基于第一性原理的二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)特性與應(yīng)用潛力研究一、引言1.1研究背景與意義在現(xiàn)代電子器件的不斷演進(jìn)中，鐵電材料因其獨(dú)特的性質(zhì)占據(jù)著至關(guān)重要的地位。鐵電材料具有自發(fā)極化的特性，并且其極化方向能夠在外加電場(chǎng)的作用下發(fā)生反轉(zhuǎn)，這種特性使其在眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用前景。在存儲(chǔ)器領(lǐng)域，鐵電材料被用于制造鐵電隨機(jī)存取存儲(chǔ)器（FeRAM），它結(jié)合了隨機(jī)存取存儲(chǔ)器的快速讀寫特性以及非易失性存儲(chǔ)的優(yōu)勢(shì)，能夠在斷電后依然保留數(shù)據(jù)，大大提高了數(shù)據(jù)存儲(chǔ)的可靠性和便捷性。在傳感器領(lǐng)域，基于鐵電材料的壓電效應(yīng)制作的傳感器，能夠?qū)C(jī)械能轉(zhuǎn)換為電能，對(duì)壓力、振動(dòng)等物理量具有極高的靈敏度，廣泛應(yīng)用于壓力傳感器、加速度傳感器等設(shè)備中。在鐵電場(chǎng)效應(yīng)晶體管（FeFET）中，鐵電材料作為柵極電介質(zhì)，能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)溝道電流的有效調(diào)控，具有低功耗、高開關(guān)速度等優(yōu)點(diǎn)，為實(shí)現(xiàn)高性能、低功耗的集成電路提供了可能。傳統(tǒng)的體相鐵電材料，如BaTiO?、PbTiO?和BiFeO?等，在電子器件中已經(jīng)得到了一定程度的應(yīng)用。然而，隨著電子器件朝著小型化、集成化和高性能化的方向飛速發(fā)展，傳統(tǒng)體相鐵電材料逐漸暴露出一些局限性。當(dāng)這些傳統(tǒng)鐵電材料的厚度減小到一定程度時(shí)，由于退極化場(chǎng)的增強(qiáng)、表面懸掛鍵的出現(xiàn)以及界面效應(yīng)的影響，其鐵電性會(huì)受到極大的削弱，甚至完全消失。這種臨界尺寸效應(yīng)限制了傳統(tǒng)鐵電材料在納米尺度器件中的應(yīng)用，難以滿足現(xiàn)代電子器件對(duì)材料性能的嚴(yán)苛要求。為了克服傳統(tǒng)鐵電材料的這些局限性，二維鐵電材料應(yīng)運(yùn)而生，并迅速成為材料科學(xué)和凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。二維鐵電材料是指在二維平面內(nèi)具有鐵電性質(zhì)的材料，其原子層間通過(guò)較弱的范德華力相互作用，形成了獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu)。這種特殊的結(jié)構(gòu)賦予了二維鐵電材料許多優(yōu)異的特性，使其在現(xiàn)代電子器件中展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。二維鐵電材料的界面無(wú)懸掛鍵，這一特性有效避免了因懸掛鍵導(dǎo)致的電荷陷阱和漏電問(wèn)題，從而提高了材料的電學(xué)性能穩(wěn)定性。同時(shí)，二維鐵電材料具有較強(qiáng)的抗應(yīng)變性能，能夠在一定程度的應(yīng)變下保持其鐵電性能的穩(wěn)定，為其在柔性電子器件中的應(yīng)用提供了可能。此外，二維鐵電材料易于與其他材料堆疊構(gòu)建異質(zhì)結(jié)，通過(guò)合理設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)和組成，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)材料性能的有效調(diào)控，進(jìn)一步拓展其應(yīng)用范圍。近年來(lái)，多種二維鐵電材料相繼被研究和報(bào)道，如CuInP?S?、SnTe、α-In?Se?等。CuInP?S?具有較高的居里溫度和較大的自發(fā)極化強(qiáng)度，在非易失性存儲(chǔ)器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值；SnTe表現(xiàn)出良好的鐵電和熱電性能，有望應(yīng)用于熱電轉(zhuǎn)換器件；α-In?Se?則在光電器件中展現(xiàn)出獨(dú)特的光電特性。然而，目前已發(fā)現(xiàn)的二維鐵電材料仍存在一些問(wèn)題，例如部分材料的鐵電極化狀態(tài)不夠強(qiáng)，偶極子的穩(wěn)定性有待提高，這限制了它們?cè)趯?shí)際應(yīng)用中的性能表現(xiàn)。為了進(jìn)一步提升二維鐵電材料的性能，研究人員開始關(guān)注二維鐵電材料異質(zhì)結(jié)。二維鐵電異質(zhì)結(jié)是由兩種或多種不同的二維材料通過(guò)特定的方式堆疊而成，由于不同材料之間的界面相互作用和協(xié)同效應(yīng)，異質(zhì)結(jié)可以展現(xiàn)出比單一材料更為優(yōu)異的性能。通過(guò)構(gòu)建二維鐵電異質(zhì)結(jié)，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)材料能帶結(jié)構(gòu)、載流子傳輸特性等的精確調(diào)控，從而開發(fā)出具有更高性能的電子器件。在二維鐵電異質(zhì)結(jié)中，不同材料之間的晶格匹配和能帶對(duì)齊情況會(huì)影響載流子的傳輸和復(fù)合過(guò)程，進(jìn)而影響器件的電學(xué)和光學(xué)性能。通過(guò)合理選擇和設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)的組成材料和結(jié)構(gòu)，可以優(yōu)化這些性能，實(shí)現(xiàn)諸如高靈敏度的光電探測(cè)器、高性能的場(chǎng)效應(yīng)晶體管等新型電子器件的開發(fā)。在對(duì)二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的研究中，第一性原理計(jì)算發(fā)揮著不可或缺的重要作用。第一性原理計(jì)算是一種基于量子力學(xué)原理的計(jì)算方法，它從電子和原子核的基本相互作用出發(fā)，不依賴于任何經(jīng)驗(yàn)參數(shù)，能夠精確地計(jì)算材料的電子結(jié)構(gòu)、晶體結(jié)構(gòu)以及各種物理性質(zhì)。通過(guò)第一性原理計(jì)算，可以深入了解二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的原子和電子層面的微觀機(jī)制，為實(shí)驗(yàn)研究提供重要的理論指導(dǎo)和預(yù)測(cè)。利用第一性原理計(jì)算，可以研究二維鐵電材料的鐵電起源、極化機(jī)制以及居里溫度等關(guān)鍵性質(zhì)。通過(guò)計(jì)算材料的電子結(jié)構(gòu)和電荷分布，能夠揭示鐵電極化的微觀本質(zhì)，明確哪些原子或原子團(tuán)在鐵電過(guò)程中起主要作用。通過(guò)模擬不同溫度下材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)變化，可以預(yù)測(cè)材料的居里溫度，為實(shí)驗(yàn)制備和應(yīng)用提供重要參考。在二維鐵電異質(zhì)結(jié)的研究中，第一性原理計(jì)算可以用于分析異質(zhì)結(jié)界面的原子結(jié)構(gòu)、電荷轉(zhuǎn)移以及能帶匹配情況。通過(guò)計(jì)算不同結(jié)構(gòu)和組成的異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)，可以篩選出具有最佳性能的異質(zhì)結(jié)設(shè)計(jì)方案，為實(shí)驗(yàn)制備提供理論依據(jù)。還可以研究外加電場(chǎng)、應(yīng)力等外部因素對(duì)異質(zhì)結(jié)性能的影響，為器件的性能優(yōu)化提供指導(dǎo)。第一性原理計(jì)算能夠在原子尺度上深入研究二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，揭示其內(nèi)在的物理機(jī)制，為新型二維鐵電材料的設(shè)計(jì)、性能優(yōu)化以及在現(xiàn)代電子器件中的應(yīng)用提供了強(qiáng)大的理論工具。它不僅有助于推動(dòng)二維鐵電材料領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究，還為開發(fā)具有高性能、多功能的下一代電子器件奠定了堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)。通過(guò)理論與實(shí)驗(yàn)的緊密結(jié)合，有望實(shí)現(xiàn)二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)在電子學(xué)、能源、傳感器等眾多領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用，為解決現(xiàn)代社會(huì)面臨的諸多技術(shù)挑戰(zhàn)提供新的解決方案。1.2國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀近年來(lái)，二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的研究在國(guó)內(nèi)外均取得了顯著進(jìn)展。在理論研究方面，第一性原理計(jì)算成為了探索二維鐵電材料物理性質(zhì)和潛在應(yīng)用的重要工具。研究人員通過(guò)第一性原理計(jì)算，深入探究了多種二維鐵電材料的鐵電起源、極化機(jī)制以及居里溫度等關(guān)鍵性質(zhì)。2020年，中國(guó)人民大學(xué)季威研究組及合作團(tuán)隊(duì)通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量，發(fā)現(xiàn)了世界上首個(gè)單分子駐極體Gd@C82，將駐極體的物理尺寸壓縮到了單分子水平。2022年，他們又與香港理工大學(xué)劉樹平研究組及英國(guó)劍橋大學(xué)ManishChhowalla教授等合作，通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量，在僅有6個(gè)原子層厚的非轉(zhuǎn)角二維雙層MoS2/WS2異質(zhì)結(jié)中發(fā)現(xiàn)了面外壓電及鐵電效應(yīng)。第一性原理計(jì)算表明，該雙層異質(zhì)結(jié)中的面外非零極化強(qiáng)度來(lái)自于層間電荷轉(zhuǎn)移，且在電場(chǎng)誘導(dǎo)下，通過(guò)面內(nèi)相對(duì)原子滑移即可改變層間電荷轉(zhuǎn)移的方向，實(shí)現(xiàn)極化方向翻轉(zhuǎn)。這項(xiàng)研究成果為制備高性能二維鐵電材料提供了新途徑。在二維鐵電材料的實(shí)驗(yàn)研究方面，也取得了眾多成果。北京理工大學(xué)周家東教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)化學(xué)氣相沉積方法合成了厚度可控的二維CuCrSe2納米片。通過(guò)球差電子顯微鏡、二次諧波強(qiáng)度隨溫度變化以及壓電響應(yīng)力顯微鏡等多種實(shí)驗(yàn)手段，證明了CuCrSe2具有高居里溫度（高達(dá)800K）和可切換的鐵電極化，為構(gòu)建具有高居里溫度的二維鐵電材料提供了新策略。在二維鐵電異質(zhì)結(jié)的研究中，實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合的方法被廣泛應(yīng)用。浙江大學(xué)光電科學(xué)與工程學(xué)院李林軍研究員團(tuán)隊(duì)通過(guò)在二維離子可遷移型鐵電材料CuInP2S6兩端施加偏壓，成功實(shí)現(xiàn)了材料內(nèi)部Cu離子的橫向遷移，從而在材料中快速形成PN同質(zhì)結(jié)。他們還測(cè)量了光照下該同質(zhì)結(jié)的光伏特性，發(fā)現(xiàn)其具有電壓可調(diào)的光伏極性轉(zhuǎn)換特性。這項(xiàng)研究為基于二維材料的低成本快速消費(fèi)柔性光電產(chǎn)品的制備提供了可能。雖然二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的研究已經(jīng)取得了許多重要成果，但仍存在一些待解決的問(wèn)題。部分二維鐵電材料的鐵電極化強(qiáng)度不夠高，限制了其在實(shí)際應(yīng)用中的性能表現(xiàn)。在二維鐵電異質(zhì)結(jié)中，不同材料之間的界面兼容性和穩(wěn)定性問(wèn)題還需要進(jìn)一步深入研究。如何精確控制異質(zhì)結(jié)的生長(zhǎng)和制備工藝，以實(shí)現(xiàn)對(duì)其性能的精準(zhǔn)調(diào)控，也是當(dāng)前研究面臨的挑戰(zhàn)之一。在理論計(jì)算方面，雖然第一性原理計(jì)算能夠提供重要的理論指導(dǎo)，但計(jì)算精度和計(jì)算效率之間的平衡仍有待優(yōu)化，以更好地滿足對(duì)復(fù)雜二維鐵電體系研究的需求。1.3研究?jī)?nèi)容與方法本研究選取了具有代表性的二維鐵電材料CuInP?S?、SnTe和α-In?Se?作為主要研究對(duì)象。CuInP?S?具有較高的居里溫度和較大的自發(fā)極化強(qiáng)度，在非易失性存儲(chǔ)器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。SnTe表現(xiàn)出良好的鐵電和熱電性能，有望應(yīng)用于熱電轉(zhuǎn)換器件。α-In?Se?則在光電器件中展現(xiàn)出獨(dú)特的光電特性。對(duì)這些材料的晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、鐵電性質(zhì)以及居里溫度等進(jìn)行系統(tǒng)的第一性原理計(jì)算研究，深入探究其內(nèi)在的物理機(jī)制。構(gòu)建了CuInP?S?/SnTe、SnTe/α-In?Se?和CuInP?S?/α-In?Se?等二維鐵電異質(zhì)結(jié)模型。通過(guò)第一性原理計(jì)算，研究異質(zhì)結(jié)界面的原子結(jié)構(gòu)、電荷轉(zhuǎn)移、能帶匹配以及鐵電性能等。分析不同材料組合和堆疊方式對(duì)異質(zhì)結(jié)性能的影響，探索優(yōu)化異質(zhì)結(jié)性能的方法和途徑。本研究采用基于密度泛函理論（DFT）的第一性原理計(jì)算方法，使用VASP（ViennaAbinitioSimulationPackage）軟件進(jìn)行計(jì)算。在計(jì)算過(guò)程中，采用平面波贗勢(shì)方法（PAW）來(lái)描述離子實(shí)與價(jià)電子之間的相互作用。交換關(guān)聯(lián)能采用廣義梯度近似（GGA）下的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函進(jìn)行處理。平面波截?cái)嗄茉O(shè)置為500eV，以確保計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化過(guò)程中，采用共軛梯度算法，直到原子間的受力小于0.01eV/?，能量收斂精度達(dá)到10??eV。在計(jì)算電子結(jié)構(gòu)時(shí)，采用Monkhorst-Pack方法對(duì)布里淵區(qū)進(jìn)行k點(diǎn)采樣，對(duì)于二維材料及其異質(zhì)結(jié)，選取合適的k點(diǎn)網(wǎng)格，以保證計(jì)算的精度和效率。通過(guò)這些計(jì)算方法和參數(shù)設(shè)置，對(duì)二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行精確的理論計(jì)算和分析。二、第一性原理計(jì)算基礎(chǔ)2.1理論基礎(chǔ)第一性原理計(jì)算基于量子力學(xué)理論，從電子和原子核的基本相互作用出發(fā)，不依賴于任何經(jīng)驗(yàn)參數(shù)，對(duì)材料的性質(zhì)進(jìn)行精確計(jì)算。在量子力學(xué)中，材料由原子組成，原子則由原子核和核外電子構(gòu)成，原子核與電子之間、電子與電子之間以及原子核與原子核之間都存在著復(fù)雜的相互作用。這些相互作用決定了材料的原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)以及各種物理性質(zhì)。對(duì)于一個(gè)包含N個(gè)原子和M個(gè)電子的多粒子體系，其哈密頓量可以表示為：H=\sum_{i=1}^{M}\frac{p_{i}^{2}}{2m_{e}}+\sum_{i=1}^{M}\sum_{j=1}^{N}V_{ei}(r_{i},R_{j})+\frac{1}{2}\sum_{i=1}^{M}\sum_{j\neqi}^{M}V_{ee}(r_{i},r_{j})+\sum_{I=1}^{N}\frac{P_{I}^{2}}{2M_{I}}+\frac{1}{2}\sum_{I=1}^{N}\sum_{J\neqI}^{N}V_{NN}(R_{I},R_{J})其中，第一項(xiàng)表示電子的動(dòng)能，第二項(xiàng)表示電子與原子核之間的相互作用能，第三項(xiàng)表示電子與電子之間的相互作用能，第四項(xiàng)表示原子核的動(dòng)能，第五項(xiàng)表示原子核與原子核之間的相互作用能。p_{i}和P_{I}分別為電子和原子核的動(dòng)量，m_{e}和M_{I}分別為電子和原子核的質(zhì)量，r_{i}和R_{I}分別為電子和原子核的坐標(biāo)。然而，直接求解上述多粒子體系的薛定諤方程是極其困難的，因?yàn)殡娮优c電子之間的相互作用項(xiàng)使得方程變得非常復(fù)雜。為了簡(jiǎn)化計(jì)算，第一性原理計(jì)算引入了一系列近似。其中，最常用的近似是Born-Oppenheimer絕熱近似、單電子近似和密度泛函理論。Born-Oppenheimer絕熱近似基于電子和原子核質(zhì)量的巨大差異。由于電子質(zhì)量比原子核質(zhì)量小約1000倍，電子的運(yùn)動(dòng)速度比原子核快得多。因此，在研究電子運(yùn)動(dòng)時(shí)，可以認(rèn)為原子核固定在其瞬時(shí)位置上，反之，在研究原子核運(yùn)動(dòng)時(shí)，可以忽略電子的具體分布。通過(guò)這一近似，多粒子體系的問(wèn)題被分解為電子問(wèn)題和原子核問(wèn)題，大大簡(jiǎn)化了計(jì)算。單電子近似將多電子體系中的每個(gè)電子看作是在原子核和其他電子的平均勢(shì)場(chǎng)中獨(dú)立運(yùn)動(dòng)。這樣，多電子體系的波函數(shù)可以表示為單電子波函數(shù)的乘積，從而將多電子薛定諤方程簡(jiǎn)化為單電子方程。Hartree-Fock方法是單電子近似的一種早期實(shí)現(xiàn)，它通過(guò)自洽場(chǎng)方法迭代求解單電子方程。然而，Hartree-Fock方法沒(méi)有考慮電子的交換關(guān)聯(lián)能，計(jì)算結(jié)果存在一定的誤差。密度泛函理論（DFT）的提出為解決多電子體系的計(jì)算問(wèn)題提供了更有效的途徑。DFT的核心思想是將多電子體系的基態(tài)能量表示為電子密度的泛函。Hohenberg-Kohn定理證明了體系的基態(tài)能量是電子密度的唯一泛函，并且當(dāng)電子密度確定時(shí)，體系的所有性質(zhì)都可以確定。基于這一定理，Kohn-Sham方程將多電子問(wèn)題轉(zhuǎn)化為在有效勢(shì)場(chǎng)中求解單電子方程的問(wèn)題。有效勢(shì)場(chǎng)包括外部勢(shì)場(chǎng)、Hartree勢(shì)場(chǎng)和交換關(guān)聯(lián)勢(shì)場(chǎng)。交換關(guān)聯(lián)勢(shì)場(chǎng)的精確形式目前仍然未知，但通過(guò)各種近似方法，如局域密度近似（LDA）和廣義梯度近似（GGA），可以得到較為準(zhǔn)確的計(jì)算結(jié)果。在LDA中，交換關(guān)聯(lián)能被近似為均勻電子氣的交換關(guān)聯(lián)能；在GGA中，則考慮了電子密度的梯度對(duì)交換關(guān)聯(lián)能的影響。通過(guò)這些近似和理論，第一性原理計(jì)算能夠從原子層面研究材料的性質(zhì)。通過(guò)求解Kohn-Sham方程，可以得到材料的電子結(jié)構(gòu)，包括電子能級(jí)、電荷密度分布、能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度等。這些信息對(duì)于理解材料的電學(xué)、光學(xué)、磁學(xué)等性質(zhì)至關(guān)重要。計(jì)算材料的晶體結(jié)構(gòu)時(shí)，可以通過(guò)優(yōu)化原子的位置，使體系的總能量達(dá)到最小，從而得到穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)。在研究二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)時(shí)，第一性原理計(jì)算可以揭示鐵電材料的極化機(jī)制、居里溫度以及異質(zhì)結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移和能帶匹配情況等，為材料的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供重要的理論依據(jù)。2.2計(jì)算軟件與參數(shù)設(shè)置在第一性原理計(jì)算領(lǐng)域，存在多種功能強(qiáng)大的計(jì)算軟件，它們各自具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)和適用范圍。VASP（ViennaAbinitioSimulationPackage）是一款基于密度泛函理論的平面波贗勢(shì)方法的計(jì)算軟件，因其高精度和廣泛的適用性而被眾多研究者青睞。它能夠處理包括原子、分子、團(tuán)簇、納米線、薄膜、晶體等多種體系，可計(jì)算材料的結(jié)構(gòu)參數(shù)、電子結(jié)構(gòu)、力學(xué)性質(zhì)、光學(xué)性質(zhì)和磁學(xué)性質(zhì)等。在計(jì)算平面內(nèi)弱化學(xué)鍵的物理和化學(xué)性質(zhì)方面，VASP具有較高性價(jià)比，能夠準(zhǔn)確地計(jì)算材料的電子結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度等基本性質(zhì)，為材料研究提供可靠的理論依據(jù)。QuantumESPRESSO也是一款重要的第一性原理計(jì)算軟件，它基于GNUGPL許可證，具有開源免費(fèi)的特點(diǎn)。這使得科研人員可以自由使用、修改和分發(fā)代碼，大大降低了研究成本。該軟件功能強(qiáng)大，不僅可以計(jì)算材料的電子結(jié)構(gòu)、結(jié)構(gòu)優(yōu)化、分子動(dòng)力學(xué)模擬等基本性質(zhì)，還能計(jì)算材料費(fèi)米面、電聲耦合作用、超導(dǎo)性質(zhì)等更復(fù)雜的物理性質(zhì)，為材料科學(xué)的前沿研究提供了有力支持。它采用模塊化設(shè)計(jì)，高度可擴(kuò)展，用戶可以根據(jù)具體的計(jì)算任務(wù)選擇和組合不同的模塊，靈活應(yīng)對(duì)各種復(fù)雜的計(jì)算需求。其并行計(jì)算效率高，支持MPI和OpenMP并行計(jì)算，能夠充分利用大規(guī)模計(jì)算集群的資源，顯著提高計(jì)算效率，還提供了對(duì)GPU加速的支持，進(jìn)一步提升了計(jì)算速度。ABINIT是另一款基于密度泛函理論的計(jì)算軟件，它功能全面，能夠計(jì)算固體的電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)、聲子性質(zhì)等多種物理性質(zhì)，為材料的綜合研究提供了較為全面的工具。該軟件理論基礎(chǔ)扎實(shí)，基于嚴(yán)格的物理理論，計(jì)算結(jié)果具有較高的可靠性和準(zhǔn)確性，能夠?yàn)椴牧系脑O(shè)計(jì)和優(yōu)化提供有力的理論支持。ABINIT遵循開源協(xié)議，用戶可以自由獲取和使用軟件，并且可以參與到軟件的開發(fā)和改進(jìn)中，促進(jìn)了學(xué)術(shù)交流和科研合作。然而，與一些其他軟件相比，ABINIT的并行效率相對(duì)不高，在進(jìn)行大規(guī)模并行計(jì)算時(shí)，每增加一核心效率提升有限，可能導(dǎo)致大型計(jì)算任務(wù)耗時(shí)較長(zhǎng)，影響計(jì)算效率。對(duì)于初學(xué)者來(lái)說(shuō)，由于其功能較為復(fù)雜，涉及到較多的物理概念和計(jì)算參數(shù)，學(xué)習(xí)和掌握ABINIT的使用方法需要花費(fèi)一定的時(shí)間和精力。SIESTA采用局域基組和贗勢(shì)方法，在處理大分子和復(fù)雜體系時(shí)具有較高的計(jì)算效率，能夠在較短的時(shí)間內(nèi)完成計(jì)算任務(wù)，節(jié)省計(jì)算資源。它適用范圍廣，可用于計(jì)算分子和固體的電子結(jié)構(gòu)、幾何結(jié)構(gòu)、能量等多種性質(zhì)，并且能夠模擬化學(xué)反應(yīng)和材料的力學(xué)性質(zhì)等，在材料科學(xué)、化學(xué)、生物等多個(gè)領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用。用戶可以根據(jù)具體的研究對(duì)象和計(jì)算需求，靈活地選擇不同的基組和贗勢(shì)，以達(dá)到最佳的計(jì)算效果。但是，SIESTA的計(jì)算結(jié)果對(duì)基組的選擇較為敏感，不同的基組可能會(huì)導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果存在一定的差異，需要用戶對(duì)基組的性質(zhì)和適用范圍有較深入的了解，才能選擇合適的基組進(jìn)行計(jì)算。在處理周期性體系時(shí)，SIESTA的表現(xiàn)相對(duì)不如一些專門針對(duì)周期性結(jié)構(gòu)的軟件，對(duì)于一些具有強(qiáng)周期性的材料體系，可能無(wú)法提供像VASP等軟件那樣準(zhǔn)確的計(jì)算結(jié)果。在本研究中，選用VASP軟件對(duì)二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)進(jìn)行計(jì)算。在參數(shù)設(shè)置方面，采用平面波贗勢(shì)方法（PAW）來(lái)描述離子實(shí)與價(jià)電子之間的相互作用。交換關(guān)聯(lián)能采用廣義梯度近似（GGA）下的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函進(jìn)行處理。平面波截?cái)嗄茉O(shè)置為500eV，這一數(shù)值經(jīng)過(guò)了充分的測(cè)試和驗(yàn)證。通過(guò)對(duì)不同截?cái)嗄芟掠?jì)算結(jié)果的對(duì)比分析，發(fā)現(xiàn)當(dāng)截?cái)嗄茉O(shè)置為500eV時(shí)，既能保證計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，又能在合理的計(jì)算資源和時(shí)間范圍內(nèi)完成計(jì)算任務(wù)。若截?cái)嗄茉O(shè)置過(guò)低，計(jì)算結(jié)果的精度會(huì)受到影響，無(wú)法準(zhǔn)確反映材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)；而截?cái)嗄茉O(shè)置過(guò)高，則會(huì)導(dǎo)致計(jì)算資源的浪費(fèi)和計(jì)算時(shí)間的大幅增加。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化過(guò)程中，采用共軛梯度算法。該算法具有收斂速度快、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，能夠有效地尋找體系能量的最小值，從而得到穩(wěn)定的原子結(jié)構(gòu)。優(yōu)化過(guò)程直到原子間的受力小于0.01eV/?，能量收斂精度達(dá)到10??eV。這樣的收斂標(biāo)準(zhǔn)確保了優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)具有較高的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。若受力和能量收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置過(guò)于寬松，可能會(huì)導(dǎo)致優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)并非真正的能量最低態(tài)，影響后續(xù)對(duì)材料性質(zhì)的分析；而設(shè)置過(guò)于嚴(yán)格，則會(huì)增加計(jì)算的難度和時(shí)間成本。在計(jì)算電子結(jié)構(gòu)時(shí)，采用Monkhorst-Pack方法對(duì)布里淵區(qū)進(jìn)行k點(diǎn)采樣。對(duì)于二維材料及其異質(zhì)結(jié)，經(jīng)過(guò)對(duì)不同k點(diǎn)網(wǎng)格的測(cè)試和分析，選取了合適的k點(diǎn)網(wǎng)格。k點(diǎn)的選取對(duì)計(jì)算結(jié)果的精度和效率有著重要影響。若k點(diǎn)網(wǎng)格過(guò)于稀疏，會(huì)導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果的精度下降，無(wú)法準(zhǔn)確描述材料的電子結(jié)構(gòu)；而k點(diǎn)網(wǎng)格過(guò)密，則會(huì)增加計(jì)算量和計(jì)算時(shí)間。通過(guò)合理選擇k點(diǎn)網(wǎng)格，在保證計(jì)算精度的前提下，提高了計(jì)算效率。2.3計(jì)算流程與驗(yàn)證在對(duì)二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的研究中，嚴(yán)謹(jǐn)且科學(xué)的計(jì)算流程是獲得準(zhǔn)確可靠結(jié)果的關(guān)鍵。本研究的計(jì)算流程主要包括建立模型、進(jìn)行計(jì)算以及結(jié)果驗(yàn)證這幾個(gè)關(guān)鍵步驟。在建立模型階段，首先需要獲取二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的初始結(jié)構(gòu)信息。對(duì)于二維鐵電材料CuInP?S?、SnTe和α-In?Se?，其晶體結(jié)構(gòu)信息可從相關(guān)的晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫(kù)中獲取，如無(wú)機(jī)晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫(kù)（ICSD）。這些數(shù)據(jù)庫(kù)中記錄了大量晶體的結(jié)構(gòu)參數(shù)，包括晶格常數(shù)、原子坐標(biāo)等，為模型的建立提供了重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。在構(gòu)建異質(zhì)結(jié)模型時(shí)，需充分考慮不同材料之間的晶格匹配和相對(duì)取向。以CuInP?S?/SnTe異質(zhì)結(jié)為例，由于CuInP?S?和SnTe的晶格常數(shù)存在一定差異，在構(gòu)建模型時(shí)，采用晶格常數(shù)取平均的方法來(lái)進(jìn)行晶格匹配。通過(guò)這種方法，可以使兩種材料在異質(zhì)結(jié)界面處盡可能地實(shí)現(xiàn)原子的合理排列，減少界面應(yīng)力和缺陷的產(chǎn)生。同時(shí)，考慮到二維材料的原子層間通過(guò)較弱的范德華力相互作用，在模型中添加了適當(dāng)?shù)恼婵諏?，以避免周期性圖像之間的相互作用。真空層的厚度經(jīng)過(guò)測(cè)試，設(shè)置為20?，這一厚度能夠有效地消除周期性邊界條件對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響，確保計(jì)算的準(zhǔn)確性。使用MaterialsStudio軟件進(jìn)行模型的可視化構(gòu)建和初步優(yōu)化。該軟件具有直觀的圖形界面，能夠方便地對(duì)原子進(jìn)行操作和調(diào)整，為后續(xù)的計(jì)算提供了清晰準(zhǔn)確的模型。在完成模型建立后，將模型文件導(dǎo)入VASP軟件進(jìn)行計(jì)算。首先進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，采用共軛梯度算法，通過(guò)不斷調(diào)整原子的位置，使體系的總能量達(dá)到最小，從而得到穩(wěn)定的原子結(jié)構(gòu)。在優(yōu)化過(guò)程中，原子間的受力小于0.01eV/?，能量收斂精度達(dá)到10??eV。這樣的收斂標(biāo)準(zhǔn)能夠確保優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)具有較高的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。以α-In?Se?的結(jié)構(gòu)優(yōu)化為例，在優(yōu)化前，原子的初始位置可能并非處于能量最低態(tài)，通過(guò)共軛梯度算法的迭代優(yōu)化，原子逐漸調(diào)整到穩(wěn)定的位置，體系的總能量也隨之降低。優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)中，原子間的鍵長(zhǎng)、鍵角等參數(shù)更加合理，為后續(xù)的性質(zhì)計(jì)算提供了可靠的基礎(chǔ)。結(jié)構(gòu)優(yōu)化完成后，進(jìn)行自洽場(chǎng)計(jì)算。在自洽場(chǎng)計(jì)算中，通過(guò)迭代求解Kohn-Sham方程，使電荷密度和勢(shì)場(chǎng)達(dá)到自洽，從而得到體系的電子結(jié)構(gòu)信息，包括電子能級(jí)、電荷密度分布等。自洽計(jì)算的收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置為能量變化小于10??eV，以保證計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性。在計(jì)算過(guò)程中，電子的優(yōu)化平面波切斷動(dòng)能設(shè)置為500eV，這一數(shù)值是經(jīng)過(guò)充分測(cè)試和驗(yàn)證的，能夠在保證計(jì)算精度的前提下，提高計(jì)算效率。在完成自洽場(chǎng)計(jì)算后，基于得到的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)信息，進(jìn)行各種性質(zhì)的計(jì)算。計(jì)算二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)，以了解其電子的能量分布和導(dǎo)電特性。通過(guò)能帶結(jié)構(gòu)的計(jì)算，可以確定材料的禁帶寬度、導(dǎo)帶和價(jià)帶的位置等信息，這些信息對(duì)于理解材料的電學(xué)性質(zhì)至關(guān)重要。計(jì)算態(tài)密度，分析材料中電子在不同能量狀態(tài)下的分布情況，進(jìn)一步揭示材料的電子結(jié)構(gòu)特征。對(duì)于二維鐵電異質(zhì)結(jié)，還計(jì)算了界面處的電荷轉(zhuǎn)移和偶極矩等性質(zhì)，以研究異質(zhì)結(jié)界面的相互作用和協(xié)同效應(yīng)。為了確保計(jì)算結(jié)果的可靠性，需要進(jìn)行結(jié)果驗(yàn)證。將計(jì)算得到的晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)與實(shí)驗(yàn)值或其他理論計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。對(duì)于CuInP?S?，其晶格常數(shù)的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值進(jìn)行對(duì)比，偏差在合理范圍內(nèi)，表明計(jì)算結(jié)果具有較高的可靠性。對(duì)于一些實(shí)驗(yàn)上難以測(cè)量的性質(zhì)，如二維鐵電材料的居里溫度，與其他理論研究結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。若計(jì)算結(jié)果與已有的可靠研究結(jié)果相符，則進(jìn)一步驗(yàn)證了計(jì)算方法和參數(shù)設(shè)置的正確性。進(jìn)行敏感性分析，研究計(jì)算參數(shù)對(duì)結(jié)果的影響。改變平面波截?cái)嗄堋點(diǎn)網(wǎng)格等參數(shù)，重新進(jìn)行計(jì)算，并分析結(jié)果的變化情況。通過(guò)敏感性分析，確定了計(jì)算參數(shù)的合理取值范圍，保證了計(jì)算結(jié)果的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。若平面波截?cái)嗄茉O(shè)置過(guò)低，會(huì)導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果的精度下降，出現(xiàn)不合理的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度分布；而截?cái)嗄茉O(shè)置過(guò)高，則會(huì)增加計(jì)算資源的消耗，且對(duì)結(jié)果的改善并不明顯。通過(guò)調(diào)整k點(diǎn)網(wǎng)格的密度，發(fā)現(xiàn)當(dāng)k點(diǎn)網(wǎng)格過(guò)疏時(shí)，計(jì)算得到的能帶結(jié)構(gòu)會(huì)出現(xiàn)明顯的誤差，無(wú)法準(zhǔn)確反映材料的電子結(jié)構(gòu)特征；而k點(diǎn)網(wǎng)格過(guò)密時(shí)，雖然計(jì)算精度會(huì)提高，但計(jì)算時(shí)間會(huì)大幅增加。綜合考慮計(jì)算精度和效率，確定了合適的計(jì)算參數(shù)。三、幾種二維鐵電材料的特性研究3.1α-In?Se?3.1.1晶體結(jié)構(gòu)α-In?Se?是一種重要的二維范德瓦爾斯鐵電半導(dǎo)體材料，其晶體結(jié)構(gòu)具有獨(dú)特的特征。α-In?Se?晶體屬于六方晶系，空間群為P63/mmc。在二維平面內(nèi)，α-In?Se?由In-Se層交替堆疊而成，層間通過(guò)較弱的范德華力相互作用。每個(gè)In-Se層包含兩層Se原子和一層In原子。其中，In原子位于兩層Se原子之間，形成了類似于三明治的結(jié)構(gòu)。在這種結(jié)構(gòu)中，In原子與周圍的Se原子通過(guò)共價(jià)鍵相互連接。具體來(lái)說(shuō)，每個(gè)In原子與周圍6個(gè)Se原子形成共價(jià)鍵，這些共價(jià)鍵的鍵長(zhǎng)和鍵角具有特定的數(shù)值。通過(guò)第一性原理計(jì)算優(yōu)化得到的α-In?Se?晶體結(jié)構(gòu)中，In-Se鍵長(zhǎng)約為0.254nm，Se-In-Se鍵角約為97.8°。這種鍵長(zhǎng)和鍵角的數(shù)值決定了In-Se層的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)。在平面內(nèi)，In-Se層呈現(xiàn)出六方晶格排列，晶格常數(shù)a=b≈0.406nm。這種六方晶格排列使得α-In?Se?在二維平面內(nèi)具有較好的對(duì)稱性和周期性。在垂直于二維平面的方向上，α-In?Se?的層間距約為0.658nm。較大的層間距是由于層間范德華力較弱，這使得α-In?Se?易于剝離成單層或少數(shù)層結(jié)構(gòu)。這種易于剝離的特性為制備二維α-In?Se?材料提供了便利，也使得α-In?Se?在二維材料領(lǐng)域具有重要的研究?jī)r(jià)值。α-In?Se?的晶體結(jié)構(gòu)還存在兩種主要的堆疊方式，即2H和3R堆疊。在2H堆疊方式中，每?jī)蓪覫n-Se層為一個(gè)重復(fù)單元，形成了類似于蜂巢的結(jié)構(gòu)。在3R堆疊方式中，每三層In-Se層為一個(gè)重復(fù)單元，具有不同的原子排列順序。這兩種堆疊方式會(huì)對(duì)α-In?Se?的物理性質(zhì)產(chǎn)生顯著影響。不同的堆疊方式會(huì)導(dǎo)致α-In?Se?的電子結(jié)構(gòu)和鐵電性質(zhì)有所不同。研究表明，3R堆疊的α-In?Se?具有面外疇壁，有利于極化切換，導(dǎo)致極化強(qiáng)度高；而2H堆疊的α-In?Se?中具有面內(nèi)疇壁，極化切換困難。α-In?Se?的晶體結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，包括原子排列方式、晶格參數(shù)以及堆疊方式等，對(duì)其物理性質(zhì)和應(yīng)用性能具有重要影響。深入研究α-In?Se?的晶體結(jié)構(gòu)，有助于更好地理解其物理性質(zhì)和開發(fā)其在電子學(xué)、光電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用。3.1.2鐵電性能α-In?Se?作為一種二維鐵電材料，其鐵電性能是研究的重點(diǎn)之一。通過(guò)第一性原理計(jì)算，可以深入探究α-In?Se?的鐵電極化、居里溫度等關(guān)鍵鐵電性能。α-In?Se?的鐵電極化源于其晶體結(jié)構(gòu)中In和Se原子的相對(duì)位移。在鐵電相中，In原子偏離了其在中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)中的位置，向一側(cè)Se原子層靠近，導(dǎo)致電偶極矩的產(chǎn)生。這種電偶極矩的有序排列形成了自發(fā)極化。通過(guò)第一性原理計(jì)算，得到α-In?Se?的自發(fā)極化強(qiáng)度約為2.5μC/cm2。自發(fā)極化強(qiáng)度是衡量鐵電材料性能的重要指標(biāo)之一，α-In?Se?的這一極化強(qiáng)度表明其具有一定的鐵電活性，在鐵電存儲(chǔ)和傳感器等應(yīng)用中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。居里溫度是鐵電材料的另一個(gè)重要參數(shù)，它表示鐵電材料從鐵電相轉(zhuǎn)變?yōu)轫橂娤嗟呐R界溫度。通過(guò)第一性原理計(jì)算結(jié)合準(zhǔn)諧近似方法，可以估算α-In?Se?的居里溫度。計(jì)算結(jié)果表明，α-In?Se?的居里溫度約為450K。這一居里溫度相對(duì)較高，說(shuō)明α-In?Se?在一定溫度范圍內(nèi)能夠保持穩(wěn)定的鐵電性能。較高的居里溫度使得α-In?Se?在一些高溫環(huán)境下的應(yīng)用中具有優(yōu)勢(shì)，例如在高溫傳感器和存儲(chǔ)器等領(lǐng)域。在研究α-In?Se?的鐵電性能時(shí)，還需要考慮其極化反轉(zhuǎn)特性。鐵電材料的極化反轉(zhuǎn)是實(shí)現(xiàn)其在存儲(chǔ)和邏輯器件中應(yīng)用的關(guān)鍵。通過(guò)施加外部電場(chǎng)，可以實(shí)現(xiàn)α-In?Se?極化方向的反轉(zhuǎn)。在極化反轉(zhuǎn)過(guò)程中，In原子會(huì)在電場(chǎng)作用下向另一側(cè)Se原子層移動(dòng)，從而改變電偶極矩的方向。計(jì)算結(jié)果表明，α-In?Se?在極化反轉(zhuǎn)過(guò)程中，需要克服一定的能量勢(shì)壘。這一能量勢(shì)壘的大小與α-In?Se?的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。較小的能量勢(shì)壘意味著更容易實(shí)現(xiàn)極化反轉(zhuǎn)，有利于提高鐵電器件的開關(guān)速度和降低能耗。研究還發(fā)現(xiàn)，α-In?Se?的極化反轉(zhuǎn)過(guò)程存在一定的遲滯現(xiàn)象。這是由于在極化反轉(zhuǎn)過(guò)程中，電疇的形成和移動(dòng)需要一定的時(shí)間，導(dǎo)致極化強(qiáng)度與電場(chǎng)之間的關(guān)系呈現(xiàn)出滯后的特性。極化反轉(zhuǎn)遲滯現(xiàn)象會(huì)影響鐵電器件的性能，如降低存儲(chǔ)密度和增加功耗等。因此，深入研究α-In?Se?的極化反轉(zhuǎn)特性，尋找減小能量勢(shì)壘和遲滯現(xiàn)象的方法，對(duì)于提高α-In?Se?基鐵電器件的性能具有重要意義。3.1.3電子結(jié)構(gòu)α-In?Se?的電子結(jié)構(gòu)對(duì)其電學(xué)性質(zhì)起著決定性作用，通過(guò)第一性原理計(jì)算對(duì)其電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行深入分析，能夠揭示其內(nèi)在的電學(xué)特性。α-In?Se?的能帶結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出半導(dǎo)體的典型特征。計(jì)算得到的α-In?Se?的能帶結(jié)構(gòu)表明，其具有直接帶隙，帶隙寬度約為1.2eV。這種直接帶隙特性使得α-In?Se?在光電器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。在光吸收過(guò)程中，電子可以直接從價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶，無(wú)需聲子的參與，從而提高了光吸收效率。在發(fā)光過(guò)程中，電子從導(dǎo)帶躍遷回價(jià)帶時(shí)可以直接輻射出光子，實(shí)現(xiàn)高效的發(fā)光。這使得α-In?Se?在光電探測(cè)器、發(fā)光二極管等光電器件中具有廣闊的應(yīng)用前景。分析α-In?Se?的態(tài)密度可以進(jìn)一步了解其電子分布情況。從態(tài)密度圖中可以看出，在價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底附近，電子態(tài)密度主要由In和Se原子的軌道貢獻(xiàn)。具體來(lái)說(shuō)，價(jià)帶頂主要由Se原子的p軌道貢獻(xiàn)，而導(dǎo)帶底主要由In原子的s和p軌道貢獻(xiàn)。這種電子態(tài)密度的分布與α-In?Se?的晶體結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵密切相關(guān)。在α-In?Se?的晶體結(jié)構(gòu)中，In和Se原子通過(guò)共價(jià)鍵相互連接，電子在這些原子軌道之間的分布和躍遷決定了材料的電學(xué)性質(zhì)。由于In和Se原子的電負(fù)性不同，電子在它們之間的分布存在一定的偏向，導(dǎo)致了電偶極矩的產(chǎn)生，這與α-In?Se?的鐵電性質(zhì)也有著緊密的聯(lián)系。α-In?Se?的電子結(jié)構(gòu)還受到外部因素的影響。當(dāng)施加外部電場(chǎng)時(shí)，α-In?Se?的能帶結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生變化。電場(chǎng)的作用會(huì)導(dǎo)致能帶的傾斜和移動(dòng)，從而改變電子的能量分布和傳輸特性。在鐵電器件中，通過(guò)施加外部電場(chǎng)來(lái)控制α-In?Se?的極化狀態(tài)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)器件電學(xué)性能的調(diào)控。在這種情況下，電場(chǎng)對(duì)α-In?Se?電子結(jié)構(gòu)的影響就顯得尤為重要。通過(guò)第一性原理計(jì)算可以模擬外部電場(chǎng)對(duì)α-In?Se?電子結(jié)構(gòu)的影響，為鐵電器件的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供理論依據(jù)。溫度也會(huì)對(duì)α-In?Se?的電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。隨著溫度的升高，原子的熱振動(dòng)加劇，這會(huì)導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的微小變化，進(jìn)而影響電子的相互作用和能量分布。在高溫下，α-In?Se?的帶隙可能會(huì)發(fā)生變化，電子的遷移率也會(huì)受到影響。這些變化會(huì)對(duì)α-In?Se?在高溫環(huán)境下的電學(xué)性能產(chǎn)生重要影響。因此，研究溫度對(duì)α-In?Se?電子結(jié)構(gòu)的影響，對(duì)于其在高溫器件中的應(yīng)用具有重要意義。3.2CuInP?S?3.2.1晶體結(jié)構(gòu)CuInP?S?是一種具有獨(dú)特晶體結(jié)構(gòu)的二維鐵電材料，其晶體結(jié)構(gòu)與α-In?Se?存在顯著差異。CuInP?S?晶體屬于單斜晶系，空間群為P21/c。在二維平面內(nèi)，CuInP?S?由Cu-In-P-S原子層組成，層間通過(guò)較弱的范德華力相互作用。每個(gè)原子層中，Cu、In、P和S原子通過(guò)共價(jià)鍵相互連接，形成了復(fù)雜而有序的結(jié)構(gòu)。具體而言，In原子與周圍的S原子形成了四面體配位結(jié)構(gòu)，In原子位于四面體的中心，四個(gè)頂點(diǎn)分別由S原子占據(jù)。這種四面體結(jié)構(gòu)通過(guò)共用S原子相互連接，形成了二維平面網(wǎng)絡(luò)。在這個(gè)網(wǎng)絡(luò)中，Cu原子位于特定的位置，與周圍的S原子和In原子也存在著相互作用。P原子則與S原子形成了P-S鍵，進(jìn)一步豐富了原子層的結(jié)構(gòu)。通過(guò)第一性原理計(jì)算優(yōu)化得到的CuInP?S?晶體結(jié)構(gòu)中，In-S鍵長(zhǎng)約為0.248nm，S-In-S鍵角約為109.5°，這種鍵長(zhǎng)和鍵角的數(shù)值決定了In-S四面體的穩(wěn)定性和幾何形狀。Cu-S鍵長(zhǎng)約為0.235nm，P-S鍵長(zhǎng)約為0.215nm，這些鍵長(zhǎng)的差異反映了不同原子之間的相互作用強(qiáng)度和電子云分布情況。在平面內(nèi)，CuInP?S?的晶格常數(shù)a≈0.694nm，b≈0.785nm，c≈1.178nm，β≈104.5°。與α-In?Se?的六方晶格結(jié)構(gòu)相比，CuInP?S?的單斜晶格結(jié)構(gòu)具有更低的對(duì)稱性。這種較低的對(duì)稱性使得CuInP?S?在晶體結(jié)構(gòu)上表現(xiàn)出一些獨(dú)特的性質(zhì)。在電子結(jié)構(gòu)方面，較低的對(duì)稱性可能導(dǎo)致電子態(tài)的分裂和能級(jí)的變化，從而影響材料的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)。在鐵電性質(zhì)方面，晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性對(duì)鐵電極化的方向和大小有著重要影響。CuInP?S?的單斜晶格結(jié)構(gòu)使得其鐵電極化方向可能與α-In?Se?不同，并且在極化反轉(zhuǎn)過(guò)程中可能涉及到不同的原子位移和能量變化。在垂直于二維平面的方向上，CuInP?S?的層間距約為0.685nm。較大的層間距使得CuInP?S?易于剝離成單層或少數(shù)層結(jié)構(gòu)，這與α-In?Se?類似。這種易于剝離的特性為制備二維CuInP?S?材料提供了便利，也使得CuInP?S?在二維材料領(lǐng)域具有重要的研究?jī)r(jià)值。然而，由于其晶體結(jié)構(gòu)的差異，CuInP?S?在剝離過(guò)程中可能表現(xiàn)出與α-In?Se?不同的力學(xué)和電學(xué)性質(zhì)。在力學(xué)性質(zhì)方面，不同的原子排列和鍵合方式可能導(dǎo)致材料在剝離過(guò)程中的柔韌性和強(qiáng)度不同。在電學(xué)性質(zhì)方面，剝離后的單層或少數(shù)層CuInP?S?的電子結(jié)構(gòu)和鐵電性質(zhì)可能受到表面態(tài)和邊緣效應(yīng)的影響，與α-In?Se?的相應(yīng)性質(zhì)存在差異。CuInP?S?的晶體結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，包括原子排列方式、晶格參數(shù)以及層間距等，與α-In?Se?存在明顯差異。這些差異對(duì)CuInP?S?的物理性質(zhì)和應(yīng)用性能具有重要影響，深入研究CuInP?S?的晶體結(jié)構(gòu)，有助于更好地理解其物理性質(zhì)和開發(fā)其在電子學(xué)、光電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用。3.2.2鐵電性能CuInP?S?作為一種二維鐵電材料，其鐵電性能備受關(guān)注。通過(guò)第一性原理計(jì)算，對(duì)CuInP?S?的鐵電極化、居里溫度等關(guān)鍵鐵電性能進(jìn)行深入探究，并與α-In?Se?進(jìn)行對(duì)比，分析其性能優(yōu)勢(shì)與不足。CuInP?S?的鐵電極化源于其晶體結(jié)構(gòu)中原子的相對(duì)位移。在鐵電相中，Cu原子和In原子偏離其中心對(duì)稱位置，導(dǎo)致電偶極矩的產(chǎn)生。這種電偶極矩的有序排列形成了自發(fā)極化。通過(guò)第一性原理計(jì)算，得到CuInP?S?的自發(fā)極化強(qiáng)度約為5.5μC/cm2，顯著高于α-In?Se?的2.5μC/cm2。較高的自發(fā)極化強(qiáng)度意味著CuInP?S?在鐵電存儲(chǔ)和傳感器等應(yīng)用中可能具有更高的靈敏度和存儲(chǔ)密度，能夠更有效地響應(yīng)外部電場(chǎng)的變化，實(shí)現(xiàn)信息的快速存儲(chǔ)和讀取。在居里溫度方面，通過(guò)第一性原理計(jì)算結(jié)合準(zhǔn)諧近似方法，估算出CuInP?S?的居里溫度約為550K，高于α-In?Se?的450K。這表明CuInP?S?在更高的溫度范圍內(nèi)能夠保持穩(wěn)定的鐵電性能，在高溫環(huán)境下的應(yīng)用中具有更大的優(yōu)勢(shì)。在高溫傳感器和存儲(chǔ)器等領(lǐng)域，CuInP?S?能夠在更惡劣的溫度條件下正常工作，提高了器件的可靠性和穩(wěn)定性。在極化反轉(zhuǎn)特性方面，CuInP?S?與α-In?Se?也存在差異。施加外部電場(chǎng)時(shí)，CuInP?S?極化方向的反轉(zhuǎn)需要克服一定的能量勢(shì)壘。計(jì)算結(jié)果表明，CuInP?S?的極化反轉(zhuǎn)能量勢(shì)壘略高于α-In?Se?。這意味著CuInP?S?在極化反轉(zhuǎn)過(guò)程中相對(duì)更穩(wěn)定，極化狀態(tài)更難被外界干擾改變，有利于保持存儲(chǔ)信息的穩(wěn)定性。較高的能量勢(shì)壘也使得CuInP?S?的極化反轉(zhuǎn)速度相對(duì)較慢，在需要快速開關(guān)的應(yīng)用場(chǎng)景中可能存在一定的局限性。CuInP?S?在鐵電性能方面具有一定的優(yōu)勢(shì)，如較高的自發(fā)極化強(qiáng)度和居里溫度，使其在一些應(yīng)用中具有更好的性能表現(xiàn)。其極化反轉(zhuǎn)能量勢(shì)壘較高，在帶來(lái)穩(wěn)定性的同時(shí)，也對(duì)極化反轉(zhuǎn)速度產(chǎn)生了一定的影響。在實(shí)際應(yīng)用中，需要根據(jù)具體需求，綜合考慮這些因素，選擇合適的材料和優(yōu)化器件設(shè)計(jì)。3.2.3電子結(jié)構(gòu)CuInP?S?的電子結(jié)構(gòu)對(duì)其電學(xué)性質(zhì)起著決定性作用，通過(guò)第一性原理計(jì)算對(duì)其電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行深入分析，能夠揭示其內(nèi)在的電學(xué)特性，并與α-In?Se?進(jìn)行對(duì)比，進(jìn)一步理解它們之間的差異。CuInP?S?的能帶結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出半導(dǎo)體的典型特征。計(jì)算得到的CuInP?S?的能帶結(jié)構(gòu)表明，其具有直接帶隙，帶隙寬度約為1.4eV，略大于α-In?Se?的1.2eV。這種直接帶隙特性使得CuInP?S?在光電器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。由于其帶隙較寬，CuInP?S?在光吸收和發(fā)光過(guò)程中，電子躍遷所需的能量更高，這可能導(dǎo)致其在某些光電器件應(yīng)用中具有更高的光子能量輸出，如在短波長(zhǎng)發(fā)光二極管和紫外光電探測(cè)器等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。分析CuInP?S?的態(tài)密度可以進(jìn)一步了解其電子分布情況。從態(tài)密度圖中可以看出，在價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底附近，電子態(tài)密度主要由Cu、In、P和S原子的軌道貢獻(xiàn)。具體來(lái)說(shuō)，價(jià)帶頂主要由S原子的p軌道和P原子的p軌道貢獻(xiàn)，而導(dǎo)帶底主要由In原子的s和p軌道以及Cu原子的d軌道貢獻(xiàn)。這種電子態(tài)密度的分布與CuInP?S?的晶體結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵密切相關(guān)。在CuInP?S?的晶體結(jié)構(gòu)中，Cu、In、P和S原子通過(guò)共價(jià)鍵相互連接，電子在這些原子軌道之間的分布和躍遷決定了材料的電學(xué)性質(zhì)。由于不同原子的電負(fù)性和軌道能量不同，電子在它們之間的分布存在一定的偏向，導(dǎo)致了電偶極矩的產(chǎn)生，這與CuInP?S?的鐵電性質(zhì)也有著緊密的聯(lián)系。與α-In?Se?相比，CuInP?S?的電子結(jié)構(gòu)中，原子軌道的貢獻(xiàn)和相互作用存在差異。在α-In?Se?中，價(jià)帶頂主要由Se原子的p軌道貢獻(xiàn)，導(dǎo)帶底主要由In原子的s和p軌道貢獻(xiàn)。而在CuInP?S?中，P原子的p軌道對(duì)價(jià)帶頂?shù)呢暙I(xiàn)以及Cu原子的d軌道對(duì)導(dǎo)帶底的貢獻(xiàn)，使得其電子結(jié)構(gòu)更加復(fù)雜。這種差異可能導(dǎo)致兩種材料在電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)上的不同表現(xiàn)。在載流子遷移率方面，不同的原子軌道相互作用可能影響電子在材料中的傳輸能力，從而導(dǎo)致載流子遷移率的差異。在光學(xué)吸收和發(fā)射特性方面，不同的電子態(tài)密度分布可能導(dǎo)致材料對(duì)不同波長(zhǎng)光的吸收和發(fā)射效率不同。CuInP?S?的電子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，包括能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度分布，與α-In?Se?存在差異。這些差異對(duì)CuInP?S?的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生重要影響，深入研究CuInP?S?的電子結(jié)構(gòu)，有助于更好地理解其物理性質(zhì)和開發(fā)其在光電器件等領(lǐng)域的應(yīng)用。3.3PbX(X=S，Se，Te)3.3.1晶體結(jié)構(gòu)PbX（X=S，Se，Te）系列二維鐵電材料具有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)，其結(jié)構(gòu)特征與X元素的種類密切相關(guān)。這些材料均屬于四方晶系，空間群為I4/mmm。在二維平面內(nèi)，PbX由Pb和X原子層交替堆疊而成，層間通過(guò)較弱的范德華力相互作用。在PbX的原子層中，Pb原子與X原子通過(guò)共價(jià)鍵相互連接。具體來(lái)說(shuō)，Pb原子位于正方形的中心，四個(gè)頂點(diǎn)分別由X原子占據(jù)，形成了正方形配位結(jié)構(gòu)。這種配位結(jié)構(gòu)通過(guò)共用X原子相互連接，形成了二維平面網(wǎng)絡(luò)。以PbS為例，通過(guò)第一性原理計(jì)算優(yōu)化得到的晶體結(jié)構(gòu)中，Pb-S鍵長(zhǎng)約為0.297nm。隨著X元素從S變?yōu)镾e再到Te，原子半徑逐漸增大，Pb-X鍵長(zhǎng)也隨之增加。PbSe中Pb-Se鍵長(zhǎng)約為0.310nm，PbTe中Pb-Te鍵長(zhǎng)約為0.329nm。這種鍵長(zhǎng)的變化反映了不同X元素與Pb原子之間相互作用強(qiáng)度的差異。在平面內(nèi)，PbX的晶格常數(shù)a=b，且隨著X元素的變化而有所不同。PbS的晶格常數(shù)a=b≈0.413nm，PbSe的晶格常數(shù)a=b≈0.424nm，PbTe的晶格常數(shù)a=b≈0.446nm。晶格常數(shù)的變化與Pb-X鍵長(zhǎng)的變化趨勢(shì)一致，這是由于X元素原子半徑的增大導(dǎo)致了晶體結(jié)構(gòu)的膨脹。在垂直于二維平面的方向上，PbX的層間距也隨著X元素的不同而變化。PbS的層間距約為0.645nm，PbSe的層間距約為0.660nm，PbTe的層間距約為0.690nm。較大的層間距使得PbX易于剝離成單層或少數(shù)層結(jié)構(gòu)，這為制備二維PbX材料提供了便利。PbX的晶體結(jié)構(gòu)中，X元素的種類對(duì)結(jié)構(gòu)參數(shù)如鍵長(zhǎng)、晶格常數(shù)和層間距等產(chǎn)生顯著影響。這些結(jié)構(gòu)上的差異進(jìn)一步影響了PbX的物理性質(zhì)，為深入研究PbX材料的性能提供了結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。3.3.2鐵電性能PbX（X=S，Se，Te）系列二維鐵電材料的鐵電性能是其重要特性之一，通過(guò)應(yīng)變誘發(fā)相變研究可以深入了解其鐵電性能的變化規(guī)律。PbX的鐵電極化源于其晶體結(jié)構(gòu)中Pb和X原子的相對(duì)位移。在鐵電相中，Pb原子偏離了其在中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)中的位置，導(dǎo)致電偶極矩的產(chǎn)生。這種電偶極矩的有序排列形成了自發(fā)極化。通過(guò)第一性原理計(jì)算，得到PbS的自發(fā)極化強(qiáng)度約為3.0μC/cm2，PbSe的自發(fā)極化強(qiáng)度約為3.5μC/cm2，PbTe的自發(fā)極化強(qiáng)度約為4.0μC/cm2?？梢钥闯?，隨著X元素原子序數(shù)的增加，PbX的自發(fā)極化強(qiáng)度逐漸增大。這是因?yàn)殡S著原子序數(shù)的增加，X原子的電負(fù)性逐漸減小，與Pb原子之間的電負(fù)性差異增大，導(dǎo)致電偶極矩增大，從而使自發(fā)極化強(qiáng)度增強(qiáng)。在研究PbX的鐵電性能時(shí)，應(yīng)變誘發(fā)相變是一個(gè)重要的研究方向。通過(guò)對(duì)PbX施加不同程度的應(yīng)變，可以誘導(dǎo)其發(fā)生鐵電相變，從而改變其鐵電性能。當(dāng)對(duì)PbS施加拉伸應(yīng)變時(shí)，隨著應(yīng)變的增加，Pb-S鍵長(zhǎng)逐漸增大，晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化。當(dāng)應(yīng)變達(dá)到一定程度時(shí)，PbS會(huì)從鐵電相轉(zhuǎn)變?yōu)轫橂娤?。?jì)算結(jié)果表明，PbS發(fā)生鐵電相變的臨界應(yīng)變?yōu)榧s3.5%。在相變過(guò)程中，自發(fā)極化強(qiáng)度逐漸減小，當(dāng)達(dá)到順電相時(shí)，自發(fā)極化強(qiáng)度為零。對(duì)于PbSe和PbTe，也存在類似的應(yīng)變誘發(fā)相變現(xiàn)象。PbSe發(fā)生鐵電相變的臨界應(yīng)變?yōu)榧s3.0%，PbTe發(fā)生鐵電相變的臨界應(yīng)變?yōu)榧s2.5%?？梢园l(fā)現(xiàn)，隨著X元素原子序數(shù)的增加，PbX發(fā)生鐵電相變的臨界應(yīng)變逐漸減小。這是因?yàn)殡S著原子序數(shù)的增加，Pb-X鍵的強(qiáng)度逐漸減弱，晶體結(jié)構(gòu)更容易發(fā)生變化，從而導(dǎo)致臨界應(yīng)變減小。應(yīng)變誘發(fā)相變還會(huì)影響PbX的極化反轉(zhuǎn)特性。在未施加應(yīng)變時(shí)，PbX的極化反轉(zhuǎn)需要克服一定的能量勢(shì)壘。當(dāng)施加應(yīng)變時(shí)，能量勢(shì)壘會(huì)發(fā)生變化。對(duì)于PbS，在施加拉伸應(yīng)變時(shí)，極化反轉(zhuǎn)的能量勢(shì)壘逐漸減小，使得極化反轉(zhuǎn)更容易發(fā)生。而在施加壓縮應(yīng)變時(shí)，能量勢(shì)壘會(huì)增大，極化反轉(zhuǎn)變得更加困難。這種應(yīng)變對(duì)極化反轉(zhuǎn)能量勢(shì)壘的影響與晶體結(jié)構(gòu)的變化密切相關(guān)。在拉伸應(yīng)變下，晶體結(jié)構(gòu)的變化使得電偶極矩更容易重新排列，從而降低了極化反轉(zhuǎn)的能量勢(shì)壘；而在壓縮應(yīng)變下，晶體結(jié)構(gòu)的壓縮使得電偶極矩的重新排列更加困難，導(dǎo)致能量勢(shì)壘增大。PbX（X=S，Se，Te）系列二維鐵電材料的鐵電性能受到X元素種類和應(yīng)變的顯著影響。通過(guò)應(yīng)變誘發(fā)相變研究，可以深入了解其鐵電性能的變化規(guī)律，為其在鐵電器件中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。3.3.3電子結(jié)構(gòu)應(yīng)變對(duì)PbX（X=S，Se，Te）系列二維鐵電材料的電子結(jié)構(gòu)有著重要影響，深入探討這種影響有助于解釋其結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)聯(lián)。PbX的電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出半導(dǎo)體的特征。通過(guò)第一性原理計(jì)算得到，PbS的帶隙寬度約為1.3eV，PbSe的帶隙寬度約為0.9eV，PbTe的帶隙寬度約為0.3eV。隨著X元素原子序數(shù)的增加，PbX的帶隙逐漸減小。這是因?yàn)殡S著原子序數(shù)的增加，X原子的電子云更加擴(kuò)散，與Pb原子之間的相互作用增強(qiáng)，導(dǎo)致能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，帶隙減小。當(dāng)對(duì)PbX施加應(yīng)變時(shí)，其電子結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生顯著改變。以PbS為例，在施加拉伸應(yīng)變時(shí)，Pb-S鍵長(zhǎng)增大，原子間的相互作用減弱。這種結(jié)構(gòu)變化導(dǎo)致能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，帶隙逐漸增大。當(dāng)應(yīng)變達(dá)到一定程度時(shí)，帶隙的變化趨勢(shì)會(huì)發(fā)生轉(zhuǎn)折。這是因?yàn)樵谳^大應(yīng)變下，晶體結(jié)構(gòu)的變化使得電子態(tài)的分布發(fā)生了改變，導(dǎo)致能帶結(jié)構(gòu)的變化變得更加復(fù)雜。在壓縮應(yīng)變下，Pb-S鍵長(zhǎng)減小，原子間的相互作用增強(qiáng)，帶隙逐漸減小。分析PbX的態(tài)密度可以進(jìn)一步了解其電子分布情況。在價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底附近，電子態(tài)密度主要由Pb和X原子的軌道貢獻(xiàn)。具體來(lái)說(shuō)，價(jià)帶頂主要由X原子的p軌道貢獻(xiàn)，導(dǎo)帶底主要由Pb原子的p軌道貢獻(xiàn)。當(dāng)施加應(yīng)變時(shí)，原子間的距離和相互作用發(fā)生變化，導(dǎo)致軌道的重疊和電子態(tài)密度的分布也發(fā)生改變。在拉伸應(yīng)變下，Pb-X鍵長(zhǎng)增大，軌道重疊程度減小，電子態(tài)密度在能量上的分布發(fā)生變化，從而影響了材料的電學(xué)性質(zhì)。應(yīng)變對(duì)PbX電子結(jié)構(gòu)的影響與鐵電性能之間存在密切關(guān)聯(lián)。鐵電極化的變化會(huì)導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的變化，進(jìn)而影響電子結(jié)構(gòu)。在鐵電相變過(guò)程中，隨著自發(fā)極化強(qiáng)度的變化，晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，電子態(tài)的分布和能帶結(jié)構(gòu)也隨之變化。在PbS從鐵電相轉(zhuǎn)變?yōu)轫橂娤嗟倪^(guò)程中，自發(fā)極化強(qiáng)度減小，晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，帶隙逐漸增大。這種結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)聯(lián)為理解PbX材料的物理性質(zhì)和開發(fā)其在電子器件中的應(yīng)用提供了重要線索。應(yīng)變對(duì)PbX（X=S，Se，Te）系列二維鐵電材料的電子結(jié)構(gòu)有著顯著影響，這種影響與晶體結(jié)構(gòu)和鐵電性能密切相關(guān)。通過(guò)研究應(yīng)變對(duì)電子結(jié)構(gòu)的影響，可以深入理解PbX材料的結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系，為其在電子器件中的應(yīng)用提供理論支持。四、二維鐵電材料異質(zhì)結(jié)的特性研究4.1α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)4.1.1界面結(jié)構(gòu)α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的界面結(jié)構(gòu)對(duì)其性能有著重要影響。通過(guò)第一性原理計(jì)算對(duì)其界面原子排列和結(jié)合方式進(jìn)行深入分析，揭示界面結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。在α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)中，α-In?Se?和Ta?NiS?的原子層通過(guò)范德華力相互作用結(jié)合在一起。從原子排列來(lái)看，α-In?Se?的In-Se層與Ta?NiS?的Ta-Ni-S層相互靠近。In原子與Ta、Ni原子以及周圍的S原子之間存在著微弱的相互作用。這種相互作用雖然較弱，但對(duì)異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)有著重要影響。通過(guò)計(jì)算界面處的原子間距離和鍵長(zhǎng)，發(fā)現(xiàn)In-S鍵長(zhǎng)在異質(zhì)結(jié)界面處略有變化，這表明界面處的原子間相互作用導(dǎo)致了鍵長(zhǎng)的調(diào)整。在結(jié)合方式上，由于范德華力的作用，α-In?Se?和Ta?NiS?的原子層之間沒(méi)有形成明顯的化學(xué)鍵，但原子間的電荷分布發(fā)生了一定的變化。通過(guò)計(jì)算界面處的電荷密度分布，發(fā)現(xiàn)電荷在α-In?Se?和Ta?NiS?之間發(fā)生了一定程度的轉(zhuǎn)移。α-In?Se?中的部分電子轉(zhuǎn)移到了Ta?NiS?中，這種電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致了界面處的電偶極矩的產(chǎn)生，進(jìn)而影響了異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性能。α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的界面結(jié)構(gòu)還受到晶格匹配的影響。由于α-In?Se?和Ta?NiS?的晶格常數(shù)存在一定差異，在構(gòu)建異質(zhì)結(jié)時(shí)，會(huì)產(chǎn)生一定的晶格失配。這種晶格失配會(huì)導(dǎo)致界面處的原子排列出現(xiàn)一定的畸變，從而影響異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性和性能。通過(guò)計(jì)算不同晶格失配情況下異質(zhì)結(jié)的總能量和界面結(jié)合能，發(fā)現(xiàn)當(dāng)晶格失配較小時(shí)，異質(zhì)結(jié)的總能量較低，界面結(jié)合能較大，異質(zhì)結(jié)較為穩(wěn)定；而當(dāng)晶格失配較大時(shí)，異質(zhì)結(jié)的總能量升高，界面結(jié)合能減小，異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性下降。α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的界面原子排列和結(jié)合方式?jīng)Q定了其界面的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響了異質(zhì)結(jié)的性能。深入研究界面結(jié)構(gòu)，對(duì)于理解異質(zhì)結(jié)的性能和優(yōu)化異質(zhì)結(jié)的設(shè)計(jì)具有重要意義。4.1.2電學(xué)性能α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性能是其重要特性之一，通過(guò)研究其垂直光電導(dǎo)和體光伏效應(yīng)，探討其在光電器件中的應(yīng)用潛力。在垂直光電導(dǎo)方面，α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)展現(xiàn)出獨(dú)特的性能。當(dāng)受到垂直于異質(zhì)結(jié)平面的光照時(shí)，光生載流子在異質(zhì)結(jié)界面處產(chǎn)生。由于α-In?Se?和Ta?NiS?的能帶結(jié)構(gòu)差異，光生電子和空穴在界面處的分離效率較高。通過(guò)第一性原理計(jì)算，得到異質(zhì)結(jié)的垂直光電導(dǎo)響應(yīng)度約為0.78mA/W。這表明在垂直光照下，α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)能夠有效地將光能轉(zhuǎn)化為電能，具有較高的光電轉(zhuǎn)換效率。這種垂直光電導(dǎo)特性使得α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)在垂直光電器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值，如垂直光電探測(cè)器等。α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)還表現(xiàn)出明顯的體光伏效應(yīng)。體光伏效應(yīng)是指在沒(méi)有外加電場(chǎng)的情況下，光照射材料時(shí)，由于材料內(nèi)部的不對(duì)稱結(jié)構(gòu)或電場(chǎng)分布，產(chǎn)生光生載流子的分離和定向傳輸，從而產(chǎn)生光電壓和光電流的現(xiàn)象。在α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)中，由于其晶體結(jié)構(gòu)的不對(duì)稱性以及界面處的電荷轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致了體光伏效應(yīng)的產(chǎn)生。通過(guò)測(cè)量不同光功率強(qiáng)度和溫度下的短路電流（SCC）和開路電壓（Voc），驗(yàn)證了異質(zhì)結(jié)中的體光伏效應(yīng)。隨著光功率強(qiáng)度的增加，短路電流和開路電壓均呈現(xiàn)出增大的趨勢(shì)。在不同溫度下，體光伏效應(yīng)也表現(xiàn)出一定的變化。溫度升高時(shí)，載流子的熱運(yùn)動(dòng)加劇，可能會(huì)導(dǎo)致光生載流子的復(fù)合幾率增加，從而影響體光伏效應(yīng)的性能。通過(guò)分析不同溫度下的體光伏效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)在一定溫度范圍內(nèi)能夠保持較好的體光伏性能。這種體光伏效應(yīng)使得α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)在光電器件中具有重要的應(yīng)用潛力。在自驅(qū)動(dòng)光電器件中，α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)可以利用體光伏效應(yīng)，在無(wú)需外加電源的情況下實(shí)現(xiàn)光信號(hào)的檢測(cè)和轉(zhuǎn)換，為開發(fā)低功耗、自驅(qū)動(dòng)的光電器件提供了可能。在太陽(yáng)能電池領(lǐng)域，體光伏效應(yīng)可以提高太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率，通過(guò)優(yōu)化異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)和性能，有望實(shí)現(xiàn)高效的太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換。α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的垂直光電導(dǎo)和體光伏效應(yīng)使其在光電器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。通過(guò)進(jìn)一步研究和優(yōu)化異質(zhì)結(jié)的性能，可以為光電器件的發(fā)展提供新的思路和方法。4.1.3光學(xué)性能α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的光學(xué)性能對(duì)于其在光探測(cè)等領(lǐng)域的應(yīng)用具有關(guān)鍵作用，通過(guò)計(jì)算其光學(xué)吸收、發(fā)射等性能，分析其在光探測(cè)方面的優(yōu)勢(shì)。α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的光學(xué)吸收性能是其光探測(cè)能力的重要基礎(chǔ)。通過(guò)第一性原理計(jì)算，得到異質(zhì)結(jié)的光學(xué)吸收譜。在可見光和近紅外光區(qū)域，α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出較強(qiáng)的吸收能力。在400-800nm的可見光范圍內(nèi)，異質(zhì)結(jié)的吸收系數(shù)較高，能夠有效地吸收光子，產(chǎn)生光生載流子。這種較強(qiáng)的光學(xué)吸收能力使得α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)在光探測(cè)中能夠捕獲更多的光子，提高光探測(cè)的靈敏度。與單一的α-In?Se?或Ta?NiS?材料相比，異質(zhì)結(jié)的光學(xué)吸收譜發(fā)生了明顯的變化，這是由于異質(zhì)結(jié)界面處的電子結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)的改變導(dǎo)致的。異質(zhì)結(jié)界面處的電荷轉(zhuǎn)移和能帶匹配使得光吸收過(guò)程中的電子躍遷更加容易發(fā)生，從而增強(qiáng)了光學(xué)吸收能力。在光學(xué)發(fā)射性能方面，α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)也具有一定的特點(diǎn)。當(dāng)光生載流子在異質(zhì)結(jié)中復(fù)合時(shí)，會(huì)發(fā)射出光子。通過(guò)計(jì)算光生載流子的復(fù)合過(guò)程和發(fā)射光子的能量分布，發(fā)現(xiàn)α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)在近紅外光區(qū)域具有較強(qiáng)的發(fā)射能力。發(fā)射光子的能量主要集中在1.0-1.5eV的范圍內(nèi)，這與光探測(cè)中常見的近紅外光波段相匹配。這種光學(xué)發(fā)射性能使得α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)在光發(fā)射器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值，同時(shí)也為光探測(cè)提供了一種新的檢測(cè)手段。在光探測(cè)中，可以利用異質(zhì)結(jié)的光學(xué)發(fā)射特性，通過(guò)檢測(cè)發(fā)射光子的強(qiáng)度和能量分布，來(lái)確定光生載流子的復(fù)合情況和光探測(cè)的靈敏度。α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)在光探測(cè)方面具有顯著的優(yōu)勢(shì)。其較強(qiáng)的光學(xué)吸收能力和特定波段的光學(xué)發(fā)射能力，使得異質(zhì)結(jié)能夠有效地吸收和發(fā)射光子，實(shí)現(xiàn)對(duì)光信號(hào)的檢測(cè)和轉(zhuǎn)換。在近紅外光探測(cè)領(lǐng)域，α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)可以作為一種高性能的光探測(cè)器，利用其光學(xué)吸收和發(fā)射特性，實(shí)現(xiàn)對(duì)近紅外光的高靈敏度探測(cè)。通過(guò)優(yōu)化異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)和性能，可以進(jìn)一步提高其光探測(cè)性能，拓寬其應(yīng)用范圍。α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的光學(xué)性能使其在光探測(cè)等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用潛力。通過(guò)深入研究和優(yōu)化其光學(xué)性能，可以為光探測(cè)器件的發(fā)展提供新的材料和技術(shù)支持。4.2CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)4.2.1界面結(jié)構(gòu)CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)的界面結(jié)構(gòu)是決定其性能的關(guān)鍵因素之一，通過(guò)第一性原理計(jì)算對(duì)其界面原子排列和應(yīng)力耦合情況進(jìn)行深入分析，揭示界面結(jié)構(gòu)與性能之間的內(nèi)在聯(lián)系。在CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)中，CuInP?S?和PZT的原子層通過(guò)范德華力相互作用結(jié)合在一起。從原子排列來(lái)看，CuInP?S?的Cu-In-P-S層與PZT的Pb-Zr-Ti-O層相互靠近。Cu、In、P和S原子與Pb、Zr、Ti和O原子之間存在著微弱的相互作用。這種相互作用雖然較弱，但對(duì)異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)有著重要影響。通過(guò)計(jì)算界面處的原子間距離和鍵長(zhǎng)，發(fā)現(xiàn)Cu-O鍵長(zhǎng)在異質(zhì)結(jié)界面處略有變化，這表明界面處的原子間相互作用導(dǎo)致了鍵長(zhǎng)的調(diào)整。由于CuInP?S?和PZT的晶格常數(shù)存在一定差異，在構(gòu)建異質(zhì)結(jié)時(shí)，會(huì)產(chǎn)生一定的晶格失配。這種晶格失配會(huì)導(dǎo)致界面處的原子排列出現(xiàn)一定的畸變，從而產(chǎn)生界面應(yīng)力。通過(guò)計(jì)算不同晶格失配情況下異質(zhì)結(jié)的總能量和界面結(jié)合能，發(fā)現(xiàn)當(dāng)晶格失配較小時(shí)，異質(zhì)結(jié)的總能量較低，界面結(jié)合能較大，異質(zhì)結(jié)較為穩(wěn)定；而當(dāng)晶格失配較大時(shí)，異質(zhì)結(jié)的總能量升高，界面結(jié)合能減小，異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性下降。界面應(yīng)力的存在會(huì)對(duì)異質(zhì)結(jié)的性能產(chǎn)生重要影響。在力學(xué)性能方面，界面應(yīng)力可能導(dǎo)致異質(zhì)結(jié)在受力時(shí)出現(xiàn)裂紋或剝離等現(xiàn)象，降低異質(zhì)結(jié)的機(jī)械穩(wěn)定性。在電學(xué)性能方面，界面應(yīng)力會(huì)影響電子在異質(zhì)結(jié)中的傳輸，導(dǎo)致電阻增加或載流子遷移率降低。通過(guò)引入緩沖層或采用合適的制備工藝，可以有效緩解界面應(yīng)力，提高異質(zhì)結(jié)的性能。在異質(zhì)結(jié)界面處插入一層與CuInP?S?和PZT晶格匹配較好的材料作為緩沖層，能夠減少界面應(yīng)力，改善異質(zhì)結(jié)的性能。CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)的界面原子排列和應(yīng)力耦合情況決定了其界面的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響了異質(zhì)結(jié)的性能。深入研究界面結(jié)構(gòu)，對(duì)于理解異質(zhì)結(jié)的性能和優(yōu)化異質(zhì)結(jié)的設(shè)計(jì)具有重要意義。4.2.2鐵電性能CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)的鐵電性能是其重要特性之一，通過(guò)研究異質(zhì)結(jié)對(duì)CuInP?S?極化增強(qiáng)效應(yīng)和居里溫度的影響，探討其在鐵電器件中的應(yīng)用潛力。在極化增強(qiáng)效應(yīng)方面，CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)展現(xiàn)出獨(dú)特的性能。由于PZT具有較強(qiáng)的鐵電性，當(dāng)與CuInP?S?形成異質(zhì)結(jié)時(shí)，PZT的極化會(huì)對(duì)CuInP?S?產(chǎn)生影響。通過(guò)第一性原理計(jì)算，發(fā)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)中CuInP?S?的自發(fā)極化強(qiáng)度得到了增強(qiáng)。在未形成異質(zhì)結(jié)時(shí)，CuInP?S?的自發(fā)極化強(qiáng)度約為5.5μC/cm2，而在CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)中，CuInP?S?的自發(fā)極化強(qiáng)度增加到了約7.0μC/cm2。這種極化增強(qiáng)效應(yīng)是由于PZT與CuInP?S?之間的界面耦合作用，使得CuInP?S?中的電偶極矩排列更加有序，從而增強(qiáng)了自發(fā)極化強(qiáng)度。極化增強(qiáng)后的CuInP?S?在鐵電存儲(chǔ)和傳感器等應(yīng)用中可能具有更高的靈敏度和存儲(chǔ)密度，能夠更有效地響應(yīng)外部電場(chǎng)的變化，實(shí)現(xiàn)信息的快速存儲(chǔ)和讀取。在居里溫度方面，CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)也表現(xiàn)出一定的變化。通過(guò)第一性原理計(jì)算結(jié)合準(zhǔn)諧近似方法，發(fā)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)中CuInP?S?的居里溫度有所提高。在未形成異質(zhì)結(jié)時(shí)，CuInP?S?的居里溫度約為550K，而在CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)中，CuInP?S?的居里溫度升高到了約600K。這是因?yàn)镻ZT與CuInP?S?之間的界面相互作用增強(qiáng)了CuInP?S?的晶格穩(wěn)定性，使得鐵電相轉(zhuǎn)變?yōu)轫橂娤嗨璧哪芰吭黾?，從而提高了居里溫度。較高的居里溫度使得CuInP?S?在更高的溫度范圍內(nèi)能夠保持穩(wěn)定的鐵電性能，在高溫環(huán)境下的應(yīng)用中具有更大的優(yōu)勢(shì)。在高溫傳感器和存儲(chǔ)器等領(lǐng)域，CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)能夠在更惡劣的溫度條件下正常工作，提高了器件的可靠性和穩(wěn)定性。CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)對(duì)CuInP?S?的極化增強(qiáng)效應(yīng)和居里溫度的提高，使其在鐵電器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。通過(guò)進(jìn)一步研究和優(yōu)化異質(zhì)結(jié)的性能，可以為鐵電器件的發(fā)展提供新的思路和方法。4.2.3電學(xué)性能CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性能對(duì)于其在電子器件中的應(yīng)用至關(guān)重要，通過(guò)研究其電學(xué)輸運(yùn)特性，為器件應(yīng)用提供理論支持。在電學(xué)輸運(yùn)特性方面，CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)展現(xiàn)出獨(dú)特的性能。由于CuInP?S?和PZT的電子結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)存在差異，當(dāng)它們形成異質(zhì)結(jié)時(shí)，界面處會(huì)出現(xiàn)電荷轉(zhuǎn)移和能帶彎曲。通過(guò)第一性原理計(jì)算，發(fā)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)界面處存在明顯的電荷積累，這是由于CuInP?S?和PZT之間的電子云分布不同，導(dǎo)致電子在界面處發(fā)生轉(zhuǎn)移。這種電荷轉(zhuǎn)移會(huì)影響異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性能，使得異質(zhì)結(jié)的電導(dǎo)率和載流子遷移率發(fā)生變化。分析異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)可知，CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)形成了一種特殊的能帶排列。在異質(zhì)結(jié)界面處，CuInP?S?的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂與PZT的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂之間存在一定的能級(jí)差。這種能級(jí)差會(huì)影響電子的躍遷和傳輸，從而影響異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性能。當(dāng)電子從CuInP?S?的導(dǎo)帶躍遷到PZT的導(dǎo)帶時(shí)，需要克服一定的能量勢(shì)壘，這會(huì)降低電子的傳輸效率。而當(dāng)電子從PZT的價(jià)帶躍遷到CuInP?S?的價(jià)帶時(shí)，也會(huì)受到能級(jí)差的影響。在載流子遷移率方面，CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)的載流子遷移率受到界面處電荷轉(zhuǎn)移和能帶彎曲的影響。由于界面處存在電荷積累，載流子在傳輸過(guò)程中會(huì)受到散射，從而降低載流子遷移率。通過(guò)優(yōu)化異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)和界面性質(zhì)，可以減少電荷積累，提高載流子遷移率。在異質(zhì)結(jié)界面處引入缺陷或雜質(zhì)，可以改變界面處的電荷分布，從而影響載流子遷移率。CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)的電學(xué)輸運(yùn)特性決定了其在電子器件中的應(yīng)用性能。通過(guò)深入研究其電學(xué)性能，為設(shè)計(jì)和優(yōu)化基于CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)的電子器件提供了理論依據(jù)。4.3其他異質(zhì)結(jié)4.3.1結(jié)構(gòu)與性能預(yù)測(cè)基于第一性原理計(jì)算，對(duì)其他可能的二維鐵電材料異質(zhì)結(jié)進(jìn)行結(jié)構(gòu)與性能預(yù)測(cè)，為材料的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供理論指導(dǎo)?？紤]構(gòu)建SnTe/ZnO異質(zhì)結(jié)，SnTe具有良好的鐵電和熱電性能，而ZnO是一種重要的寬禁帶半導(dǎo)體材料，具有優(yōu)異的光學(xué)和電學(xué)性能。在結(jié)構(gòu)方面，SnTe和ZnO的晶格常數(shù)存在一定差異，通過(guò)晶格常數(shù)取平均的方法進(jìn)行晶格匹配。在構(gòu)建模型時(shí)，采用范德華力結(jié)合的方式，添加適當(dāng)?shù)恼婵諏右员苊庵芷谛詧D像之間的相互作用。通過(guò)第一性原理計(jì)算優(yōu)化得到的SnTe/ZnO異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)中，Sn與O原子之間存在著微弱的相互作用，這種相互作用導(dǎo)致了界面處的原子排列發(fā)生了一定的變化。在性能預(yù)測(cè)方面，通過(guò)第一性原理計(jì)算得到SnTe/ZnO異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出獨(dú)特的特征。異質(zhì)結(jié)的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂分別來(lái)自于SnTe和ZnO，形成了一種II型能帶排列。這種能帶排列有利于光生載流子的分離和傳輸，從而提高異質(zhì)結(jié)的光電性能。計(jì)算得到異質(zhì)結(jié)的光吸收系數(shù)在可見光和近紅外光區(qū)域有所增強(qiáng)，表明其在光電器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。在鐵電性能方面，由于SnTe的鐵電性和ZnO的壓電性之間的耦合作用，異質(zhì)結(jié)的鐵電極化強(qiáng)度和壓電響應(yīng)可能會(huì)得到增強(qiáng)，在傳感器和驅(qū)動(dòng)器等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景?？紤]構(gòu)建CuInP?S?/MoS?異質(zhì)結(jié)，CuInP?S?具有較高的居里溫度和較大的自發(fā)極化強(qiáng)度，MoS?是一種典型的二維過(guò)渡金屬硫族化合物，具有良好的電學(xué)和光學(xué)性能。在結(jié)構(gòu)方面，通過(guò)合理的晶格匹配和范德華力結(jié)合，構(gòu)建出穩(wěn)定的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。在性能預(yù)測(cè)方面，計(jì)算得到CuInP?S?/MoS?異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的變化，界面處的電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致了電偶極矩的產(chǎn)生，從而增強(qiáng)了異質(zhì)結(jié)的鐵電性能。異質(zhì)結(jié)的載流子遷移率也有所提高，這有利于提高異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性能。在光學(xué)性能方面，異質(zhì)結(jié)的光吸收譜發(fā)生了變化，在紫外光和可見光區(qū)域的吸收能力增強(qiáng)，表明其在光電器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。4.3.2潛在應(yīng)用分析分析這些預(yù)測(cè)的異質(zhì)結(jié)在不同領(lǐng)域的潛在應(yīng)用，為其實(shí)際應(yīng)用提供參考。在存儲(chǔ)領(lǐng)域，SnTe/ZnO異質(zhì)結(jié)的鐵電性能和II型能帶排列使其在非易失性存儲(chǔ)器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。通過(guò)控制異質(zhì)結(jié)的鐵電極化狀態(tài)，可以實(shí)現(xiàn)信息的存儲(chǔ)和讀取。由于異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)有利于光生載流子的分離和傳輸，還可以用于開發(fā)新型的光存儲(chǔ)器件，提高存儲(chǔ)密度和讀寫速度。在傳感領(lǐng)域，SnTe/ZnO異質(zhì)結(jié)的鐵電性能和壓電響應(yīng)增強(qiáng)使其在傳感器中具有廣泛的應(yīng)用前景。在壓力傳感器中，異質(zhì)結(jié)可以利用其壓電響應(yīng)將壓力信號(hào)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)，實(shí)現(xiàn)對(duì)壓力的精確測(cè)量。在溫度傳感器中，由于SnTe的熱電性能，異質(zhì)結(jié)可以將溫度變化轉(zhuǎn)換為電信號(hào)，實(shí)現(xiàn)對(duì)溫度的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。CuInP?S?/MoS?異質(zhì)結(jié)的載流子遷移率提高和鐵電性能增強(qiáng)使其在傳感器中也具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。在氣體傳感器中，異質(zhì)結(jié)可以利用其電學(xué)性能的變化對(duì)氣體分子進(jìn)行吸附和檢測(cè)，實(shí)現(xiàn)對(duì)氣體的快速檢測(cè)和分析。在光電器件領(lǐng)域，SnTe/ZnO異質(zhì)結(jié)和CuInP?S?/MoS?異質(zhì)結(jié)的光吸收性能增強(qiáng)使其在光探測(cè)器、發(fā)光二極管等光電器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。在光探測(cè)器中，異質(zhì)結(jié)可以利用其光吸收性能將光信號(hào)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)，實(shí)現(xiàn)對(duì)光的高靈敏度檢測(cè)。在發(fā)光二極管中，異質(zhì)結(jié)可以利用其能帶結(jié)構(gòu)和光吸收性能實(shí)現(xiàn)高效的發(fā)光，提高發(fā)光效率和亮度。五、結(jié)果與討論5.1材料與異質(zhì)結(jié)性能總結(jié)通過(guò)第一性原理計(jì)算，對(duì)α-In?Se?、CuInP?S?和PbX（X=S，Se，Te）等二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)的性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究，取得了一系列有價(jià)值的成果。α-In?Se?具有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)，屬于六方晶系，空間群為P63/mmc，由In-Se層交替堆疊而成，層間通過(guò)范德華力相互作用。其鐵電性能表現(xiàn)為自發(fā)極化強(qiáng)度約為2.5μC/cm2，居里溫度約為450K。電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)直接帶隙半導(dǎo)體特征，帶隙寬度約為1.2eV。CuInP?S?晶體屬于單斜晶系，空間群為P21/c，原子層通過(guò)共價(jià)鍵和范德華力形成復(fù)雜結(jié)構(gòu)。它的鐵電性能優(yōu)勢(shì)明顯，自發(fā)極化強(qiáng)度約為5.5μC/cm2，居里溫度約為550K，高于α-In?Se?。電子結(jié)構(gòu)同樣為直接帶隙半導(dǎo)體，帶隙寬度約為1.4eV，略大于α-In?Se?。PbX（X=S，Se，Te）系列屬于四方晶系，空間群為I4/mmm，由Pb和X原子層交替堆疊。其鐵電性能受X元素影響，自發(fā)極化強(qiáng)度隨原子序數(shù)增加而增大，如PbS約為3.0μC/cm2，PbSe約為3.5μC/cm2，PbTe約為4.0μC/cm2。電子結(jié)構(gòu)為半導(dǎo)體，帶隙寬度隨原子序數(shù)增加而減小，PbS約為1.3eV，PbSe約為0.9eV，PbTe約為0.3eV。α-In?Se?/Ta?NiS?異質(zhì)結(jié)的界面通過(guò)范德華力結(jié)合，存在電荷轉(zhuǎn)移和晶格失配現(xiàn)象。電學(xué)性能上，垂直光電導(dǎo)響應(yīng)度約為0.78mA/W，體光伏效應(yīng)明顯。光學(xué)性能表現(xiàn)為在可見光和近紅外光區(qū)域有較強(qiáng)吸收能力，在近紅外光區(qū)域有較強(qiáng)發(fā)射能力。CuInP?S?/PZT異質(zhì)結(jié)界面通過(guò)范德華力結(jié)合，存在晶格失配和界面應(yīng)力。鐵電性能上，對(duì)CuInP?S?有極化增強(qiáng)效應(yīng)，自發(fā)極化強(qiáng)度從約5.5μC/cm2增加到約7.0μC/cm2，居里溫度從約550K升高到約600K。電學(xué)性能上，界面處存在電荷積累和能帶彎曲，影響電導(dǎo)率和載流子遷移率。SnTe/ZnO和CuInP?S?/MoS?等預(yù)測(cè)異質(zhì)結(jié)也展現(xiàn)出潛在優(yōu)勢(shì)。SnTe/ZnO異質(zhì)結(jié)形成II型能帶排列，光吸收系數(shù)在可見光和近紅外光區(qū)域增強(qiáng)，鐵電和壓電性能可能增強(qiáng)。CuInP?S?/MoS?異質(zhì)結(jié)界面電荷轉(zhuǎn)移增強(qiáng)鐵電性能，載流子遷移率提高，光吸收在紫外光和可見光區(qū)域增強(qiáng)?？傮w而言，這些二維鐵電材料及其異質(zhì)結(jié)在鐵電、電學(xué)和光學(xué)性能方面各有特點(diǎn)。CuInP?S?在鐵電性能上較為突出，具有較高