氣候變化是全球面臨的重大挑戰(zhàn)，碳捕集利用與封存（CCUS）技術是我國實現(xiàn)2060年碳中和目標技術組合的重要構成部分。燃煤電廠煙氣是CO2的集中穩(wěn)定排放源，約占CO2排放總量的50%。目前，在常用的化學吸收法中，液態(tài)吸收劑（如醇胺吸收劑）在碳捕集過程中易實現(xiàn)連續(xù)化操作，但存在運行成本高和能耗高等問題。相比于化學吸收法，固體吸附法在捕集成本方面具有明顯的優(yōu)勢，且固體吸附劑本身也具有很多優(yōu)良的特性，包括較高的比表面積、對CO2具有強吸附力、吸附劑再生能耗低和潮濕環(huán)境下具有較高的物理化學穩(wěn)定性等。但在目前工業(yè)應用中，固體吸附劑通常存在機械疲勞、物理老化或塑化、連續(xù)化操作難等問題。因此，開發(fā)適用于工業(yè)應用的新型捕集材料是降低CO2捕集成本的關鍵，對降低再生能耗具有重要意義。多孔液體是一種具有永久性孔隙結構且呈現(xiàn)宏觀流動狀態(tài)的新型液體材料，其將多孔固體的有序規(guī)整孔道和液體的流動性等諸多優(yōu)點相結合，在氣體捕集與分離領域表現(xiàn)出巨大的應用潛力。如何在保持流動性的同時盡可能提高多孔液體的空腔比例或空腔利用率，是提高多孔液體碳捕集性能的關鍵。目前，關于固體材料尺寸對多孔液體捕集CO2性能的影響，鮮見系統(tǒng)研究。基于此，本文利用粒徑調控策略制備了不同尺寸的ZIF-8固體材料，進而探究了不同尺寸ZIF-8對多孔液體穩(wěn)定性、流動性以及碳捕集性能的影響，為高性能碳捕集吸收劑的研發(fā)奠定了基礎。摘要：通過粒徑調控策略制備了基于不同粒徑ZIF-8的多孔液體（PLs），并用于CO2的捕集?？疾炝薢IF-8粒徑對多孔液體捕集CO2的吸附容量、吸附速率、CO2/N2選擇性及循環(huán)穩(wěn)定性的影響，并對不同粒徑多孔液體的CO2吸附動力學進行研究。結果表明，多孔液體中具有永久的孔隙結構，不同多孔液體均具有優(yōu)異的流動性。3種不同粒徑的多孔液體室溫下放置60d或4500r/min下離心5min后均未出現(xiàn)聚集、沉積現(xiàn)象，表明不同粒徑多孔液體均具有較好的穩(wěn)定性。由不同粒徑ZIF-8合成的多孔液體對CO2的吸附過程包括物理吸附和化學吸附。其中，ZIF-8粒徑為43nm的多孔液體ZIF-8-PLs(43)對CO2的飽和吸附容量最大，為63.0mg/g；ZIF-8-PLs(145)展現(xiàn)了較快的CO2吸附速率，準二級動力學常數(shù)為1.91×10–3g/(mg·min)；ZIF-8-PLs(1400)具有最高的CO2/N2選擇性，是ZIF-8-PLs(43)的4.7倍；3種多孔液體經過4次再生后均具有較好的循環(huán)穩(wěn)定性。結論采用粒徑調控策略分別制備了ZIF-8(43)、ZIF-8(145)和ZIF-8(1400)，并利用上述不同粒徑的ZIF-8成功合成了多孔液體ZIF-8-PLs，進而探究了ZIF-8粒徑對多孔液體流動性、穩(wěn)定性、碳捕集性能的影響。結果表明，基于不同粒徑ZIF-8合成的多孔液體均具有永久孔隙結構、較好的流動性和穩(wěn)定性。在相同ZIF-8質量分數(shù)下，ZIF-8-PLs(43)對CO2的飽和吸附容量最大，這與ZIF-8(43)具有較高的比表面積和較小的內擴散阻力有關。動力學結果表明，利用不同粒徑ZIF-8合成的多孔液體吸附CO2過程包括物理吸附和化學吸附兩種方式，ZIF-8-PLs(145)對CO2的吸附速率最快。熱力學實驗表明，多孔液體吸附CO2過程為放熱反應。在CO2/N2選擇性方面，ZIF-8-PLs(1400)展現(xiàn)了優(yōu)異的氣體選擇性，其對CO2/N2的選擇性是ZIF-8-PLs(43)的4.7倍。循環(huán)穩(wěn)定性實驗表明，經過5次吸附-解吸循環(huán)后，不同ZIF-8-PLs均具有良好的再生性能。綜上，利用粒徑調控策略能夠有效地調控MOF基多孔液體的流動性、穩(wěn)定性、CO2捕集能力以及氣體選擇性等。本文的MOF基多孔液體粒徑調控策略，對于多孔液體的研究具有重要意義，不僅