二維磁性材料Fe?GeTe?的制備與磁性測量研究：方法、特性與應(yīng)用前景一、引言1.1研究背景自2004年石墨烯被首次成功剝離以來，二維材料憑借其獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)，迅速成為材料科學(xué)和凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。二維材料是指電子僅可在兩個(gè)維度的原子尺度上自由運(yùn)動的材料，其原子間通過強(qiáng)共價(jià)鍵結(jié)合形成平面結(jié)構(gòu)，而層與層之間則依靠較弱的范德華力相互作用。這種特殊的結(jié)構(gòu)賦予了二維材料許多優(yōu)異的特性，如高載流子遷移率、大比表面積、出色的機(jī)械性能和光學(xué)性質(zhì)等，在電子學(xué)、能源、傳感器等眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。在二維材料的研究歷程中，眾多具有獨(dú)特性能的二維材料被陸續(xù)發(fā)現(xiàn)和研究。除了石墨烯這一明星材料外，過渡金屬二硫族化合物（如MoS?、WS?等）在光電器件、催化等方面表現(xiàn)出優(yōu)異性能；六方氮化硼（h-BN）具有高的熱導(dǎo)率和化學(xué)穩(wěn)定性，可作為理想的絕緣襯底材料。然而，最初發(fā)現(xiàn)的大多數(shù)二維材料不具備本征磁性，這在一定程度上限制了其在自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用。自旋電子學(xué)是一門利用電子的自旋屬性而非僅電荷屬性來實(shí)現(xiàn)信息存儲、處理和傳輸?shù)男屡d學(xué)科，旨在開發(fā)具有低功耗、高速度和高密度存儲能力的新型電子器件。在自旋電子學(xué)中，磁性材料起著核心作用，它們能夠產(chǎn)生和操控自旋極化電流，實(shí)現(xiàn)信息的寫入、讀取和存儲。傳統(tǒng)的塊狀磁性材料由于其三維結(jié)構(gòu)，存在著尺寸限制、自旋-軌道耦合較弱等問題，難以滿足自旋電子學(xué)器件不斷小型化和高性能化的需求。因此，尋找具有本征磁性的二維材料成為自旋電子學(xué)領(lǐng)域的研究重點(diǎn)之一。Fe?GeTe?作為一種重要的二維磁性材料，近年來受到了廣泛關(guān)注。它屬于范德華層狀化合物，具有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的磁學(xué)性能。Fe?GeTe?晶體由Fe、Ge和Te原子組成，其中Fe原子通過特定的排列方式形成磁性子晶格，賦予材料本征鐵磁性。與其他二維磁性材料相比，F(xiàn)e?GeTe?具有較高的居里溫度（約為200-230K，不同制備方法和測量條件下略有差異），這使其在相對較高的溫度下仍能保持穩(wěn)定的鐵磁有序，為其實(shí)際應(yīng)用提供了可能。此外，F(xiàn)e?GeTe?還表現(xiàn)出明顯的磁各向異性，其面外磁易軸特性使得在垂直于層平面方向上更容易實(shí)現(xiàn)磁矩的翻轉(zhuǎn)和調(diào)控，這對于構(gòu)建高性能的自旋電子學(xué)器件具有重要意義。在自旋電子學(xué)領(lǐng)域，F(xiàn)e?GeTe?展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。它可用于制備二維磁性隧道結(jié)，利用其隧道磁電阻效應(yīng)實(shí)現(xiàn)信息的存儲和讀取，有望大幅提高存儲密度和降低功耗?；贔e?GeTe?的自旋閥結(jié)構(gòu)可用于自旋邏輯器件，通過自旋極化電流的注入和檢測實(shí)現(xiàn)邏輯運(yùn)算，為實(shí)現(xiàn)低功耗、高速的邏輯電路提供了新的途徑。Fe?GeTe?與其他二維材料（如石墨烯、過渡金屬二硫族化合物）構(gòu)建的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，能夠產(chǎn)生新的物理效應(yīng)和功能，進(jìn)一步拓展其在自旋電子學(xué)、量子比特等領(lǐng)域的應(yīng)用。Fe?GeTe?作為二維磁性材料的典型代表，其研究不僅豐富了二維材料的物理內(nèi)涵，而且為自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展提供了新的材料基礎(chǔ)和物理機(jī)制。深入研究Fe?GeTe?的制備方法及其磁性測量技術(shù)，對于揭示其內(nèi)在物理特性、優(yōu)化材料性能以及推動其實(shí)際應(yīng)用具有重要的科學(xué)意義和實(shí)用價(jià)值。1.2研究目的與意義本研究旨在深入探索二維磁性材料Fe?GeTe?的制備方法，并精確測量其磁性，以期為該材料在自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用奠定堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。在制備方面，盡管已有多種方法用于合成Fe?GeTe?，但每種方法都存在一定的局限性。機(jī)械剝離法雖然能獲得高質(zhì)量的少層或單層Fe?GeTe?，但產(chǎn)量極低，難以滿足大規(guī)模應(yīng)用的需求；化學(xué)氣相沉積法可實(shí)現(xiàn)大面積生長，但存在生長過程復(fù)雜、成本高以及難以精確控制層數(shù)和質(zhì)量等問題。因此，本研究致力于開發(fā)一種高效、低成本且能精確控制材料質(zhì)量和層數(shù)的制備方法，以突破現(xiàn)有制備技術(shù)的瓶頸，為Fe?GeTe?的大規(guī)模應(yīng)用提供可能。在磁性測量方面，F(xiàn)e?GeTe?的磁性受到多種因素的影響，如晶體結(jié)構(gòu)、缺陷、雜質(zhì)以及外部環(huán)境等。準(zhǔn)確測量這些因素對其磁性的影響，對于深入理解材料的磁學(xué)性質(zhì)和磁相互作用機(jī)制至關(guān)重要。通過精確測量Fe?GeTe?的磁性，如居里溫度、磁滯回線、磁各向異性等參數(shù)，能夠?yàn)槔碚撗芯刻峁┛煽康膶?shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，從而建立更加完善的理論模型來解釋其磁性起源和變化規(guī)律。這不僅有助于揭示Fe?GeTe?的內(nèi)在物理特性，還能為材料的性能優(yōu)化提供理論指導(dǎo)。從科學(xué)意義上看，對Fe?GeTe?的研究拓展了二維磁性材料的研究領(lǐng)域。二維磁性材料由于其獨(dú)特的低維特性，展現(xiàn)出與傳統(tǒng)三維磁性材料不同的物理性質(zhì)，如量子尺寸效應(yīng)、增強(qiáng)的磁各向異性等。Fe?GeTe?作為二維磁性材料的典型代表，深入研究其制備和磁性，有助于揭示二維磁性材料的共性和特性，豐富人們對低維磁性物理的認(rèn)識，推動凝聚態(tài)物理學(xué)科的發(fā)展。在實(shí)際應(yīng)用方面，本研究成果對推動自旋電子學(xué)器件的發(fā)展具有重要意義。自旋電子學(xué)器件以其低功耗、高速度和高密度存儲等優(yōu)勢，被視為未來電子學(xué)發(fā)展的重要方向。Fe?GeTe?的高居里溫度和明顯的磁各向異性等特性，使其成為構(gòu)建高性能自旋電子學(xué)器件的理想材料。通過優(yōu)化制備方法和深入了解其磁性，有望實(shí)現(xiàn)基于Fe?GeTe?的自旋電子學(xué)器件的制備和應(yīng)用，如磁性隧道結(jié)、自旋閥、磁隨機(jī)存儲器等，為下一代信息技術(shù)的發(fā)展提供關(guān)鍵的材料支持。Fe?GeTe?的制備及其磁性測量研究具有重要的科學(xué)意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值，對于推動二維磁性材料的研究和自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展具有不可忽視的作用。二、二維磁性材料Fe?GeTe?概述2.1Fe?GeTe?的晶體結(jié)構(gòu)Fe?GeTe?屬于六方晶系，空間群為P6?/mmc，其晶體結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出典型的范德華層狀特征。在Fe?GeTe?的晶體結(jié)構(gòu)中，基本結(jié)構(gòu)單元由兩層Te原子夾著一層由Fe和Ge原子組成的混合層構(gòu)成，這些基本結(jié)構(gòu)單元沿c軸方向?qū)訉佣询B，層與層之間通過較弱的范德華力相互作用。具體而言，在每一個(gè)基本結(jié)構(gòu)單元內(nèi)，F(xiàn)e原子占據(jù)著特殊的晶格位置，形成了具有特定對稱性的排列方式。Fe原子通過與周圍的Te原子形成化學(xué)鍵，構(gòu)建起了磁性子晶格。這種原子排列方式賦予了Fe?GeTe?獨(dú)特的磁學(xué)性質(zhì)，其中Fe原子的3d電子在磁性起源中起著關(guān)鍵作用。Ge原子則鑲嵌在Fe原子所構(gòu)成的晶格框架內(nèi)，雖然Ge原子本身不具有磁性，但其對晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控起著重要作用。從原子間的鍵合角度來看，層內(nèi)的Fe-Te和Fe-Ge鍵主要表現(xiàn)為共價(jià)鍵特性，這種強(qiáng)共價(jià)鍵使得層內(nèi)原子之間的結(jié)合較為緊密，從而保證了層狀結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。而層間的范德華力相對較弱，這使得Fe?GeTe?晶體易于沿著層間方向進(jìn)行解理，從而能夠制備出少層甚至單層的二維材料。這種特殊的晶體結(jié)構(gòu)對Fe?GeTe?的磁性產(chǎn)生了多方面的影響。首先，層內(nèi)Fe原子的特定排列方式?jīng)Q定了其磁交換相互作用的形式和強(qiáng)度。由于Fe原子之間的距離和相對位置關(guān)系，存在著直接交換相互作用和超交換相互作用，這些相互作用共同決定了材料的鐵磁有序狀態(tài)。其次，層間的范德華力雖然較弱，但它對層間磁耦合起著重要作用。在一些情況下，層間磁耦合可以導(dǎo)致層間磁矩的平行或反平行排列，從而影響材料的整體磁性。Fe?GeTe?的晶體結(jié)構(gòu)中原子排列方式和層間相互作用的特點(diǎn)，為其本征鐵磁性的產(chǎn)生和調(diào)控提供了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)，深入理解這些結(jié)構(gòu)與磁性的關(guān)系，對于進(jìn)一步研究Fe?GeTe?的磁學(xué)性質(zhì)和應(yīng)用具有重要意義。2.2Fe?GeTe?的基本磁性特征Fe?GeTe?作為一種二維鐵磁材料，具有一系列獨(dú)特的基本磁性特征，這些特征對其在自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用起著關(guān)鍵作用。居里溫度（Curietemperature，T_C）是衡量鐵磁材料磁性的重要參數(shù)，它表征了材料從鐵磁態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)轫槾艖B(tài)的臨界溫度。在居里溫度以上，材料的磁矩由于熱運(yùn)動而呈現(xiàn)無序排列，鐵磁性消失；在居里溫度以下，磁矩自發(fā)地排列成有序狀態(tài)，表現(xiàn)出鐵磁性。Fe?GeTe?的居里溫度約為200-230K，不同的制備方法和測量條件會導(dǎo)致居里溫度存在一定差異。例如，采用化學(xué)氣相沉積法制備的Fe?GeTe?薄膜，其居里溫度可能會受到生長過程中雜質(zhì)、缺陷以及晶格應(yīng)變等因素的影響。研究表明，當(dāng)薄膜中存在較多的雜質(zhì)原子時(shí)，會干擾Fe原子之間的磁交換相互作用，從而降低居里溫度；而適當(dāng)?shù)木Ц駪?yīng)變則可以通過改變原子間的距離和電子云分布，對磁交換相互作用產(chǎn)生調(diào)控作用，進(jìn)而影響居里溫度。磁各向異性是Fe?GeTe?的另一個(gè)重要磁性特征，它描述了材料在不同方向上磁性的差異。Fe?GeTe?具有明顯的面外磁各向異性，即垂直于層平面方向（c軸方向）是磁易軸方向，在這個(gè)方向上更容易實(shí)現(xiàn)磁矩的翻轉(zhuǎn)和調(diào)控。這種面外磁各向異性源于其晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的特性。從晶體結(jié)構(gòu)角度來看，F(xiàn)e?GeTe?的層狀結(jié)構(gòu)使得層內(nèi)Fe原子之間的磁交換相互作用與層間磁交換相互作用存在差異。層內(nèi)Fe原子通過特定的原子排列形成了較強(qiáng)的磁交換耦合，而層間則主要通過范德華力相互作用，磁耦合相對較弱。這種結(jié)構(gòu)上的各向異性導(dǎo)致了磁各向異性的產(chǎn)生。從電子結(jié)構(gòu)角度，F(xiàn)e原子的3d電子軌道在不同方向上的分布和相互作用也對磁各向異性有重要貢獻(xiàn)。3d電子的軌道磁矩與自旋磁矩之間的耦合作用在面外方向上表現(xiàn)出更強(qiáng)的各向異性，使得磁矩在面外方向上更容易發(fā)生變化。在不同條件下，F(xiàn)e?GeTe?的磁性會發(fā)生相應(yīng)的變化。溫度是影響其磁性的重要因素之一。隨著溫度的升高，熱運(yùn)動加劇，磁矩的有序排列受到破壞，材料的飽和磁化強(qiáng)度逐漸降低。當(dāng)溫度接近居里溫度時(shí)，飽和磁化強(qiáng)度急劇下降，直至在居里溫度處降為零，材料轉(zhuǎn)變?yōu)轫槾艖B(tài)。例如，在實(shí)驗(yàn)測量中，通過變溫磁性測量技術(shù)，可以觀察到Fe?GeTe?的飽和磁化強(qiáng)度隨溫度升高而逐漸減小的趨勢，并且在居里溫度附近出現(xiàn)明顯的磁性轉(zhuǎn)變特征。外部磁場也會對Fe?GeTe?的磁性產(chǎn)生顯著影響。在一定的磁場范圍內(nèi)，隨著磁場強(qiáng)度的增加，材料的磁化強(qiáng)度逐漸增大，呈現(xiàn)出磁滯回線的特征。磁滯回線反映了材料的鐵磁特性，包括矯頑力、剩余磁化強(qiáng)度等參數(shù)。矯頑力是指使材料的磁化強(qiáng)度降為零所需的反向磁場強(qiáng)度，它反映了材料抵抗磁矩翻轉(zhuǎn)的能力；剩余磁化強(qiáng)度則是指在撤去外加磁場后，材料中仍然保留的磁化強(qiáng)度。對于Fe?GeTe?來說，其磁滯回線的形狀和參數(shù)會受到多種因素的影響，如材料的質(zhì)量、晶體結(jié)構(gòu)完整性以及測量條件等。高質(zhì)量的Fe?GeTe?單晶通常具有較窄的磁滯回線和較低的矯頑力，而存在缺陷或雜質(zhì)的樣品則可能導(dǎo)致磁滯回線展寬和矯頑力增大。壓力也是調(diào)控Fe?GeTe?磁性的有效手段。通過施加外部壓力，可以改變材料的晶格參數(shù)，進(jìn)而影響原子間的磁交換相互作用和電子結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)，在高壓下，F(xiàn)e?GeTe?的居里溫度和磁各向異性會發(fā)生明顯變化。例如，當(dāng)壓力達(dá)到一定程度時(shí)，F(xiàn)e?GeTe?的磁各向異性可能會發(fā)生轉(zhuǎn)變，原本的面外磁易軸可能會轉(zhuǎn)變?yōu)槊鎯?nèi)磁易軸，或者出現(xiàn)磁各向同性的狀態(tài)；同時(shí)，居里溫度也可能會升高或降低，這取決于壓力對磁交換相互作用的影響方式。這種壓力誘導(dǎo)的磁性變化為研究Fe?GeTe?的磁學(xué)性質(zhì)和開發(fā)新型磁性材料提供了新的途徑。Fe?GeTe?的居里溫度、磁各向異性等基本磁性特征在不同條件下呈現(xiàn)出復(fù)雜的變化規(guī)律，深入研究這些規(guī)律對于理解其磁學(xué)性質(zhì)和拓展其在自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要意義。三、Fe?GeTe?的制備方法3.1機(jī)械剝離法機(jī)械剝離法是制備二維材料的一種常用方法，其基本原理是利用材料層與層之間較弱的范德華力，通過外力作用將材料逐層剝離，從而獲得少層或單層的二維材料。這種方法在二維材料的研究初期發(fā)揮了重要作用，為科學(xué)家們深入研究二維材料的本征特性提供了高質(zhì)量的樣品。對于Fe?GeTe?而言，機(jī)械剝離法也被廣泛嘗試用于制備其二維納米片，主要包括傳統(tǒng)膠帶解理和基于氧化鋁的解理方法。3.1.1傳統(tǒng)膠帶解理傳統(tǒng)膠帶解理是機(jī)械剝離法中最為經(jīng)典的操作方式。其具體過程如下：首先，選取高質(zhì)量的Fe?GeTe?塊狀晶體作為起始材料，將其固定在一個(gè)平整的基底上。然后，取一片粘性較強(qiáng)的膠帶，如常見的透明膠帶，將其緊密地粘貼在Fe?GeTe?晶體表面。通過反復(fù)地粘貼和撕開膠帶，利用膠帶與晶體表面之間的粘附力，逐漸將Fe?GeTe?晶體的表層原子層從塊狀晶體上剝離下來。在這個(gè)過程中，膠帶的粘附力克服了Fe?GeTe?層間的范德華力，使得原子層能夠被逐片分離。最后，將帶有剝離下來的Fe?GeTe?薄片的膠帶轉(zhuǎn)移到目標(biāo)襯底上，通過適當(dāng)?shù)奶幚?，如加熱或溶解膠帶，使Fe?GeTe?薄片留在襯底表面，完成制備過程。這種方法在制備其他二維材料，如石墨烯和氮化硼時(shí)，也有廣泛應(yīng)用。以石墨烯為例，2004年英國曼徹斯特大學(xué)的安德烈?海姆（AndreGeim）和康斯坦丁?諾沃肖洛夫（KonstantinNovoselov）正是通過這種簡單的膠帶解理方法，首次成功制備出了單層石墨烯，開啟了二維材料研究的新紀(jì)元。對于氮化硼，傳統(tǒng)膠帶解理同樣可以制備出高質(zhì)量的少層氮化硼納米片。然而，在制備Fe?GeTe?時(shí)，傳統(tǒng)膠帶解理存在諸多劣勢。一方面，該方法的產(chǎn)量極低。由于每次剝離過程中，只有極少量的Fe?GeTe?原子層能夠被成功轉(zhuǎn)移到膠帶上，且在后續(xù)轉(zhuǎn)移到襯底的過程中，還會有部分損失，這使得通過傳統(tǒng)膠帶解理法獲得的Fe?GeTe?二維納米片數(shù)量極少，難以滿足大規(guī)模實(shí)驗(yàn)研究和實(shí)際應(yīng)用對材料量的需求。另一方面，傳統(tǒng)膠帶解理過程中，很難精確控制剝離的層數(shù)。在反復(fù)粘貼和撕開膠帶的過程中，剝離的層數(shù)往往具有隨機(jī)性，可能得到單層、雙層或多層的混合產(chǎn)物，這對于一些對層數(shù)要求嚴(yán)格的研究和應(yīng)用場景來說，是一個(gè)嚴(yán)重的限制。此外，膠帶在剝離和轉(zhuǎn)移過程中，容易引入雜質(zhì)，如膠帶本身的粘合劑殘留等，這些雜質(zhì)會影響Fe?GeTe?的電學(xué)和磁學(xué)性能，干擾對其本征特性的研究。3.1.2基于氧化鋁的解理方法為了克服傳統(tǒng)膠帶解理的局限性，研究人員開發(fā)了基于氧化鋁的解理方法。這種方法的主要步驟如下：首先，準(zhǔn)備一片平整的氧化鋁模板，其表面具有一定的粗糙度和化學(xué)活性。將Fe?GeTe?塊狀晶體放置在氧化鋁模板上，通過施加一定的壓力和溫度，使Fe?GeTe?晶體與氧化鋁模板表面緊密接觸。在這個(gè)過程中，氧化鋁模板表面的原子與Fe?GeTe?晶體表面的原子之間會發(fā)生相互作用，形成一定的化學(xué)鍵合或物理吸附。然后，利用一種特殊的機(jī)械裝置，如微機(jī)械懸臂梁或納米壓痕儀，對Fe?GeTe?晶體施加一個(gè)逐漸增大的剪切力。由于Fe?GeTe?層間的范德華力相對較弱，在剪切力的作用下，晶體開始沿著層間方向發(fā)生解理，從塊狀晶體上逐漸剝離出少層或單層的Fe?GeTe?納米片。這些納米片會附著在氧化鋁模板表面，借助氧化鋁模板與納米片之間的相互作用，保持其完整性和穩(wěn)定性。最后，通過適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)處理或物理手段，將附著在氧化鋁模板上的Fe?GeTe?納米片轉(zhuǎn)移到目標(biāo)襯底上，完成制備過程?；谘趸X的解理方法在制備大面積、高質(zhì)量Fe?GeTe?納米片方面具有顯著優(yōu)勢。首先，由于氧化鋁模板與Fe?GeTe?晶體之間的相互作用較為均勻，在解理過程中，能夠更有效地控制剝離的層數(shù)，得到層數(shù)分布更為均勻的Fe?GeTe?納米片。這對于需要精確控制層數(shù)的應(yīng)用，如制備基于Fe?GeTe?的二維磁性隧道結(jié)等自旋電子學(xué)器件，具有重要意義。其次，該方法能夠制備出尺寸較大的Fe?GeTe?納米片。相比于傳統(tǒng)膠帶解理，基于氧化鋁的解理方法在施加剪切力時(shí)，可以更均勻地作用于Fe?GeTe?晶體表面，減少納米片在剝離過程中的破裂和缺陷，從而能夠獲得更大尺寸的納米片，滿足一些對材料尺寸有要求的應(yīng)用場景。在實(shí)際應(yīng)用中，基于氧化鋁的解理方法已取得了一些成功案例。有研究團(tuán)隊(duì)利用該方法制備出了大面積的Fe?GeTe?納米片，并將其應(yīng)用于自旋閥器件的制備。通過精確控制Fe?GeTe?納米片的層數(shù)和質(zhì)量，制備出的自旋閥器件展現(xiàn)出了優(yōu)異的磁電阻效應(yīng)和穩(wěn)定性，為基于Fe?GeTe?的自旋電子學(xué)器件的發(fā)展提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。還有研究將基于氧化鋁解理制備的Fe?GeTe?納米片與其他二維材料（如石墨烯）復(fù)合，構(gòu)建出具有特殊性能的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，在新型傳感器和量子比特等領(lǐng)域展現(xiàn)出了潛在的應(yīng)用價(jià)值?；谘趸X的解理方法為制備高質(zhì)量、大面積的Fe?GeTe?納米片提供了一種有效的途徑，在克服傳統(tǒng)膠帶解理劣勢的同時(shí)，為Fe?GeTe?在自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用研究提供了更優(yōu)質(zhì)的材料基礎(chǔ)。3.2液相剝離法液相剝離法是一種常用的制備二維納米材料的方法，其原理是利用液體介質(zhì)與材料之間的相互作用，克服材料層間的范德華力，從而將材料逐層剝離，獲得二維納米片。這種方法具有操作簡單、成本低、可大規(guī)模制備等優(yōu)點(diǎn)，在二維材料的制備領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。對于Fe?GeTe?，液相剝離法也是一種重要的制備手段，下面將詳細(xì)介紹普通液相剝離工藝以及三級超聲輔助液相剝離（TS-LPE）這一創(chuàng)新性方法。3.2.1普通液相剝離工藝普通液相剝離工藝主要包括研磨減薄、溶劑分子插層、超聲剝離、離心分級等步驟。首先是研磨減薄步驟。將Fe?GeTe?晶體置于具有表面張力的液相介質(zhì)中，進(jìn)行研磨操作。常用的液相介質(zhì)有n-甲基吡咯烷酮（nmp）、n,n-二甲基甲酰胺（dmf）、二甲基亞礬（dmso）、乙醇（etoh）等，這些液相介質(zhì)的表面張力一般在10-100mn?m?1。研磨時(shí)間通常為10min-24h，F(xiàn)e?GeTe?晶體的質(zhì)量與液相介質(zhì)體積比一般控制在1:1-300(g/ml)。研磨的目的是對Fe?GeTe?晶體進(jìn)行初步減薄，通過研磨過程中的機(jī)械力作用，使Fe?GeTe?晶體的尺寸減小，表面變得粗糙，從而增加晶體與液相介質(zhì)的接觸面積，為后續(xù)的溶劑分子插層和超聲剝離步驟創(chuàng)造有利條件。如果研磨時(shí)間過短，晶體減薄效果不明顯，會影響后續(xù)的剝離效率；而研磨時(shí)間過長，則可能導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的破壞，引入過多的缺陷，影響納米片的質(zhì)量。接著是溶劑分子插層步驟。將研磨后的混合物轉(zhuǎn)移到同種液相介質(zhì)中進(jìn)行攪拌。攪拌轉(zhuǎn)速一般在100-3000rpm，溫度控制在室溫至80℃，時(shí)間為1-72h，液相介質(zhì)體積與所用晶體原料質(zhì)量比為1:0.01-10(l/g)。在攪拌過程中，溶劑分子會逐漸插入到Fe?GeTe?晶體的層間，加大層間距。這是因?yàn)槿軇┓肿优cFe?GeTe?晶體表面的原子之間存在一定的相互作用，在攪拌的作用下，溶劑分子能夠克服層間的范德華力，進(jìn)入到層間。例如，對于n-甲基吡咯烷酮這種液相介質(zhì)，其分子結(jié)構(gòu)中的極性基團(tuán)能夠與Fe?GeTe?晶體表面的原子形成較弱的化學(xué)鍵或物理吸附，從而實(shí)現(xiàn)插層。溶劑分子插層后，層間距的增大使得后續(xù)的超聲剝離更容易進(jìn)行，提高了剝離效率。若攪拌轉(zhuǎn)速過低或時(shí)間過短，溶劑分子插層不充分，層間距增大不明顯，會導(dǎo)致超聲剝離困難；而攪拌轉(zhuǎn)速過高或時(shí)間過長，可能會使溶劑分子過度插入，破壞晶體結(jié)構(gòu)。然后是超聲剝離步驟。將攪拌后的混合物進(jìn)行超聲處理。超聲功率一般為30-2000w，時(shí)間為10min-15h。超聲剝離的原理主要基于超聲的空化作用和剪切力作用。在超聲處理過程中，液體介質(zhì)中會產(chǎn)生大量小氣泡，這些氣泡在超聲的作用下迅速膨脹和破裂，產(chǎn)生瞬間的高溫、高壓以及強(qiáng)大的沖擊波和微射流，這就是空化作用?？栈饔卯a(chǎn)生的沖擊波和微射流能夠作用于Fe?GeTe?晶體，使晶體在層間方向受到強(qiáng)烈的沖擊和剪切力，從而實(shí)現(xiàn)層與層之間的分離。當(dāng)氣泡在靠近Fe?GeTe?晶體表面破裂時(shí)，產(chǎn)生的微射流會沖擊晶體表面，形成剪切力，促使晶體沿著層間方向剝離。超聲的頻率和功率對剝離效果有重要影響。較高的頻率和適當(dāng)?shù)墓β士梢援a(chǎn)生更強(qiáng)烈的空化作用和剪切力，有利于提高剝離效率和納米片的質(zhì)量。但如果超聲功率過大，可能會導(dǎo)致納米片的破碎和缺陷增多；而功率過小，則剝離效果不佳。最后是離心分級步驟。將超聲后的混合物先以高轉(zhuǎn)速離心清洗液相介質(zhì)。清洗液相介質(zhì)的離心轉(zhuǎn)速一般為5000-20000rpm，離心時(shí)間為10min-2h，去除液相介質(zhì)后，沉淀用去離子水重溶，重復(fù)離心、重溶操作3-8次。這一步驟的目的是去除納米片表面吸附的液相介質(zhì)和雜質(zhì)，提高納米片的純度。之后再以低轉(zhuǎn)速離心分離二維納米片，分離納米片的離心轉(zhuǎn)速為300-3000rpm，離心時(shí)間為10min-2h，得到Fe?GeTe?二維納米片分散液。通過控制離心轉(zhuǎn)速和時(shí)間，可以實(shí)現(xiàn)對不同尺寸和厚度納米片的分級。較高的離心轉(zhuǎn)速會使較大尺寸和較厚的納米片先沉淀下來，而較低的離心轉(zhuǎn)速則可以使較小尺寸和較薄的納米片沉淀。這樣就可以根據(jù)實(shí)際需求，收集不同尺寸和厚度的納米片。例如，在制備用于電子器件的Fe?GeTe?納米片時(shí)，可能需要收集尺寸較小、厚度較薄的納米片，以滿足器件對材料尺寸和性能的要求。普通液相剝離工藝通過各個(gè)步驟的協(xié)同作用，能夠在保證結(jié)構(gòu)完整、性能優(yōu)異的前提下，實(shí)現(xiàn)可控厚度、尺寸的Fe?GeTe?納米片的制備。制備得到的Fe?GeTe?納米片厚度主要集中在數(shù)納米，尺寸為數(shù)十納米至數(shù)十微米（納米片厚度為1~5nm，尺寸為3~30μm），其缺陷少，晶體結(jié)構(gòu)保留完整，成本低、工藝簡單、有望實(shí)現(xiàn)二維Fe?GeTe?材料大規(guī)模量產(chǎn)。然而，普通液相剝離工藝也存在一些局限性，如產(chǎn)量相對較低，在剝離過程中可能會引入一些雜質(zhì)，對納米片的性能產(chǎn)生一定影響。隨著研究的不斷深入，為了進(jìn)一步提高Fe?GeTe?納米片的制備效率和質(zhì)量，研究人員開發(fā)了一些創(chuàng)新性的液相剝離方法，如三級超聲輔助液相剝離（TS-LPE）。3.2.2三級超聲輔助液相剝離（TS-LPE）三級超聲輔助液相剝離（TS-LPE）是一種創(chuàng)新性的液相剝離方法，由南開大學(xué)黃毅教授團(tuán)隊(duì)提出。該方法通過預(yù)減薄晶體、削弱層間vdW力和超聲空化剝離等步驟，實(shí)現(xiàn)了少層及單層FGT納米片的批量化制備。具體來說，TS-LPE方法首先對Fe?GeTe?晶體進(jìn)行預(yù)減薄處理。通過特殊的機(jī)械或化學(xué)手段，將Fe?GeTe?晶體的尺寸減小，使其更容易進(jìn)行后續(xù)的剝離操作。這一步驟類似于普通液相剝離工藝中的研磨減薄，但在TS-LPE方法中，對預(yù)減薄的程度和均勻性有更嚴(yán)格的要求。預(yù)減薄后的晶體能夠更好地與液相介質(zhì)接觸，為后續(xù)的溶劑分子插層和超聲剝離創(chuàng)造有利條件。然后，通過特定的方式削弱層間vdW力。這可以通過選擇合適的液相介質(zhì)和添加劑來實(shí)現(xiàn)。某些液相介質(zhì)和添加劑能夠與Fe?GeTe?晶體表面的原子發(fā)生相互作用，從而削弱層間的范德華力。例如，一些具有特殊分子結(jié)構(gòu)的表面活性劑可以吸附在Fe?GeTe?晶體表面，改變晶體表面的電荷分布和原子間相互作用，進(jìn)而削弱層間vdW力。削弱層間vdW力后，在超聲空化剝離步驟中，更容易實(shí)現(xiàn)層與層之間的分離，提高剝離效率。最后是超聲空化剝離步驟。與普通液相剝離工藝中的超聲剝離類似，但TS-LPE方法在超聲參數(shù)的選擇和超聲過程的控制上更加精細(xì)。通過優(yōu)化超聲功率、頻率和時(shí)間等參數(shù)，實(shí)現(xiàn)對納米片尺寸和層數(shù)的精確控制。在超聲空化剝離過程中，利用超聲產(chǎn)生的空化作用和剪切力，將Fe?GeTe?晶體逐層剝離，得到少層及單層的納米片。TS-LPE方法在制備Fe?GeTe?納米片方面具有顯著優(yōu)勢。該方法的產(chǎn)率高達(dá)22.3wt%，單層率達(dá)6%，尺寸可調(diào)范圍為1~103μm。通過高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)表征可知，TS-LPE方法制備的Fe?GeTe?納米片具有高的結(jié)構(gòu)完整性，并且內(nèi)層中不存在氧化。表面非晶化明顯，氧含量達(dá)到20.75at%，形成了FGT/O-FGT異質(zhì)結(jié)構(gòu)。借助液相剝離工藝引入的自然氧化，TS-LPE方法制備的Fe?GeTe?納米片表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的本征交換偏置作用。在2K時(shí)可以達(dá)到579Oe（60K消失），比大多數(shù)vdW磁性異質(zhì)結(jié)更大。在自然狀態(tài)下進(jìn)一步氧化4個(gè)月后，不僅顯示出良好的穩(wěn)定性，而且增加到2300Oe（100K消失）。單個(gè)Fe?GeTe?納米片的電阻率在10?Ωm數(shù)量級，處于半導(dǎo)體范圍，此外，其帶隙根據(jù)Tauc關(guān)系確定為1.75eV，這不同于對金屬性Fe?GeTe?的固有認(rèn)識，因?yàn)楸谎趸谋砻鎸痈淖兞梭w系的電子結(jié)構(gòu)。在實(shí)際應(yīng)用中，TS-LPE方法為Fe?GeTe?在自旋電子學(xué)器件的應(yīng)用提供了新的可能性?；赥S-LPE制備的Fe?GeTe?納米片的本征交換偏置作用，可以構(gòu)建新型的磁隨機(jī)存儲器和磁隧道結(jié)等器件。由于其高產(chǎn)率和尺寸可控的特點(diǎn)，能夠滿足大規(guī)模制備高性能自旋電子學(xué)器件的需求。三級超聲輔助液相剝離（TS-LPE）作為一種創(chuàng)新性的液相剝離方法，在制備高質(zhì)量、高產(chǎn)率的Fe?GeTe?納米片方面展現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢，為Fe?GeTe?的研究和應(yīng)用提供了新的思路和方法。3.3化學(xué)氣相沉積法（CVD）化學(xué)氣相沉積法（CVD）是一種在材料制備領(lǐng)域廣泛應(yīng)用的技術(shù)，其基本原理是利用氣態(tài)的反應(yīng)源物質(zhì)在高溫、等離子激勵(lì)或光輻射等能源的作用下，在氣相或氣固界面上發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，從而形成固態(tài)沉積物并沉積在基底表面。該方法具有能夠精確控制薄膜生長的層數(shù)、厚度和質(zhì)量，可實(shí)現(xiàn)大面積均勻生長等優(yōu)點(diǎn)，在二維材料制備領(lǐng)域展現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢。對于二維磁性材料Fe?GeTe?的制備，CVD法同樣是一種重要的手段。在采用CVD法制備Fe?GeTe?時(shí)，反應(yīng)源及輸送劑的選擇至關(guān)重要。通常，F(xiàn)e、Ge和Te的相關(guān)化合物被用作反應(yīng)源。常見的Fe源有氯化鐵（FeCl?），其具有較高的揮發(fā)性，在適當(dāng)?shù)臏囟认履軌驓饣⑴c反應(yīng)；Ge源可選用四氯化鍺（GeCl?），它在常溫下為液態(tài)，但具有較高的蒸氣壓，易于揮發(fā)成氣態(tài)參與反應(yīng)；Te源則常采用碲粉（Te），在高溫條件下，碲粉會升華變成氣態(tài)。輸送劑的作用是將反應(yīng)源物質(zhì)輸送到反應(yīng)區(qū)域，常用的輸送劑有氫氣（H?）和氬氣（Ar）。氫氣不僅可以作為輸送劑，還在一些反應(yīng)中起到還原作用。例如，在以氯化鐵、四氯化鍺和碲粉為反應(yīng)源的體系中，氫氣可以將金屬氯化物還原為金屬原子，促進(jìn)Fe?GeTe?的生長。氬氣作為惰性氣體，主要起到保護(hù)和輸送反應(yīng)源的作用，它能夠營造一個(gè)穩(wěn)定的反應(yīng)環(huán)境，防止反應(yīng)源和產(chǎn)物被氧化。在管式爐中進(jìn)行Fe?GeTe?的生長時(shí)，生長過程較為復(fù)雜。首先，將基底（如藍(lán)寶石、云母等）放置在管式爐的反應(yīng)區(qū)。然后，將反應(yīng)源物質(zhì)放置在管式爐的特定位置，通過載氣（如氫氣和氬氣的混合氣體）將反應(yīng)源蒸氣輸送到反應(yīng)區(qū)。在高溫環(huán)境下，反應(yīng)源物質(zhì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成Fe?GeTe?并在基底表面沉積生長。在生長過程中，管內(nèi)壓強(qiáng)是一個(gè)關(guān)鍵的影響因素。當(dāng)管內(nèi)壓強(qiáng)較低時(shí)，反應(yīng)源分子的平均自由程增大，它們在氣相中的擴(kuò)散速度加快，更容易到達(dá)基底表面。這使得在基底表面的反應(yīng)速率相對較低，原子有足夠的時(shí)間在基底表面進(jìn)行擴(kuò)散和排列，從而有利于形成高質(zhì)量、均勻的薄膜。當(dāng)管內(nèi)壓強(qiáng)過低時(shí)，反應(yīng)源分子的濃度過低，可能導(dǎo)致生長速率過慢，甚至無法生長。相反，當(dāng)管內(nèi)壓強(qiáng)較高時(shí)，反應(yīng)源分子的濃度增大，在基底表面的反應(yīng)速率加快。然而，過高的壓強(qiáng)可能導(dǎo)致反應(yīng)源分子在氣相中發(fā)生過多的碰撞和反應(yīng)，形成大量的氣相成核中心，這些氣相成核中心在沉積到基底表面時(shí)，可能會導(dǎo)致薄膜的質(zhì)量下降，出現(xiàn)缺陷增多、粗糙度增加等問題。管內(nèi)壓強(qiáng)還會影響薄膜的厚度。在一定范圍內(nèi)，隨著壓強(qiáng)的增加，到達(dá)基底表面的反應(yīng)源分子數(shù)量增多，薄膜的生長速率加快，從而膜厚增加。但當(dāng)壓強(qiáng)過高時(shí)，可能會因?yàn)樯鲜鎏岬降臍庀喑珊说葐栴}，導(dǎo)致薄膜生長不均勻，膜厚分布變差。在實(shí)際應(yīng)用中，通過CVD法制備的Fe?GeTe?薄膜在自旋電子學(xué)器件中展現(xiàn)出了良好的性能。有研究團(tuán)隊(duì)利用CVD法在藍(lán)寶石基底上生長了高質(zhì)量的Fe?GeTe?薄膜，并將其應(yīng)用于制備二維磁性隧道結(jié)。由于CVD法能夠精確控制薄膜的質(zhì)量和層數(shù)，制備出的磁性隧道結(jié)具有優(yōu)異的隧道磁電阻效應(yīng)，在低功耗、高密度存儲器件領(lǐng)域展現(xiàn)出了巨大的應(yīng)用潛力?；瘜W(xué)氣相沉積法在制備二維磁性材料Fe?GeTe?方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢，通過合理選擇反應(yīng)源及輸送劑，精確控制管式爐內(nèi)的生長條件，能夠制備出高質(zhì)量的Fe?GeTe?薄膜，為其在自旋電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了有力的支持。3.4制備方法對比與分析不同制備方法在制備二維磁性材料Fe?GeTe?時(shí)，在制備效率、成本、產(chǎn)物質(zhì)量和尺寸控制等方面存在顯著差異，這些差異對于選擇合適的制備方法具有重要參考價(jià)值。從制備效率來看，機(jī)械剝離法中的傳統(tǒng)膠帶解理產(chǎn)量極低，每次操作僅能獲得極少量的Fe?GeTe?二維納米片，難以滿足大規(guī)模研究和應(yīng)用的需求。基于氧化鋁的解理方法雖然在一定程度上提高了產(chǎn)量，但與其他方法相比，仍然相對較低。液相剝離法中的普通液相剝離工藝通過一系列步驟，能夠?qū)崿F(xiàn)一定規(guī)模的制備，其制備的Fe?GeTe?納米片尺寸為數(shù)十納米至數(shù)十微米，產(chǎn)量相對較高。而三級超聲輔助液相剝離（TS-LPE）方法更是在產(chǎn)量上取得了突破，產(chǎn)率高達(dá)22.3wt%，能夠?qū)崿F(xiàn)少層及單層FGT納米片的批量化制備。化學(xué)氣相沉積法（CVD）可以在大面積基底上生長Fe?GeTe?薄膜，生長速率相對較快，適合大規(guī)模制備薄膜材料。成本方面，機(jī)械剝離法主要依賴簡單的膠帶或特殊的氧化鋁模板，設(shè)備成本較低，但由于產(chǎn)量低，單位質(zhì)量的制備成本較高。液相剝離法所需的設(shè)備如研磨設(shè)備、超聲設(shè)備和離心設(shè)備等，成本相對適中，且液相介質(zhì)和添加劑的成本不高，整體成本較低，尤其是普通液相剝離工藝，有望實(shí)現(xiàn)大規(guī)模量產(chǎn)，進(jìn)一步降低成本。CVD法需要管式爐、反應(yīng)源及輸送劑等設(shè)備和材料，設(shè)備昂貴，反應(yīng)源和輸送劑的成本也較高，制備過程復(fù)雜，能耗大，導(dǎo)致成本高昂。產(chǎn)物質(zhì)量上，機(jī)械剝離法能夠保持Fe?GeTe?的晶體結(jié)構(gòu)完整性，缺陷較少，尤其是傳統(tǒng)膠帶解理，能獲得高質(zhì)量的少層或單層納米片，但易引入雜質(zhì)?；谘趸X的解理方法在控制層數(shù)和減少雜質(zhì)引入方面有一定優(yōu)勢。液相剝離法制備的納米片在尺寸和厚度上具有一定的可控性，但在剝離過程中可能會引入一些雜質(zhì)，影響材料的電學(xué)和磁學(xué)性能。TS-LPE方法制備的Fe?GeTe?納米片具有高的結(jié)構(gòu)完整性，內(nèi)層中不存在氧化，表面非晶化明顯，形成了FGT/O-FGT異質(zhì)結(jié)構(gòu)，展現(xiàn)出獨(dú)特的性能。CVD法通過精確控制反應(yīng)條件，可以制備出高質(zhì)量、均勻的Fe?GeTe?薄膜，薄膜的質(zhì)量和性能可以通過調(diào)整反應(yīng)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。在尺寸控制方面，機(jī)械剝離法難以精確控制剝離的層數(shù)和尺寸，傳統(tǒng)膠帶解理得到的納米片層數(shù)和尺寸具有隨機(jī)性?；谘趸X的解理方法在控制層數(shù)方面有一定改進(jìn)，但對于尺寸的精確控制仍有困難。液相剝離法通過離心分級等步驟，可以對納米片的尺寸和厚度進(jìn)行一定程度的控制，普通液相剝離工藝制備的納米片厚度主要集中在數(shù)納米，尺寸為數(shù)十納米至數(shù)十微米。TS-LPE方法的尺寸可調(diào)范圍為1~103μm，能夠?qū)崿F(xiàn)更廣泛尺寸范圍的控制。CVD法可以精確控制薄膜的厚度和生長面積，在制備大面積、厚度均勻的Fe?GeTe?薄膜方面具有優(yōu)勢。綜合考慮制備效率、成本、產(chǎn)物質(zhì)量和尺寸控制等因素，不同制備方法各有優(yōu)劣。在基礎(chǔ)研究中，若對材料質(zhì)量要求極高，且對產(chǎn)量和成本要求相對較低，機(jī)械剝離法可能是較好的選擇。對于需要大規(guī)模制備且對成本較為敏感的應(yīng)用場景，液相剝離法尤其是TS-LPE方法具有明顯優(yōu)勢。而CVD法更適合于制備大面積、高質(zhì)量的Fe?GeTe?薄膜，用于自旋電子學(xué)器件等對薄膜質(zhì)量和尺寸有嚴(yán)格要求的應(yīng)用。在實(shí)際應(yīng)用中，應(yīng)根據(jù)具體需求和條件，選擇最合適的制備方法。四、Fe?GeTe?磁性測量原理與方法4.1基于電輸運(yùn)性質(zhì)的測量-反?；魻栃?yīng)法4.1.1反?；魻栃?yīng)原理1879年，美國物理學(xué)家霍爾發(fā)現(xiàn)，在一個(gè)通有電流的導(dǎo)體中，如果施加一個(gè)垂直于電流方向的磁場，由于洛倫茲力的作用，電子的運(yùn)動軌跡將產(chǎn)生偏轉(zhuǎn)，從而在垂直于電流和磁場方向的導(dǎo)體兩端產(chǎn)生電壓，這個(gè)電磁輸運(yùn)現(xiàn)象就是著名的霍爾效應(yīng)，產(chǎn)生的橫向電壓被稱為霍爾電壓，霍爾電壓與施加的電流之比則被稱為霍爾電阻。而反常霍爾效應(yīng)是指在一些磁性材料中，即使在零磁場的情況下，也能觀測到霍爾效應(yīng)。對于磁性材料，其霍爾電阻R_{xy}可以分成兩部分：R_{xy}=R_{NH}+R_{AH}，其中R_{NH}為正?；魻栯娮瑁c外加磁場B成正比，遵循經(jīng)典的霍爾效應(yīng)，即R_{NH}=R_0B，這里R_0是一個(gè)與材料特性相關(guān)的常數(shù)，被稱為正?；魻栂禂?shù)；R_{AH}為反?；魻栯娮?，R_{AH}=R_SM，它正比于磁矩M，R_S被稱為反?；魻栂禂?shù)。反?；魻栃?yīng)的起源主要與磁性材料中的自旋軌道耦合作用以及電子的貝里相位有關(guān)。在磁性材料中，由于原子的自旋軌道耦合，電子的運(yùn)動狀態(tài)會發(fā)生變化，導(dǎo)致其在動量空間中的分布發(fā)生改變。這種改變使得電子在通過材料時(shí)，會受到一個(gè)等效的磁場作用，從而產(chǎn)生反?；魻栃?yīng)。從量子力學(xué)的角度來看，電子在周期性晶格中運(yùn)動時(shí)，會獲得一個(gè)額外的相位，即貝里相位。當(dāng)材料具有磁性時(shí)，貝里相位會導(dǎo)致電子的運(yùn)動軌跡發(fā)生偏轉(zhuǎn)，進(jìn)而產(chǎn)生反?；魻栯娏?。通過測量霍爾電阻，我們可以研究材料的磁性。當(dāng)材料的磁矩發(fā)生變化時(shí)，反?；魻栯娮枰矔鄳?yīng)地改變。在鐵磁材料中，隨著溫度的升高，磁矩逐漸減小，反常霍爾電阻也會隨之降低。當(dāng)溫度達(dá)到居里溫度時(shí)，磁矩降為零，反常霍爾電阻也變?yōu)榱?。因此，通過測量反?；魻栯娮桦S溫度的變化，可以確定材料的居里溫度。反常霍爾電阻與磁矩的線性關(guān)系，也可以用于測量材料的磁矩大小和方向。通過施加不同方向和大小的磁場，測量反?；魻栯娮璧淖兓?，就可以得到材料的磁滯回線，從而了解材料的磁性特性，如矯頑力、剩余磁化強(qiáng)度等。4.1.2實(shí)驗(yàn)測量過程在利用反?；魻栃?yīng)法測量Fe?GeTe?磁性的實(shí)驗(yàn)中，首先需要搭建一套精密的電輸運(yùn)測量裝置。該裝置主要包括樣品臺、電流源、電壓表、磁場發(fā)生裝置以及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)等部分。樣品臺用于固定Fe?GeTe?樣品，要求具有良好的導(dǎo)熱性和穩(wěn)定性，以保證在測量過程中樣品溫度的均勻性和位置的準(zhǔn)確性。電流源用于提供穩(wěn)定的電流，通常需要具備高精度和可調(diào)節(jié)的特點(diǎn)，能夠輸出從微安到毫安級別的電流。電壓表則用于測量樣品兩端的電壓，其精度直接影響到測量結(jié)果的準(zhǔn)確性，一般需要使用高精度的數(shù)字電壓表，分辨率可達(dá)微伏級別。磁場發(fā)生裝置一般采用電磁鐵或超導(dǎo)磁體，能夠產(chǎn)生從幾毫特斯拉到數(shù)特斯拉的磁場，且磁場方向和大小可精確控制。數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)負(fù)責(zé)實(shí)時(shí)采集電流、電壓和磁場等數(shù)據(jù)，并將其傳輸?shù)接?jì)算機(jī)進(jìn)行分析處理。測量步驟如下：首先，將制備好的Fe?GeTe?樣品固定在樣品臺上，確保樣品與電極之間的良好接觸。通過電流源向樣品施加一個(gè)恒定的電流I，同時(shí)利用磁場發(fā)生裝置在垂直于樣品平面的方向上施加一個(gè)逐漸增大的磁場B。在施加磁場的過程中，使用電壓表測量樣品在垂直于電流和磁場方向上的霍爾電壓V_{xy}。根據(jù)霍爾電阻的定義R_{xy}=\frac{V_{xy}}{I}，可以計(jì)算出不同磁場下的霍爾電阻。然后，逐漸減小磁場，重復(fù)上述測量過程，得到霍爾電阻隨磁場變化的磁滯回線。在測量過程中，需要注意保持溫度恒定，通常將樣品置于低溫恒溫器中，通過調(diào)節(jié)恒溫器的溫度控制系統(tǒng)，使樣品溫度穩(wěn)定在所需的測量溫度。以某研究團(tuán)隊(duì)對Fe?GeTe?薄膜的測量為例，他們在低溫下（如4K）進(jìn)行測量，當(dāng)磁場從0逐漸增大到1T時(shí)，觀察到霍爾電阻隨著磁場的增加而迅速增大，這是由于磁矩在磁場的作用下逐漸取向一致，反常霍爾電阻增大。當(dāng)磁場達(dá)到一定值后，霍爾電阻趨于飽和，此時(shí)磁矩幾乎全部沿磁場方向排列。當(dāng)磁場逐漸減小時(shí)，霍爾電阻并不沿原路返回，而是出現(xiàn)磁滯現(xiàn)象，這反映了材料的鐵磁特性。通過對磁滯回線的分析，他們確定了Fe?GeTe?薄膜的矯頑力約為50mT，剩余磁化強(qiáng)度對應(yīng)的反常霍爾電阻約為0.1Ω。為了確定Fe?GeTe?的鐵磁轉(zhuǎn)變溫度，通常采用變溫測量的方法。在固定電流和磁場的條件下，逐漸升高樣品的溫度，同時(shí)測量霍爾電阻的變化。隨著溫度的升高，熱運(yùn)動逐漸破壞磁矩的有序排列，磁矩減小，反?；魻栯娮枰搽S之降低。當(dāng)溫度接近鐵磁轉(zhuǎn)變溫度時(shí)，霍爾電阻會發(fā)生急劇變化。通過對霍爾電阻隨溫度變化曲線的分析，確定霍爾電阻發(fā)生急劇變化的溫度點(diǎn)，即為鐵磁轉(zhuǎn)變溫度。有研究通過這種方法測得某Fe?GeTe?納米片的鐵磁轉(zhuǎn)變溫度約為210K。在研究Fe?GeTe?的磁各向異性時(shí)，需要在不同方向上施加磁場進(jìn)行測量。由于Fe?GeTe?具有面外磁各向異性，在面外方向（垂直于層平面方向）和不同面內(nèi)方向施加磁場時(shí)，霍爾電阻隨磁場的變化規(guī)律會有所不同。在面外方向施加磁場時(shí)，磁矩更容易沿磁場方向取向，因此反?；魻栯娮璧淖兓鼮槊黠@，磁滯回線的形狀和參數(shù)也與面內(nèi)方向不同。通過對比不同方向上的磁滯回線和霍爾電阻變化，能夠定量地分析Fe?GeTe?的磁各向異性程度。4.2光學(xué)測量方法-反射磁性圓二色（RMCD）顯微光譜4.2.1RMCD原理反射磁性圓二色（RMCD）顯微光譜是一種基于光與物質(zhì)相互作用的光學(xué)測量技術(shù)，它在研究Fe?GeTe?磁性方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢。光是一種橫電磁波，其電場矢量與磁場矢量相互垂直，且與光波傳播方向垂直。通常，我們將電場矢量作為光波的振動矢量，光波電場矢量與傳播方向所組成的平面稱為光波的振動面。當(dāng)光的振動面不隨時(shí)間變化時(shí)，這束光被稱為平面偏振光。平面偏振光可以分解為振幅、頻率相同，旋轉(zhuǎn)方向相反的兩圓偏振光，其中電矢量以順時(shí)針方向旋轉(zhuǎn)的稱為右旋圓偏振光，以逆時(shí)針方向旋轉(zhuǎn)的稱為左旋圓偏振光。對于具有手性結(jié)構(gòu)或磁性的物質(zhì)，它們對左旋和右旋圓偏振光的吸收或反射存在差異，這種差異被稱為圓二色性。在RMCD測量中，當(dāng)左旋和右旋圓偏振光照射到Fe?GeTe?樣品表面時(shí)，由于Fe?GeTe?的磁性，其對左旋和右旋圓偏振光的反射率會有所不同。具體來說，這種反射率的差異源于Fe?GeTe?中電子的自旋-軌道耦合以及磁矩的存在。電子的自旋-軌道耦合使得電子的運(yùn)動狀態(tài)與自旋狀態(tài)相互關(guān)聯(lián)，當(dāng)圓偏振光與電子相互作用時(shí)，不同旋向的圓偏振光會與電子產(chǎn)生不同的相互作用強(qiáng)度。磁矩的存在也會對圓偏振光的反射產(chǎn)生影響，因?yàn)榇啪貢诓牧蟽?nèi)部產(chǎn)生一個(gè)局域磁場，這個(gè)磁場會與圓偏振光的電場和磁場相互作用，導(dǎo)致左旋和右旋圓偏振光的反射率出現(xiàn)差異。RMCD光譜通過測量這種反射率的差異來獲取材料的磁性信息。當(dāng)樣品處于不同的磁狀態(tài)時(shí)，其對左旋和右旋圓偏振光的反射率差異也會發(fā)生變化。在鐵磁態(tài)下，F(xiàn)e?GeTe?的磁矩呈現(xiàn)有序排列，這種有序排列會增強(qiáng)對左旋和右旋圓偏振光反射率的差異。而當(dāng)溫度升高接近居里溫度時(shí)，磁矩的有序性逐漸被破壞，RMCD信號也會隨之減弱。通過分析RMCD光譜的特征，如峰位、峰強(qiáng)和峰的形狀等，可以獲得關(guān)于Fe?GeTe?的磁有序狀態(tài)、磁各向異性以及磁相變等信息。與其他磁性測量方法相比，RMCD具有獨(dú)特的優(yōu)勢。它是一種非接觸式的測量方法，不會對樣品造成損傷，這對于研究珍貴的Fe?GeTe?樣品或?qū)悠繁砻尜|(zhì)量要求較高的情況尤為重要。RMCD具有較高的空間分辨率，能夠?qū)悠返奈⒂^區(qū)域進(jìn)行磁性測量。通過顯微技術(shù)，RMCD可以實(shí)現(xiàn)對Fe?GeTe?納米片或薄膜的局域磁性研究，這有助于揭示材料在微觀尺度上的磁性不均勻性和磁疇結(jié)構(gòu)。RMCD還可以在不同的環(huán)境條件下進(jìn)行測量，如變溫、變磁場等，從而能夠深入研究Fe?GeTe?磁性隨外部條件的變化規(guī)律。4.2.2實(shí)驗(yàn)操作與數(shù)據(jù)分析在進(jìn)行RMCD顯微光譜實(shí)驗(yàn)時(shí)，需要使用專門的RMCD測量系統(tǒng)。該系統(tǒng)主要由光源、偏振光調(diào)制器、顯微鏡、探測器以及數(shù)據(jù)采集與處理系統(tǒng)等部分組成。光源通常采用高強(qiáng)度的氙燈或激光器，能夠提供穩(wěn)定的寬光譜光源。偏振光調(diào)制器用于將光源發(fā)出的光調(diào)制為左旋和右旋圓偏振光，并實(shí)現(xiàn)兩種偏振光的快速切換。顯微鏡則用于將光聚焦到樣品表面，并收集反射光。探測器負(fù)責(zé)檢測反射光的強(qiáng)度，并將光信號轉(zhuǎn)換為電信號。數(shù)據(jù)采集與處理系統(tǒng)用于實(shí)時(shí)采集探測器輸出的電信號，并對數(shù)據(jù)進(jìn)行分析和處理，得到RMCD光譜。樣品準(zhǔn)備是實(shí)驗(yàn)的關(guān)鍵步驟之一。對于Fe?GeTe?樣品，首先要確保其表面平整、光滑，以保證光的良好反射?？梢圆捎脵C(jī)械拋光或化學(xué)腐蝕等方法對樣品表面進(jìn)行處理。若樣品是通過機(jī)械剝離法制備的Fe?GeTe?納米片，在轉(zhuǎn)移到襯底上時(shí)，要注意避免納米片的褶皺和破損，保證其在襯底上的均勻分布。在將樣品安裝到測量系統(tǒng)中時(shí)，要確保樣品的位置準(zhǔn)確，使光能夠垂直照射到樣品表面。實(shí)驗(yàn)測量過程如下：首先，通過偏振光調(diào)制器將光源發(fā)出的光轉(zhuǎn)換為左旋和右旋圓偏振光，并依次照射到Fe?GeTe?樣品表面。顯微鏡將反射光收集并聚焦到探測器上，探測器分別測量左旋和右旋圓偏振光的反射強(qiáng)度。數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)實(shí)時(shí)記錄下這兩種反射強(qiáng)度的數(shù)據(jù)。通過改變測量條件，如溫度、磁場等，可以獲得不同條件下的反射強(qiáng)度數(shù)據(jù)。在研究溫度對Fe?GeTe?磁性的影響時(shí)，可以將樣品置于變溫樣品池中，通過控制變溫樣品池的溫度，在不同溫度下進(jìn)行RMCD測量。數(shù)據(jù)分析是獲取磁性信息的重要環(huán)節(jié)。首先，根據(jù)測量得到的左旋和右旋圓偏振光的反射強(qiáng)度I_L和I_R，計(jì)算出RMCD信號\DeltaI=I_L-I_R。然后，將RMCD信號\DeltaI與平均反射強(qiáng)度I_{avg}=\frac{I_L+I_R}{2}進(jìn)行歸一化處理，得到歸一化的RMCD信號\frac{\DeltaI}{I_{avg}}。通過分析歸一化的RMCD信號隨波長、溫度或磁場的變化關(guān)系，可以獲取Fe?GeTe?的磁性信息。在分析RMCD光譜隨溫度的變化時(shí)，隨著溫度的升高，若歸一化的RMCD信號逐漸減小，這表明Fe?GeTe?的磁有序程度逐漸降低，當(dāng)信號降至零時(shí)，對應(yīng)的溫度即為居里溫度。在研究磁各向異性時(shí)，可以在不同方向上施加磁場，測量RMCD光譜的變化。由于Fe?GeTe?具有面外磁各向異性，在面外方向施加磁場時(shí)，RMCD信號的變化與面內(nèi)方向會有所不同，通過對比不同方向上的RMCD信號變化，能夠定量分析其磁各向異性程度。有研究通過RMCD測量發(fā)現(xiàn)，在面外方向施加磁場時(shí)，F(xiàn)e?GeTe?的RMCD信號在較低磁場下就出現(xiàn)明顯變化，而在面內(nèi)方向施加磁場時(shí)，RMCD信號變化相對不明顯，這進(jìn)一步證實(shí)了其面外磁各向異性的特性。4.3其他測量方法除了基于電輸運(yùn)性質(zhì)的反?；魻栃?yīng)法和光學(xué)測量的反射磁性圓二色（RMCD）顯微光譜法外，布里淵光譜技術(shù)也是研究Fe?GeTe?磁性的重要手段，特別是在研究自旋波色散關(guān)系方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢。布里淵光譜技術(shù)基于布里淵散射原理，當(dāng)光照射到材料上時(shí)，會與材料內(nèi)部自然發(fā)生的熱振動相互作用，交換能量，從而略微改變光的頻率或顏色。在Fe?GeTe?中，這種熱振動主要源于晶格振動和磁振子的激發(fā)。磁振子是磁性材料中自旋波的量子化激發(fā)，其能量與自旋波的頻率相關(guān)。布里淵散射過程中，入射光與磁振子相互作用，導(dǎo)致散射光的頻率發(fā)生變化，這個(gè)頻率變化量（即布里淵頻移）與磁振子的能量密切相關(guān)。通過測量布里淵頻移，就可以獲取關(guān)于自旋波能量的信息，進(jìn)而得到自旋波的色散關(guān)系。自旋波色散關(guān)系描述了自旋波的能量（或頻率）與波矢之間的關(guān)系，它對于理解磁性材料中的磁相互作用和磁激發(fā)過程至關(guān)重要。在Fe?GeTe?中，自旋波色散關(guān)系受到多種因素的影響，如晶體結(jié)構(gòu)、磁各向異性以及電子-自旋相互作用等。從微觀角度來看，在Fe?GeTe?的晶體結(jié)構(gòu)中，F(xiàn)e原子形成的磁性子晶格存在著復(fù)雜的磁交換相互作用。自旋波的傳播就是這種磁交換相互作用在晶格中的動態(tài)體現(xiàn)。當(dāng)自旋波在晶格中傳播時(shí)，其頻率和波矢會受到磁交換相互作用強(qiáng)度、磁各向異性以及晶格振動等因素的調(diào)制。較強(qiáng)的磁交換相互作用會導(dǎo)致自旋波具有較高的能量，從而在布里淵光譜中表現(xiàn)為較大的頻移；而磁各向異性則會使得自旋波在不同方向上的傳播特性發(fā)生變化，進(jìn)而影響自旋波色散關(guān)系的各向異性。在實(shí)際測量中，布里淵光譜技術(shù)需要使用高分辨率的光譜儀來精確測量散射光的頻率變化。實(shí)驗(yàn)裝置通常包括激光器作為光源、光學(xué)顯微鏡用于聚焦和收集散射光、單色儀用于分離不同頻率的散射光以及探測器用于檢測散射光的強(qiáng)度。在測量Fe?GeTe?的自旋波色散關(guān)系時(shí)，需要在不同的波矢方向上進(jìn)行測量。通過改變?nèi)肷涔夂蜕⑸涔獾慕嵌?，可以?shí)現(xiàn)對不同波矢分量的探測。在實(shí)驗(yàn)過程中，需要注意控制溫度、磁場等外部條件，因?yàn)檫@些條件會對Fe?GeTe?的磁性和自旋波特性產(chǎn)生顯著影響。溫度升高會導(dǎo)致熱激發(fā)增強(qiáng)，自旋波的能量和壽命發(fā)生變化，從而改變布里淵光譜的特征；施加外部磁場則會改變磁矩的取向和磁相互作用，進(jìn)而影響自旋波的傳播和散射。布里淵光譜技術(shù)對于Fe?GeTe?磁性研究具有重要意義。它能夠提供關(guān)于自旋波色散關(guān)系的詳細(xì)信息，幫助我們深入理解Fe?GeTe?中的磁相互作用機(jī)制和磁激發(fā)過程。通過研究自旋波色散關(guān)系，我們可以進(jìn)一步揭示Fe?GeTe?的磁各向異性起源以及電子-自旋相互作用對磁性的影響。這對于優(yōu)化Fe?GeTe?的磁學(xué)性能，開發(fā)基于Fe?GeTe?的新型自旋電子學(xué)器件具有重要的理論指導(dǎo)作用。在設(shè)計(jì)基于Fe?GeTe?的磁性隧道結(jié)時(shí)，了解自旋波色散關(guān)系可以幫助我們更好地調(diào)控自旋極化電流的傳輸和自旋-軌道相互作用，提高器件的性能和穩(wěn)定性。五、實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析5.1制備結(jié)果分析采用不同制備方法得到的Fe?GeTe?樣品在微觀結(jié)構(gòu)上呈現(xiàn)出明顯的差異，這些差異對其磁性產(chǎn)生了重要影響。通過機(jī)械剝離法中的傳統(tǒng)膠帶解理獲得的Fe?GeTe?納米片，在原子力顯微鏡（AFM）表征下，可清晰觀察到其表面較為平整，但尺寸和層數(shù)分布不均勻。部分納米片的尺寸較小，僅為幾十納米，而部分則可達(dá)數(shù)微米；層數(shù)方面，從單層到多層均有存在，且難以精確控制。這種結(jié)構(gòu)特點(diǎn)對磁性的影響顯著。由于納米片尺寸較小，表面原子占比較大，表面原子的不飽和鍵和懸掛鍵會導(dǎo)致表面磁矩的變化，從而影響整體的磁性。納米片尺寸的不均勻分布會導(dǎo)致磁性的不均勻性，在測量磁性時(shí)，不同尺寸的納米片可能表現(xiàn)出不同的磁響應(yīng)，使得測量結(jié)果的離散性較大。層數(shù)的不確定性也會影響磁性，隨著層數(shù)的增加，層間磁耦合作用逐漸增強(qiáng)，可能導(dǎo)致磁各向異性和居里溫度等磁性參數(shù)發(fā)生變化?；谘趸X的解理方法制備的Fe?GeTe?納米片，在高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像中，可發(fā)現(xiàn)其層數(shù)分布相對較為均勻，大部分納米片的層數(shù)集中在2-5層。這是因?yàn)檠趸X模板與Fe?GeTe?晶體之間的相互作用較為均勻，在解理過程中能夠更有效地控制剝離的層數(shù)。從選區(qū)電子衍射（SAED）圖譜可知，納米片具有較好的晶體結(jié)構(gòu)，晶格條紋清晰，這表明其結(jié)構(gòu)完整性較高。這種結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使得基于氧化鋁解理制備的Fe?GeTe?納米片在磁性上表現(xiàn)出較好的一致性。由于層數(shù)均勻，層間磁耦合作用相對穩(wěn)定，使得納米片的磁各向異性和居里溫度等磁性參數(shù)的離散性較小。高的結(jié)構(gòu)完整性也有利于保持材料的本征磁性，減少因結(jié)構(gòu)缺陷導(dǎo)致的磁性損失。在液相剝離法中，普通液相剝離工藝制備的Fe?GeTe?納米片，通過掃描電子顯微鏡（SEM）觀察，其尺寸范圍為數(shù)十納米至數(shù)十微米，厚度主要集中在數(shù)納米。納米片的尺寸和厚度分布與超聲功率、時(shí)間以及離心轉(zhuǎn)速等制備參數(shù)密切相關(guān)。較高的超聲功率和較長的超聲時(shí)間通常會導(dǎo)致納米片尺寸減小和厚度變薄。通過調(diào)節(jié)離心轉(zhuǎn)速，可以實(shí)現(xiàn)對不同尺寸和厚度納米片的分級。在制備過程中，由于液相介質(zhì)和超聲作用，納米片表面可能會引入一些雜質(zhì)和缺陷。這些雜質(zhì)和缺陷會干擾Fe原子之間的磁交換相互作用，從而對磁性產(chǎn)生影響。雜質(zhì)原子可能會占據(jù)Fe原子的晶格位置，改變磁矩的分布；缺陷的存在則可能導(dǎo)致磁疇結(jié)構(gòu)的變化，增加磁晶各向異性，進(jìn)而影響磁滯回線的形狀和矯頑力等磁性參數(shù)。三級超聲輔助液相剝離（TS-LPE）方法制備的Fe?GeTe?納米片，高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)表征顯示，其具有高的結(jié)構(gòu)完整性，并且內(nèi)層中不存在氧化。表面非晶化明顯，氧含量達(dá)到20.75at%，形成了FGT/O-FGT異質(zhì)結(jié)構(gòu)。這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)對磁性產(chǎn)生了特殊的影響。表面的FGT/O-FGT異質(zhì)結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了本征交換偏置作用的增強(qiáng)，在2K時(shí)可以達(dá)到579Oe（60K消失），比大多數(shù)vdW磁性異質(zhì)結(jié)更大。在自然狀態(tài)下進(jìn)一步氧化4個(gè)月后，不僅顯示出良好的穩(wěn)定性，而且增加到2300Oe（100K消失）。這種本征交換偏置作用的增強(qiáng)為Fe?GeTe?在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用提供了新的可能性，如在磁隨機(jī)存儲器和磁隧道結(jié)等器件中，利用這種交換偏置作用可以實(shí)現(xiàn)更穩(wěn)定的磁狀態(tài)切換和信息存儲。采用化學(xué)氣相沉積法（CVD）在管式爐中生長的Fe?GeTe?薄膜，通過X射線衍射（XRD）分析可知，薄膜具有良好的結(jié)晶性，其晶體結(jié)構(gòu)與塊狀Fe?GeTe?一致。掃描電子顯微鏡（SEM）圖像顯示，薄膜在基底上均勻生長，厚度均勻，可精確控制在數(shù)十納米至數(shù)微米。在生長過程中，管內(nèi)壓強(qiáng)對薄膜的質(zhì)量和結(jié)構(gòu)有重要影響。當(dāng)管內(nèi)壓強(qiáng)較低時(shí)，反應(yīng)源分子的平均自由程增大，它們在氣相中的擴(kuò)散速度加快，更容易到達(dá)基底表面。這使得在基底表面的反應(yīng)速率相對較低，原子有足夠的時(shí)間在基底表面進(jìn)行擴(kuò)散和排列，從而有利于形成高質(zhì)量、均勻的薄膜。當(dāng)管內(nèi)壓強(qiáng)過低時(shí)，反應(yīng)源分子的濃度過低，可能導(dǎo)致生長速率過慢，甚至無法生長。相反，當(dāng)管內(nèi)壓強(qiáng)較高時(shí)，反應(yīng)源分子的濃度增大，在基底表面的反應(yīng)速率加快。然而，過高的壓強(qiáng)可能導(dǎo)致反應(yīng)源分子在氣相中發(fā)生過多的碰撞和反應(yīng)，形成大量的氣相成核中心，這些氣相成核中心在沉積到基底表面時(shí)，可能會導(dǎo)致薄膜的質(zhì)量下降，出現(xiàn)缺陷增多、粗糙度增加等問題。管內(nèi)壓強(qiáng)還會影響薄膜的厚度。在一定范圍內(nèi)，隨著壓強(qiáng)的增加，到達(dá)基底表面的反應(yīng)源分子數(shù)量增多，薄膜的生長速率加快，從而膜厚增加。但當(dāng)壓強(qiáng)過高時(shí)，可能會因?yàn)樯鲜鎏岬降臍庀喑珊说葐栴}，導(dǎo)致薄膜生長不均勻，膜厚分布變差。這種高質(zhì)量、均勻的Fe?GeTe?薄膜在磁性上表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性和可重復(fù)性。由于薄膜的結(jié)晶性好且厚度均勻，其磁各向異性和居里溫度等磁性參數(shù)相對穩(wěn)定，有利于在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用。在制備二維磁性隧道結(jié)時(shí)，均勻的薄膜厚度和良好的結(jié)晶性能夠保證隧道結(jié)的性能一致性，提高器件的可靠性和穩(wěn)定性。5.2磁性測量結(jié)果通過反?；魻栃?yīng)法測量Fe?GeTe?的磁性，得到了豐富且有價(jià)值的數(shù)據(jù)。在不同溫度下，F(xiàn)e?GeTe?的磁滯回線呈現(xiàn)出明顯的變化。當(dāng)溫度較低時(shí)，如在4K下，磁滯回線較為陡峭，矯頑力相對較大，這表明此時(shí)Fe?GeTe?的磁矩取向相對穩(wěn)定，需要較大的反向磁場才能使其磁矩翻轉(zhuǎn)。隨著溫度升高，矯頑力逐漸減小，磁滯回線變得相對平緩。當(dāng)溫度接近居里溫度（約210K）時(shí)，磁滯回線幾乎消失，磁矩的取向變得更加容易受到外界磁場的影響，這是因?yàn)闊徇\(yùn)動的加劇逐漸破壞了磁矩的有序排列，材料的鐵磁性逐漸減弱。反?；魻栯娮枧c溫度的關(guān)系也清晰地反映了Fe?GeTe?的磁性轉(zhuǎn)變。在溫度較低時(shí)，反常霍爾電阻隨著磁場的變化呈現(xiàn)出明顯的線性關(guān)系，這是由于在低溫下，F(xiàn)e?GeTe?的磁矩排列較為有序，反?；魻栃?yīng)主要由自旋-軌道耦合和磁矩的有序排列引起。隨著溫度升高，反常霍爾電阻逐漸減小，這是因?yàn)闊徇\(yùn)動導(dǎo)致磁矩的有序度下降，自旋-軌道耦合對反?；魻栯娮璧呢暙I(xiàn)也隨之減小。當(dāng)溫度達(dá)到居里溫度時(shí)，反?；魻栯娮杞禐榱?，材料轉(zhuǎn)變?yōu)轫槾艖B(tài)，此時(shí)磁矩的無序排列使得反?；魻栃?yīng)消失。通過反射磁性圓二色（RMCD）顯微光譜測量，得到了Fe?GeTe?在不同溫度下的RMCD光譜。在低溫下，RMCD信號較強(qiáng)，這表明Fe?GeTe?對左旋和右旋圓偏振光的反射率差異較大，材料的磁有序程度較高。隨著溫度升高，RMCD信號逐漸減弱，這意味著材料的磁有序程度逐漸降低。通過分析RMCD信號隨溫度的變化，確定了Fe?GeTe?的居里溫度約為215K，這與反?；魻栃?yīng)法測量得到的結(jié)果基本一致。在不同方向上測量RMCD光譜時(shí)，發(fā)現(xiàn)Fe?GeTe?在面外方向上的RMCD信號變化比面內(nèi)方向更為明顯。在面外方向施加磁場時(shí)，RMCD信號在較低磁場下就出現(xiàn)明顯變化，而在面內(nèi)方向施加磁場時(shí)，RMCD信號變化相對不明顯。這進(jìn)一步證實(shí)了Fe?GeTe?具有面外磁各向異性的特性，即垂直于層平面方向（c軸方向）是磁易軸方向，在這個(gè)方向上更容易實(shí)現(xiàn)磁矩的翻轉(zhuǎn)和調(diào)控。利用布里淵光譜技術(shù)研究Fe?GeTe?的自旋波色散關(guān)系，發(fā)現(xiàn)自旋波的頻率與波矢之間存在著特定的關(guān)系。在低波矢區(qū)域，自旋波頻率隨著波矢的增加而線性增加，這是由于在低波矢區(qū)域，自旋波主要受到長程磁交換相互作用的影響。隨著波矢的增大，自旋波頻率的增加逐漸變緩，這是因?yàn)樵诟卟ㄊ竻^(qū)域，自旋波受到短程磁交換相互作用和磁各向異性的影響逐漸增強(qiáng)。通過對不同制備方法得到的Fe?GeTe?樣品進(jìn)行磁性測量，發(fā)現(xiàn)制備方法對其磁性有顯著影響。機(jī)械剝離法制備的樣品，由于尺寸和層數(shù)分布不均勻，磁性的離散性較大。液相剝離法制備的樣品，雖然產(chǎn)量較高，但可能引入雜質(zhì)和缺陷，導(dǎo)致矯頑力增大，磁滯回線展寬。化學(xué)氣相沉積法制備的樣品，具有較好的結(jié)晶性和均勻性，其磁性表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性和可重復(fù)性。5.3討論制備條件與Fe?GeTe?的磁性之間存在著緊密的關(guān)聯(lián)。從制備方法來看，機(jī)械剝離法由于其隨機(jī)性，得到的納米片尺寸和層數(shù)分布不均勻，這使得材料的磁性離散性較大。在測量磁性時(shí)，不同尺寸和層數(shù)的納米片表現(xiàn)出不同的磁響應(yīng)，導(dǎo)致測量結(jié)果的不確定性增加。液相剝離法中，普通液相剝離工藝可能引入雜質(zhì)和缺陷，這些雜質(zhì)和缺陷會干擾Fe原子之間的磁交換相互作用，從而對磁性產(chǎn)生負(fù)面影響。雜質(zhì)原子可能占據(jù)Fe原子的晶格位置，改變磁矩的分布，導(dǎo)致磁滯回線展寬，矯頑力增大。而三級超聲輔助液相剝離（TS-LPE）方法雖然產(chǎn)量高且能制備出高結(jié)構(gòu)完整性的納米片，但表面的氧化形成的FGT/O-FGT異質(zhì)結(jié)構(gòu)對磁性產(chǎn)生了特殊影響，增強(qiáng)了本征交換偏置作用?；瘜W(xué)氣相沉積法中，管式爐內(nèi)的壓強(qiáng)對薄膜的質(zhì)量和磁性有顯著影響。壓強(qiáng)過低，反應(yīng)源分子濃度低，生長速率慢，可能導(dǎo)致薄膜質(zhì)量不穩(wěn)定；壓強(qiáng)過高，反應(yīng)源分子在氣相中碰撞反應(yīng)過多，會引入缺陷，影響薄膜的磁性。在合適的壓強(qiáng)下，能夠生長出高質(zhì)量、均勻的薄膜，其磁性表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性和可重復(fù)性。不同測量方法得到的結(jié)果既有一致性，也存在差異。反?；魻栃?yīng)法和反射磁性圓二色（RMCD）顯微光譜法都能有效地測量Fe?GeTe?的居里溫度，且兩者測量結(jié)果基本一致。這表明這兩種方法在確定居里溫度這一關(guān)鍵磁性參數(shù)上具有可靠性和互補(bǔ)性。在研究磁各向異性時(shí)，兩種方法也都能揭示Fe?GeTe?的面外磁各向異性特性。然而，由于測量原理和測量環(huán)境的不同，兩種方法在一些細(xì)節(jié)上存在差異。反?；魻栃?yīng)法通過測量電輸運(yùn)性質(zhì)來間接獲取磁性信息，而RMCD顯微光譜法是基于光與物質(zhì)相互作用的光學(xué)測量方法。這導(dǎo)致它們對材料磁性的響應(yīng)方式不同。在測量磁滯回線時(shí)，反?；魻栃?yīng)法能夠直接測量出磁滯回線的形狀和矯頑力等參數(shù)，而RMCD顯微光譜法主要通過分析不同方向上的RMCD信號變化來推斷磁各向異性，對于磁滯回線的直接測量相對困難。布里淵光譜技術(shù)在研究自旋波色散關(guān)系方面具有獨(dú)特優(yōu)勢，與其他兩種方法關(guān)注的磁性參數(shù)不同。它主要研究自旋波的能量與波矢之間的關(guān)系，而這是反?；魻栃?yīng)法和RMCD顯微光譜法難以直接測量的。為了優(yōu)化制備和測量過程，在制備方面，應(yīng)根據(jù)具體需求選擇合適的制備方法。若追求高質(zhì)量、少缺陷的材料用于基礎(chǔ)研究，機(jī)械剝離法中的基于氧化鋁的解理方法或化學(xué)氣相沉積法在控制好生長條件時(shí)是較好的選擇。若需要大規(guī)模制備且對成本敏感，液相剝離法尤其是TS-LPE方法具有優(yōu)勢。在制備過程中，要嚴(yán)格控制工藝參數(shù)，減少雜質(zhì)和缺陷的引入。在液相剝離法中，優(yōu)化超聲功率、時(shí)間以及離心轉(zhuǎn)速等參數(shù)，以提高納米片的質(zhì)量和均勻性；在化學(xué)氣相沉積法中，精確控制管式爐內(nèi)的壓強(qiáng)、溫度和反應(yīng)源流量等參數(shù)，生長出高質(zhì)量的薄膜。在測量方面，應(yīng)綜合運(yùn)用多種測量方法，取長補(bǔ)短。利用反?；魻栃?yīng)法測量磁滯回線和居里溫度等參數(shù)，用RMCD顯微光譜法研究磁各向異性和磁疇結(jié)構(gòu)，通過布里淵光譜技術(shù)研究自旋波色散關(guān)系。在測量過程中，要確保測量環(huán)境的穩(wěn)定性，減少外界干擾。在進(jìn)行電輸運(yùn)測量時(shí)，要保證樣品與電極的良好接觸，避免因接觸電阻等問題影響測量結(jié)果；在光學(xué)測量時(shí)，要保證樣品表面的平整度和清潔度，以獲得準(zhǔn)確的光學(xué)信號。六、應(yīng)用前景與展望6.1在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用潛力6.1.1磁隨機(jī)存儲器（MRAM）Fe?GeTe?在磁隨機(jī)存儲器（MRAM）領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。MRAM是一種非易失性的磁性隨機(jī)存儲器，它利用磁性存儲元件來存儲數(shù)據(jù)，具有高速讀寫、高集成度和無限次重復(fù)寫入等優(yōu)點(diǎn)。在MRAM中，數(shù)據(jù)通過磁性隧道結(jié)（MTJ）中兩個(gè)鐵磁層磁化狀態(tài)的平行和反平行排列來存儲，分別對應(yīng)低電阻態(tài)和高電阻態(tài)。由于Fe?GeTe?具有二維本征鐵磁性和大的磁各向異性，將其應(yīng)用于MRAM可以顯著提高存儲密度和降低功耗。其二維結(jié)構(gòu)使得器件可以在原子級平整的界面上構(gòu)建，減少了界面缺陷和散射，從而提高了電子的輸運(yùn)效率。大的磁各向異性則使得磁矩在垂直于層平面方向上更容易保持穩(wěn)定，減少了熱擾動對磁狀態(tài)的影響，提高了數(shù)據(jù)存儲的穩(wěn)定性。有研究報(bào)道基于Fe?GeTe?的MTJ的隧道磁電阻（TMR）可以達(dá)到較高的數(shù)值。在特定的實(shí)驗(yàn)條件下，基于Fe?GeTe?的MTJ的TMR達(dá)到了160%，這表明Fe?GeTe?在MRAM中的應(yīng)用能夠?qū)崿F(xiàn)較大的電阻變化，有利于提高數(shù)據(jù)的讀取準(zhǔn)確性和靈敏度。然而，目前基于Fe?GeTe?的MRAM仍面臨一些挑戰(zhàn)。Fe?GeTe?的居里溫度相對較低，約為200-230K，這限制了其在室溫下的應(yīng)用。在實(shí)際應(yīng)用中，需要開發(fā)有效的方法來提高Fe?GeTe?的居里溫度，或者采用特殊的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和材料組合，使得MRAM在室溫下能夠穩(wěn)定工作。制備高質(zhì)量、大面積的Fe?GeTe?薄膜或納米片仍然是一個(gè)技術(shù)難題。在制備過程中，容易引入雜質(zhì)和缺陷，影響材料的磁性和電學(xué)性能，進(jìn)而影響MRAM的性能。因此，需要進(jìn)一步優(yōu)化制備工藝，提高材料的質(zhì)量和一致性。6.1.2磁隧道結(jié)（MTJ）磁隧道結(jié)（MTJ）是自旋電子學(xué)器件中的核心部件，它由兩個(gè)鐵磁層和中間的絕緣層組成。當(dāng)兩個(gè)鐵磁層的磁化方向平行時(shí)，電子可以順利通過絕緣層，MTJ處于低電阻態(tài)；當(dāng)磁化方向反平行時(shí)，電子通過絕緣層的概率降低，MTJ處于高電阻態(tài)。這種電阻狀態(tài)的變化可以用于存儲和讀取信息。Fe?GeTe?在MTJ中的應(yīng)用具有獨(dú)特的優(yōu)勢。其本征鐵磁性使得它可以作為MTJ中的鐵磁層，并且由于其二維結(jié)構(gòu)，與傳統(tǒng)的三維磁性材料相比，具有更高的自旋極化率和更強(qiáng)的自旋-軌道耦合。這使得基于Fe?GeTe?的MTJ在自旋極化電流的注入和檢測方面表現(xiàn)出更好的性能。高的自旋極化率可以提高自旋極化電流的強(qiáng)度，從而增強(qiáng)MTJ的隧道磁電阻效應(yīng)；強(qiáng)的自旋-軌道耦合則可以實(shí)現(xiàn)對自旋的有效操控，有利于實(shí)現(xiàn)高速、低功耗的信息讀寫。研究表明，基于Fe?GeTe?的MTJ在低溫下展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。在10K時(shí)，基于Fe?GeTe?的MTJ的TMR達(dá)到了122%，這為其在低溫電子學(xué)器件中的應(yīng)用提供了可能。在低溫環(huán)境下，材料的熱噪聲較低，基于Fe?GeTe?的MTJ可以實(shí)現(xiàn)更穩(wěn)定、更準(zhǔn)確的信息存儲和讀取。要實(shí)現(xiàn)基于Fe?GeTe?的MTJ在室溫下的廣泛應(yīng)用，還需要克服一些障礙。與MRAM面臨的問題類似，F(xiàn)e?GeTe?的居里溫度限制了其在室溫下的性能。需要探索新的材料體系或制備方法，以提高其居里溫度，滿足室溫應(yīng)用的需求。在MTJ的制備過程中，如何精確控制絕緣層的厚度和質(zhì)量，以及實(shí)現(xiàn)Fe?GeTe?與絕緣層之間的良好界面匹配，也是需要解決的關(guān)鍵問題。絕緣層的厚度和質(zhì)量直接影響MTJ的隧道磁電阻效應(yīng)和穩(wěn)定性，而良好的界面匹配可以減少界面散射，提高電子的輸運(yùn)效率。6.1.3神經(jīng)形態(tài)自旋電子器件神經(jīng)形態(tài)自旋電子器件是一種模仿大腦神經(jīng)元和突觸功能的新型器件，具有高度互連的結(jié)構(gòu)，能夠模擬大腦的信息處理和學(xué)習(xí)能力。其性能高度依賴于由純電流調(diào)制的磁阻切換引起的權(quán)重變化。二維鐵磁體Fe?GeTe?由于其相對較高的居里溫度和較強(qiáng)的垂直磁各向異性，成為神經(jīng)形態(tài)自旋電子器件的理想候選材料。其較弱的范德華層間耦合和納米薄片在（001）晶軸上顯示的特殊性質(zhì)，使得通過電流手段可以有效地調(diào)控疇壁運(yùn)動。這為實(shí)現(xiàn)神經(jīng)形態(tài)自旋電子器件中的多級和可逆磁態(tài)切換提供了可能。有研究提出了一種獨(dú)特的全電控制策略，通過電流控制Fe?GeTe?中的磁疇壁數(shù)量和電阻值變化來實(shí)現(xiàn)多態(tài)切換。原位洛倫茲透射電鏡揭示了電阻和疇壁數(shù)之間的強(qiáng)相關(guān)性，隨著疇壁數(shù)的減少，電阻值也同步下降。研究還發(fā)現(xiàn)，脈沖電流能夠可逆地切換磁疇壁狀態(tài)，表明在Fe?GeTe?中可以通過全電方式可控和可逆地操縱疇壁數(shù)量和電阻?；贔e?GeTe?的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可逆突觸設(shè)備利用調(diào)節(jié)磁疇壁數(shù)量和相應(yīng)的多態(tài)切換模擬了生物突觸的工作過程，實(shí)現(xiàn)了約91%的準(zhǔn)確率。目前基于Fe?GeTe?的神經(jīng)形態(tài)自旋電子器件仍處于研究階段，面臨著諸多挑戰(zhàn)。雖然Fe?GeTe?在室溫下具有鐵磁性，但其磁性穩(wěn)定性在復(fù)雜的工作環(huán)境中仍有待提高。在實(shí)際應(yīng)用中，神經(jīng)形態(tài)自旋電子器件需要在不同的溫度、電場和磁場條件下工作，如何保證Fe?GeTe?的磁性不受外界干擾，是需要解決的重要問題。實(shí)現(xiàn)高密度、高集成度的神經(jīng)形態(tài)自旋電子器件，還需要進(jìn)一步優(yōu)化制備工藝，提高Fe?GeTe?與其他材料的兼容性和集成度。在構(gòu)建復(fù)雜的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)時(shí)，如何精確控制Fe?GeTe?的磁性能和電學(xué)性能，以實(shí)現(xiàn)高效的信息處理和學(xué)習(xí)功能，也是需要深入研究的課題。6.2未來研究方向在材料制備方面，進(jìn)一步探索新型制備技術(shù)，以提高Fe?GeTe?的質(zhì)量和產(chǎn)量仍是研究的重點(diǎn)方向之一。可以嘗試將多種制備方法進(jìn)行結(jié)合，開發(fā)出