2014工作匯報展望》》內(nèi)蒙古疾病預(yù)防控制中心放射衛(wèi)生防護所目錄1課題簡介及進程課題名稱立題依據(jù)研究內(nèi)容研究方法和思路課題進程2實驗部分樣品采集樣品（源）制備樣品測量本底測量計算注意事項3相關(guān)材料及文獻方法和思路指導(dǎo)測量問題探討等課題簡介課題來源及項目編號2013年內(nèi)蒙古自治區(qū)衛(wèi)生和計劃生育委員會醫(yī)療衛(wèi)生科研計劃項目項目編號：201301028

課題名稱：

內(nèi)蒙古自治區(qū)生活飲用水總α和總β放射性水平調(diào)查研究

立題依據(jù)：

1.天然輻射照射以及放射性污染

2.我區(qū)作為國家航天工業(yè)重要基地的地位

3.我區(qū)豐富的鈾礦資源儲備

4.日本福島核電站放射性物質(zhì)泄漏事故

5.我區(qū)放射性本底數(shù)據(jù)庫的空白

2011年的3月11日14:46(東京時間)，日本東北部太平洋外海發(fā)生的矩震級9.0級地震引發(fā)海嘯,15854人死亡，3155人下落不明，并造成重大財產(chǎn)損失。15m高的海嘯導(dǎo)致福島第一核電站4個機組發(fā)生失冷卻進而發(fā)生氫氣爆炸，造成大量放射性物質(zhì)釋放，131I等效釋放量為(3.7~6.3)x1017Bq。事故向海洋中排放了520t高放射性和1.15萬t低放射性廢水。釋放的大量放射性物質(zhì)造成廣大地區(qū)空氣和地表污染，放射性水平顯著升高。核裂變產(chǎn)物隨著氣溶膠擴散至我國。（參《日本福島第一核電站事故的衛(wèi)生應(yīng)對》及《日本福島核事故期間環(huán)境放射性水平的檢測》，中華放射醫(yī)學(xué)與防護雜志）與我區(qū)飲用水總檢測有關(guān)重要事件一：日本福島事件與我區(qū)飲用水總放檢測有關(guān)重要事件二：鈾礦

據(jù)國土資源部2012年報道，內(nèi)蒙古中部地區(qū)鈾礦勘查取得重大突破，發(fā)現(xiàn)國內(nèi)目前最大規(guī)模的可地浸砂巖型鈾礦床，其累計控制鈾資源量已經(jīng)躋身世界級大礦行列。作為核電工程的基本原料，鈾礦對于我國具有重大的戰(zhàn)略價值。鈾是一種極為稀有的放射性金屬元素，在地殼中的平均含量僅為百萬分之二。放射性系指鈾、釷、鐳等元素的原子核能自發(fā)地蛻變?yōu)榱硪环N原子核，同時放出α、β、γ射線的現(xiàn)象。進行飲用水中總α、β放射性水平監(jiān)測，對下一步鈾礦的開發(fā)利用也有很大的指導(dǎo)作用。研究內(nèi)容

內(nèi)蒙古自治區(qū)12個盟市所在地生活用水水廠在豐水期和枯水期的飲用水總放射性指標(biāo)。研究方法和內(nèi)容

1、利用約3年時間在枯水期（3~5月份）和豐水期（6~9月份）分別采集我區(qū)12個盟市所在地和部分旗縣供居民飲用的出廠水和末梢水樣品（約5L）。2、通過濃縮、灰化制備樣品，利用LB770型低本底α、β測量儀測量，對部分異常數(shù)據(jù)樣品用高純鍺γ譜儀進行進一步分析，確定是何種核素引起的數(shù)據(jù)異常。3、根據(jù)人均年飲水量計算出年平均有效劑量，從而評價居民通過攝入飲用水造成輻射暴露的健康風(fēng)險。課題進程——采樣

截至目前，共收到豐水期水樣233份，枯水期未采集。水樣種類包括水源水、出廠水、管網(wǎng)末梢水、河水、湖水、井水、水庫水、泡子水八種。樣品分布于全區(qū)11個盟市（阿拉善盟未采集），其中赤峰市、呼和浩特市、包頭市、鄂爾多斯市采樣基本完成，其他盟市樣品較少。詳情見以下表格：內(nèi)蒙古自治區(qū)生活飲用水總放檢測采樣分布表預(yù)期進程

烏海、通遼、興安盟、錫林郭勒盟豐水期水樣的采集工作將于2014年完成，巴彥淖爾盟、阿拉善盟、呼倫貝爾市的豐水期水樣以及全區(qū)12個盟市的枯水期水樣的采集工作將于2015年完成。課題進程——檢測

現(xiàn)已完成150份水樣的檢測工作，其中：錫林郭勒盟蘇尼特右旗生產(chǎn)用水（1份）水樣的α和β的放射性活度均高于參考限值即0.5Bq/L和1.0Bq/L；錫林郭勒盟太卜寺旗（1份）、錫林郭勒盟二連浩特市（4份）、包頭市達茂旗（2份）、包頭市白云礦區(qū)（2份）的生活飲用水水樣α放射性活度高于參考限值0.5Bq/L；其他水樣的α和β的放射性活度均在正常范圍內(nèi)。數(shù)值偏高的水樣中無出廠水。詳情見以下表格：

預(yù)計于11月底完成現(xiàn)有233份水樣的檢測工作。后續(xù)受到的水樣將陸續(xù)進行檢測。水樣采集PICTURE

按每1L水樣加20ml±1ml硝酸的比例，將硝酸加入聚乙烯扁桶中，然后采集水樣5L。（采集水樣前應(yīng)將水龍頭擦拭干凈，放水5~10分鐘）樣品制備：濃縮水樣一取1000ml水用500ml量筒分兩次加入容量為2000ml的燒杯，使水樣體積不超過燒杯容積的一半，在可調(diào)溫電熱板上加熱，于微沸條件下（約370℃）蒸發(fā)濃縮，直至全部水樣濃縮至大約50ml。樣品制備：濃縮水樣二PICTURE

將蒸發(fā)皿標(biāo)號、稱重，作好記錄。將濃縮的水樣移至容量為100ml的蒸發(fā)皿中，用少量硝酸溶液（1+1）分三次洗滌2000ml燒杯。將洗滌液并入蒸發(fā)皿中。樣品制備：硫酸鹽化PICTURE

將1ml硫酸緩慢加入蒸發(fā)皿中與溶液充分混合，于可調(diào)溫電爐上進行硫酸鹽化直至將煙霧趕盡。（注意溫度不要過高，防止溶液濺出而影響殘渣重量）樣品制備：水樣灰化

將蒸發(fā)皿連同殘渣放入馬弗爐在350℃±10℃下灼燒1h。馬弗爐參數(shù)設(shè)置:SSP—25，STC—0，SP1—350，TM1—1.5，SP2—350，TM2—1.0樣品制備：冷卻、測量、記錄

將從馬弗爐中灰化完成的蒸發(fā)皿取出，置于干燥器中冷卻至室溫。稱量蒸發(fā)皿和殘渣的總重量，計算殘渣重量并做記錄。樣品源制備：研磨、稱重

用不銹鋼樣品勺將灼燒后稱量過的固體殘渣刮下，在陶瓷蒸發(fā)皿里用研磨棒研細(xì)、均勻。稱取10Amg（196.1mg)樣品至于不銹鋼樣品盤中。樣品源制備：鋪樣PICTURE

用細(xì)針將樣品平鋪在不銹鋼樣品盤里，盡量做到均勻、平整。（文獻報道的方法：在樣品盤里滴入乙醇/丙酮混合液，用自制工具將樣品盡量均勻鋪平。于105℃烘干2小時，后冷卻48小時以上。）樣品測量

將鋪好的樣品至于LB77010道低本底α、β計數(shù)系統(tǒng)中測量。測量時間為1000min。本底測量

用清潔的空白樣品盤測量計數(shù)系統(tǒng)的α和β本底計數(shù)，本底測量時間同樣品測量時間，為1000min。在沒測量2~3次樣品源后，應(yīng)插入本底測量，以確認(rèn)計數(shù)系統(tǒng)的本底計數(shù)率穩(wěn)定。記錄測量的起、止日期和時間。計算一

注：檢測結(jié)果為平均值±2倍標(biāo)準(zhǔn)偏差

Sα由統(tǒng)計計數(shù)誤差引起的水樣總放射性體積活度的標(biāo)準(zhǔn)偏差，單位為貝克每升（Bq/L）t樣品源和計數(shù)系統(tǒng)α本底計數(shù)時間，單位為秒（s）計算二注：檢測結(jié)果為平均值±2倍標(biāo)準(zhǔn)偏差

S

β由統(tǒng)計計數(shù)誤差引起的水樣總放射性體積活度的標(biāo)準(zhǔn)偏差，單位為貝克每升（Bq/L）;t樣品源和計數(shù)系統(tǒng)β本底計數(shù)時間，單位為秒（s）（串道現(xiàn)象引起的串道因子）注意事項1.濃縮水樣時應(yīng)該嚴(yán)格控制加熱溫度和時間，避免液體沸騰濺出、燒干。2.實驗過程中應(yīng)做好個人防護，避免受到硫酸和硝酸的傷害。3.實驗過程應(yīng)小心謹(jǐn)慎，避免樣品的污染對實驗結(jié)果可能造成的影響。4.灰化后的樣品應(yīng)在干燥器中冷卻恒重后進行稱重，以確保實驗結(jié)果的準(zhǔn)確性。5.實驗的各個環(huán)節(jié)均應(yīng)做好詳細(xì)真實的原始記錄。記錄編號與樣品編號一一對應(yīng)。剩余樣品標(biāo)號裝好留用。WHO飲用水水質(zhì)準(zhǔn)則（第三版）

第九章放射性問題

在本準(zhǔn)則中，控制放射危害的方法分成兩個階段：——對總α和/或總β的活度的初始篩查，以確定其活度濃度（Bq/L）低于一定閾值，對此不需要采取進一步的行動。——如果總α和/或總β的活度濃度超過篩查水平，就應(yīng)該對每一種放射性核素的活度濃度進行調(diào)查，并與規(guī)定的指導(dǎo)水平進行比較。

本準(zhǔn)則的依據(jù)：——待積有效劑量的推薦參考劑量水平（RDL），等于在1年內(nèi)攝入的飲用水所致的0.1mSv劑量（即從1年飲用水的攝入量中可能的總放射性濃度導(dǎo)出的這個水平）。這個水平包括由ICRP對一些主要的農(nóng)產(chǎn)品（例如食品和飲用水）在持續(xù)照射情況下推薦的干預(yù)豁免水平的10%，這種情況主要與公眾長期攝入飲用水有關(guān)（ICRP，2000）。這個0.1mSv的RDL也相當(dāng)于由ICRP（1991）和國際基本安全標(biāo)準(zhǔn)（IAEA，1996）所推薦的公眾成員照射的年劑量限值的10%?！蒊CRP提供的成人劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)。

飲用水的放射性可能由下述因素造成：——天然放射性核素，特別是鈾226/228和幾種其他放射性核素；——進行技術(shù)處理過程包含一些天然放射性核素（例如，礦石開采和礦砂的處理過程或者磷肥的生產(chǎn)過程）；——從核燃料循環(huán)設(shè)施排放的一些放射性核素；——加工放射性核素（生產(chǎn)和使用非密封源）作為定期向外排放這些核素的后果，可以進入到飲用水供應(yīng)設(shè)施；——放射性核素排放到環(huán)境，包括向水源的排放。

由飲用水所致輻射的健康效應(yīng)：

人類和動物研究的證據(jù)表明，在低劑量和中等劑量水平的輻射照射可以增加癌癥的遠(yuǎn)期發(fā)病率。尤其是動物實驗證明，輻射照射可以導(dǎo)致遺傳畸形發(fā)生率的升高。如果放射性核素的濃度低于0.1mSv/a，攝入飲用水預(yù)期不會造成放射有害的健康效應(yīng)。當(dāng)全身或身體大部分受到很高劑量照射時，可能會發(fā)生急性輻射健康的效應(yīng)，導(dǎo)致血細(xì)胞數(shù)降低甚至死亡，但在飲用水供應(yīng)設(shè)施中通常放射性核素活度的水平較低，因此不必?fù)?dān)心此效應(yīng)的發(fā)生。放射性活度和輻射劑量的單位：——放射性活度的國際單位制（SI）單位是貝可勒爾，簡稱貝可（Bq），1Bq=1個衰變每秒。飲用水的指導(dǎo)水平用每一升的放射性核素的活度表示，稱為活度濃度，用活度每升（Bq/L）表示?！談┝渴侵冈谖镔|(zhì)中輻射有多少能量被沉積。吸收劑量的國際單位制（SI）單位是戈瑞，稱為戈（Gy），1Gy=1J/kg?！?dāng)量劑量是吸收劑量與某一特殊類型的輻射（取決于該輻射的電離能力和電離密度）有關(guān)的一個因子的乘積?！行┝坑煤唵涡g(shù)語來表示，是被一個人所接受輻射對所有組織或器官用其“組織權(quán)重因數(shù)”加權(quán)后的當(dāng)量劑量之和。當(dāng)量劑量和有效劑量的國際單位制（SI）單位是希沃特，稱為希（Sv），1Sv=1J/kg。

為了反映放射性核素一旦被身體攝入后的儲留特性，用待積有效劑量表示一個放射性核素被攝入后（內(nèi)照射）在個人終身（70年）所接受的總的有效劑量的一種量度?！皠┝俊边@一術(shù)語可表示吸收劑量（Gy），也可表示有效劑量（Sv），視不同的場合而定。以水為例，可用貝可每升（Bq/L）給出該核素的活度濃度。對每一種放射性核素,使用它的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)C（mSv/Bq）和每年平均攝入的飲用水量V（L/year），從水中該核素的活度濃度A（Bq/L）可估算出其所致的年有效劑量（mSv/year）。計算見以下等式：

對溶解在水中的放射性核素的監(jiān)測和評價：飲用水的篩查水平表示低到不需要采取進一步行動的活度水平，即總α活度低于0.5Bq/L，總β活度低于1Bq/L水平。如果測量的兩種總活度中有任何一個已超過了篩查水平，那么應(yīng)鑒定產(chǎn)生這一活度值的某些特定的放射性核素，并測量它們每一種放射性核素的活度濃度。從已獲得的數(shù)據(jù)對每一種放射性核素進行待積有效劑量的估算，然后確定這些核素的待積有效劑量之和。需要注意的是，一次采集樣本本身并不能暗示這種水不適于飲用，而是應(yīng)把它看作一種跡象，需要做進一步調(diào)查，包括進行附加采樣。圖1飲用水中的放射性核素的篩查水平和指導(dǎo)水平的應(yīng)用程序再論國家生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)中總α和總β放射性指標(biāo)的初篩意義

劉英

一、飲用水中總α和總β放射性參考水平的劑量學(xué)依據(jù)在環(huán)境放射性監(jiān)測中，總α和總β放射性測量常常被用作一種篩選監(jiān)測手段，即確定是否需要進行特定放射性核素的進一步分析測定。飲用水中總α和總β放射性指標(biāo)不是限值，而是參考水平。我國水中總α以238U系的貢獻為主,總β以40K的貢獻為主。根據(jù)我國部分地區(qū)水源水中天然放射性水平較高，以及我國水資源匱乏的實際情況，《水質(zhì)衛(wèi)生規(guī)范》規(guī)定總α放射性參考水平為0.5Bq/L，該水平高于WHO提出的0.1Bq/L，而總β放射性參考水平與WHO提出的一致，為1Bq/L。二、超參考水平水樣的進一步分析、測定

1.排除干擾因素生活飲用水中總β放射性濃度“超標(biāo)”的情況很少，但總α放射性“超標(biāo)”的事例并不少見。除某些水源水中總α放射性水平確實較高以外，由實驗因素造成測量結(jié)果偏高的情況也不容忽視。響水中總α放射性水平的主要實驗因素有以下兩方面：（1）放射性標(biāo)準(zhǔn)源的選擇放射性測量一般采用與樣品源中放射性核素的有效能量相接近的標(biāo)準(zhǔn)源作相對測量。由于水中的放射性核素組成復(fù)雜，組成比例不恒定，擬選定一種有代表性的標(biāo)準(zhǔn)源用于總放射性測量是很困難的。由于239Pu中常常含有241Pu導(dǎo)致在做源的標(biāo)準(zhǔn)溶液中增長241Am，需要進一步純化，而鈾的α粒子能量比超鈾元素的α粒子能量小，使用鈾標(biāo)準(zhǔn)源會導(dǎo)致對超鈾元素值估計過高，所以優(yōu)先選用241Am做標(biāo)準(zhǔn)源。（參照ISO國際標(biāo)準(zhǔn)《水質(zhì)量—非鹽水中總α放射性測量—厚源法》以及我國《生活飲用水檢驗規(guī)范》）（2）氡子體的影響對含226Ra比活度較高的水樣，由于226Ra衰變產(chǎn)生的子體放射性可使計數(shù)率增長，在1個月內(nèi)可能出現(xiàn)比初始計數(shù)率高4倍的計數(shù)，而使水中總α測量值偏高。因此，ISO國際標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定在測量源干燥后馬上進行測量，《檢驗規(guī)范》規(guī)定在檢驗結(jié)果報告中應(yīng)寫明采樣、灼燒和計數(shù)的時間，以便根據(jù)檢驗報告判定飲用水中總α放射性的實際水平。2.進行核素分析當(dāng)飲用水中總α比活度超過0.5Bq/L或總β比活度超過1Bq/L時，就應(yīng)該進行進一步的放射性核素分析，測定各種放射性核素的比活度，估算這些放射性核素所致劑量，決定能否飲用。一般說來，飲用水中各種放射性核素所致總劑量不應(yīng)該超過0.1mSv/a。飲用水中總α和總β放射性監(jiān)測程序同（圖一）。水中總α、總β放射性測量

林青川林濤周銀行鐘志京

放射性原子核α衰變時釋放出α粒子。α粒子是由兩個質(zhì)子和兩個中子組成的氦原子核，其能量范圍為4～8MeV,在物質(zhì)中穿透的能力很弱，故總α測量中樣品自吸收校正顯得十分重要。放射性原子核β衰變時釋放β粒子。β衰變分為＋β衰變和－β衰變。＋β衰變有兩種競爭過程：釋放＋β粒子；電子軌道俘獲（即核內(nèi)俘獲一個軌道電子實現(xiàn)＋β衰變的目的）。＋β粒子產(chǎn)生后會立即與周圍的－β粒子或者電子產(chǎn)生湮滅輻射而消失，通?？諝庵袃H存在－β粒子。通?？偊聹y量是指－β粒子測量。

總α、總β探測原理是基于帶電粒子（α和β）與物質(zhì)的相互作用。帶電粒子射入探測器，致探測器中電離氣體（或固體晶體）的原子產(chǎn)生激發(fā)和電離，產(chǎn)生的電子對在探測器偏壓電場的作用下，電子對分別向兩極遷移形成電離電流，通過電子線路進行電流或電壓放大，對探測信息進行分析和記錄。目前總α、總β最常用的測量是流氣式正比計數(shù)器，它能做到更低的儀器本底。

樣品源的放置時間對測量的影響

剛制備好的樣品源每次測量總α總β計數(shù)率變化很大，對測量結(jié)果有很大的影響。實驗中發(fā)現(xiàn),某些水樣制樣完畢后需放置3d以上,再測定計數(shù)才能穩(wěn)定,可能是樣品中氡含量高,在制樣時,氡作為氣體揮發(fā)了,而氡、釷的子體不易揮發(fā),其半衰期有的很短,在3d后約剩10%。如將殘渣每天測量1次或隔1~2天測量,連續(xù)測量4~7天,會發(fā)現(xiàn)第一次測量的數(shù)值一般較高，經(jīng)過幾天的存放,測量的數(shù)值有所下降。實驗中發(fā)現(xiàn)測量結(jié)果與水樣蒸干后的殘渣質(zhì)量也存在一定關(guān)系：殘渣量較大或較小的,結(jié)果變化都不明顯,只有中間狀態(tài)的變化明顯。當(dāng)每升水樣的總殘渣量達到0.4~0.9克時測得的總α放射性活度一般都較高。同樣也與水中的化學(xué)成分有關(guān)。當(dāng)水中的固體總量或含礦化度大時,某些放射性核素在水中富集的幾率就大?？偟膩碚f,潛水中的放射性核素“鈾”的含量隨其總礦化度的增長而增加的趨勢是明顯的。某些放射性核素是單一的核素衰變,所以連續(xù)測量顯示的數(shù)值相對平穩(wěn),如果樣品中含有兩種半衰期相差較大的核素,由于半衰期不一樣會給測量工作帶來困難。總α、β放射性活度越小,誤差就越大。因此,測量水樣的樣品源時不但要分析它的活度結(jié)果,而且也要分析它們的誤差大小。（參考文獻：福建分析測試技術(shù)交流《飲用水中總α、β—樣品源存放測量的異常變化》以及中國輻射衛(wèi)生《低本底測量系統(tǒng)測定水中的放射性》）樣品的測量時間對測量的影響由于樣品的活度不同、儀器本底不同及所要求精度不同都對測量時間的長短提出了要求。同一樣品源用不同的測量時間測量其結(jié)果是不同的，測量時間越長測量結(jié)果越穩(wěn)定。當(dāng)進行總α總β同時測量時以α測量時間為準(zhǔn)。測量儀器的本底對測量的影響

在弱放射性測量中，本底的測量是否準(zhǔn)確至關(guān)重要。應(yīng)選用一批專用的測量盤仔細(xì)清洗烘干后進行本底測量。平時應(yīng)經(jīng)常測量儀器的本底和效率，畫出控制圖。在測量前如果本底和效率都在控制范圍內(nèi)，說明儀器工作正常，并可對本底數(shù)值進行統(tǒng)計，算出平均值。只有這種方法計算的本底值才最接近真值。在《環(huán)境與輻射》（任天山，程建平主編）中提到，在放射性測量中，狹義的本底計數(shù)是指沒有被測量樣品時計數(shù)裝置顯示出的計數(shù)，而把樣品中干擾放射性產(chǎn)生的計數(shù)稱之為干擾計數(shù)?？偟谋镜讘?yīng)是上述兩項之和，狹義本底主要來自宇宙射線、探測器與屏蔽材料中含有的雜質(zhì)、電子學(xué)電路噪聲和電磁干擾等。放射性活度測量時的凈計數(shù)率應(yīng)為測得的樣品計數(shù)率減去本底計數(shù)率。在劉芳著的《生活飲用水總放射性測定結(jié)果的影響因素》中提到，不裝測量盤測本底不可取，因為測量盤位置以下可能存在的α射線也計入本底，而這部分附加的本底不可能在樣品計數(shù)中出現(xiàn)，如果采用這個本底值，會導(dǎo)致測量結(jié)果偏低。對于總β測量，測量盤表面的放射性會不可避免地加在樣品計數(shù)中。水樣總α總β測量不確定度表示（未做）由于環(huán)境水樣的放射性活度低，即使進行了長時間的測量也會產(chǎn)生很大的誤差，所以對其測量結(jié)果進行精確的不確定度計算是十分重要的。單個樣品測量的標(biāo)準(zhǔn)相對不確定度E由下式計算：

式中Ec的計算為