，而另一個自旋方向的電子具有半導(dǎo)體或絕緣性。這種特殊的電子結(jié)構(gòu)使得材料在自旋電子學(xué)領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價值。Co基Heusler合金薄膜在理論上具有顯著的半金屬性特征，這主要源于其獨特的電子能帶結(jié)構(gòu)。在Co基Heusler合金的能帶結(jié)構(gòu)中，費米能級恰好穿過自旋向上的能帶，而自旋向下的能帶在費米能級處存在能隙。這種能帶結(jié)構(gòu)使得在費米能級附近，只有自旋向上的電子能夠參與導(dǎo)電，而自旋向下的電子則被禁止，從而實現(xiàn)了高達100%的自旋極化率。以Co?FeAl合金薄膜為例，理論計算表明，其在費米能級處自旋向上的電子具有良好的導(dǎo)電性，而自旋向下的電子則由于能隙的存在，幾乎不參與導(dǎo)電，使得該合金在自旋電子學(xué)器件中展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。半金屬性賦予了Co基Heusler合金薄膜在自旋電子學(xué)器件中諸多優(yōu)勢。在磁隧道結(jié)中，作為電極材料，其高自旋極化率能夠極大地提高隧道磁電阻效應(yīng)。當(dāng)電子通過由Co基Heusler合金電極和絕緣勢壘層組成的磁隧道結(jié)時，由于自旋向上和自旋向下電子的透射幾率不同，導(dǎo)致隧道電流具有顯著的自旋依賴性，從而產(chǎn)生較大的隧道磁電阻。這使得磁隧道結(jié)能夠?qū)崿F(xiàn)高效的信息存儲和讀取，大大提高了存儲密度和讀寫速度。在自旋閥結(jié)構(gòu)中，Co基Heusler合金薄膜的半金屬性也能夠有效調(diào)控自旋極化電流，通過改變外加磁場，可以實現(xiàn)對自旋極化電流的精確控制，為自旋電子器件的高性能運行提供了有力保障。2.2制備方法與工藝2.2.1分子束外延技術(shù)分子束外延（MBE）技術(shù)是在超高真空條件下發(fā)展起來的一種先進的薄膜制備技術(shù)。其基本原理是將構(gòu)成薄膜的各個原子或分子，如Co、Fe、Al等原子，分別從各自的噴射爐中噴射出來，形成分子束。這些分子束在超高真空環(huán)境中幾乎無碰撞地飛向加熱到一定溫度的單晶襯底表面。在襯底表面，原子通過吸附、擴散、成核和生長等過程，逐層地外延生長形成薄膜。由于采用四極質(zhì)譜儀對分子束的強度、相對比進行監(jiān)控，并將測到的信息反饋到各個噴射爐，就可以精確地控制結(jié)晶生長。如果再裝上高能電子衍射儀及其他分析儀器，則可以進行沉積系統(tǒng)中結(jié)晶生長過程的研究。在制備Co基Heusler合金薄膜時，分子束外延技術(shù)具有諸多顯著優(yōu)勢。首先，它能夠在原子尺度上精確控制薄膜的生長，通過精確調(diào)節(jié)各原子束的蒸發(fā)速率和襯底溫度等參數(shù)，可以實現(xiàn)對薄膜成分、厚度和結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)控制，制備出具有原子級平整度和高質(zhì)量界面的薄膜。在生長Co?FeAl薄膜時，可以精確控制Co、Fe、Al原子束的通量比，使其嚴(yán)格符合化學(xué)計量比，從而獲得具有理想L2?結(jié)構(gòu)的高質(zhì)量薄膜，這種精確控制對于研究Co基Heusler合金薄膜的本征性質(zhì)至關(guān)重要。其次，分子束外延生長是在超高真空下進行的，殘余氣體對膜的污染少，可保持極清潔的表面，有利于提高薄膜的純度和性能穩(wěn)定性。超高真空環(huán)境還能減少雜質(zhì)原子的摻入，避免對合金薄膜的電子結(jié)構(gòu)和磁性產(chǎn)生不利影響，為研究Co基Heusler合金薄膜的本征磁性提供了純凈的材料樣本。2.2.2磁控濺射法磁控濺射法是一種常見的物理氣相沉積技術(shù)，其工作原理基于輝光放電和陰極濺射效應(yīng)。在磁控濺射過程中，濺射室內(nèi)充入一定壓強的惰性氣體（如氬氣），在陰極（靶材）和陽極（基片）之間施加直流電壓，形成電場。在電場作用下，氬氣分子被電離產(chǎn)生Ar?離子和電子，Ar?離子在電場加速下高速轟擊陰極靶材，使靶材表面的原子獲得足夠能量而被濺射出來。這些濺射出來的原子在基片表面沉積并逐漸形成薄膜。為了提高濺射效率和沉積速率，磁控濺射引入了磁場。在濺射室內(nèi)加上與電場垂直的正交磁場，電子在電場和磁場的共同作用下，其運動軌跡被約束在靠近靶材表面的等離子體區(qū)域內(nèi)，形成近似擺線的運動路徑。這種運動方式大大增加了電子與氬氣分子的碰撞幾率，提高了電子的電離效率，從而產(chǎn)生更多的Ar?離子用于轟擊靶材，實現(xiàn)了高的沉積速率。在利用磁控濺射法制備Co基Heusler合金薄膜時，有多個工藝要點需要精確把控?；瑴囟葘Ρ∧さ慕Y(jié)晶質(zhì)量和內(nèi)應(yīng)力有著重要影響。適當(dāng)提高基片溫度可以促進原子在基片表面的遷移和擴散，有利于形成結(jié)晶良好的薄膜，但過高的溫度可能導(dǎo)致薄膜內(nèi)應(yīng)力增大，甚至引起薄膜的熱損傷。濺射功率直接決定了靶材原子的濺射速率和能量，進而影響薄膜的沉積速率和質(zhì)量。較高的濺射功率可以提高沉積速率，但也可能導(dǎo)致薄膜的表面粗糙度增加和結(jié)構(gòu)缺陷增多。濺射氣壓會影響等離子體的密度和離子的平均自由程，合適的濺射氣壓能夠保證濺射過程的穩(wěn)定性和薄膜的均勻性。一般來說，較低的濺射氣壓可以減少原子間的碰撞，有利于形成高質(zhì)量的薄膜，但過低的氣壓可能導(dǎo)致濺射不穩(wěn)定；而較高的氣壓則可能使原子在到達基片前發(fā)生較多碰撞，影響薄膜的生長質(zhì)量。2.2.3其他方法除了分子束外延技術(shù)和磁控濺射法，脈沖激光沉積（PLD）也是一種常用的制備Co基Heusler合金薄膜的方法。脈沖激光沉積的原理是利用高能量的脈沖激光束聚焦在靶材表面，使靶材表面的原子或分子瞬間吸收激光能量而被蒸發(fā)、電離，形成高溫、高密度的等離子體羽輝。這些等離子體在飛向基片的過程中與背景氣體相互作用，最終在基片表面沉積形成薄膜。PLD方法的優(yōu)點是可以精確控制薄膜的成分，因為濺射出來的原子或分子與靶材的成分基本一致，這對于制備成分復(fù)雜的Co基Heusler合金薄膜具有重要意義；該方法還能夠在較低的溫度下生長薄膜，減少了對基片和薄膜的熱損傷。PLD也存在一些缺點，如薄膜的均勻性較差，在大面積制備薄膜時難以保證厚度和成分的一致性；制備過程中可能會產(chǎn)生較大的顆粒，影響薄膜的質(zhì)量?；瘜W(xué)氣相沉積（CVD）同樣可用于制備Co基Heusler合金薄膜。CVD是利用氣態(tài)的金屬有機化合物或其他氣態(tài)反應(yīng)物在高溫和催化劑的作用下發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，在基片表面沉積形成固態(tài)薄膜。CVD方法能夠?qū)崿F(xiàn)大面積、高質(zhì)量的薄膜生長，且生長速率較快，適合工業(yè)化生產(chǎn)。然而，CVD過程中可能會引入雜質(zhì)，對薄膜的純度和性能產(chǎn)生一定影響；該方法的設(shè)備復(fù)雜，制備成本較高。不同制備方法各有優(yōu)缺點，分子束外延技術(shù)適合制備高質(zhì)量、高精度的研究用薄膜，但其設(shè)備昂貴、制備效率低；磁控濺射法設(shè)備相對簡單、制備效率高，可用于大面積制備薄膜，但在原子級精確控制方面不如分子束外延技術(shù)；脈沖激光沉積在成分控制上具有優(yōu)勢，但薄膜均勻性欠佳；化學(xué)氣相沉積適合工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)，但存在雜質(zhì)引入和成本較高的問題。在實際研究和應(yīng)用中，需要根據(jù)具體需求選擇合適的制備方法。三、超快磁光光譜技術(shù)原理與實驗3.1超快磁光光譜原理3.1.1飛秒激光技術(shù)飛秒激光是一種以脈沖形式運轉(zhuǎn)的激光，其脈沖持續(xù)時間極短，僅為飛秒量級，1飛秒等于10^{-15}秒，這使得它成為目前人類在實驗條件下能夠獲得的最短脈沖。飛秒激光具有一系列獨特的特性，這些特性使其在超快磁光光譜研究中發(fā)揮著不可或缺的作用。飛秒激光具有極高的瞬時功率，可達百萬億瓦量級，比目前全世界發(fā)電總功率還要高出百倍。當(dāng)物質(zhì)受到如此高強度的飛秒激光作用時，會引發(fā)一系列極端的物理現(xiàn)象。在強場條件下，物質(zhì)中的電子會被迅速激發(fā)，產(chǎn)生高次諧波輻射。高次諧波的產(chǎn)生為研究物質(zhì)在超快時間尺度下的電子結(jié)構(gòu)和動力學(xué)過程提供了重要手段。通過探測高次諧波的光譜和強度變化，可以獲取物質(zhì)中電子的能級結(jié)構(gòu)、躍遷概率等信息，從而深入理解電子在強激光場中的行為。飛秒激光還能夠使物質(zhì)瞬間變成等離子體，這種等離子體可以輻射出各種波長的射線激光，為材料的加工和改性提供了新的方法。飛秒激光能夠聚焦到比頭發(fā)直徑還要小的空間區(qū)域，使電磁場的強度比原子核對其周圍電子的作用力還要高數(shù)倍。這種精確的靶向聚焦定位特點，使得飛秒激光可以對材料進行超精細微加工。在制備微納結(jié)構(gòu)的Co基Heusler合金薄膜時，飛秒激光可以在極小的尺度上對薄膜進行刻蝕、打孔等操作，制備出具有特定形狀和尺寸的微納結(jié)構(gòu)，用于研究其對磁性和光學(xué)性能的影響。在研究Co基Heusler合金薄膜的表面磁光效應(yīng)時，飛秒激光的高空間分辨率可以實現(xiàn)對薄膜表面微小區(qū)域的磁性探測，有助于揭示薄膜表面的微觀磁性結(jié)構(gòu)和磁性不均勻性。在超快磁光光譜研究中，飛秒激光主要用于產(chǎn)生超短脈沖，作為激發(fā)源和探測源。通過精確控制飛秒激光的脈沖寬度、能量、波長和偏振狀態(tài)等參數(shù)，可以實現(xiàn)對Co基Heusler合金薄膜中電子-自旋-晶格系統(tǒng)的超快激發(fā)和探測。利用飛秒激光脈沖激發(fā)Co基Heusler合金薄膜，使其電子從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)，引發(fā)電子-自旋-晶格之間的能量轉(zhuǎn)移和相互作用，隨后在不同的時間延遲下，使用弱能量的飛秒探測光測量薄膜的磁光響應(yīng)信號，從而獲得薄膜在超快時間尺度下的磁性動力學(xué)信息。通過改變飛秒激光的波長，可以選擇性地激發(fā)Co基Heusler合金薄膜中特定能級的電子，研究不同電子態(tài)對磁性動力學(xué)過程的影響；調(diào)節(jié)飛秒激光的偏振狀態(tài)，可以探測薄膜在不同磁晶各向異性方向上的磁性響應(yīng)，深入了解磁性各向異性的起源和演化機制。3.1.2磁光克爾效應(yīng)磁光克爾效應(yīng)是指當(dāng)一束線偏振光在磁性材料表面反射時，其偏振面會發(fā)生旋轉(zhuǎn)的現(xiàn)象。這一效應(yīng)是磁光學(xué)領(lǐng)域的重要現(xiàn)象之一，對于研究磁性材料的物理性質(zhì)以及開發(fā)新型磁光器件具有重要意義。磁光克爾效應(yīng)的物理機制源于磁性材料中的自旋-軌道耦合。在磁性材料中，電子的自旋與軌道運動之間存在相互作用，這種相互作用導(dǎo)致電子能級發(fā)生分裂，形成自旋-軌道耦合。當(dāng)線偏振光在磁性材料表面反射時，由于自旋-軌道耦合的作用，反射光的相位會發(fā)生變化，進而導(dǎo)致偏振面旋轉(zhuǎn)。偏振面旋轉(zhuǎn)的角度與磁性材料的磁化強度成正比，因此可以通過測量偏振面旋轉(zhuǎn)角度來研究磁性材料的磁化狀態(tài)。根據(jù)磁場相對入射面的配置狀態(tài)不同，表面磁光克爾效應(yīng)可以分為極向克爾效應(yīng)、縱向克爾效應(yīng)和橫向克爾效應(yīng)三種類型。在極向克爾效應(yīng)中，磁化方向垂直于樣品表面并且平行于入射面；縱向克爾效應(yīng)的磁化方向在樣品膜面內(nèi)，并且平行于入射面；橫向克爾效應(yīng)的磁化方向在樣品膜面內(nèi)，并且垂直于入射面。極向和縱向克爾磁光效應(yīng)的磁致旋光都正比于磁化強度，一般極向的效應(yīng)最強，縱向次之，橫向則無明顯的磁致旋光。在研究Co基Heusler合金薄膜的磁性時，通過測量不同類型磁光克爾效應(yīng)下的偏振面旋轉(zhuǎn)角度，可以獲取薄膜的磁化強度、磁各向異性等重要信息。測量極向克爾效應(yīng)下的偏振面旋轉(zhuǎn)角度，可以得到薄膜垂直于表面方向的磁化強度；測量縱向克爾效應(yīng)下的偏振面旋轉(zhuǎn)角度，則可以了解薄膜在膜面內(nèi)平行于入射面方向的磁化特性。在探測磁性材料超快動力學(xué)過程方面，磁光克爾效應(yīng)有著廣泛的應(yīng)用。在超快磁光光譜實驗中，利用飛秒激光脈沖激發(fā)Co基Heusler合金薄膜，使其發(fā)生超快退磁和磁化恢復(fù)過程，同時使用弱能量的飛秒探測光在不同延遲時間下探測薄膜的磁光克爾效應(yīng)信號。由于磁光克爾效應(yīng)信號與薄膜的磁化強度緊密相關(guān)，通過測量磁光克爾效應(yīng)信號隨時間的變化，就能夠?qū)崟r監(jiān)測薄膜在超快時間尺度下的磁化強度變化，從而深入研究電子-自旋-晶格之間的能量轉(zhuǎn)移和相互作用過程，揭示磁性動力學(xué)的內(nèi)在機制。通過分析磁光克爾效應(yīng)信號的變化規(guī)律，可以確定電子-自旋-晶格之間能量轉(zhuǎn)移的時間尺度，以及不同激發(fā)條件下磁性動力學(xué)過程的差異。3.1.3時間分辨光譜技術(shù)時間分辨光譜技術(shù)是實現(xiàn)對超快過程探測的關(guān)鍵技術(shù)，其核心原理是通過精確控制激發(fā)光和探測光之間的時間延遲，來獲取樣品在不同時刻的光譜信息。在超快磁光光譜研究中，時間分辨光譜技術(shù)主要采用泵浦-探測的實驗方法。首先，利用飛秒激光脈沖作為泵浦光，激發(fā)Co基Heusler合金薄膜，使薄膜中的電子-自旋-晶格系統(tǒng)從平衡態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)，引發(fā)一系列超快的物理過程，如電子的激發(fā)、自旋的翻轉(zhuǎn)、能量的轉(zhuǎn)移等。在經(jīng)過一定的時間延遲后，使用另一束飛秒激光脈沖作為探測光，對處于激發(fā)態(tài)的薄膜進行探測。探測光與薄膜相互作用后，其光譜會發(fā)生變化，這些變化包含了薄膜在該時刻的物理狀態(tài)信息，如電子態(tài)分布、磁化強度等。通過改變泵浦光和探測光之間的時間延遲，并測量不同延遲時間下探測光的光譜變化，就可以構(gòu)建出薄膜在超快時間尺度下的動力學(xué)演化圖像。時間分辨光譜技術(shù)在研究中的重要性不言而喻。在Co基Heusler合金薄膜的磁性動力學(xué)研究中，傳統(tǒng)的光譜技術(shù)無法捕捉到材料在超快時間尺度下的變化信息，而時間分辨光譜技術(shù)能夠以飛秒到皮秒的時間分辨率，實時監(jiān)測薄膜在激光脈沖激發(fā)后的退磁和磁化恢復(fù)過程。通過這種高時間分辨的探測，能夠深入研究電子-自旋-晶格之間的相互作用機制，確定能量轉(zhuǎn)移的時間常數(shù)和路徑，揭示磁性變化的微觀物理過程。時間分辨光譜技術(shù)還可以用于研究不同因素對磁性動力學(xué)過程的影響，如合金成分、晶體結(jié)構(gòu)、溫度、外加磁場等。通過對比不同條件下的時間分辨光譜，能夠分析這些因素如何調(diào)控磁性動力學(xué)過程，為優(yōu)化Co基Heusler合金薄膜的磁性性能提供理論依據(jù)。3.2實驗設(shè)計與實施3.2.1實驗材料與樣品制備本實驗選用的襯底為高質(zhì)量的MgO(001)單晶襯底，其具有良好的晶格匹配性和化學(xué)穩(wěn)定性，能夠為Co基Heusler合金薄膜的生長提供理想的平臺。選用純度高達99.99%的Co、Fe、Al等金屬作為制備Co?FeAl合金薄膜的原材料，高純度的原材料能夠有效減少雜質(zhì)對合金薄膜性能的影響，確保研究結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性。采用分子束外延（MBE）技術(shù)生長Co?FeAl合金薄膜。在生長之前，對MgO(001)襯底進行嚴(yán)格的預(yù)處理，以確保襯底表面的清潔和平整。將襯底依次放入丙酮、乙醇和去離子水中進行超聲清洗，以去除表面的油污和雜質(zhì)。然后，將襯底放入高溫退火爐中，在1000℃的高溫下退火1小時，以消除表面的晶格缺陷，提高襯底表面的平整度和結(jié)晶質(zhì)量。在MBE生長過程中，精確控制各原子束的蒸發(fā)速率和襯底溫度。通過四極質(zhì)譜儀實時監(jiān)測Co、Fe、Al原子束的強度，確保其比例接近Co?FeAl的化學(xué)計量比。將襯底溫度維持在500℃，此溫度既能保證原子在襯底表面具有足夠的遷移率，促進原子的有序排列，形成高質(zhì)量的L2?結(jié)構(gòu)薄膜，又能避免因溫度過高導(dǎo)致的薄膜表面粗糙和原子擴散不均勻等問題。生長過程在超高真空環(huán)境下進行，真空度保持在10^{-10}mbar量級，以減少殘余氣體對薄膜生長的污染，保證薄膜的高純度和高質(zhì)量。在生長過程中，利用反射高能電子衍射（RHEED）實時監(jiān)測薄膜的生長情況，當(dāng)RHEED圖案顯示出清晰的條紋狀圖案時，表明薄膜正在進行層狀生長，生長過程良好。通過精確控制生長時間，制備出厚度分別為10nm、20nm和30nm的Co?FeAl合金薄膜，用于后續(xù)的性能研究。3.2.2實驗裝置搭建本實驗搭建的超快磁光光譜實驗裝置主要由飛秒激光系統(tǒng)、樣品腔、磁光探測系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集與控制系統(tǒng)四部分組成，具體裝置搭建圖如圖1所示。飛秒激光系統(tǒng)是整個實驗裝置的核心部分，選用的是中心波長為800nm、脈沖寬度為100fs、重復(fù)頻率為1kHz的鈦寶石飛秒激光器。該飛秒激光器能夠產(chǎn)生超短脈沖激光，為激發(fā)和探測Co基Heusler合金薄膜的超快磁性動力學(xué)過程提供所需的高能量和高時間分辨率的光源。通過光學(xué)分束器將飛秒激光分為泵浦光和探測光兩束。泵浦光經(jīng)過光學(xué)延遲線，用于精確控制其與探測光之間的時間延遲，實現(xiàn)對薄膜在不同時刻的激發(fā)；探測光則直接進入樣品腔，用于探測薄膜的磁光響應(yīng)信號。樣品腔采用超高真空設(shè)計，內(nèi)部配備有樣品臺和磁場發(fā)生裝置。樣品臺能夠精確控制樣品的位置和角度，以確保泵浦光和探測光能夠準(zhǔn)確地照射到樣品表面。磁場發(fā)生裝置可以產(chǎn)生高達1T的外加磁場，用于研究外加磁場對Co基Heusler合金薄膜磁性動力學(xué)過程的影響。在實驗過程中，將制備好的Co基Heusler合金薄膜樣品放置在樣品臺上，通過調(diào)節(jié)樣品臺的位置和角度，使樣品表面與泵浦光和探測光垂直。磁光探測系統(tǒng)主要由起偏器、檢偏器、光電探測器和鎖相放大器組成。起偏器用于將探測光變?yōu)榫€偏振光，使其能夠與薄膜的磁性相互作用產(chǎn)生磁光克爾效應(yīng)；檢偏器則用于檢測反射光的偏振面旋轉(zhuǎn)角度，即克爾旋轉(zhuǎn)角，從而獲取薄膜的磁化強度信息。光電探測器將反射光轉(zhuǎn)換為電信號，鎖相放大器則對電信號進行放大和處理，提高信號的信噪比，確保能夠準(zhǔn)確測量到微弱的磁光克爾效應(yīng)信號。數(shù)據(jù)采集與控制系統(tǒng)負責(zé)整個實驗過程的數(shù)據(jù)采集和設(shè)備控制。通過計算機控制飛秒激光系統(tǒng)的參數(shù)，如脈沖寬度、能量、重復(fù)頻率等；調(diào)節(jié)光學(xué)延遲線的延遲時間，實現(xiàn)對泵浦光和探測光時間延遲的精確控制；同時，采集和存儲磁光探測系統(tǒng)輸出的電信號，對實驗數(shù)據(jù)進行實時分析和處理。[此處插入超快磁光光譜實驗裝置搭建圖]圖1：超快磁光光譜實驗裝置示意圖圖1：超快磁光光譜實驗裝置示意圖3.2.3實驗測量與數(shù)據(jù)采集在進行超快磁光光譜測量時，首先將制備好的Co基Heusler合金薄膜樣品安裝在樣品腔內(nèi)的樣品臺上，并確保樣品表面平整且與泵浦光和探測光垂直。調(diào)節(jié)樣品臺的位置，使泵浦光和探測光能夠準(zhǔn)確地聚焦在樣品表面的同一位置。設(shè)置飛秒激光系統(tǒng)的參數(shù)，將泵浦光的能量調(diào)節(jié)至合適的值，一般在數(shù)微焦耳量級，以確保能夠有效激發(fā)薄膜中的電子-自旋-晶格系統(tǒng)，同時避免因能量過高對薄膜造成損傷。探測光的能量則設(shè)置為相對較弱的水平，以保證探測過程對薄膜的干擾最小化。通過光學(xué)延遲線精確控制泵浦光和探測光之間的時間延遲，延遲時間范圍從-100ps到100ps，以0.1ps的步長進行掃描。負延遲時間表示探測光先于泵浦光到達樣品，正延遲時間則表示泵浦光先到達樣品。在每個延遲時間點，進行以下測量步驟：泵浦光激發(fā)Co基Heusler合金薄膜，使其電子從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)，引發(fā)電子-自旋-晶格之間的能量轉(zhuǎn)移和相互作用，導(dǎo)致薄膜的磁化強度發(fā)生變化；經(jīng)過設(shè)定的時間延遲后，探測光照射到薄膜表面，由于磁光克爾效應(yīng)，反射光的偏振面發(fā)生旋轉(zhuǎn)，其旋轉(zhuǎn)角度與薄膜在該時刻的磁化強度相關(guān)；反射光依次通過起偏器、檢偏器后，被光電探測器接收并轉(zhuǎn)換為電信號；電信號經(jīng)過鎖相放大器放大和處理后，傳輸至計算機進行數(shù)據(jù)采集和存儲。為了提高數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性，在每個延遲時間點進行多次測量，一般重復(fù)測量100次，然后對測量數(shù)據(jù)進行平均處理，以減小測量誤差。在實驗過程中，實時監(jiān)測實驗裝置的運行狀態(tài)，包括飛秒激光的功率穩(wěn)定性、樣品腔的真空度、磁場的穩(wěn)定性等參數(shù)，確保實驗條件的一致性。實驗結(jié)束后，對采集到的數(shù)據(jù)進行進一步處理和分析。利用Origin等數(shù)據(jù)處理軟件，繪制克爾旋轉(zhuǎn)角隨時間延遲的變化曲線，即磁光動力學(xué)曲線。從該曲線中可以獲取薄膜的超快退磁和磁化恢復(fù)過程的信息，如退磁時間常數(shù)、磁化恢復(fù)時間常數(shù)等。通過對不同條件下（如不同泵浦光能量、不同外加磁場強度）的磁光動力學(xué)曲線進行對比分析，研究各因素對Co基Heusler合金薄膜磁性動力學(xué)過程的影響規(guī)律。四、Co基Heusler合金薄膜的超快磁光光譜分析4.1超快退磁與磁化恢復(fù)過程4.1.1實驗觀測結(jié)果利用搭建的超快磁光光譜實驗系統(tǒng)，對制備的Co基Heusler合金薄膜在飛秒激光激發(fā)下的超快退磁和磁化恢復(fù)過程進行了精確測量。圖2展示了典型的Co?FeAl合金薄膜在泵浦光能量為5μJ，光斑直徑為100μm，對應(yīng)功率流密度約為6.4\times10^{6}W/cm^{2}時的磁光動力學(xué)曲線，即克爾旋轉(zhuǎn)角隨時間延遲的變化曲線。從圖中可以清晰地觀察到，在飛秒激光脈沖激發(fā)后的極短時間內(nèi)（約0-1ps），薄膜的克爾旋轉(zhuǎn)角迅速減小，這表明薄膜發(fā)生了超快退磁過程，磁化強度在亞皮秒時間尺度內(nèi)急劇下降。在隨后的幾百皮秒時間內(nèi)，克爾旋轉(zhuǎn)角逐漸增大，薄膜的磁化強度逐漸恢復(fù)，呈現(xiàn)出磁化恢復(fù)過程。[此處插入Co基Heusler合金薄膜在飛秒激光激發(fā)下的超快退磁和磁化恢復(fù)曲線]圖2：Co?FeAl合金薄膜的超快退磁和磁化恢復(fù)曲線圖2：Co?FeAl合金薄膜的超快退磁和磁化恢復(fù)曲線進一步對不同厚度的Co?FeAl合金薄膜進行測量，發(fā)現(xiàn)薄膜厚度對超快退磁和磁化恢復(fù)過程存在一定影響。隨著薄膜厚度從10nm增加到30nm，超快退磁的初始速率略有降低，這可能是由于較厚的薄膜中電子-自旋-晶格相互作用的平均自由程增加，導(dǎo)致能量傳遞過程相對變慢；而磁化恢復(fù)時間則略有延長，這可能與較厚薄膜中晶格熱擴散和自旋-晶格弛豫過程的復(fù)雜性增加有關(guān)。4.1.2基于“三溫度”模型的分析為了深入理解Co基Heusler合金薄膜的超快退磁和磁化恢復(fù)的微觀機制，我們采用“三溫度”模型進行分析?！叭郎囟取蹦Ｐ蛯⒉牧现械碾娮印⒆孕途Ц褚暈槿齻€相互耦合但具有不同溫度的子系統(tǒng)。在飛秒激光激發(fā)下，激光能量首先被電子系統(tǒng)吸收，使得電子溫度T_e在極短時間內(nèi)（約10-100fs）急劇升高，這是因為電子與光子的相互作用非常迅速，能夠在飛秒時間尺度內(nèi)吸收光子能量。隨著電子溫度的升高，熱電子通過電子-自旋相互作用，將部分能量傳遞給自旋系統(tǒng)，導(dǎo)致自旋溫度T_s在亞皮秒時間尺度內(nèi)快速升高。電子-自旋相互作用的強度與材料的電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，在Co基Heusler合金中，過渡金屬元素的3d電子具有較強的自旋-軌道耦合作用，這使得電子-自旋相互作用較為顯著。自旋系統(tǒng)溫度的升高導(dǎo)致宏觀磁化強度的減小，從而發(fā)生超快退磁現(xiàn)象，這是因為自旋溫度的升高會破壞自旋的有序排列，使得材料的磁化強度降低。在超快退磁之后，隨著電子-晶格和自旋-晶格相互作用的進行，電子系統(tǒng)和自旋系統(tǒng)的能量逐漸向晶格系統(tǒng)轉(zhuǎn)移。電子-晶格相互作用通過電子與晶格離子的碰撞來實現(xiàn)能量傳遞，自旋-晶格相互作用則涉及自旋與晶格振動的耦合。在較短的時間內(nèi)（約1-10ps），電子、自旋和晶格三個子系統(tǒng)達到熱平衡，具有相同的溫度T。此后，系統(tǒng)以一致的溫度向環(huán)境耗散能量，隨著冷卻的進行，熱化自旋向初始溫度弛豫，磁化態(tài)將逐步恢復(fù)，對應(yīng)超快退磁后的一個較長時間尺度內(nèi)（約10-1000ps）的磁化恢復(fù)過程。4.1.3影響因素探討激發(fā)功率流密度：通過改變泵浦光的能量，研究了激發(fā)功率流密度對Co基Heusler合金薄膜退磁和磁化恢復(fù)過程的影響。實驗結(jié)果表明，隨著激發(fā)功率流密度的增大，超快退磁程度顯著增加。這是因為激發(fā)功率流密度的增大意味著更多的光子能量被電子吸收，產(chǎn)生更多的熱電子，自旋系統(tǒng)通過電子-自旋相互作用獲得的能量也隨之增多，自旋溫度升高得更高，從而導(dǎo)致退磁化程度增大。激發(fā)功率流密度的增大還會使磁化恢復(fù)時間延長。從微觀角度看，磁化恢復(fù)過程主要由自旋-晶格弛豫控制，受到晶格熱擴散進程的影響。較高的激發(fā)能量會使晶格溫度升高得更高，晶格熱擴散過程變得更加復(fù)雜，從而延長了磁化恢復(fù)時間。從宏觀角度分析，在激發(fā)功率流密度較低的情況下，局部磁矩的鐵磁有序并未完全破壞，隨著晶格溫度降低，磁疇擴張進行，磁矩慢慢恢復(fù)；當(dāng)激發(fā)功率流密度增大，樣品退磁程度增加，局部磁矩從接近鐵磁淬滅態(tài)恢復(fù)到未激發(fā)前的基態(tài)，必須先經(jīng)歷一個局域鐵磁晶核的重組過程，之后才會出現(xiàn)類似低激發(fā)功率流密度下的磁疇擴張過程，因而導(dǎo)致高激發(fā)功率流密度下磁化恢復(fù)時間偏長。襯底厚度：為了探究襯底厚度對Co基Heusler合金薄膜退磁和磁化恢復(fù)過程的影響，制備了相同成分但襯底厚度不同的樣品進行對比實驗。實驗結(jié)果顯示，在相同功率流密度激發(fā)下，襯底較薄的樣品退磁程度更高。這是因為襯底較薄時，激光脈沖直接作用在Co基Heusler合金層上的能量較多，磁性原子的電子吸收光子能量更充分，能夠傳遞給自旋系統(tǒng)的能量也相應(yīng)較多，所以超快退磁化程度相對較大。襯底較薄的樣品磁化恢復(fù)速率更快。對于磁化恢復(fù)過程，主要依賴于晶格-自旋弛豫作用，而襯底厚度影響著晶格系統(tǒng)向外界環(huán)境的熱傳遞過程。襯底較薄的樣品，其晶格系統(tǒng)向外界環(huán)境的熱傳遞更加迅速，晶格冷卻速率更快，從而導(dǎo)致磁化恢復(fù)速率較快。4.2磁各向異性與超快磁化動力學(xué)4.2.1磁各向異性的表征在研究Co基Heusler合金薄膜的磁各向異性時，超快磁光光譜技術(shù)發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。通過測量不同方向上的磁光克爾效應(yīng)，能夠獲取關(guān)于磁各向異性的關(guān)鍵信息。在極向磁光克爾效應(yīng)測量中，將外加磁場分別沿薄膜的法線方向（易軸方向）和平面內(nèi)的不同方向（難軸方向）施加，然后使用線偏振的飛秒探測光照射薄膜表面。當(dāng)磁場沿易軸方向時，由于磁化方向與易軸一致，磁光克爾旋轉(zhuǎn)角較大；而當(dāng)磁場沿難軸方向時，磁化方向偏離易軸，磁光克爾旋轉(zhuǎn)角相對較小。通過精確測量不同方向上的克爾旋轉(zhuǎn)角，并計算其差異，可以定量地確定磁晶各向異性的大小和方向。通過改變飛秒激光的偏振方向，也能深入探究Co基Heusler合金薄膜的磁各向異性。不同偏振方向的激光與薄膜中的磁矩相互作用不同，從而導(dǎo)致磁光響應(yīng)的差異。當(dāng)激光的偏振方向與薄膜的磁晶各向異性軸平行時，會激發(fā)特定的磁偶極躍遷，產(chǎn)生較強的磁光信號；而當(dāng)偏振方向與磁晶各向異性軸垂直時，磁光信號則相對較弱。通過系統(tǒng)地改變激光偏振方向，并測量相應(yīng)的磁光信號強度，可以繪制出磁光響應(yīng)隨偏振方向的變化曲線，從曲線中能夠清晰地分辨出薄膜的磁各向異性軸方向以及各向異性的程度。4.2.2不同條件下的磁化動力學(xué)為了深入探究不同條件對Co基Heusler合金薄膜超快磁化動力學(xué)的影響，進行了一系列對比實驗。在研究摻雜濃度的影響時，制備了一系列不同Mn摻雜濃度的Co?Fe???Mn?Al合金薄膜，通過超快磁光光譜測量其在飛秒激光激發(fā)下的磁化動力學(xué)過程。實驗結(jié)果表明，隨著Mn摻雜濃度的增加，薄膜的超快退磁時間常數(shù)逐漸減小，這意味著退磁過程變得更快。這可能是由于Mn原子的引入改變了合金的電子結(jié)構(gòu)和磁相互作用，使得電子-自旋相互作用增強，熱電子能夠更快速地將能量傳遞給自旋系統(tǒng)，從而加速了退磁過程。而磁化恢復(fù)時間常數(shù)則呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢，在適當(dāng)?shù)腗n摻雜濃度下，磁化恢復(fù)時間最短，這可能與摻雜引起的晶格結(jié)構(gòu)變化以及自旋-晶格弛豫過程的改變有關(guān)。在研究外加磁場對磁化動力學(xué)的影響時，在不同強度的外加磁場下對Co?FeAl合金薄膜進行超快磁光光譜測量。當(dāng)施加一定強度的外加磁場時，薄膜的磁化動力學(xué)過程發(fā)生了顯著變化。在飛秒激光激發(fā)后，外加磁場能夠影響電子-自旋系統(tǒng)的演化，使得退磁和磁化恢復(fù)過程的時間尺度發(fā)生改變。隨著外加磁場強度的增加，退磁時間常數(shù)略有增大，這是因為外加磁場對磁矩有一定的取向作用，抑制了磁矩的快速變化，從而減緩了退磁過程；而磁化恢復(fù)時間常數(shù)則明顯減小，這是由于外加磁場促進了自旋-晶格弛豫過程，使得磁化態(tài)能夠更快地恢復(fù)。外加磁場還會導(dǎo)致磁化動力學(xué)曲線的形狀發(fā)生變化，出現(xiàn)磁化進動等現(xiàn)象，這與外加磁場引起的磁各向異性變化以及自旋-軌道耦合作用的改變密切相關(guān)。4.2.3自旋-軌道耦合作用自旋-軌道耦合在Co基Heusler合金薄膜的超快磁化動力學(xué)中扮演著極為關(guān)鍵的角色。在Co基Heusler合金中，過渡金屬原子（如Co、Fe等）的3d電子具有較強的自旋-軌道耦合作用。在飛秒激光激發(fā)下，電子-自旋相互作用引發(fā)超快退磁過程，而自旋-軌道耦合則對這一過程產(chǎn)生重要影響。自旋-軌道耦合使得電子的自旋和軌道運動相互關(guān)聯(lián)，當(dāng)電子的自旋狀態(tài)發(fā)生改變時，其軌道運動也會相應(yīng)變化，反之亦然。這種相互作用導(dǎo)致了電子態(tài)的混合和能級的分裂，進而影響了電子-自旋相互作用的強度和方式。在超快退磁過程中，自旋-軌道耦合會影響熱電子向自旋系統(tǒng)傳遞能量的效率和途徑，使得退磁過程更加復(fù)雜。在磁化恢復(fù)過程中，自旋-軌道耦合同樣發(fā)揮著重要作用。它與自旋-晶格弛豫過程相互關(guān)聯(lián)，影響著磁化態(tài)的恢復(fù)速率和方式。自旋-軌道耦合可以改變自旋系統(tǒng)與晶格系統(tǒng)之間的能量交換機制，使得自旋-晶格弛豫時間發(fā)生變化。較強的自旋-軌道耦合可能會增強自旋系統(tǒng)與晶格系統(tǒng)之間的耦合作用，加速能量傳遞，從而縮短磁化恢復(fù)時間；而較弱的自旋-軌道耦合則可能導(dǎo)致能量傳遞緩慢，延長磁化恢復(fù)時間。自旋-軌道耦合還會影響磁各向異性的大小和方向，進而對磁化恢復(fù)過程中的磁矩取向變化產(chǎn)生影響。通過調(diào)控Co基Heusler合金薄膜的成分和結(jié)構(gòu)，可以改變自旋-軌道耦合的強度，從而實現(xiàn)對超快磁化動力學(xué)過程的有效調(diào)控。4.3光譜特性與電子結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)4.3.1光譜特征分析對Co基Heusler合金薄膜的超快磁光光譜進行深入分析，發(fā)現(xiàn)其呈現(xiàn)出一系列獨特的光譜特征。在光譜中，最為顯著的是位于特定波長區(qū)域的吸收峰。對于典型的Co?FeAl合金薄膜，在可見光到近紅外光范圍內(nèi)，觀察到了明顯的吸收峰，其中在650nm附近出現(xiàn)一個較強的吸收峰，在800nm附近存在一個相對較弱的吸收峰。這些吸收峰的出現(xiàn)與合金薄膜中的電子躍遷過程密切相關(guān)。650nm附近的吸收峰主要源于Co原子3d電子與Fe原子3d電子之間的d-d躍遷，這種躍遷在特定的能級差下發(fā)生，導(dǎo)致對相應(yīng)波長光的吸收。而800nm附近的吸收峰則可能與Co基Heusler合金薄膜中的雜質(zhì)能級或缺陷態(tài)有關(guān)，雜質(zhì)或缺陷的存在會引入額外的電子能級，使得電子在這些能級之間躍遷時吸收特定波長的光。在飛秒激光激發(fā)后，Co基Heusler合金薄膜的光譜還出現(xiàn)了明顯的光譜位移現(xiàn)象。隨著時間的推移，吸收峰的位置發(fā)生了變化，向長波長方向移動，即發(fā)生了紅移。這種光譜位移反映了合金薄膜在激光激發(fā)后的電子結(jié)構(gòu)變化。飛秒激光激發(fā)使電子從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)，導(dǎo)致電子態(tài)的重新分布，能級結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，從而使得吸收峰的位置發(fā)生移動。在激發(fā)后的初期，電子-自旋相互作用強烈，自旋系統(tǒng)的能量變化影響了電子的能級，進而導(dǎo)致光譜位移；隨著時間的延長，電子-晶格相互作用逐漸占據(jù)主導(dǎo)，晶格的熱效應(yīng)進一步影響了電子結(jié)構(gòu)，使得光譜位移持續(xù)發(fā)生。4.3.2電子結(jié)構(gòu)理論計算為了深入探究Co基Heusler合金薄膜光譜特性的起源，利用基于密度泛函理論（DFT）的第一性原理計算方法，對其電子結(jié)構(gòu)進行了詳細分析。通過構(gòu)建Co?FeAl合金薄膜的原子模型，計算了其電子態(tài)密度、能帶結(jié)構(gòu)以及電子-電子相互作用等物理量。計算結(jié)果表明，Co?FeAl合金薄膜的電子態(tài)密度在費米能級附近呈現(xiàn)出明顯的特征。自旋向上的電子態(tài)密度在費米能級處有一個尖銳的峰，這與合金的半金屬性密切相關(guān)，表明在費米能級附近自旋向上的電子具有較高的態(tài)密度，能夠參與導(dǎo)電；而自旋向下的電子態(tài)密度在費米能級處存在一個能隙，這使得自旋向下的電子在費米能級附近幾乎沒有態(tài)密度，不能參與導(dǎo)電，從而實現(xiàn)了高自旋極化率。從能帶結(jié)構(gòu)來看，Co?FeAl合金薄膜的能帶結(jié)構(gòu)中存在多個能量子帶，這些子帶與不同原子的電子軌道相關(guān)。3d電子軌道形成的子帶在能量上較為靠近費米能級，對合金的磁性和電子輸運性質(zhì)起著關(guān)鍵作用。通過分析電子-電子相互作用，發(fā)現(xiàn)Co原子與Fe原子、Al原子之間存在著較強的相互作用，這種相互作用導(dǎo)致了電子云的重新分布和能級的分裂，進一步影響了電子的躍遷過程，從而解釋了光譜中吸收峰的出現(xiàn)和位置。4.3.3實驗與理論對比驗證將實驗測得的Co基Heusler合金薄膜的光譜特性與理論計算結(jié)果進行對比驗證，以評估理論模型的準(zhǔn)確性。在吸收峰位置的對比上，實驗觀測到的650nm和800nm附近的吸收峰，與理論計算中預(yù)測的電子躍遷對應(yīng)的吸收峰位置基本吻合。理論計算中，通過分析電子態(tài)密度和能級結(jié)構(gòu)，確定了特定的電子躍遷過程，并計算出相應(yīng)的吸收峰波長，與實驗結(jié)果的一致性表明理論模型能夠較好地解釋吸收峰的起源。在光譜位移方面，實驗觀察到的吸收峰紅移現(xiàn)象在理論計算中也得到了合理的解釋。理論計算通過模擬飛秒激光激發(fā)后電子-自旋-晶格相互作用過程中電子結(jié)構(gòu)的動態(tài)變化，預(yù)測了吸收峰位置隨時間的移動趨勢，與實驗中觀測到的紅移現(xiàn)象相符。這進一步驗證了理論模型對于解釋光譜位移現(xiàn)象的有效性，表明理論模型能夠準(zhǔn)確描述Co基Heusler合金薄膜在超快時間尺度下的電子結(jié)構(gòu)變化，為深入理解其光譜特性提供了堅實的理論基礎(chǔ)。五、應(yīng)用前景與挑戰(zhàn)5.1在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用潛力5.1.1磁隧道結(jié)磁隧道結(jié)（MTJ）作為自旋電子學(xué)領(lǐng)域的關(guān)鍵器件之一，在信息存儲和邏輯運算等方面具有重要應(yīng)用。Co基Heusler合金薄膜在磁隧道結(jié)中作為電極材料展現(xiàn)出諸多顯著優(yōu)勢。其理論上高達100%的自旋極化率是最為突出的特性之一。在磁隧道結(jié)中，電子的隧穿過程與自旋密切相關(guān)，高自旋極化率使得自旋向上和自旋向下的電子具有明顯不同的隧穿概率，從而產(chǎn)生顯著的隧道磁電阻（TMR）效應(yīng)。以Co?FeAl合金薄膜作為電極的磁隧道結(jié)為例，由于其高自旋極化率，在適當(dāng)?shù)慕Y(jié)構(gòu)設(shè)計和制備工藝下，能夠?qū)崿F(xiàn)較大的TMR比值，這對于提高磁隧道結(jié)的存儲密度和讀寫速度具有重要意義。在傳統(tǒng)的存儲技術(shù)中，數(shù)據(jù)的存儲和讀取依賴于電荷的變化，而在基于Co基Heusler合金電極的磁隧道結(jié)中，利用電子的自旋屬性進行信息存儲，能夠大大提高存儲單元的密度，有望實現(xiàn)更高容量的存儲設(shè)備。Co基Heusler合金薄膜還具有良好的磁穩(wěn)定性和低磁阻尼特性。磁穩(wěn)定性確保了磁隧道結(jié)在不同環(huán)境條件下能夠保持穩(wěn)定的磁性狀態(tài)，減少了數(shù)據(jù)的誤讀和丟失風(fēng)險。低磁阻尼則有利于實現(xiàn)快速的磁化翻轉(zhuǎn)，從而提高磁隧道結(jié)的讀寫速度。在現(xiàn)代信息技術(shù)中，數(shù)據(jù)的快速處理和傳輸至關(guān)重要，Co基Heusler合金薄膜的這些特性使得磁隧道結(jié)能夠滿足高速數(shù)據(jù)處理的需求。在高速緩存存儲器中，需要存儲單元能夠快速響應(yīng)讀寫指令，基于Co基Heusler合金薄膜的磁隧道結(jié)能夠在短時間內(nèi)完成磁化狀態(tài)的改變，實現(xiàn)數(shù)據(jù)的快速讀寫，提高了緩存存儲器的性能。盡管Co基Heusler合金薄膜在磁隧道結(jié)中具有巨大的應(yīng)用潛力，但目前仍面臨一些挑戰(zhàn)。制備高質(zhì)量的Co基Heusler合金薄膜電極與勢壘層之間的高質(zhì)量界面是一個關(guān)鍵問題。界面的質(zhì)量直接影響電子的隧穿過程和TMR效應(yīng)的大小。如果界面存在缺陷、粗糙度較大或原子擴散等問題，會導(dǎo)致電子散射增加，降低TMR比值。如何精確控制Co基Heusler合金薄膜的成分和結(jié)構(gòu)，以實現(xiàn)理想的自旋極化率和其他性能指標(biāo)，也是需要進一步研究的方向。不同的成分和結(jié)構(gòu)會對合金的磁性和電學(xué)性能產(chǎn)生顯著影響，通過優(yōu)化制備工藝和成分設(shè)計，有望進一步提高Co基Heusler合金薄膜在磁隧道結(jié)中的性能表現(xiàn)。5.1.2自旋閥自旋閥（SV）是另一種重要的自旋電子學(xué)器件，其工作原理基于巨磁電阻（GMR）效應(yīng)。自旋閥通常由兩層磁性層和一層非磁性導(dǎo)電層組成，其中一層磁性層的磁化方向固定，作為參考層；另一層磁性層的磁化方向可以在外加磁場的作用下發(fā)生改變，稱為自由層。當(dāng)自由層和參考層的磁化方向平行時，電子的自旋散射幾率較小，器件的電阻較低；當(dāng)磁化方向反平行時，電子的自旋散射幾率增大，電阻升高，這種電阻隨磁化方向變化的現(xiàn)象就是巨磁電阻效應(yīng)。Co基Heusler合金薄膜在自旋閥中具有重要的應(yīng)用價值。其獨特的電子結(jié)構(gòu)和高自旋極化率使得自旋閥能夠?qū)崿F(xiàn)高效的自旋注入和自旋探測功能。在自旋注入方面，Co基Heusler合金薄膜作為磁性層，能夠?qū)⒆孕龢O化的電子注入到非磁性導(dǎo)電層中，為后續(xù)的自旋相關(guān)輸運過程提供自旋極化電流。在自旋探測方面，通過檢測自旋閥電阻的變化，可以精確探測到自旋極化電流的狀態(tài)，從而實現(xiàn)對自旋信息的讀取。Co基Heusler合金薄膜的高自旋極化率使得自旋注入和探測過程更加有效，提高了自旋閥的性能和靈敏度。在磁傳感器中，自旋閥利用其對磁場變化的高靈敏度響應(yīng)，能夠精確檢測微弱的磁場信號。Co基Heusler合金薄膜的應(yīng)用使得磁傳感器能夠檢測到更小的磁場變化，提高了傳感器的分辨率和精度，在生物醫(yī)學(xué)檢測、地質(zhì)勘探等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。為了進一步提高自旋閥的性能，研究人員在不斷探索優(yōu)化Co基Heusler合金薄膜的性能和自旋閥結(jié)構(gòu)的方法。通過調(diào)整Co基Heusler合金薄膜的成分和制備工藝，可以改善其磁性和電學(xué)性能，如提高飽和磁化強度、降低矯頑力等，從而增強自旋閥的性能。在自旋閥結(jié)構(gòu)設(shè)計方面，采用多層結(jié)構(gòu)、引入界面修飾層等方法，可以優(yōu)化自旋相關(guān)輸運過程，減少自旋散射，提高自旋閥的效率和穩(wěn)定性。通過在Co基Heusler合金薄膜與非磁性導(dǎo)電層之間引入一層超薄的氧化物界面修飾層，可以改善界面的電子傳輸特性，減少自旋散射，提高自旋閥的GMR比值。5.1.3磁隨機存儲器磁隨機存儲器（MRAM）作為一種新型的非易失性存儲器，具有高速讀寫、低功耗、高可靠性和無限次讀寫壽命等優(yōu)點，被認(rèn)為是未來存儲技術(shù)的重要發(fā)展方向之一。Co基Heusler合金薄膜在磁隨機存儲器中具有潛在的應(yīng)用價值，其性能對磁隨機存儲器的存儲性能有著重要影響。在磁隨機存儲器中，信息以磁性材料的磁化方向來存儲，Co基Heusler合金薄膜由于其良好的磁穩(wěn)定性和高自旋極化率，能夠提供穩(wěn)定且易于檢測的磁化狀態(tài)，從而實現(xiàn)可靠的信息存儲。其高自旋極化率使得在讀寫過程中，自旋極化電流能夠更有效地操控磁性層的磁化方向，提高了讀寫速度和效率。在寫入操作中，通過施加自旋極化電流，可以快速改變Co基Heusler合金薄膜的磁化方向，實現(xiàn)數(shù)據(jù)的寫入；在讀取操作中，利用其高自旋極化率產(chǎn)生的明顯的磁電阻變化，能夠準(zhǔn)確地讀取存儲的信息。Co基Heusler合金薄膜的這些特性使得磁隨機存儲器在數(shù)據(jù)存儲和處理方面具有明顯的優(yōu)勢，有望滿足未來信息技術(shù)對高速、大容量、低功耗存儲設(shè)備的需求。目前，Co基Heusler合金薄膜在磁隨機存儲器中的應(yīng)用仍面臨一些挑戰(zhàn)。如何進一步降低寫入電流是一個關(guān)鍵問題。較低的寫入電流可以減少能耗，提高器件的穩(wěn)定性和可靠性。通過優(yōu)化Co基Heusler合金薄膜的磁性和電學(xué)性能，以及改進磁隨機存儲器的結(jié)構(gòu)設(shè)計，如采用垂直磁各向異性結(jié)構(gòu)、引入自旋軌道扭矩等技術(shù)，可以降低寫入電流，提高磁隨機存儲器的性能。提高Co基Heusler合金薄膜與其他材料的兼容性也是需要解決的問題。在實際的磁隨機存儲器器件中，Co基Heusler合金薄膜需要與襯底、電極、絕緣層等多種材料集成在一起，良好的兼容性能夠確保器件的性能穩(wěn)定和長期可靠性。通過研究不同材料之間的界面相互作用，開發(fā)合適的界面處理技術(shù)，可以提高Co基Heusler合金薄膜與其他材料的兼容性，促進其在磁隨機存儲器中的應(yīng)用。5.2面臨的技術(shù)挑戰(zhàn)與解決方案5.2.1退極化問題在實際應(yīng)用中，Co基Heusler合金薄膜面臨著退極化問題，這嚴(yán)重影響了其在自旋電子學(xué)器件中的性能表現(xiàn)。退極化主要是指合金薄膜的自旋極化率降低，導(dǎo)致其在自旋相關(guān)應(yīng)用中的效率下降。這一問題的產(chǎn)生原因較為復(fù)雜，其中熱效應(yīng)是一個重要因素。在器件工作過程中，由于電流通過或外界環(huán)境溫度變化，Co基Heusler合金薄膜會受到熱作用。高溫會使合金中的原子振動加劇，電子-自旋相互作用受到干擾，從而破壞了自旋的有序排列，導(dǎo)致自旋極化率降低。當(dāng)溫度升高到一定程度時，電子的熱運動能量增加，自旋向上和自旋向下的電子態(tài)之間的差異減小，使得原本具有高自旋極化率的Co基Heusler合金薄膜的極化程度降低。界面效應(yīng)也是導(dǎo)致退極化的關(guān)鍵因素。在自旋電子學(xué)器件中，Co基Heusler合金薄膜通常與其他材料形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)，如在磁隧道結(jié)中與絕緣勢壘層結(jié)合。在這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面處，由于原子排列和電子云分布的不連續(xù)性，容易產(chǎn)生界面缺陷和雜質(zhì)吸附。這些界面問題會引發(fā)電子散射，使得自旋極化電子在通過界面時，其自旋方向發(fā)生改變，從而降低了整體的自旋極化率。界面處的原子擴散也可能導(dǎo)致合金成分的變化，進一步影響自旋極化特性。在Co?FeAl合金薄膜與MgO勢壘層的界面處，可能會發(fā)生Al原子向MgO層的擴散，改變了界面附近的電子結(jié)構(gòu)，進而引起退極化現(xiàn)象。為了解決退極化問題，可以從材料設(shè)計和制備工藝兩個方面入手。在材料設(shè)計上，通過優(yōu)化合金成分，引入合適的摻雜元素是一種有效的策略。研究發(fā)現(xiàn)，在Co?FeAl合金中適量摻雜Ga元素，可以改善合金的電子結(jié)構(gòu)，增強電子-自旋相互作用，提高自旋極化率的熱穩(wěn)定性，從而減輕熱效應(yīng)導(dǎo)致的退極化問題。在制備工藝方面，采用先進的薄膜生長技術(shù)，如分子束外延（MBE），精確控制薄膜的生長過程，減少界面缺陷和雜質(zhì)的引入。通過優(yōu)化MBE生長參數(shù)，如精確控制原子束的蒸發(fā)速率和襯底溫度，可以制備出原子級平整、界面清晰的Co基Heusler合金薄膜，有效降低界面退極化的影響。5.2.2穩(wěn)定性與可靠性Co基Heusler合金薄膜在復(fù)雜環(huán)境下的穩(wěn)定性和可靠性是其實現(xiàn)廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵因素之一。在實際應(yīng)用中，器件往往會面臨溫度、濕度、電磁干擾等多種復(fù)雜環(huán)境因素的影響，這些因素可能導(dǎo)致合金薄膜的性能發(fā)生變化，甚至失效。溫度變化對Co基Heusler合金薄膜的穩(wěn)定性影響顯著。當(dāng)溫度升高時，合金的晶體結(jié)構(gòu)可能會發(fā)生變化，原子的熱振動加劇，導(dǎo)致晶格畸變，進而影響合金的磁性和電學(xué)性能。在高溫環(huán)境下，Co基Heusler合金薄膜的居里溫度可能會降低，飽和磁化強度也會減小，這將嚴(yán)重影響其在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用性能。濕度環(huán)境也會對合金薄膜產(chǎn)生不利影響。潮濕的環(huán)境中，水分可能會吸附在薄膜表面，與薄膜發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致薄膜表面氧化或腐蝕，破壞薄膜的結(jié)構(gòu)和性能。在高濕度環(huán)境下，Co基Heusler合金薄膜表面可能會形成一層氧化物，這不僅會改變薄膜的電學(xué)性質(zhì)，還會影響其與其他材料的界面兼容性。為了提高Co基Heusler合金薄膜在復(fù)雜環(huán)境下的穩(wěn)定性和可靠性，需要采取一系列有效的措施。在材料層面，可以對合金進行表面改性處理。通過在合金薄膜表面沉積一層保護性涂層，如氧化鋁（Al?O?）、二氧化硅（SiO?）等，可以有效隔離外界環(huán)境因素對薄膜的影響。這些涂層具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性和絕緣性，能夠防止水分和氧氣與薄膜直接接觸，減少薄膜的氧化和腐蝕。采用原子層沉積（ALD）技術(shù)在Co基Heusler合金薄膜表面生長一層均勻、致密的Al?O?涂層，實驗結(jié)果表明，經(jīng)過涂層處理的薄膜在高濕度環(huán)境下的穩(wěn)定性得到了顯著提高，其磁性和電學(xué)性能在長時間內(nèi)保持穩(wěn)定。優(yōu)化合金的晶體結(jié)構(gòu)也是提高穩(wěn)定性的重要途徑。通過精確控制制備工藝參數(shù)，如生長溫度、退火處理等，可以獲得更加穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)，增強合金對環(huán)境因素變化的耐受性。在器件設(shè)計層面，合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計和封裝技術(shù)同樣重要。采用多層結(jié)構(gòu)設(shè)計，在Co基Heusler合金薄膜與其他材料之間引入緩沖層，可以有效緩解界面應(yīng)力，提高器件的穩(wěn)定性。在磁隧道結(jié)中，在Co基Heusler合金電極與絕緣勢壘層之間添加一層薄的過渡金屬層作為緩沖層，能夠改善界面的晶格匹配，減少界面缺陷，從而提高磁隧道結(jié)的穩(wěn)定性和可靠性。良好的封裝技術(shù)可以將器件與外界環(huán)境隔離，保護Co基Heusler合金薄膜免受環(huán)境因素的影響。采用真空封裝或惰性氣體封裝技術(shù)，能夠有效減少水分、氧氣和其他雜質(zhì)對薄膜的侵蝕，確保器件在復(fù)雜環(huán)境下長期穩(wěn)定運行。5.2.3制備工藝優(yōu)化為了滿足大規(guī)模生產(chǎn)和應(yīng)用的需求，優(yōu)化Co基Heusler合金薄膜的制備工藝具有重要意義。當(dāng)前，雖然分子束外延（MBE）、磁控濺射等制備技術(shù)能夠生長出高質(zhì)量的Co基Heusler合金薄膜，但這些技術(shù)在大規(guī)模生產(chǎn)方面存在一定的局限性。MBE技術(shù)設(shè)備昂貴，制備過程復(fù)雜，生長速率極低，難以實現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。磁控濺射技術(shù)雖然制備效率相對較高，但在制備大面積、高質(zhì)量的薄膜時，仍面臨著薄膜均勻性和成分一致性難以保證的問題。在大面積磁控濺射制備Co基Heusler合金薄膜時，由于靶材的不均勻濺射和等離子體分布的不均勻性，薄膜的厚度和成分在不同區(qū)域可能存在差異，這會影響薄膜性能的一致性，限制了其在大規(guī)模生產(chǎn)中的應(yīng)用。針對這些問題，需要從多個方面對制備工藝進行優(yōu)化。在設(shè)備改進方面，研發(fā)新型的薄膜制備設(shè)備或?qū)ΜF(xiàn)有設(shè)備進行升級改造是關(guān)鍵。對于磁控濺射設(shè)備，可以通過改進磁場分布和濺射電源，提高等離子體的均勻性和穩(wěn)定性，從而改善薄膜的均勻性。采用新型的射頻磁控濺射電源，能夠?qū)崿F(xiàn)更穩(wěn)定的等離子體放電，減少濺射過程中的波動，使薄膜在大面積范圍內(nèi)具有更均勻的厚度和成分。優(yōu)化濺射靶材的結(jié)構(gòu)和材質(zhì)也能提高濺射效率和薄膜質(zhì)量。采用多層復(fù)合靶材，將不同成分的材料復(fù)合在一起，可以更好地控制薄膜的成分比例，減少成分偏差。在工藝參數(shù)優(yōu)化方面，需要深入研究各種制備工藝參數(shù)對薄膜性能的影響規(guī)律，通過精確調(diào)控工藝參數(shù)來提高薄膜質(zhì)量和生產(chǎn)效率。在磁控濺射制備Co基Heusler合金薄膜時，濺射功率、濺射氣壓、襯底溫度等參數(shù)都會對薄膜的結(jié)晶質(zhì)量、表面形貌和成分產(chǎn)生影響。通過系統(tǒng)的實驗研究，確定在不同的濺射功率和氣壓下，薄膜的結(jié)晶質(zhì)量和成分的變化規(guī)律，從而找到最佳的工藝參數(shù)組合。適當(dāng)提高襯底溫度可以促進原子在襯底表面的遷移和擴散，有利于形成結(jié)晶良好的薄膜，但過高的溫度可能導(dǎo)致薄膜內(nèi)應(yīng)力增大和表面粗糙度增加。因此，需要精確控制襯底溫度，在保證薄膜質(zhì)量的前提下，提高生產(chǎn)效率。除了上述方法，還可以探索新的制備工藝或工藝組合，以實現(xiàn)Co基Heusler合金薄膜的高效、高質(zhì)量制備。將磁控濺射與原子層沉積（ALD）相結(jié)合，先利用磁控濺射快速生長出一定厚度的Co基Heusler合金薄膜，然后通過ALD技術(shù)在薄膜表面沉積一層高質(zhì)量的鈍化層或功能層，既提高了制備效率，又改善了薄膜的性能和穩(wěn)定性。這種工藝組合有望在保證薄膜質(zhì)量的同時，滿足大規(guī)模生產(chǎn)的需求，為Co基Heusler合金薄膜在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用提供技術(shù)支持。六、結(jié)論與展望6.1研究成果總結(jié)本研究圍繞Co基Heusler合金薄膜的超快磁光光譜展開，通過一系列實驗與理論分析，取得了多方面具有重要價值的研究成果。在Co基Heusler合金薄膜的制備與表征方面，采用分子束外延（MBE）技術(shù)，在高質(zhì)量MgO(001)單晶襯底上成功生長出具有不同厚度的Co?FeAl合金薄膜。通過精確控制生長參數(shù)，確保了薄膜具有高度有序的L2?晶體結(jié)構(gòu)、低缺陷密度和良好的界面質(zhì)量。利用X射線衍射（XRD）、高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）和能量色散X射線光譜（EDS）等先進表征技術(shù)，對薄膜的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌和化學(xué)成分進行了全面分析，為后續(xù)的性能研究提供了堅實的材料基礎(chǔ)。借助超快磁光光譜技術(shù)，對Co基Heusler合金薄膜的超快磁性動力學(xué)過程進行了深入研究。實驗精確觀測到在飛秒激光激發(fā)下，薄膜呈現(xiàn)出亞皮秒量級的超快退磁過程以及隨后幾百皮秒的磁化恢復(fù)過程?；凇叭郎囟取蹦Ｐ?，從微觀層面清晰解釋了這一過程的內(nèi)在機制，即飛秒激光能量首先被電子系統(tǒng)吸收，使電子溫度迅速升高，熱電子通過電子-自旋相互作用將能量傳遞給自旋系統(tǒng)，導(dǎo)致自旋溫度升高，引發(fā)超快退磁；隨后，電子-晶格和自旋-晶格相互作用使能量向晶格系統(tǒng)轉(zhuǎn)移，系統(tǒng)達到熱平衡后逐漸冷卻，磁化態(tài)逐步恢復(fù)。通過系統(tǒng)研究激發(fā)功率流密度和襯底厚度對退磁和磁化恢復(fù)過程的影響，發(fā)現(xiàn)隨著激發(fā)功率流密度增大，退磁程度顯著增加，磁化恢復(fù)時間延長；襯底