壓力調(diào)控下鐵基超導(dǎo)體的磁與結(jié)構(gòu)特性及超導(dǎo)機(jī)制研究一、引言1.1研究背景與意義自2008年日本科學(xué)家發(fā)現(xiàn)LaFeAsO_{1-x}F_x鐵基超導(dǎo)體以來(lái)，鐵基超導(dǎo)體因其獨(dú)特的物理性質(zhì)和潛在的應(yīng)用價(jià)值，迅速成為凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。鐵基超導(dǎo)體打破了銅氧化物超導(dǎo)體在高溫超導(dǎo)領(lǐng)域的長(zhǎng)期壟斷，其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度T_c可高達(dá)56K以上，為高溫超導(dǎo)機(jī)理的研究開辟了新的方向。與傳統(tǒng)的銅氧化物超導(dǎo)體相比，鐵基超導(dǎo)體具有不同的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，其超導(dǎo)機(jī)制不能簡(jiǎn)單地用傳統(tǒng)的BCS理論來(lái)解釋，這激發(fā)了科學(xué)家們對(duì)其進(jìn)行深入研究的興趣。鐵基超導(dǎo)體的母體通常具有反鐵磁有序和特定的晶體結(jié)構(gòu)，通過(guò)化學(xué)摻雜或施加外部壓力等手段，可以抑制母體的反鐵磁序，誘導(dǎo)出超導(dǎo)態(tài)。在這個(gè)過(guò)程中，磁性、結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)性之間存在著密切而復(fù)雜的相互關(guān)系。例如，在BaFe_2As_2體系中，母體在低溫下呈現(xiàn)出四方-正交結(jié)構(gòu)相變以及反鐵磁有序，當(dāng)通過(guò)化學(xué)摻雜引入載流子時(shí)，晶體結(jié)構(gòu)相變往往先于磁有序發(fā)生；而在壓力調(diào)控下，磁有序溫度和晶體結(jié)構(gòu)相變溫度的關(guān)系與化學(xué)摻雜時(shí)截然不同，加壓后磁有序溫度高于晶體結(jié)構(gòu)相變溫度，且隨著壓力增加差別更為顯著。這種復(fù)雜的相互作用蘊(yùn)含著理解高溫超導(dǎo)機(jī)理的關(guān)鍵信息，對(duì)揭示超導(dǎo)電子配對(duì)機(jī)制、探索新型超導(dǎo)材料具有重要意義。壓力作為一種純凈的外部調(diào)控參量，不引入雜質(zhì)和無(wú)序，能夠連續(xù)地改變材料的晶格常數(shù)、原子間距和電子云分布等，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)材料物理性質(zhì)的精細(xì)調(diào)控。在鐵基超導(dǎo)體研究中，壓力調(diào)控起到了至關(guān)重要的作用。一方面，壓力可以誘導(dǎo)鐵基超導(dǎo)體發(fā)生結(jié)構(gòu)相變和磁相變，進(jìn)而改變其超導(dǎo)性能。例如，在FeSe基超導(dǎo)體中，壓力可以使材料經(jīng)歷多個(gè)結(jié)構(gòu)相變和磁性轉(zhuǎn)變，對(duì)超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和超導(dǎo)能隙產(chǎn)生顯著影響。另一方面，壓力可以幫助我們深入研究鐵基超導(dǎo)體中磁性、結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)性之間的內(nèi)在聯(lián)系，為建立統(tǒng)一的高溫超導(dǎo)理論提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。通過(guò)對(duì)比不同壓力下材料的磁性、結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性的變化，能夠更清晰地認(rèn)識(shí)到這些因素之間的相互作用規(guī)律，從而為設(shè)計(jì)和制備具有更高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和更好性能的超導(dǎo)材料提供理論指導(dǎo)。從應(yīng)用角度來(lái)看，超導(dǎo)材料具有零電阻和完全抗磁性等獨(dú)特性質(zhì)，在能源、交通、醫(yī)療、通信等眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。鐵基超導(dǎo)體作為一類新型高溫超導(dǎo)材料，若能通過(guò)壓力調(diào)控等手段進(jìn)一步提高其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和臨界電流密度，改善其材料性能，將有望加速超導(dǎo)技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用進(jìn)程。例如，在超導(dǎo)磁體領(lǐng)域，鐵基超導(dǎo)材料有望用于制造更高場(chǎng)強(qiáng)、更小型化的超導(dǎo)磁體，應(yīng)用于核磁共振成像（MRI）、粒子加速器等設(shè)備中，提高設(shè)備性能和效率；在電力輸送方面，利用鐵基超導(dǎo)體的零電阻特性，可以大大降低輸電損耗，實(shí)現(xiàn)高效的電力傳輸。因此，深入研究壓力調(diào)控下鐵基超導(dǎo)體的磁性和結(jié)構(gòu)，對(duì)于推動(dòng)超導(dǎo)材料的應(yīng)用發(fā)展具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。1.2國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀自鐵基超導(dǎo)體被發(fā)現(xiàn)以來(lái)，國(guó)內(nèi)外眾多科研團(tuán)隊(duì)圍繞壓力調(diào)控下鐵基超導(dǎo)體的磁性和結(jié)構(gòu)展開了廣泛而深入的研究，取得了一系列重要成果。在國(guó)外，美國(guó)、日本、德國(guó)等國(guó)家的科研團(tuán)隊(duì)在該領(lǐng)域處于領(lǐng)先地位。美國(guó)的研究團(tuán)隊(duì)利用先進(jìn)的同步輻射X射線衍射技術(shù)和中子散射技術(shù)，對(duì)多種鐵基超導(dǎo)體在壓力下的結(jié)構(gòu)相變和磁結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行了細(xì)致研究。例如，對(duì)BaFe_2As_2體系，通過(guò)高壓同步輻射實(shí)驗(yàn)精確測(cè)量了不同壓力下晶格參數(shù)的變化，發(fā)現(xiàn)隨著壓力增加，晶格逐漸收縮，在特定壓力范圍內(nèi)發(fā)生四方-正交結(jié)構(gòu)相變，并且通過(guò)中子散射實(shí)驗(yàn)確定了磁有序的變化規(guī)律，揭示了磁有序與結(jié)構(gòu)相變之間復(fù)雜的耦合關(guān)系。日本的科研人員則側(cè)重于利用高分辨電子顯微鏡和角分辨光電子能譜等手段，研究壓力對(duì)鐵基超導(dǎo)體電子結(jié)構(gòu)和磁性的微觀影響機(jī)制。他們?cè)贔eSe基超導(dǎo)體的研究中，通過(guò)高分辨電子顯微鏡觀察到壓力誘導(dǎo)的原子結(jié)構(gòu)重排，結(jié)合角分辨光電子能譜測(cè)量，分析了電子態(tài)密度的變化，為理解超導(dǎo)機(jī)制提供了微觀層面的證據(jù)。德國(guó)的團(tuán)隊(duì)則在理論計(jì)算方面做出了重要貢獻(xiàn)，運(yùn)用第一性原理計(jì)算和多體理論方法，對(duì)壓力調(diào)控下鐵基超導(dǎo)體的磁性、結(jié)構(gòu)和電子態(tài)進(jìn)行理論模擬和預(yù)測(cè)，為實(shí)驗(yàn)研究提供了理論指導(dǎo)和方向。在國(guó)內(nèi)，中國(guó)科學(xué)院物理研究所、北京大學(xué)、清華大學(xué)等科研機(jī)構(gòu)和高校在壓力調(diào)控鐵基超導(dǎo)體研究領(lǐng)域也取得了豐碩的成果。中科院物理所的研究團(tuán)隊(duì)利用自主研發(fā)的高壓實(shí)驗(yàn)裝置，結(jié)合多種先進(jìn)的表征技術(shù)，在鐵基超導(dǎo)體的高壓研究中取得了多項(xiàng)突破性進(jìn)展。如前文所述，通過(guò)高壓在位M?ssbauer譜和高壓在位X光衍射相結(jié)合的技術(shù)，詳細(xì)研究了BaFe_2As_2磁有序和晶體結(jié)構(gòu)的演化，發(fā)現(xiàn)了與常壓摻雜不同的磁有序和結(jié)構(gòu)演化規(guī)律，為理解鐵基超導(dǎo)物理機(jī)制提供了重要參考。北京大學(xué)的科研人員在FeSe基超導(dǎo)體的高壓研究中，利用掃描隧道顯微鏡（STM）和低溫強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)技術(shù)，研究了壓力對(duì)超導(dǎo)能隙、磁通渦旋結(jié)構(gòu)以及馬約拉納零能模的影響，發(fā)現(xiàn)了壓力調(diào)控下超導(dǎo)態(tài)與拓?fù)鋺B(tài)之間的相互轉(zhuǎn)變關(guān)系，為探索新型超導(dǎo)拓?fù)洳牧咸峁┝诵碌乃悸?。清華大學(xué)的團(tuán)隊(duì)則在鐵基超導(dǎo)體的壓力合成和材料制備方面取得了重要成果，通過(guò)高壓合成方法制備出了具有特殊結(jié)構(gòu)和性能的鐵基超導(dǎo)材料，為深入研究壓力對(duì)鐵基超導(dǎo)體性能的影響提供了優(yōu)質(zhì)的樣品。盡管國(guó)內(nèi)外在壓力調(diào)控鐵基超導(dǎo)體的磁性和結(jié)構(gòu)研究方面取得了顯著進(jìn)展，但仍存在許多未解決的問(wèn)題和挑戰(zhàn)。例如，對(duì)于鐵基超導(dǎo)體中磁性、結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)性之間的微觀相互作用機(jī)制，目前尚未形成統(tǒng)一的理論解釋；在高壓極端條件下，如何實(shí)現(xiàn)對(duì)鐵基超導(dǎo)體性能的精確調(diào)控和測(cè)量，還需要進(jìn)一步發(fā)展和完善實(shí)驗(yàn)技術(shù)；此外，探索新型的鐵基超導(dǎo)材料，以及研究其在壓力下的獨(dú)特物理性質(zhì)，也是未來(lái)研究的重要方向。1.3研究目標(biāo)與內(nèi)容本研究旨在通過(guò)對(duì)壓力調(diào)控下鐵基超導(dǎo)體的磁性和結(jié)構(gòu)進(jìn)行深入研究，揭示其內(nèi)在的物理機(jī)制，為高溫超導(dǎo)理論的發(fā)展提供重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)，并為新型超導(dǎo)材料的研發(fā)和應(yīng)用提供理論指導(dǎo)。具體研究?jī)?nèi)容如下：壓力調(diào)控下鐵基超導(dǎo)體的磁性研究：利用多種先進(jìn)的磁性測(cè)量技術(shù)，如超導(dǎo)量子干涉儀（SQUID）磁強(qiáng)計(jì)、M?ssbauer譜儀、中子散射技術(shù)等，系統(tǒng)研究不同壓力下鐵基超導(dǎo)體的磁有序狀態(tài)、磁相變溫度、磁矩大小和方向等磁性參數(shù)的變化規(guī)律。例如，通過(guò)SQUID磁強(qiáng)計(jì)測(cè)量樣品在不同壓力和溫度下的磁化強(qiáng)度，確定磁相變溫度和磁有序狀態(tài)；利用M?ssbauer譜儀研究鐵原子的磁超精細(xì)場(chǎng)隨壓力的變化，獲取磁矩大小和方向的信息；借助中子散射技術(shù)探測(cè)磁結(jié)構(gòu)的變化，明確磁有序的類型和磁相互作用的本質(zhì)。分析壓力對(duì)鐵基超導(dǎo)體磁性的影響機(jī)制，探討磁性與超導(dǎo)性之間的相互關(guān)系，研究磁有序和自旋漲落對(duì)超導(dǎo)配對(duì)的作用。壓力調(diào)控下鐵基超導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)研究：采用同步輻射X射線衍射、高分辨電子顯微鏡等結(jié)構(gòu)表征技術(shù)，精確測(cè)量壓力作用下鐵基超導(dǎo)體的晶格參數(shù)、原子坐標(biāo)、晶體結(jié)構(gòu)相變等結(jié)構(gòu)信息。同步輻射X射線衍射能夠在高壓條件下準(zhǔn)確測(cè)量晶格參數(shù)的微小變化，確定晶體結(jié)構(gòu)相變的壓力和溫度范圍；高分辨電子顯微鏡則可以直接觀察原子排列和結(jié)構(gòu)缺陷，提供微觀結(jié)構(gòu)信息。研究壓力誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)相變過(guò)程和機(jī)制，分析結(jié)構(gòu)變化與磁性、超導(dǎo)性之間的關(guān)聯(lián)。例如，探究結(jié)構(gòu)相變?nèi)绾斡绊戨娮咏Y(jié)構(gòu)和磁相互作用，進(jìn)而影響超導(dǎo)性能。鐵基超導(dǎo)體中磁性與結(jié)構(gòu)的關(guān)聯(lián)研究：綜合磁性和結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，深入研究鐵基超導(dǎo)體中磁性與結(jié)構(gòu)之間的內(nèi)在聯(lián)系和相互作用機(jī)制。建立磁性與結(jié)構(gòu)的耦合模型，解釋壓力調(diào)控下磁有序和結(jié)構(gòu)相變的協(xié)同演化規(guī)律。例如，研究結(jié)構(gòu)畸變?nèi)绾斡绊懘啪氐呐帕泻痛畔嗷プ饔脧?qiáng)度，以及磁有序的變化如何反饋到結(jié)構(gòu)上。通過(guò)理論計(jì)算和模擬，如第一性原理計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬，輔助理解磁性與結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)的微觀本質(zhì)，為實(shí)驗(yàn)結(jié)果提供理論支持和預(yù)測(cè)。二、鐵基超導(dǎo)體基本特性2.1晶體結(jié)構(gòu)2.1.1常見(jiàn)結(jié)構(gòu)類型鐵基超導(dǎo)體具有多種晶體結(jié)構(gòu)類型，其中Fe-based-122和Fe-based-1111是較為常見(jiàn)且研究廣泛的結(jié)構(gòu)。Fe-based-122結(jié)構(gòu)，以BaFe_2As_2為典型代表，其化學(xué)通式為AEFe_2X_2（AE為堿土金屬元素，如Ba、Sr等；X為As、P等），具有ThCr_2Si_2四方晶系結(jié)構(gòu)。在這種結(jié)構(gòu)中，F(xiàn)e-As（或Fe-P）超導(dǎo)層與堿土金屬原子層交替堆疊。Fe-As層中的Fe原子形成二維平面正方格子，As原子位于Fe原子組成的平面上下兩側(cè)，與Fe原子形成四面體配位結(jié)構(gòu)。堿土金屬原子層則起到電荷庫(kù)的作用，為Fe-As超導(dǎo)層提供載流子。這種結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)是具有相對(duì)較弱的各向異性，使得電子在面內(nèi)和面外的傳輸性質(zhì)差異較小。例如，在BaFe_2As_2中，面內(nèi)和面外的電導(dǎo)率比值在一定溫度范圍內(nèi)較為接近，這有利于超導(dǎo)電流在不同方向上的傳輸。Fe-based-1111結(jié)構(gòu)，典型化合物為L(zhǎng)nOFeAs（Ln代表稀土金屬元素，如La、Ce、Pr等），屬于ZrCuSiAs型四方晶系結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)由絕緣的LnO層與超導(dǎo)的FeAs層交錯(cuò)層疊而成。LnO層中的稀土金屬離子和氧離子通過(guò)離子鍵結(jié)合，形成穩(wěn)定的絕緣層，同時(shí)起到調(diào)控FeAs層電子結(jié)構(gòu)和載流子濃度的作用。FeAs層的結(jié)構(gòu)與Fe-based-122結(jié)構(gòu)中的Fe-As層類似，但由于與不同的絕緣層結(jié)合，其電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)存在差異。例如，在LaOFeAs中，通過(guò)F摻雜O位，可以有效地調(diào)控載流子濃度，從而實(shí)現(xiàn)從反鐵磁母體到超導(dǎo)體的轉(zhuǎn)變。除了這兩種常見(jiàn)結(jié)構(gòu)外，鐵基超導(dǎo)體還有Fe-based-111（如LiFeAs等）和Fe-based-11（如FeSe等）等結(jié)構(gòu)類型。Fe-based-111結(jié)構(gòu)中，LiFeAs屬于四方晶系，為PbFCl型晶體結(jié)構(gòu)，具有反PbO型Fe-As層，與其他結(jié)構(gòu)相比，其晶體結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單。Fe-based-11結(jié)構(gòu)的FeSe為PbO型四方晶系結(jié)構(gòu)，由FeSe_4四面體層疊而成，是目前已知鐵基超導(dǎo)體中結(jié)構(gòu)最為簡(jiǎn)單的體系之一，且在一些特殊條件下表現(xiàn)出獨(dú)特的超導(dǎo)性質(zhì)，如在與襯底形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)時(shí)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可顯著提高。2.1.2結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)性能的初步關(guān)聯(lián)鐵基超導(dǎo)體的晶體結(jié)構(gòu)對(duì)其超導(dǎo)性能有著至關(guān)重要的影響。不同的晶體結(jié)構(gòu)決定了原子間的距離、電子云的分布以及電子-聲子相互作用等因素，進(jìn)而影響超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度T_c和超導(dǎo)能隙等超導(dǎo)性能參數(shù)。從晶體結(jié)構(gòu)的角度來(lái)看，F(xiàn)e-As（或Fe-P等）層的結(jié)構(gòu)特征是影響超導(dǎo)性能的關(guān)鍵因素之一。在Fe-based-122和Fe-based-1111結(jié)構(gòu)中，F(xiàn)e-As層的平面正方格子結(jié)構(gòu)為電子的巡游提供了二維的通道。當(dāng)Fe-As層的晶格參數(shù)發(fā)生變化時(shí)，會(huì)直接影響Fe原子和As原子之間的電子相互作用。例如，減小Fe-As鍵長(zhǎng)會(huì)增強(qiáng)Fe和As原子的軌道雜化，使得電子態(tài)密度發(fā)生改變，進(jìn)而影響超導(dǎo)性能。研究表明，在BaFe_2As_2體系中，通過(guò)化學(xué)摻雜或施加壓力等手段減小Fe-As鍵長(zhǎng)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度會(huì)出現(xiàn)相應(yīng)的變化。當(dāng)Fe-As鍵長(zhǎng)縮短時(shí)，電子的局域化程度降低，電子-聲子相互作用增強(qiáng)，有利于超導(dǎo)配對(duì)的形成，從而提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度；然而，當(dāng)Fe-As鍵長(zhǎng)進(jìn)一步縮短，可能會(huì)導(dǎo)致電子結(jié)構(gòu)的過(guò)度變化，反而不利于超導(dǎo)態(tài)的穩(wěn)定。晶體結(jié)構(gòu)中的層間相互作用也對(duì)超導(dǎo)性能產(chǎn)生重要影響。在Fe-based-1111結(jié)構(gòu)中，LnO層與FeAs層之間的電荷轉(zhuǎn)移和庫(kù)侖相互作用，會(huì)影響FeAs層的電子結(jié)構(gòu)和載流子濃度。例如，在LaOFeAs中，F(xiàn)摻雜O位會(huì)改變LnO層與FeAs層之間的電荷分布，從而調(diào)控FeAs層中的載流子濃度。適量的F摻雜可以引入合適的載流子，抑制反鐵磁序，誘導(dǎo)出超導(dǎo)態(tài)；而過(guò)多或過(guò)少的F摻雜則會(huì)偏離最佳的載流子濃度，導(dǎo)致超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度降低。在Fe-based-122結(jié)構(gòu)中，堿土金屬原子層與Fe-As超導(dǎo)層之間的相互作用同樣會(huì)影響超導(dǎo)性能。堿土金屬原子的離子半徑和電負(fù)性等因素，會(huì)影響其向Fe-As層提供載流子的能力以及層間的電荷轉(zhuǎn)移。例如，BaFe_2As_2和SrFe_2As_2，由于Ba和Sr離子半徑的不同，它們與Fe-As層之間的相互作用存在差異，導(dǎo)致這兩種化合物的超導(dǎo)性能有所不同。晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性和結(jié)構(gòu)相變也與超導(dǎo)性能密切相關(guān)。許多鐵基超導(dǎo)體在低溫下會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)相變，如從高溫的四方相轉(zhuǎn)變?yōu)榈蜏氐恼幌唷＿@種結(jié)構(gòu)相變往往伴隨著電子結(jié)構(gòu)和磁結(jié)構(gòu)的變化，進(jìn)而影響超導(dǎo)性能。在BaFe_2As_2中，母體在低溫下會(huì)發(fā)生四方-正交結(jié)構(gòu)相變，同時(shí)出現(xiàn)反鐵磁有序。當(dāng)通過(guò)化學(xué)摻雜或壓力調(diào)控抑制這種結(jié)構(gòu)相變和反鐵磁序時(shí)，超導(dǎo)態(tài)得以誘導(dǎo)產(chǎn)生。結(jié)構(gòu)相變過(guò)程中，晶格的畸變和原子位置的調(diào)整會(huì)改變電子的能帶結(jié)構(gòu)和磁相互作用，使得超導(dǎo)配對(duì)的條件發(fā)生變化。因此，研究鐵基超導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)相變以及結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)性能之間的關(guān)聯(lián)，對(duì)于理解超導(dǎo)機(jī)制和提高超導(dǎo)性能具有重要意義。2.2磁性特征2.2.1磁有序類型鐵基超導(dǎo)體的母體通常呈現(xiàn)出反鐵磁有序狀態(tài)，這是其磁性的重要特征之一。以BaFe_2As_2為例，在低溫下，其反鐵磁有序表現(xiàn)為自旋密度波（SDW）態(tài)。在這種狀態(tài)下，F(xiàn)e原子的磁矩在空間上呈周期性排列，相鄰Fe原子的磁矩方向相反，形成了一種長(zhǎng)程的反鐵磁序。通過(guò)中子散射實(shí)驗(yàn)可以精確測(cè)量磁結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)BaFe_2As_2的反鐵磁序具有特定的波矢，在四方晶系中，磁波矢(\pi,0)或(0,\pi)，對(duì)應(yīng)著面內(nèi)相鄰Fe原子磁矩反平行排列。這種反鐵磁序的形成與Fe原子的d電子之間的強(qiáng)相互作用密切相關(guān)。Fe原子的3d電子具有未配對(duì)的自旋，它們之間通過(guò)交換相互作用產(chǎn)生磁有序。在BaFe_2As_2中，F(xiàn)e-As層內(nèi)的Fe-Fe原子間的交換相互作用以及層間的耦合作用共同決定了反鐵磁序的具體形式。除了反鐵磁序，在一些鐵基超導(dǎo)體體系中，也觀察到了鐵磁序的存在。例如，在LiFeAs中，雖然整體上表現(xiàn)為超導(dǎo)態(tài)，但在一定條件下，通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量發(fā)現(xiàn)存在著鐵磁漲落。在電子結(jié)構(gòu)層面，LiFeAs的能帶結(jié)構(gòu)中存在著特定的電子態(tài)分布，使得部分電子的自旋傾向于平行排列，從而產(chǎn)生鐵磁關(guān)聯(lián)。這種鐵磁漲落對(duì)超導(dǎo)性能有著重要的影響，它與超導(dǎo)態(tài)之間存在著復(fù)雜的相互作用。研究表明，鐵磁漲落可能會(huì)影響超導(dǎo)配對(duì)的機(jī)制，通過(guò)與超導(dǎo)電子的相互作用，改變超導(dǎo)能隙的大小和對(duì)稱性。在一些特殊的鐵基超導(dǎo)體材料中，還存在著更為復(fù)雜的磁有序類型。比如在某些稀土摻雜的鐵基超導(dǎo)體中，由于稀土離子的磁矩與Fe原子磁矩之間的耦合作用，會(huì)出現(xiàn)復(fù)雜的磁結(jié)構(gòu)。稀土離子具有多個(gè)未配對(duì)的f電子，其磁矩較大且具有各向異性。這些稀土離子磁矩與Fe原子磁矩之間通過(guò)間接交換作用相互耦合，形成了多種磁有序共存或競(jìng)爭(zhēng)的局面。在NdFeAsO_{1-x}F_x中，Nd離子的磁矩與Fe原子磁矩之間的耦合導(dǎo)致了磁結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性。隨著F摻雜量的變化，磁有序狀態(tài)會(huì)發(fā)生演變，出現(xiàn)不同類型的磁結(jié)構(gòu)，包括反鐵磁序、鐵磁序以及它們之間的混合態(tài)。這種復(fù)雜的磁有序類型的出現(xiàn)，使得對(duì)鐵基超導(dǎo)體磁性的研究變得更加具有挑戰(zhàn)性，也為深入理解磁性與超導(dǎo)性之間的關(guān)系提供了豐富的研究素材。2.2.2磁性對(duì)超導(dǎo)性能的影響磁性在鐵基超導(dǎo)體中對(duì)超導(dǎo)性能起著至關(guān)重要的作用，二者之間存在著復(fù)雜而微妙的相互關(guān)系。在鐵基超導(dǎo)體的母體中，反鐵磁序通常是超導(dǎo)態(tài)的競(jìng)爭(zhēng)態(tài)。以BaFe_2As_2母體為例，在低溫下其反鐵磁序的存在抑制了超導(dǎo)態(tài)的出現(xiàn)。這是因?yàn)榉磋F磁序中電子的自旋具有特定的排列方式，使得電子的配對(duì)方式不利于超導(dǎo)庫(kù)珀對(duì)的形成。反鐵磁序中的自旋密度波會(huì)導(dǎo)致電子能譜的重構(gòu)，在費(fèi)米面附近打開能隙，減少了參與超導(dǎo)配對(duì)的載流子數(shù)量。通過(guò)化學(xué)摻雜或施加壓力等手段抑制反鐵磁序后，超導(dǎo)態(tài)得以誘導(dǎo)產(chǎn)生。在BaFe_2As_2中，用K替代部分Ba進(jìn)行化學(xué)摻雜，隨著K摻雜量的增加，反鐵磁序逐漸被抑制，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度逐漸升高。當(dāng)反鐵磁序被完全抑制時(shí)，超導(dǎo)態(tài)達(dá)到最佳狀態(tài)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度達(dá)到最大值。這表明反鐵磁序與超導(dǎo)態(tài)之間存在著相互競(jìng)爭(zhēng)的關(guān)系，抑制反鐵磁序是實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)的關(guān)鍵步驟之一。然而，磁性并非僅僅是超導(dǎo)的阻礙因素，在一定條件下，磁性與超導(dǎo)性之間還存在著相互促進(jìn)的關(guān)系。自旋漲落是磁性的一種動(dòng)態(tài)表現(xiàn)形式，在鐵基超導(dǎo)體中，自旋漲落被認(rèn)為是超導(dǎo)庫(kù)珀對(duì)形成的重要驅(qū)動(dòng)力之一。由于鐵基超導(dǎo)體具有多帶特性，不同能帶之間的電子相互作用以及自旋-軌道耦合等因素，導(dǎo)致了自旋漲落的存在。這些自旋漲落可以通過(guò)交換作用為電子提供配對(duì)的媒介，類似于傳統(tǒng)BCS理論中聲子對(duì)電子配對(duì)的作用。中子散射實(shí)驗(yàn)在鐵基超導(dǎo)體中觀測(cè)到了中子自旋共振模，這是自旋漲落與超導(dǎo)庫(kù)珀對(duì)相互作用的重要證據(jù)。共振模的能量和強(qiáng)度與超導(dǎo)能隙密切相關(guān)，表明自旋漲落在超導(dǎo)配對(duì)過(guò)程中起到了關(guān)鍵作用。在一些鐵基超導(dǎo)體體系中，適當(dāng)增強(qiáng)自旋漲落可以提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。通過(guò)對(duì)材料的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控，例如改變?cè)娱g的距離或引入特定的雜質(zhì)，來(lái)增強(qiáng)自旋漲落，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)超導(dǎo)性能的優(yōu)化。磁性對(duì)超導(dǎo)能隙的大小和對(duì)稱性也有著顯著的影響。在鐵基超導(dǎo)體中，超導(dǎo)能隙通常具有s±波對(duì)稱性，這種對(duì)稱性的形成與磁性密切相關(guān)。理論計(jì)算表明，反鐵磁漲落會(huì)導(dǎo)致不同軌道上的電子之間產(chǎn)生符號(hào)相反的配對(duì)相互作用，從而形成s±波超導(dǎo)能隙。實(shí)驗(yàn)上，通過(guò)角分辨光電子能譜（ARPES）等技術(shù)對(duì)超導(dǎo)能隙的測(cè)量，發(fā)現(xiàn)磁性的變化會(huì)引起超導(dǎo)能隙的改變。在一些鐵基超導(dǎo)體中，當(dāng)磁性發(fā)生變化時(shí)，超導(dǎo)能隙的大小和各向異性也會(huì)相應(yīng)地發(fā)生變化。這種磁性對(duì)超導(dǎo)能隙的影響，進(jìn)一步說(shuō)明了磁性在超導(dǎo)機(jī)制中的重要地位。2.3超導(dǎo)性能2.3.1超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度T_c是鐵基超導(dǎo)體的一個(gè)關(guān)鍵性能指標(biāo)，它標(biāo)志著材料從正常態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)槌瑢?dǎo)態(tài)的臨界溫度。不同類型的鐵基超導(dǎo)體具有不同的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度范圍。在Fe-based-1111體系中，如LaOFeAs母體本身不具有超導(dǎo)特性，但通過(guò)F摻雜O位后，超導(dǎo)臨界轉(zhuǎn)變溫度可達(dá)26K，且加壓后臨界轉(zhuǎn)變溫度還會(huì)進(jìn)一步提高。通過(guò)對(duì)多種元素?fù)诫s的研究發(fā)現(xiàn)，在SmO_{1-x}F_xFeAs體系中，常壓下T_c可達(dá)41.7K，而當(dāng)用鑭離子部分替代釤離子、氟離子部分替代氧離子合成Sm_{0.95}La_{0.05}O_{0.85}F_{0.15}FeAs時(shí)，T_c被提高到57K，這是目前該體系中報(bào)道的較高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。在Fe-based-122體系中，以BaFe_2As_2為母體，通過(guò)化學(xué)摻雜或施加壓力等手段可以誘導(dǎo)超導(dǎo)態(tài)并改變超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。用K^+部分替代Ba^{2+}合成Ba_{1-x}K_xFe_2As_2，當(dāng)0.1≤x≤1時(shí)都具有超導(dǎo)特性，且x=0.4時(shí)，T_c達(dá)到最大為38K。在SrFe_2As_2體系中，用Co^{2+}部分替代Fe^{2+}合成SrFe_{2-x}Co_xAs_2，當(dāng)x=0.2時(shí)，最高臨界轉(zhuǎn)變溫度為20K。壓力對(duì)Fe-based-122體系的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度也有顯著影響。研究發(fā)現(xiàn)CaFe_2As_2（未經(jīng)摻雜）在壓力為2.3～8.6kbar時(shí)出現(xiàn)超導(dǎo)特性，最高臨界轉(zhuǎn)變溫度為12K（壓力為5kbar）；SrFe_2As_2和BaFe_2As_2在高壓下也出現(xiàn)超導(dǎo)特性，最高臨界轉(zhuǎn)變溫度分別為27K（壓力為30kbar）和29K（壓力為40kbar）。超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度受到多種因素的影響。晶體結(jié)構(gòu)的變化是影響超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的重要因素之一。前文提到，F(xiàn)e-As層的晶格參數(shù)變化會(huì)影響電子相互作用，從而影響超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。當(dāng)Fe-As鍵長(zhǎng)改變時(shí)，電子的局域化程度和電子-聲子相互作用發(fā)生變化，進(jìn)而改變超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。磁性對(duì)超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度也有著重要影響。反鐵磁序與超導(dǎo)態(tài)相互競(jìng)爭(zhēng)，抑制反鐵磁序通常有利于提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。而自旋漲落作為磁性的動(dòng)態(tài)表現(xiàn)，在一定程度上可以促進(jìn)超導(dǎo)庫(kù)珀對(duì)的形成，對(duì)超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度產(chǎn)生積極影響。此外，化學(xué)摻雜引入的載流子濃度變化也會(huì)對(duì)超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度產(chǎn)生影響。不同的摻雜元素和摻雜量會(huì)改變材料的電子結(jié)構(gòu)和載流子濃度，從而導(dǎo)致超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的變化。2.3.2超導(dǎo)臨界電流密度超導(dǎo)臨界電流密度J_c是衡量超導(dǎo)材料性能的另一個(gè)重要參數(shù)，它反映了超導(dǎo)材料在保持零電阻狀態(tài)下能夠承載的最大電流密度。超導(dǎo)臨界電流密度與鐵基超導(dǎo)體的其他特性之間存在著密切的關(guān)系。從晶體結(jié)構(gòu)的角度來(lái)看，晶體結(jié)構(gòu)的完整性和缺陷情況對(duì)超導(dǎo)臨界電流密度有著顯著影響。在鐵基超導(dǎo)體中，晶體結(jié)構(gòu)中的位錯(cuò)、晶界和雜質(zhì)等缺陷會(huì)散射超導(dǎo)電子，從而降低超導(dǎo)臨界電流密度。研究表明，在Fe-based-122體系中，晶界處的弱連接性會(huì)導(dǎo)致超導(dǎo)電流在晶界處的傳輸受到阻礙，使得超導(dǎo)臨界電流密度降低。而通過(guò)優(yōu)化制備工藝，減少晶體結(jié)構(gòu)中的缺陷，提高晶體的完整性，可以有效提高超導(dǎo)臨界電流密度。采用高質(zhì)量的原料和精確控制合成條件，能夠制備出缺陷較少的鐵基超導(dǎo)材料，從而提高其超導(dǎo)臨界電流密度。磁性也對(duì)超導(dǎo)臨界電流密度產(chǎn)生影響。在鐵基超導(dǎo)體中，磁性與超導(dǎo)性之間的相互作用會(huì)影響超導(dǎo)電子的配對(duì)和傳輸。反鐵磁序的存在可能會(huì)破壞超導(dǎo)電子對(duì)的穩(wěn)定性，從而降低超導(dǎo)臨界電流密度。而自旋漲落與超導(dǎo)庫(kù)珀對(duì)之間的相互作用則較為復(fù)雜，適量的自旋漲落可能會(huì)增強(qiáng)超導(dǎo)電子對(duì)的穩(wěn)定性，有利于提高超導(dǎo)臨界電流密度；但過(guò)度的自旋漲落可能會(huì)導(dǎo)致電子態(tài)的紊亂，反而降低超導(dǎo)臨界電流密度。超導(dǎo)臨界電流密度還與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度密切相關(guān)。一般來(lái)說(shuō)，在一定范圍內(nèi)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度較高的鐵基超導(dǎo)體往往具有較高的超導(dǎo)臨界電流密度。這是因?yàn)檩^高的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度通常意味著超導(dǎo)電子對(duì)具有較強(qiáng)的結(jié)合能和較好的穩(wěn)定性，能夠在較高的電流密度下保持超導(dǎo)態(tài)。但這種關(guān)系并不是絕對(duì)的，還受到其他因素的綜合影響。在一些特殊的鐵基超導(dǎo)體體系中，通過(guò)特殊的制備工藝或元素?fù)诫s，可能會(huì)在較低的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度下獲得較高的超導(dǎo)臨界電流密度。在某些Fe-based-11體系中，通過(guò)對(duì)材料進(jìn)行特定的處理，引入合適的缺陷或雜質(zhì)，雖然超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度有所降低，但卻可以改善超導(dǎo)電流的傳輸特性，提高超導(dǎo)臨界電流密度。三、壓力調(diào)控實(shí)驗(yàn)方法與技術(shù)3.1高壓實(shí)驗(yàn)裝置3.1.1金剛石對(duì)頂砧裝置原理與應(yīng)用金剛石對(duì)頂砧（DAC）裝置是目前在鐵基超導(dǎo)體壓力調(diào)控研究中最為常用且重要的高壓實(shí)驗(yàn)設(shè)備，它能夠產(chǎn)生極高的壓力，為研究材料在極端高壓條件下的物理性質(zhì)提供了可能。金剛石對(duì)頂砧裝置的工作原理基于帕斯卡定律，即當(dāng)對(duì)密閉容器中的液體或氣體施加壓力時(shí)，壓力會(huì)均勻地傳遞到容器的各個(gè)部分。在DAC裝置中，兩個(gè)經(jīng)過(guò)精密加工的金剛石砧面相對(duì)放置，樣品被放置在兩個(gè)金剛石砧面之間的極小空間內(nèi)。通過(guò)外部的機(jī)械加壓系統(tǒng)，如螺紋絲桿、液壓裝置或壓電陶瓷等，對(duì)兩個(gè)金剛石砧座施加壓力，使金剛石砧面相互靠近并擠壓樣品。由于金剛石是自然界中硬度最高的物質(zhì)之一，具有極高的抗壓強(qiáng)度和良好的光學(xué)、熱學(xué)性能，能夠承受巨大的壓力而不發(fā)生明顯的變形或破裂，從而可以將壓力有效地傳遞到樣品上，使樣品處于高壓狀態(tài)。為了確保樣品在高壓下受到均勻的壓力，通常會(huì)在樣品周圍填充合適的傳壓介質(zhì)，如液體氬、甲醇-乙醇混合液或固體氮化硼等。傳壓介質(zhì)能夠在壓力作用下均勻地分布?jí)毫Γ瑴p少壓力梯度，避免樣品受到不均勻的應(yīng)力而發(fā)生損壞或產(chǎn)生非靜壓效應(yīng)。在進(jìn)行高壓實(shí)驗(yàn)時(shí)，還需要考慮壓力的測(cè)量問(wèn)題。常用的壓力測(cè)量方法有紅寶石熒光法和X光衍射法。紅寶石熒光法是利用紅寶石在高壓下熒光光譜的變化來(lái)標(biāo)定壓力。在一定壓力范圍內(nèi)，紅寶石的R1熒光峰的波長(zhǎng)會(huì)隨著壓力的增加而發(fā)生線性紅移，通過(guò)測(cè)量R1熒光峰的波長(zhǎng)位移，并與已知的壓力-波長(zhǎng)校準(zhǔn)曲線進(jìn)行對(duì)比，就可以準(zhǔn)確地確定樣品所處的壓力。X光衍射法則是通過(guò)測(cè)量高壓下已知晶體結(jié)構(gòu)材料（如NaCl、MgO等壓力標(biāo)樣）的晶格參數(shù)變化，利用狀態(tài)方程來(lái)計(jì)算壓力。當(dāng)壓力改變時(shí)，壓力標(biāo)樣的晶格參數(shù)會(huì)相應(yīng)地發(fā)生變化，通過(guò)測(cè)量這些變化，并結(jié)合材料的狀態(tài)方程，就可以精確地確定壓力值。在鐵基超導(dǎo)體的研究中，金剛石對(duì)頂砧裝置發(fā)揮了至關(guān)重要的作用。它能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)鐵基超導(dǎo)體的原位高壓測(cè)量，即在施加壓力的同時(shí)，對(duì)樣品的各種物理性質(zhì)進(jìn)行測(cè)量和分析。利用同步輻射X光衍射技術(shù)與金剛石對(duì)頂砧裝置相結(jié)合，可以精確地測(cè)量高壓下鐵基超導(dǎo)體的晶格參數(shù)、晶體結(jié)構(gòu)相變以及原子位置的微小變化。在對(duì)BaFe_2As_2的研究中，通過(guò)高壓同步輻射X光衍射實(shí)驗(yàn)，詳細(xì)地研究了其在壓力作用下從四方相到正交相的結(jié)構(gòu)相變過(guò)程，確定了相變的壓力和溫度范圍，以及晶格參數(shù)隨壓力的變化規(guī)律。這種對(duì)結(jié)構(gòu)變化的精確測(cè)量，為理解鐵基超導(dǎo)體中結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)性能之間的關(guān)系提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。結(jié)合超導(dǎo)量子干涉儀（SQUID）磁強(qiáng)計(jì)，金剛石對(duì)頂砧裝置可以用于研究高壓下鐵基超導(dǎo)體的磁性變化。通過(guò)在高壓和低溫環(huán)境下測(cè)量樣品的磁化強(qiáng)度隨溫度和磁場(chǎng)的變化，能夠確定磁相變溫度、磁有序狀態(tài)以及磁矩的大小和方向等磁性參數(shù)。在對(duì)FeSe基超導(dǎo)體的研究中，利用這種方法發(fā)現(xiàn)了壓力誘導(dǎo)的磁性轉(zhuǎn)變，以及磁性與超導(dǎo)性之間的相互作用關(guān)系。此外，金剛石對(duì)頂砧裝置還可以與其他技術(shù)，如拉曼光譜、光電子能譜、核磁共振等相結(jié)合，從不同角度研究高壓下鐵基超導(dǎo)體的電子結(jié)構(gòu)、晶格動(dòng)力學(xué)和超導(dǎo)機(jī)制等方面的問(wèn)題，為深入理解鐵基超導(dǎo)體的物理性質(zhì)提供了全面而豐富的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。3.1.2其他高壓實(shí)驗(yàn)設(shè)備簡(jiǎn)介除了金剛石對(duì)頂砧裝置，在鐵基超導(dǎo)體壓力調(diào)控研究中還有其他一些高壓實(shí)驗(yàn)設(shè)備也發(fā)揮著重要作用。活塞-圓筒裝置是一種較為傳統(tǒng)的高壓實(shí)驗(yàn)設(shè)備。它主要由一個(gè)堅(jiān)固的圓筒和一個(gè)可在圓筒內(nèi)移動(dòng)的活塞組成。樣品放置在圓筒內(nèi)活塞的前端，通過(guò)外部機(jī)械裝置推動(dòng)活塞，對(duì)樣品進(jìn)行壓縮從而施加壓力。這種裝置的優(yōu)點(diǎn)是結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單，能夠產(chǎn)生中等壓力，一般可達(dá)5GPa左右。它的壓力腔體較大，可以容納相對(duì)較大尺寸的樣品，有利于進(jìn)行一些對(duì)樣品量要求較高的實(shí)驗(yàn)，如高壓下的物理性能測(cè)試和材料合成等。由于其壓力產(chǎn)生原理基于活塞的機(jī)械運(yùn)動(dòng)，壓力分布相對(duì)較為均勻。在早期的鐵基超導(dǎo)體研究中，活塞-圓筒裝置被廣泛應(yīng)用于初步探索壓力對(duì)材料性能的影響。通過(guò)在該裝置中對(duì)鐵基超導(dǎo)體進(jìn)行加壓，并測(cè)量其電學(xué)、磁學(xué)等性能的變化，為后續(xù)更深入的研究奠定了基礎(chǔ)。由于受到材料強(qiáng)度和密封技術(shù)的限制，活塞-圓筒裝置難以產(chǎn)生極高的壓力，且在高壓下維持穩(wěn)定的壓力較為困難，限制了其在一些對(duì)壓力要求苛刻的研究中的應(yīng)用。多面頂壓機(jī)也是一種常用的高壓實(shí)驗(yàn)設(shè)備，特別是在材料合成和高壓物性研究中具有重要應(yīng)用。多面頂壓機(jī)通常由多個(gè)頂砧組成，這些頂砧以特定的幾何形狀排列，如六面頂、八面頂?shù)?。通過(guò)液壓系統(tǒng)或其他加壓方式，使各個(gè)頂砧同時(shí)向樣品施加壓力，從而在樣品所處的中心區(qū)域產(chǎn)生高壓。多面頂壓機(jī)能夠產(chǎn)生較高的壓力，一般可達(dá)到數(shù)十GPa，并且可以在高溫和高壓同時(shí)作用的條件下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。這一特點(diǎn)使得它在合成新型鐵基超導(dǎo)材料以及研究材料在高溫高壓下的結(jié)構(gòu)和性能變化方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。在合成一些具有特殊結(jié)構(gòu)和性能的鐵基超導(dǎo)材料時(shí)，多面頂壓機(jī)可以通過(guò)精確控制壓力和溫度，實(shí)現(xiàn)對(duì)材料晶體結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成的精細(xì)調(diào)控，從而制備出具有優(yōu)異超導(dǎo)性能的樣品。由于多面頂壓機(jī)的結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜，設(shè)備體積較大，實(shí)驗(yàn)操作相對(duì)繁瑣，對(duì)實(shí)驗(yàn)人員的技術(shù)要求較高。其壓力分布在樣品中可能存在一定的不均勻性，需要通過(guò)合理的樣品設(shè)計(jì)和壓力傳遞介質(zhì)的選擇來(lái)盡量減小這種影響。Bridgman壓砧裝置是由美國(guó)物理學(xué)家Bridgman發(fā)明的一種高壓實(shí)驗(yàn)設(shè)備。它采用了特殊的壓砧設(shè)計(jì)，通過(guò)將壓力集中在一個(gè)較小的區(qū)域，從而實(shí)現(xiàn)較高的壓力。Bridgman壓砧裝置通常由兩個(gè)相對(duì)的壓砧組成，樣品放置在兩個(gè)壓砧之間。通過(guò)外部的機(jī)械加壓裝置，使壓砧相互靠近，對(duì)樣品施加壓力。這種裝置可以產(chǎn)生較高的壓力，一般可達(dá)數(shù)十GPa，并且具有較高的壓力精度和穩(wěn)定性。Bridgman壓砧裝置在高壓下的樣品環(huán)境控制方面具有一定的優(yōu)勢(shì)，可以方便地實(shí)現(xiàn)對(duì)樣品的電學(xué)、磁學(xué)等性能的測(cè)量。在研究鐵基超導(dǎo)體的高壓磁性時(shí)，利用Bridgman壓砧裝置可以在高壓條件下精確測(cè)量樣品的磁化率等磁性參數(shù)。然而，Bridgman壓砧裝置的樣品空間相對(duì)較小，對(duì)樣品的尺寸和形狀有一定的限制，且設(shè)備的加工和維護(hù)成本較高。3.2實(shí)驗(yàn)測(cè)量技術(shù)3.2.1高壓在位M?ssbauer譜技術(shù)高壓在位M?ssbauer譜技術(shù)是研究鐵基超導(dǎo)體磁特性的重要手段之一，它基于原子核的M?ssbauer效應(yīng)，能夠提供關(guān)于鐵原子核周圍微觀環(huán)境的豐富信息。M?ssbauer效應(yīng)是指在某些特定條件下，原子核可以無(wú)反沖地發(fā)射和吸收γ射線。在鐵基超導(dǎo)體中，當(dāng)γ射線與鐵原子核相互作用時(shí)，由于原子核周圍電子云的分布以及磁環(huán)境的影響，γ射線的吸收和發(fā)射會(huì)產(chǎn)生特定的能量位移和分裂，即M?ssbauer譜。通過(guò)測(cè)量M?ssbauer譜的特征參數(shù)，如化學(xué)位移、四極分裂和磁超精細(xì)場(chǎng)等，可以深入了解鐵原子的價(jià)態(tài)、電子云分布、晶體場(chǎng)對(duì)稱性以及磁有序狀態(tài)等磁特性。在鐵基超導(dǎo)體中，化學(xué)位移反映了鐵原子核周圍電子密度的變化。當(dāng)鐵原子的價(jià)態(tài)發(fā)生改變，或者其周圍的配位環(huán)境發(fā)生變化時(shí)，電子密度會(huì)相應(yīng)改變，從而導(dǎo)致化學(xué)位移的變化。在不同壓力下，鐵基超導(dǎo)體中Fe-As鍵長(zhǎng)的變化可能會(huì)影響鐵原子周圍的電子云分布，進(jìn)而引起化學(xué)位移的改變。通過(guò)分析化學(xué)位移隨壓力的變化，可以研究壓力對(duì)鐵原子電子結(jié)構(gòu)的影響。四極分裂則與鐵原子核所處的電場(chǎng)梯度有關(guān)。晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性和原子排列方式會(huì)決定電場(chǎng)梯度的大小和方向，從而影響四極分裂。在鐵基超導(dǎo)體中，當(dāng)發(fā)生結(jié)構(gòu)相變時(shí)，晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性改變，電場(chǎng)梯度也會(huì)隨之變化，導(dǎo)致四極分裂發(fā)生變化。通過(guò)監(jiān)測(cè)四極分裂在壓力作用下的變化，可以獲取結(jié)構(gòu)相變的信息，以及結(jié)構(gòu)與磁性之間的關(guān)聯(lián)。磁超精細(xì)場(chǎng)是M?ssbauer譜中反映磁特性的關(guān)鍵參數(shù)，它直接與鐵原子的磁矩大小和方向相關(guān)。在具有磁有序的鐵基超導(dǎo)體中，鐵原子的磁矩會(huì)產(chǎn)生一個(gè)局部的磁場(chǎng)，即磁超精細(xì)場(chǎng)。通過(guò)測(cè)量磁超精細(xì)場(chǎng)的大小和方向隨壓力的變化，可以研究壓力對(duì)磁有序狀態(tài)的影響。在BaFe_2As_2中，隨著壓力的增加，磁超精細(xì)場(chǎng)的變化可以反映出反鐵磁序的演變，從而揭示磁性與壓力之間的關(guān)系。高壓在位M?ssbauer譜技術(shù)的優(yōu)勢(shì)在于其能夠在高壓條件下對(duì)鐵基超導(dǎo)體進(jìn)行原位測(cè)量，直接獲取高壓下鐵原子的磁特性信息。它具有極高的能量分辨率，可以精確測(cè)量微小的能量變化，從而對(duì)鐵原子核周圍微觀環(huán)境的細(xì)微變化非常敏感。這種技術(shù)還可以對(duì)樣品進(jìn)行非破壞性檢測(cè)，不會(huì)改變樣品的原始狀態(tài)，保證了測(cè)量結(jié)果的真實(shí)性和可靠性。3.2.2高壓在位X光衍射技術(shù)高壓在位X光衍射技術(shù)是研究鐵基超導(dǎo)體結(jié)構(gòu)變化的重要實(shí)驗(yàn)技術(shù)，它利用X光與晶體中原子的相互作用，來(lái)獲取材料的晶體結(jié)構(gòu)信息。其基本原理基于布拉格定律。當(dāng)一束X光照射到晶體上時(shí)，晶體中的原子會(huì)對(duì)X光產(chǎn)生散射。由于晶體中原子的周期性排列，不同原子散射的X光會(huì)發(fā)生干涉。在滿足布拉格定律2d\sin\theta=n\lambda（其中d為晶面間距，\theta為入射角，n為整數(shù)，\lambda為X光波長(zhǎng)）的條件下，散射的X光會(huì)相互加強(qiáng)，形成衍射峰。通過(guò)測(cè)量衍射峰的位置、強(qiáng)度和峰寬等參數(shù)，可以確定晶體的晶格參數(shù)、原子坐標(biāo)以及晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性等信息。在鐵基超導(dǎo)體壓力調(diào)控研究中，高壓在位X光衍射技術(shù)有著廣泛的應(yīng)用。通過(guò)精確測(cè)量不同壓力下鐵基超導(dǎo)體的衍射峰位置，可以計(jì)算出晶格參數(shù)隨壓力的變化。在對(duì)BaFe_2As_2的研究中，利用高壓在位X光衍射技術(shù)發(fā)現(xiàn)，隨著壓力增加，其晶格參數(shù)逐漸減小，表明晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了收縮。當(dāng)壓力達(dá)到一定值時(shí)，會(huì)觀察到衍射峰的分裂或新衍射峰的出現(xiàn)，這標(biāo)志著晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了相變。通過(guò)對(duì)衍射峰強(qiáng)度的分析，可以獲取原子位置和占有率的信息，進(jìn)一步了解結(jié)構(gòu)變化的細(xì)節(jié)。該技術(shù)還可以用于研究鐵基超導(dǎo)體在高壓下的結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)行為。通過(guò)時(shí)間分辨X光衍射技術(shù)，能夠?qū)崟r(shí)監(jiān)測(cè)結(jié)構(gòu)變化的過(guò)程，研究結(jié)構(gòu)相變的動(dòng)力學(xué)機(jī)制，如相變的速率、相變的起始和終止條件等。結(jié)合同步輻射光源的高亮度和短脈沖特性，時(shí)間分辨X光衍射技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)快速結(jié)構(gòu)變化過(guò)程的精確測(cè)量，為深入理解鐵基超導(dǎo)體中結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)性能之間的動(dòng)態(tài)關(guān)系提供了有力手段。3.2.3其他相關(guān)測(cè)量技術(shù)補(bǔ)充除了上述兩種主要的實(shí)驗(yàn)測(cè)量技術(shù)外，還有一些其他相關(guān)測(cè)量技術(shù)在鐵基超導(dǎo)體壓力調(diào)控研究中也發(fā)揮著重要作用。拉曼光譜技術(shù)是一種基于光的非彈性散射的光譜分析技術(shù)。當(dāng)光與物質(zhì)相互作用時(shí)，一部分光會(huì)發(fā)生非彈性散射，散射光的頻率與入射光的頻率存在差異，這種頻率差異被稱為拉曼位移。拉曼位移與分子或晶體中的振動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng)模式相關(guān)，不同的振動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng)模式對(duì)應(yīng)著特定的拉曼位移。在鐵基超導(dǎo)體中，拉曼光譜可以用于研究晶格振動(dòng)模式、電子-聲子相互作用以及結(jié)構(gòu)相變等。在壓力作用下，鐵基超導(dǎo)體的晶格結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，晶格振動(dòng)模式也會(huì)相應(yīng)改變，從而導(dǎo)致拉曼光譜的特征峰位置、強(qiáng)度和峰寬等發(fā)生變化。通過(guò)分析這些變化，可以獲取壓力對(duì)晶格動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)變化的影響信息。在Fe-based-122體系中，通過(guò)拉曼光譜研究發(fā)現(xiàn)，壓力誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)相變伴隨著特定晶格振動(dòng)模式的軟化和硬化，這與超導(dǎo)性能的變化密切相關(guān)。核磁共振（NMR）技術(shù)也是研究鐵基超導(dǎo)體的重要手段之一。NMR技術(shù)利用原子核的磁性在外部磁場(chǎng)中的能級(jí)分裂和共振吸收現(xiàn)象，來(lái)獲取原子核周圍的化學(xué)環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)信息。在鐵基超導(dǎo)體中，通過(guò)測(cè)量鐵原子核或其他原子核的核磁共振信號(hào)，可以研究電子自旋-晶格弛豫時(shí)間、核自旋-自旋耦合常數(shù)等參數(shù)，進(jìn)而了解電子態(tài)密度、磁相互作用以及超導(dǎo)能隙等信息。在高壓條件下，NMR技術(shù)可以探測(cè)壓力對(duì)這些參數(shù)的影響，揭示磁性、結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)性之間的微觀聯(lián)系。在對(duì)FeSe基超導(dǎo)體的研究中，利用NMR技術(shù)發(fā)現(xiàn)，壓力誘導(dǎo)的超導(dǎo)態(tài)伴隨著電子自旋-晶格弛豫時(shí)間的顯著變化，這為理解超導(dǎo)配對(duì)機(jī)制提供了重要線索。光電子能譜技術(shù)，如角分辨光電子能譜（ARPES）和X射線光電子能譜（XPS），也在鐵基超導(dǎo)體研究中有著重要應(yīng)用。ARPES能夠直接測(cè)量材料中電子的能量和動(dòng)量分布，從而獲得電子能帶結(jié)構(gòu)和費(fèi)米面信息。在高壓下，通過(guò)ARPES可以研究壓力對(duì)鐵基超導(dǎo)體電子結(jié)構(gòu)的影響，如能帶的移動(dòng)、展寬以及費(fèi)米面的重構(gòu)等。XPS則主要用于分析材料表面原子的化學(xué)狀態(tài)和電子結(jié)合能。通過(guò)測(cè)量鐵基超導(dǎo)體表面原子的XPS譜，可以確定原子的價(jià)態(tài)、化學(xué)組成以及元素的相對(duì)含量等信息，為研究材料的表面性質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)提供依據(jù)。在壓力調(diào)控研究中，XPS可以用于研究高壓下材料表面的結(jié)構(gòu)和化學(xué)變化，以及這些變化對(duì)超導(dǎo)性能的影響。四、壓力調(diào)控下的磁性變化4.1壓力對(duì)磁有序的影響4.1.1反鐵磁序的抑制以典型的鐵基超導(dǎo)體BaFe?As?為例，其母體在常壓下呈現(xiàn)出反鐵磁序與四方-正交結(jié)構(gòu)相變共存的狀態(tài)。在低溫時(shí)，BaFe?As?的Fe原子磁矩在面內(nèi)形成反鐵磁排列，磁波矢為(\pi,0)或(0,\pi)，對(duì)應(yīng)著面內(nèi)相鄰Fe原子磁矩反平行。這種反鐵磁序的形成源于Fe原子d電子之間的強(qiáng)相互作用，通過(guò)交換相互作用產(chǎn)生了長(zhǎng)程的磁有序。當(dāng)對(duì)BaFe?As?施加壓力時(shí)，壓力對(duì)反鐵磁序的抑制過(guò)程較為復(fù)雜。從晶體結(jié)構(gòu)角度來(lái)看，壓力首先導(dǎo)致晶格發(fā)生收縮，F(xiàn)e-As鍵長(zhǎng)縮短，F(xiàn)e原子之間的距離減小。這使得電子云的重疊程度增加，電子的巡游性增強(qiáng)。在磁性方面，隨著壓力的增加，反鐵磁序的磁有序溫度逐漸降低。這是因?yàn)閴毫Ω淖兞薋e原子間的交換相互作用強(qiáng)度。原本在常壓下穩(wěn)定的反鐵磁交換相互作用，在壓力作用下逐漸減弱。電子的巡游性增強(qiáng)使得自旋的局域化程度降低，不利于反鐵磁序的維持。當(dāng)壓力達(dá)到一定程度時(shí)，反鐵磁序被完全抑制。在這個(gè)過(guò)程中，磁結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著變化，從長(zhǎng)程的反鐵磁有序轉(zhuǎn)變?yōu)槎坛痰拇抨P(guān)聯(lián)或者自旋漲落主導(dǎo)的狀態(tài)。通過(guò)高壓在位M?ssbauer譜技術(shù)可以清晰地觀察到這一過(guò)程。在不同壓力下測(cè)量磁超精細(xì)場(chǎng)，發(fā)現(xiàn)隨著壓力升高，磁超精細(xì)場(chǎng)逐漸減小，這直接反映了反鐵磁序的減弱。當(dāng)壓力達(dá)到某一臨界值時(shí)，磁超精細(xì)場(chǎng)消失，表明反鐵磁序已被完全抑制。利用中子散射技術(shù)也能探測(cè)到磁結(jié)構(gòu)的變化，在壓力作用下，反鐵磁布拉格峰的強(qiáng)度逐漸減弱，峰寬逐漸展寬，最終消失，進(jìn)一步證實(shí)了反鐵磁序的抑制過(guò)程。壓力抑制反鐵磁序的機(jī)制可以從多個(gè)層面來(lái)理解。從電子結(jié)構(gòu)層面，壓力導(dǎo)致Fe原子的3d軌道能級(jí)發(fā)生變化，電子的占據(jù)情況和軌道雜化程度改變，從而影響了交換相互作用。從晶體場(chǎng)理論角度，壓力改變了晶體場(chǎng)的對(duì)稱性和強(qiáng)度，對(duì)Fe原子磁矩的取向和相互作用產(chǎn)生影響。壓力還可能通過(guò)影響聲子譜和電子-聲子相互作用，間接影響反鐵磁序。壓力導(dǎo)致晶格振動(dòng)模式的改變，進(jìn)而影響電子的散射和自旋-晶格弛豫過(guò)程，這些因素共同作用，導(dǎo)致了反鐵磁序在壓力下被抑制。4.1.2鐵磁序的誘導(dǎo)與轉(zhuǎn)變?cè)阼F基超導(dǎo)體中，壓力不僅可以抑制反鐵磁序，還能誘導(dǎo)鐵磁序的出現(xiàn)或引發(fā)磁序的轉(zhuǎn)變，這種現(xiàn)象為研究磁性與超導(dǎo)性的關(guān)系提供了新的視角。在一些特定的鐵基超導(dǎo)體體系中，壓力誘導(dǎo)鐵磁序的現(xiàn)象已被實(shí)驗(yàn)所證實(shí)。以LiFeAs為例，在常壓下LiFeAs主要表現(xiàn)為超導(dǎo)態(tài)，但理論計(jì)算和部分實(shí)驗(yàn)測(cè)量表明，其存在著鐵磁漲落。當(dāng)施加壓力時(shí)，壓力改變了LiFeAs的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)。從晶體結(jié)構(gòu)上看，壓力使晶格參數(shù)發(fā)生變化，原子間距離和鍵角改變，這影響了電子云的分布。在電子結(jié)構(gòu)方面，壓力導(dǎo)致能帶結(jié)構(gòu)的重整化，電子的態(tài)密度和費(fèi)米面的形狀發(fā)生變化。這些變化使得電子的自旋-自旋相互作用發(fā)生改變，原本微弱的鐵磁漲落得以增強(qiáng)，在一定壓力范圍內(nèi)，誘導(dǎo)出了鐵磁序。通過(guò)超導(dǎo)量子干涉儀（SQUID）磁強(qiáng)計(jì)測(cè)量不同壓力下LiFeAs的磁化強(qiáng)度隨溫度和磁場(chǎng)的變化，可以清晰地觀察到鐵磁序的出現(xiàn)。在特定壓力下，磁化強(qiáng)度隨磁場(chǎng)的變化呈現(xiàn)出典型的鐵磁行為，即隨著磁場(chǎng)增加，磁化強(qiáng)度迅速增加并逐漸達(dá)到飽和。壓力還可能引發(fā)鐵基超導(dǎo)體磁序的轉(zhuǎn)變。在一些稀土摻雜的鐵基超導(dǎo)體中，由于稀土離子磁矩與Fe原子磁矩之間的復(fù)雜耦合作用，壓力作用下磁序轉(zhuǎn)變現(xiàn)象較為明顯。以NdFeAsO???F?為例，在常壓下隨著F摻雜量的變化，磁有序狀態(tài)呈現(xiàn)出反鐵磁序、鐵磁序以及混合態(tài)等多種形式。當(dāng)施加壓力時(shí)，壓力進(jìn)一步調(diào)控了稀土離子與Fe原子之間的磁耦合作用。壓力導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的變化，使得稀土離子和Fe原子的相對(duì)位置發(fā)生改變，從而改變了它們之間的交換相互作用。這種交換相互作用的改變使得磁序發(fā)生轉(zhuǎn)變。在一定壓力和摻雜條件下，原本的反鐵磁序可能轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁序，或者從混合磁序轉(zhuǎn)變?yōu)閱我坏拇庞行驙顟B(tài)。通過(guò)中子散射實(shí)驗(yàn)可以精確地測(cè)量磁結(jié)構(gòu)的變化，確定磁序轉(zhuǎn)變的壓力和溫度范圍。在磁序轉(zhuǎn)變過(guò)程中，中子散射圖譜中磁布拉格峰的位置、強(qiáng)度和對(duì)稱性都會(huì)發(fā)生相應(yīng)的變化，這些變化為研究磁序轉(zhuǎn)變機(jī)制提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。壓力誘導(dǎo)鐵磁序或引發(fā)磁序轉(zhuǎn)變的原因主要與晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的變化密切相關(guān)。晶體結(jié)構(gòu)的變化直接影響原子間的距離和電子云的重疊程度，從而改變磁相互作用。電子結(jié)構(gòu)的變化，如能帶結(jié)構(gòu)的重整化和電子態(tài)密度的改變，會(huì)影響電子的自旋-自旋相互作用，導(dǎo)致磁序的改變。壓力還可能通過(guò)影響自旋漲落等動(dòng)態(tài)磁性過(guò)程，對(duì)磁序的形成和轉(zhuǎn)變產(chǎn)生影響。自旋漲落可以為磁序的轉(zhuǎn)變提供能量和微觀機(jī)制，在壓力作用下，自旋漲落的強(qiáng)度和頻率發(fā)生變化，進(jìn)而影響磁序的穩(wěn)定性和轉(zhuǎn)變。4.2磁有序溫度的變化4.2.1磁有序溫度隨壓力的演變規(guī)律通過(guò)大量實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，鐵基超導(dǎo)體的磁有序溫度隨壓力呈現(xiàn)出明顯的演變規(guī)律。以BaFe?As?為例，在常壓下其反鐵磁有序溫度T_{N0}約為138K。當(dāng)施加壓力時(shí)，T_{N0}隨著壓力的增加而逐漸降低。在壓力達(dá)到1GPa時(shí)，T_{N0}降低至約120K；當(dāng)壓力進(jìn)一步增加到5GPa時(shí)，T_{N0}降至約80K。這種磁有序溫度隨壓力降低的現(xiàn)象并非個(gè)別情況，在其他鐵基超導(dǎo)體體系中也普遍存在。在Fe-based-1111體系的LaOFeAs中，隨著壓力升高，反鐵磁有序溫度同樣逐漸下降。從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的趨勢(shì)來(lái)看，磁有序溫度與壓力之間近似呈現(xiàn)線性關(guān)系，但在某些壓力區(qū)間內(nèi)，可能會(huì)出現(xiàn)偏離線性的情況。當(dāng)壓力接近反鐵磁序被完全抑制的臨界壓力時(shí)，磁有序溫度的下降速率會(huì)發(fā)生變化，可能會(huì)出現(xiàn)加速下降的趨勢(shì)。通過(guò)對(duì)不同鐵基超導(dǎo)體體系的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行綜合分析，可以繪制出磁有序溫度隨壓力變化的相圖。在相圖中，清晰地展示了磁有序溫度隨壓力的連續(xù)變化過(guò)程，以及不同壓力下磁有序狀態(tài)的轉(zhuǎn)變。在BaFe?As?的壓力-溫度相圖中，隨著壓力增加，反鐵磁有序相的區(qū)域逐漸縮小，當(dāng)壓力達(dá)到某一臨界值時(shí)，反鐵磁有序相消失，進(jìn)入其他磁性狀態(tài)或超導(dǎo)態(tài)。這種相圖的繪制為研究鐵基超導(dǎo)體的磁性演化提供了直觀的依據(jù)，有助于深入理解磁性與壓力之間的關(guān)系。4.2.2影響磁有序溫度變化的因素分析鐵基超導(dǎo)體磁有序溫度的變化受到多種因素的影響，這些因素相互關(guān)聯(lián)，共同決定了磁有序溫度在壓力作用下的演變。從晶體結(jié)構(gòu)角度來(lái)看，壓力導(dǎo)致的晶格參數(shù)變化是影響磁有序溫度的重要因素之一。在鐵基超導(dǎo)體中，F(xiàn)e-As（或Fe-P等）層的晶格參數(shù)對(duì)磁相互作用起著關(guān)鍵作用。當(dāng)施加壓力時(shí)，晶格發(fā)生收縮，F(xiàn)e-As鍵長(zhǎng)縮短。這使得Fe原子之間的電子云重疊程度增加，電子的巡游性增強(qiáng)。根據(jù)海森堡交換相互作用理論，交換相互作用強(qiáng)度J與電子云重疊程度密切相關(guān)。Fe-As鍵長(zhǎng)縮短導(dǎo)致電子云重疊程度增加，使得交換相互作用強(qiáng)度J發(fā)生變化。在反鐵磁體系中，交換相互作用強(qiáng)度的改變會(huì)直接影響磁有序溫度。通常情況下，交換相互作用強(qiáng)度減弱會(huì)導(dǎo)致磁有序溫度降低。因?yàn)榇庞行虻男纬梢蕾囉谠哟啪刂g的相互作用，當(dāng)交換相互作用強(qiáng)度減弱時(shí)，磁矩之間的耦合作用變?nèi)?，需要更低的溫度才能維持磁有序狀態(tài)，從而導(dǎo)致磁有序溫度下降。晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性變化也會(huì)對(duì)磁有序溫度產(chǎn)生影響。許多鐵基超導(dǎo)體在壓力作用下會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)相變，從高溫的四方相轉(zhuǎn)變?yōu)榈蜏氐恼幌?。這種結(jié)構(gòu)相變伴隨著晶體對(duì)稱性的改變，而晶體對(duì)稱性的變化會(huì)影響磁相互作用的對(duì)稱性和強(qiáng)度。在四方相和正交相之間的轉(zhuǎn)變過(guò)程中，F(xiàn)e原子的磁矩排列方式和磁相互作用路徑發(fā)生改變，從而影響磁有序溫度。在正交相中，由于晶體對(duì)稱性的降低，可能會(huì)出現(xiàn)額外的磁各向異性，這會(huì)對(duì)磁有序溫度產(chǎn)生影響。磁各向異性的變化會(huì)改變磁矩的取向和相互作用能，進(jìn)而影響磁有序的穩(wěn)定性和磁有序溫度。電子態(tài)的變化也是影響磁有序溫度的重要因素。壓力會(huì)導(dǎo)致鐵基超導(dǎo)體的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，包括能帶結(jié)構(gòu)的重整化、電子態(tài)密度的改變以及電子-電子相互作用的變化等。在壓力作用下，F(xiàn)e原子的3d軌道能級(jí)會(huì)發(fā)生移動(dòng)，導(dǎo)致電子在不同能級(jí)上的占據(jù)情況發(fā)生改變。這種電子占據(jù)情況的改變會(huì)影響電子-電子相互作用，從而影響磁有序溫度。電子態(tài)密度的變化也會(huì)對(duì)磁有序溫度產(chǎn)生影響。當(dāng)電子態(tài)密度在費(fèi)米面附近發(fā)生變化時(shí)，參與磁相互作用的電子數(shù)量和能量分布發(fā)生改變，進(jìn)而影響磁有序的形成和穩(wěn)定性，導(dǎo)致磁有序溫度的變化。自旋-軌道耦合作用在壓力下也可能發(fā)生變化，這會(huì)進(jìn)一步影響電子的自旋狀態(tài)和磁相互作用，對(duì)磁有序溫度產(chǎn)生間接影響。4.3壓力調(diào)控磁性的案例分析4.3.1BaFe?As?體系的磁性變化在BaFe?As?體系中，壓力對(duì)其磁性的調(diào)控展現(xiàn)出豐富而獨(dú)特的變化規(guī)律。在常壓下，BaFe?As?呈現(xiàn)出典型的反鐵磁序，其磁有序溫度T_{N0}約為138K。此時(shí)，F(xiàn)e原子的磁矩在面內(nèi)形成反鐵磁排列，磁波矢為(\pi,0)或(0,\pi)。當(dāng)施加壓力時(shí)，壓力首先導(dǎo)致晶格發(fā)生收縮，F(xiàn)e-As鍵長(zhǎng)縮短，原子間距離減小。這一結(jié)構(gòu)變化直接影響了電子云的重疊程度和電子的巡游性。隨著壓力的逐漸增加，反鐵磁序的穩(wěn)定性受到影響，磁有序溫度T_{N0}開始逐漸降低。利用高壓在位M?ssbauer譜技術(shù)研究發(fā)現(xiàn)，隨著壓力升高，磁超精細(xì)場(chǎng)逐漸減小。這一現(xiàn)象直接反映了反鐵磁序的減弱，因?yàn)榇懦?xì)場(chǎng)與鐵原子的磁矩大小和方向密切相關(guān)。當(dāng)中子散射實(shí)驗(yàn)用于探測(cè)磁結(jié)構(gòu)變化時(shí)，隨著壓力的增加，反鐵磁布拉格峰的強(qiáng)度逐漸減弱，峰寬逐漸展寬。這表明反鐵磁序的長(zhǎng)程有序性逐漸被破壞，磁結(jié)構(gòu)逐漸從長(zhǎng)程有序向短程關(guān)聯(lián)或自旋漲落主導(dǎo)的狀態(tài)轉(zhuǎn)變。當(dāng)壓力達(dá)到某一臨界值時(shí)，反鐵磁序被完全抑制，磁超精細(xì)場(chǎng)消失，反鐵磁布拉格峰也完全消失。在壓力調(diào)控過(guò)程中，還觀察到了一些與磁性相關(guān)的其他現(xiàn)象。壓力可能導(dǎo)致BaFe?As?中出現(xiàn)局域磁疇結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)用的探測(cè)光斑約為30微米，M?ssbauer譜時(shí)間分辨遠(yuǎn)低于向列相的漲落頻率，所以從空間和時(shí)間兩個(gè)尺度上觀察到的均為樣品的磁有序特性。研究認(rèn)為通過(guò)壓力作用，BaFe?As?的介觀向列相趨于形成微米級(jí)的局域磁疇結(jié)構(gòu)。高壓在位M?ssbauer譜所具有超高能量分辨，可以探測(cè)到這種局域磁疇，從而感知到樣品磁有序。這種局域磁疇的形成與反鐵磁序的抑制以及自旋漲落等因素密切相關(guān)，進(jìn)一步揭示了壓力調(diào)控下BaFe?As?磁性變化的復(fù)雜性。4.3.2其他典型鐵基超導(dǎo)體體系對(duì)比與BaFe?As?體系相比，其他典型鐵基超導(dǎo)體體系在壓力調(diào)控下的磁性變化既有相似之處，也存在明顯的差異。在Fe-based-1111體系的LaOFeAs中，壓力同樣會(huì)導(dǎo)致反鐵磁序的抑制和磁有序溫度的降低。在常壓下，LaOFeAs具有反鐵磁序，當(dāng)施加壓力時(shí)，隨著壓力的增加，反鐵磁序逐漸減弱，磁有序溫度逐漸下降。這與BaFe?As?體系中壓力對(duì)反鐵磁序的影響趨勢(shì)是一致的。然而，由于LaOFeAs與BaFe?As?的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)存在差異，導(dǎo)致它們?cè)趬毫ψ饔孟麓判宰兓木唧w細(xì)節(jié)有所不同。在晶體結(jié)構(gòu)上，LaOFeAs的FeAs層與絕緣的LnO層交錯(cuò)層疊，而BaFe?As?是Fe-As超導(dǎo)層與堿土金屬原子層交替堆疊。這種結(jié)構(gòu)差異使得它們?cè)趬毫ψ饔孟略娱g的相互作用和電子云的變化情況不同，從而導(dǎo)致磁性變化的差異。在電子結(jié)構(gòu)方面，LaOFeAs中稀土離子的存在會(huì)對(duì)Fe原子的電子態(tài)產(chǎn)生影響，使得其磁性變化機(jī)制更為復(fù)雜。FeSe基超導(dǎo)體在壓力調(diào)控下的磁性變化則更為復(fù)雜。在1-7GPa的壓力范圍內(nèi)，F(xiàn)eSe經(jīng)歷了多個(gè)相變和磁性轉(zhuǎn)變。在較低壓力下，F(xiàn)eSe從普通相轉(zhuǎn)變?yōu)橐粋€(gè)新的結(jié)構(gòu)相，其轉(zhuǎn)變溫度隨著壓力的增加而降低。隨后，出現(xiàn)了帶有確定有序磁矩的反鐵磁相。隨著壓力進(jìn)一步增加，又從反鐵磁相轉(zhuǎn)變?yōu)榇艅蛳唷＿@種復(fù)雜的磁性變化過(guò)程與FeSe獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。FeSe的晶體結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單，由FeSe?四面體層疊而成，但這種簡(jiǎn)單結(jié)構(gòu)卻導(dǎo)致其電子結(jié)構(gòu)的特殊性，使得在壓力作用下，電子態(tài)的變化更為敏感，從而引發(fā)了多個(gè)磁性轉(zhuǎn)變。與BaFe?As?和LaOFeAs相比，F(xiàn)eSe基超導(dǎo)體在壓力下的磁性變化不僅涉及反鐵磁序的抑制和轉(zhuǎn)變，還出現(xiàn)了多種不同的磁性相，展現(xiàn)出更為豐富的磁性演化路徑。五、壓力調(diào)控下的結(jié)構(gòu)變化5.1壓力對(duì)晶體結(jié)構(gòu)相變的影響5.1.1四方-正交相變的調(diào)控以BaFe?As?體系為例，其在常壓下存在著從高溫四方相到低溫正交相的結(jié)構(gòu)相變。在高溫四方相時(shí)，BaFe?As?的晶體結(jié)構(gòu)具有較高的對(duì)稱性，空間群為I4/mmm。此時(shí)，F(xiàn)e-As層中的Fe原子形成二維平面正方格子，As原子位于Fe原子平面上下兩側(cè)，與Fe原子形成四面體配位結(jié)構(gòu)。隨著溫度降低，當(dāng)達(dá)到四方-正交相變溫度時(shí)，晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生相變，空間群轉(zhuǎn)變?yōu)镕mmm。在正交相中，晶體的對(duì)稱性降低，晶格參數(shù)a和b不再相等，出現(xiàn)了晶格畸變。當(dāng)施加壓力時(shí)，壓力對(duì)BaFe?As?的四方-正交相變產(chǎn)生顯著的調(diào)控作用。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果來(lái)看，壓力會(huì)使四方-正交相變溫度發(fā)生變化。隨著壓力的增加，相變溫度逐漸降低。在常壓下，BaFe?As?的四方-正交相變溫度約為138K，當(dāng)壓力增加到1GPa時(shí)，相變溫度降低至約120K。這種相變溫度的降低與壓力導(dǎo)致的晶格變化密切相關(guān)。壓力使晶格發(fā)生收縮，F(xiàn)e-As鍵長(zhǎng)縮短，原子間距離減小。根據(jù)晶體結(jié)構(gòu)與相變的理論，晶格的收縮會(huì)改變?cè)娱g的相互作用和電子云的分布，使得相變的驅(qū)動(dòng)力發(fā)生變化，從而導(dǎo)致相變溫度降低。壓力還會(huì)影響四方-正交相變的相變機(jī)制。在常壓下，四方-正交相變可能主要由晶格的彈性畸變和電子-聲子相互作用驅(qū)動(dòng)。當(dāng)施加壓力時(shí)，電子結(jié)構(gòu)的變化對(duì)相變機(jī)制的影響更為顯著。壓力導(dǎo)致Fe原子的3d軌道能級(jí)發(fā)生變化，電子的占據(jù)情況和軌道雜化程度改變，這會(huì)影響原子間的磁相互作用和電荷分布，進(jìn)而改變相變的機(jī)制。在高壓下，可能會(huì)出現(xiàn)新的相變路徑或相變模式，使得四方-正交相變過(guò)程變得更加復(fù)雜。5.1.2其他可能的結(jié)構(gòu)相變除了四方-正交相變，壓力還可能引發(fā)鐵基超導(dǎo)體其他類型的結(jié)構(gòu)相變。在FeSe基超導(dǎo)體中，壓力誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)相變較為復(fù)雜。在1-7GPa的壓力范圍內(nèi)，F(xiàn)eSe經(jīng)歷了多個(gè)結(jié)構(gòu)相變。在較低壓力下，F(xiàn)eSe從普通相轉(zhuǎn)變?yōu)橐粋€(gè)新的結(jié)構(gòu)相。這種結(jié)構(gòu)相變伴隨著晶體結(jié)構(gòu)的重構(gòu)和原子排列方式的改變。從晶體結(jié)構(gòu)角度來(lái)看，F(xiàn)eSe原本的晶體結(jié)構(gòu)由FeSe?四面體層疊而成，在壓力作用下，四面體的形狀和連接方式發(fā)生變化，導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性和晶格參數(shù)改變。隨著壓力進(jìn)一步增加，F(xiàn)eSe又發(fā)生了從反鐵磁相到磁勻相的轉(zhuǎn)變，這一轉(zhuǎn)變也伴隨著結(jié)構(gòu)的變化。在反鐵磁相時(shí)，F(xiàn)e原子的磁矩呈反鐵磁排列，這種磁有序狀態(tài)與晶體結(jié)構(gòu)相互關(guān)聯(lián)。當(dāng)轉(zhuǎn)變?yōu)榇艅蛳鄷r(shí)，磁有序狀態(tài)改變，同時(shí)晶體結(jié)構(gòu)也發(fā)生相應(yīng)的調(diào)整，原子間的距離和相對(duì)位置發(fā)生變化。在一些稀土摻雜的鐵基超導(dǎo)體中，壓力可能引發(fā)復(fù)雜的結(jié)構(gòu)相變。在NdFeAsO???F?體系中，由于稀土離子Nd的存在，其晶體結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)更為復(fù)雜。當(dāng)施加壓力時(shí)，壓力不僅會(huì)影響Fe-As層的結(jié)構(gòu)，還會(huì)改變稀土離子與Fe原子之間的相互作用。在一定壓力范圍內(nèi)，可能會(huì)出現(xiàn)結(jié)構(gòu)相變，如從一種晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榱硪环N具有不同對(duì)稱性和晶格參數(shù)的結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)相變可能與稀土離子磁矩與Fe原子磁矩之間的耦合作用變化有關(guān)。壓力導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的變化，使得稀土離子和Fe原子的相對(duì)位置改變，從而影響它們之間的磁耦合和電子相互作用，最終引發(fā)結(jié)構(gòu)相變。5.2晶格參數(shù)的改變5.2.1晶格參數(shù)隨壓力的變化趨勢(shì)通過(guò)高壓在位X光衍射技術(shù)對(duì)多種鐵基超導(dǎo)體進(jìn)行研究，能夠清晰地呈現(xiàn)出晶格參數(shù)隨壓力的變化趨勢(shì)。以BaFe?As?為例，在壓力作用下，其晶格參數(shù)呈現(xiàn)出規(guī)律性的變化。隨著壓力的逐漸增加，晶格常數(shù)a和b均逐漸減小，而晶格常數(shù)c的變化相對(duì)較為復(fù)雜。在較低壓力范圍內(nèi)，c也呈現(xiàn)出減小的趨勢(shì)，但減小的速率相對(duì)較慢。當(dāng)壓力進(jìn)一步增加時(shí)，c的變化趨勢(shì)可能會(huì)發(fā)生改變。在某些壓力區(qū)間內(nèi)，c的減小速率可能會(huì)加快，或者出現(xiàn)短暫的平臺(tái)期。這種晶格參數(shù)的變化趨勢(shì)與壓力導(dǎo)致的晶體結(jié)構(gòu)變化密切相關(guān)。壓力使Fe-As鍵長(zhǎng)縮短，原子間距離減小，從而導(dǎo)致晶格收縮，晶格參數(shù)相應(yīng)減小。不同鐵基超導(dǎo)體體系的晶格參數(shù)隨壓力變化的具體數(shù)值和變化速率存在差異。在Fe-based-1111體系的LaOFeAs中，壓力對(duì)晶格參數(shù)的影響也較為明顯。隨著壓力增加，晶格常數(shù)a和b同樣逐漸減小，而c的變化規(guī)律與BaFe?As?有所不同。在LaOFeAs中，c在壓力作用下的變化可能更加平緩，且在某些壓力條件下，c與a、b的變化關(guān)系可能會(huì)出現(xiàn)特殊的耦合現(xiàn)象，這可能與LaOFeAs獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)有關(guān)。5.2.2晶格參數(shù)變化對(duì)超導(dǎo)性能的潛在影響晶格參數(shù)的變化對(duì)鐵基超導(dǎo)體的超導(dǎo)性能有著潛在的重要影響，這種影響主要通過(guò)改變電子態(tài)來(lái)實(shí)現(xiàn)。當(dāng)晶格參數(shù)發(fā)生變化時(shí)，原子間的距離和電子云的分布隨之改變，進(jìn)而影響電子的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度。在鐵基超導(dǎo)體中，F(xiàn)e-As（或Fe-P等）層的晶格參數(shù)變化對(duì)超導(dǎo)性能的影響尤為關(guān)鍵。以Fe-As層為例，當(dāng)晶格參數(shù)改變導(dǎo)致Fe-As鍵長(zhǎng)縮短時(shí)，F(xiàn)e原子和As原子之間的電子相互作用增強(qiáng)。從電子態(tài)角度來(lái)看，這會(huì)使得Fe原子的3d軌道與As原子的p軌道之間的雜化程度增加。雜化程度的提高會(huì)改變電子的能量分布，使得電子的巡游性增強(qiáng)，有利于超導(dǎo)配對(duì)的形成。因?yàn)槌瑢?dǎo)配對(duì)需要電子之間具有一定的相互作用和關(guān)聯(lián)，F(xiàn)e-As鍵長(zhǎng)縮短增強(qiáng)的電子相互作用為超導(dǎo)配對(duì)提供了更有利的條件。從能帶結(jié)構(gòu)角度分析，晶格參數(shù)變化會(huì)導(dǎo)致能帶的移動(dòng)和展寬。當(dāng)Fe-As鍵長(zhǎng)縮短時(shí)，與Fe原子3d電子相關(guān)的能帶可能會(huì)向低能量方向移動(dòng)，且能帶寬度可能會(huì)增加。能帶的移動(dòng)和展寬會(huì)改變費(fèi)米面附近的電子態(tài)密度，使得參與超導(dǎo)配對(duì)的電子數(shù)量和能量分布發(fā)生變化。如果費(fèi)米面附近的電子態(tài)密度增加，且電子的能量分布更有利于配對(duì)相互作用，那么超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可能會(huì)提高。晶格參數(shù)變化還可能影響超導(dǎo)能隙的大小和對(duì)稱性。超導(dǎo)能隙的大小和對(duì)稱性與超導(dǎo)電子對(duì)的穩(wěn)定性密切相關(guān)。晶格參數(shù)變化導(dǎo)致的電子結(jié)構(gòu)變化，可能會(huì)改變超導(dǎo)配對(duì)的相互作用勢(shì)，從而影響超導(dǎo)能隙。在某些情況下，晶格參數(shù)的微小變化可能會(huì)引起超導(dǎo)能隙對(duì)稱性的改變，從一種超導(dǎo)能隙對(duì)稱性轉(zhuǎn)變?yōu)榱硪环N對(duì)稱性，這對(duì)超導(dǎo)性能會(huì)產(chǎn)生顯著影響。五、壓力調(diào)控下的結(jié)構(gòu)變化5.3壓力調(diào)控結(jié)構(gòu)變化的案例分析5.3.1A???Fe???Se?體系的結(jié)構(gòu)變化在A???Fe???Se?體系中，A通常為堿金屬或堿土金屬元素，如K、Cs等。以K?Fe???Se?為例，在常壓下，其晶體結(jié)構(gòu)具有一定的特點(diǎn)。K?Fe???Se?具有四方晶系結(jié)構(gòu)，F(xiàn)e原子和Se原子形成類似于FeSe的層狀結(jié)構(gòu)，K原子位于層間，起到電荷調(diào)控的作用。在這種結(jié)構(gòu)中，F(xiàn)e-Se層內(nèi)Fe原子形成二維平面，Se原子與Fe原子形成四面體配位。當(dāng)施加壓力時(shí)，K?Fe???Se?的結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化。從晶格參數(shù)來(lái)看，隨著壓力增加，晶格常數(shù)a和b逐漸減小，這是由于壓力使Fe-Se鍵長(zhǎng)縮短，原子間距離減小，導(dǎo)致晶格收縮。晶格常數(shù)c的變化較為復(fù)雜，在較低壓力下，c可能呈現(xiàn)出減小的趨勢(shì)，但減小速率相對(duì)較慢；在較高壓力下，c的變化趨勢(shì)可能發(fā)生改變，甚至出現(xiàn)與a、b不同的變化趨勢(shì)。這種晶格參數(shù)的變化會(huì)影響晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性和原子間的相互作用。壓力還可能導(dǎo)致K?Fe???Se?發(fā)生結(jié)構(gòu)相變。在一定壓力范圍內(nèi)，可能會(huì)從四方晶系轉(zhuǎn)變?yōu)槠渌Y(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)相變伴隨著原子排列方式的改變，F(xiàn)e-Se層的結(jié)構(gòu)也會(huì)發(fā)生重構(gòu)。在相變過(guò)程中，F(xiàn)e-Se四面體的形狀和連接方式可能發(fā)生變化，導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)發(fā)生改變。結(jié)構(gòu)變化對(duì)超導(dǎo)性能產(chǎn)生重要影響。晶格參數(shù)的改變會(huì)影響電子云的分布和電子的巡游性。Fe-Se鍵長(zhǎng)縮短會(huì)增強(qiáng)Fe和Se原子的軌道雜化，改變電子態(tài)密度，進(jìn)而影響超導(dǎo)性能。結(jié)構(gòu)相變可能會(huì)改變電子的能帶結(jié)構(gòu)和費(fèi)米面的形狀，影響超導(dǎo)配對(duì)的條件。如果結(jié)構(gòu)相變導(dǎo)致費(fèi)米面附近的電子態(tài)密度增加，且電子的能量分布更有利于配對(duì)相互作用，那么超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可能會(huì)提高；反之，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可能會(huì)降低。5.3.2與理論模擬結(jié)果的對(duì)比驗(yàn)證在研究壓力調(diào)控下鐵基超導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)變化時(shí)，將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證具有重要意義。以BaFe?As?體系為例，實(shí)驗(yàn)上通過(guò)高壓在位X光衍射技術(shù)精確測(cè)量了不同壓力下的晶格參數(shù)和結(jié)構(gòu)相變情況。在較低壓力下，實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到晶格常數(shù)a和b逐漸減小，c也有一定程度的減小，且在特定壓力下發(fā)生四方-正交結(jié)構(gòu)相變。理論模擬方面，采用第一性原理計(jì)算方法對(duì)BaFe?As?在壓力下的結(jié)構(gòu)進(jìn)行模擬。通過(guò)建立合適的晶體結(jié)構(gòu)模型，考慮電子與原子核之間的相互作用以及電子之間的關(guān)聯(lián)效應(yīng)，計(jì)算出不同壓力下的晶格參數(shù)和晶體結(jié)構(gòu)。模擬結(jié)果顯示，隨著壓力增加，晶格常數(shù)a和b確實(shí)逐漸減小，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果趨勢(shì)一致。在結(jié)構(gòu)相變方面，理論模擬也預(yù)測(cè)了在一定壓力范圍內(nèi)會(huì)發(fā)生四方-正交結(jié)構(gòu)相變，且相變的壓力范圍與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相近。通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)和理論模擬結(jié)果，可以驗(yàn)證理論模型的準(zhǔn)確性。如果理論模擬能夠準(zhǔn)確地重現(xiàn)實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的結(jié)構(gòu)變化，說(shuō)明理論模型能夠較好地描述鐵基超導(dǎo)體在壓力下的結(jié)構(gòu)行為。這不僅有助于深入理解壓力調(diào)控結(jié)構(gòu)變化的微觀機(jī)制，還可以為進(jìn)一步的理論研究和材料設(shè)計(jì)提供可靠的依據(jù)。在驗(yàn)證理論模型的基礎(chǔ)上，還可以利用理論模擬對(duì)實(shí)驗(yàn)難以測(cè)量的一些結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)進(jìn)行深入分析。通過(guò)理論模擬可以計(jì)算出原子間的電荷分布、電子云的重疊程度以及電子態(tài)密度等微觀信息，從而從原子和電子層面解釋結(jié)構(gòu)變化的原因和影響。六、磁性與結(jié)構(gòu)變化的關(guān)聯(lián)6.1磁結(jié)構(gòu)相變的耦合關(guān)系6.1.1常壓下的耦合現(xiàn)象在常壓狀態(tài)下，鐵基超導(dǎo)體的磁結(jié)構(gòu)相變耦合現(xiàn)象十分顯著。以典型的BaFe?As?體系為例，其在低溫下會(huì)發(fā)生四方-正交結(jié)構(gòu)相變，同時(shí)伴隨著反鐵磁序的出現(xiàn)。在高溫四方相時(shí)，BaFe?As?的晶體結(jié)構(gòu)具有較高的對(duì)稱性，F(xiàn)e原子的磁矩呈現(xiàn)出順磁狀態(tài)，沒(méi)有長(zhǎng)程的磁有序。當(dāng)溫度降低到四方-正交相變溫度時(shí)，晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生相變，空間群從I4/mmm轉(zhuǎn)變?yōu)镕mmm。與此同時(shí)，F(xiàn)e原子的磁矩開始有序排列，形成反鐵磁序，磁波矢為(\pi,0)或(0,\pi)。這種結(jié)構(gòu)相變與磁相變的同時(shí)發(fā)生，表明在常壓下二者之間存在著緊密的耦合關(guān)系。從微觀層面來(lái)看，這種耦合關(guān)系源于電子結(jié)構(gòu)與晶體結(jié)構(gòu)的相互作用。在四方-正交相變過(guò)程中，晶格發(fā)生畸變，F(xiàn)e-As鍵長(zhǎng)和鍵角發(fā)生變化，導(dǎo)致電子云的分布發(fā)生改變。Fe原子的3d軌道與As原子的p軌道之間的雜化程度也隨之改變，進(jìn)而影響了電子的能量分布和自旋-自旋相互作用。這種電子結(jié)構(gòu)的變化促使Fe原子的磁矩發(fā)生有序排列，形成反鐵磁序。反過(guò)來(lái)，磁有序的形成也會(huì)對(duì)晶體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。磁矩的有序排列會(huì)導(dǎo)致原子間的磁相互作用發(fā)生變化，這種變化會(huì)反饋到晶格上，進(jìn)一步穩(wěn)定了正交相的晶體結(jié)構(gòu)。通過(guò)實(shí)驗(yàn)技術(shù)可以清晰地觀測(cè)到這種耦合現(xiàn)象。高壓在位X光衍射技術(shù)能夠精確測(cè)量晶體結(jié)構(gòu)的變化，確定四方-正交相變的溫度和晶格參數(shù)的變化。高壓在位M?ssbauer譜技術(shù)則可以探測(cè)磁結(jié)構(gòu)的變化，確定反鐵磁序的出現(xiàn)和磁超精細(xì)場(chǎng)的變化。在BaFe?As?的研究中，通過(guò)這兩種技術(shù)的結(jié)合，發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)相變和磁相變的溫度幾乎重合，且在相變過(guò)程中，晶格參數(shù)的變化與磁超精細(xì)場(chǎng)的變化呈現(xiàn)出明顯的相關(guān)性。6.1.2壓力作用下耦合關(guān)系的變化當(dāng)對(duì)鐵基超導(dǎo)體施加壓力時(shí)，磁結(jié)構(gòu)相變的耦合關(guān)系會(huì)發(fā)生顯著變化。以BaFe?As?體系為例，在壓力作用下，其磁有序溫度和晶體結(jié)構(gòu)相變溫度的關(guān)系與常壓下截然不同。加壓后，BaFe?As?的磁有序溫度高于晶體結(jié)構(gòu)相變溫度，且隨著壓力增加，這種差別更為顯著。壓力導(dǎo)致這種耦合關(guān)系變化的原因較為復(fù)雜。從晶體結(jié)構(gòu)角度來(lái)看，壓力使晶格發(fā)生收縮，F(xiàn)e-As鍵長(zhǎng)縮短，原子間距離減小。這一結(jié)構(gòu)變化首先影響了電子云的重疊程度和電子的巡游性。隨著Fe-As鍵長(zhǎng)縮短，電子云重疊程度增加，電子的巡游性增強(qiáng)，這會(huì)改變電子的能量分布和自旋-自旋相互作用。原本在常壓下穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)相變和磁相變的耦合機(jī)制，在壓力作用下被打破。由于電子結(jié)構(gòu)的變化，磁有序的形成和演化機(jī)制發(fā)生改變，使得磁有序溫度升高。而晶體結(jié)構(gòu)相變雖然也受到壓力的影響，但由于其相變機(jī)制涉及晶格的彈性畸變、電子-聲子相互作用等多種因素，在壓力作用下，其相變溫度的變化相對(duì)較慢，導(dǎo)致磁有序溫度高于晶體結(jié)構(gòu)相變溫度。壓力還可能通過(guò)影響自旋漲落等因素來(lái)改變磁結(jié)構(gòu)相變的耦合關(guān)系。在常壓下，自旋漲落與結(jié)構(gòu)相變和磁相變存在一定的關(guān)聯(lián)。當(dāng)施加壓力時(shí)，自旋漲落的強(qiáng)度和頻率發(fā)生變化。在壓力作用下，自旋漲落可能會(huì)在磁有序形成之前就開始增強(qiáng)，從而提前影響電子的自旋-自旋相互作用，使得磁有序溫度升高。自旋漲落的變化也可能會(huì)對(duì)晶體結(jié)構(gòu)相變產(chǎn)生間接影響，進(jìn)一步改變二者的耦合關(guān)系。六、磁性與結(jié)構(gòu)變化的關(guān)聯(lián)6.2自旋-晶格相互作用6.2.1相互作用機(jī)制自旋-晶格相互作用是鐵基超導(dǎo)體中磁性與結(jié)構(gòu)變化相互關(guān)聯(lián)的重要微觀機(jī)制。從本質(zhì)上講，這種相互作用源于電子的自旋自由度與晶格振動(dòng)自由度之間的耦合。在鐵基超導(dǎo)體中，F(xiàn)e原子的3d電子具有未配對(duì)的自旋，這些自旋與周圍原子的晶格振動(dòng)存在相互作用。當(dāng)Fe原子的自旋狀態(tài)發(fā)生變化時(shí)，會(huì)通過(guò)自旋-軌道耦合等方式影響電子云的分布。由于電子云與晶格原子之間存在庫(kù)侖相互作用，電子云分布的改變會(huì)導(dǎo)致晶格原子受到額外的作用力，從而引起晶格振動(dòng)模式的改變。反過(guò)來(lái)，晶格振動(dòng)的變化也會(huì)影響電子的運(yùn)動(dòng)和自旋狀態(tài)。晶格振動(dòng)的聲子可以與電子發(fā)生散射，改變電子的能量和動(dòng)量，進(jìn)而影響電子的自旋-自旋相互作用。在反鐵磁序的形成過(guò)程中，自旋-晶格相互作用起到了關(guān)鍵作用。當(dāng)溫度降低時(shí)，F(xiàn)e原子的自旋開始有序排列形成反鐵磁序。在這個(gè)過(guò)程中，自旋的有序排列通過(guò)自旋-晶格相互作用導(dǎo)致晶格發(fā)生畸變。具體來(lái)說(shuō)，自旋的反平行排列使得Fe原子之間的磁相互作用發(fā)生變化，這種變化通過(guò)自旋-晶格耦合傳遞到晶格上，引起Fe-As鍵長(zhǎng)和鍵角的改變，從而導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)從高溫的四方相轉(zhuǎn)變?yōu)榈蜏氐恼幌?。這種結(jié)構(gòu)相變進(jìn)一步穩(wěn)定了反鐵磁序，形成了磁結(jié)構(gòu)相變的耦合關(guān)系。6.2.2對(duì)磁性和結(jié)構(gòu)變化的協(xié)同影響自旋-晶格相互作用對(duì)鐵基超導(dǎo)體的磁性和結(jié)構(gòu)變化具有顯著的協(xié)同影響。在壓力調(diào)控的過(guò)程中，這種協(xié)同影響表現(xiàn)得尤為明顯。當(dāng)對(duì)鐵基超導(dǎo)體施加壓力時(shí)，壓力首先改變了晶格的結(jié)構(gòu)和原子間的距離。這一結(jié)構(gòu)變化通過(guò)自旋-晶格相互作用影響了電子的自旋狀態(tài)和磁相互作用。壓力使Fe-As鍵長(zhǎng)縮短，晶格發(fā)生收縮。這種結(jié)構(gòu)變化導(dǎo)致電子云的重疊程度增加，電子的巡游性增強(qiáng)。通過(guò)自旋-晶格相互作用，電子自旋-自旋相互作用發(fā)生改變，進(jìn)而影響了磁有序狀態(tài)。在BaFe?As?中，壓力導(dǎo)致反鐵磁序的抑制，這與自旋-晶格相互作用密切相關(guān)。壓力引起的晶格變化通過(guò)自旋-晶格耦合改變了Fe原子自旋之間的交換相互作用強(qiáng)度，使得反鐵磁序逐漸減弱。自旋-晶格相互作用也會(huì)影響結(jié)構(gòu)相變。在壓力作用下，電子自旋狀態(tài)的變化通過(guò)自旋-晶格相互作用反饋到晶格上，影響結(jié)構(gòu)相變的溫度和機(jī)制。當(dāng)壓力改變了電子的自旋-自旋相互作用時(shí)，這種變化會(huì)通過(guò)自旋-晶格耦合傳遞到晶格上，改變晶格的彈性性質(zhì)和原子間的相互作用力。這可能導(dǎo)致結(jié)構(gòu)相變溫度的改變，以及相變機(jī)制的變化。在FeSe基超導(dǎo)體中，壓力誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)相變與自旋-晶格相互作用密切相關(guān)。壓力導(dǎo)致電子自旋狀態(tài)的變化，通過(guò)自旋-晶格相互作用引起晶格的重構(gòu)和原子排列方式的改變，從而引發(fā)結(jié)構(gòu)相變。6.3基于關(guān)聯(lián)的超導(dǎo)機(jī)制探討6.3.1磁與結(jié)構(gòu)變化對(duì)超導(dǎo)轉(zhuǎn)變的影響路徑磁與結(jié)構(gòu)變化對(duì)鐵基超導(dǎo)體超導(dǎo)轉(zhuǎn)變的影響路徑是一個(gè)復(fù)雜且相互關(guān)聯(lián)的過(guò)程。從磁性角度來(lái)看，反鐵磁序在鐵基超導(dǎo)體母體中通常是超導(dǎo)態(tài)的競(jìng)爭(zhēng)態(tài)。反鐵磁序中電子的自旋具有特定的排列方式，這種排列方式導(dǎo)致電子能譜的重構(gòu)，在費(fèi)米面附近打開能隙，減少了參與超導(dǎo)配對(duì)的載流子數(shù)量。在BaFe?As?母體中，低溫下的反鐵磁序抑制了超導(dǎo)態(tài)的出現(xiàn)。當(dāng)通過(guò)壓力等手段抑制反鐵磁序時(shí)，原本被反鐵磁序抑制的超導(dǎo)配對(duì)機(jī)制得以發(fā)揮作用。壓力導(dǎo)致反鐵磁序的減弱，