基于角分辨光電子能譜解析鐵硒薄膜與稀磁半導體材料的電子結構與特性一、引言1.1研究背景與意義在凝聚態(tài)物理材料研究的廣袤領域中，角分辨光電子能譜（ARPES）技術猶如一把銳利的手術刀，精準剖析物質內(nèi)部電子結構的奧秘，已然成為不可或缺的關鍵研究手段。該技術基于光電效應，當一束具有特定能量的光子照射到樣品表面時，光子與樣品中的電子相互作用，賦予電子足夠的能量使其克服表面勢壘，逸出樣品表面成為光電子。通過精確測量這些光電子的能量和動量（即出射角度），ARPES能夠直接獲取材料中電子的能量分布、動量分布以及電子態(tài)密度等關鍵信息，進而揭示材料的能帶結構、費米面形狀、電子-電子相互作用等微觀特性。ARPES技術的優(yōu)勢顯著。它具備高分辨率的特性，能夠精確測量電子的動能，為研究物質內(nèi)部精細的電子能級結構提供了可能。在研究高溫超導材料時，通過ARPES可以清晰地觀測到超導能隙的大小、形狀以及其在動量空間中的分布，這對于理解高溫超導機理至關重要。其高靈敏度使其能夠探測到極小量的物質樣品，成為研究稀薄樣品和難以制備的物質的有效工具。在探索新型拓撲材料時，即使樣品制備難度大、數(shù)量稀少，ARPES也能發(fā)揮作用，探測其獨特的電子結構。此外，該技術還具有非破壞性的特點，不會對樣品造成任何損害，從而能夠保持樣品的原貌，為后續(xù)的其他測試和研究提供了便利。在過去的幾十年里，ARPES技術取得了長足的發(fā)展，從最初的原理驗證逐漸演變?yōu)槌墒斓膶嶒灱夹g，并在多個領域展現(xiàn)出強大的應用潛力。在高溫超導領域，ARPES技術對銅氧化物高溫超導體和鐵基高溫超導體的研究發(fā)揮了關鍵作用。對于銅氧化物高溫超導體，通過ARPES測量，科學家們發(fā)現(xiàn)了其電子結構中的反鐵磁漲落、贗能隙等重要現(xiàn)象，這些發(fā)現(xiàn)為理解高溫超導機理提供了重要線索。在鐵基高溫超導體的研究中，ARPES幫助揭示了其多帶特性、電子向列相等獨特性質，為探索新型超導材料和提高超導轉變溫度提供了方向。在拓撲材料領域，ARPES更是成為發(fā)現(xiàn)和研究拓撲絕緣體、外爾半金屬等新型拓撲材料的核心技術。通過ARPES測量，科學家們觀測到拓撲絕緣體表面態(tài)的狄拉克錐色散關系，以及外爾半金屬中的外爾點和費米弧等拓撲特征，這些發(fā)現(xiàn)不僅拓展了人們對物質拓撲性質的認識，也為拓撲量子計算等新興領域的發(fā)展奠定了基礎。鐵硒（FeSe）薄膜作為一種典型的鐵基超導材料，因其獨特的超導性質和豐富的物理現(xiàn)象，近年來成為凝聚態(tài)物理領域的研究熱點之一。與塊體FeSe相比，F(xiàn)eSe薄膜具有更高的超導轉變溫度（Tc），在一些特殊的襯底上生長的FeSe薄膜，其Tc甚至可以達到幾十K，這一現(xiàn)象引發(fā)了科學家們對其超導機理的深入探索。FeSe薄膜的電子結構和超導特性對薄膜的生長條件、襯底類型以及薄膜與襯底之間的界面相互作用等因素非常敏感。不同的生長方法和襯底會導致FeSe薄膜的原子結構、電子態(tài)分布以及超導能隙等性質發(fā)生顯著變化。通過分子束外延（MBE）技術在SrTiO?襯底上生長的FeSe薄膜，與在其他襯底上生長的薄膜相比，其超導轉變溫度和電子結構存在明顯差異。深入研究FeSe薄膜的電子結構和超導特性，對于理解鐵基超導材料的超導機理具有重要意義，也為開發(fā)新型高溫超導材料和超導器件提供了理論基礎和實驗依據(jù)。稀磁半導體（DMS）材料是一類通過將磁性離子摻入半導體基質中而形成的新型功能材料，它兼具半導體的電學特性和磁性材料的磁學特性，能夠同時利用電子的電荷和自旋自由度，在自旋電子學領域展現(xiàn)出巨大的應用潛力。DMS材料在信息存儲、邏輯運算、傳感器等領域具有廣泛的應用前景。在信息存儲方面，基于DMS材料的自旋極化隧道結（SPTJs）可以實現(xiàn)高密度、低功耗的信息存儲；在邏輯運算中，利用DMS材料的自旋相關輸運特性，可以設計新型的自旋邏輯器件，有望突破傳統(tǒng)CMOS器件的物理極限；在傳感器領域，DMS材料對磁場、電場等外界物理量具有敏感的響應特性，可用于制備高靈敏度的磁傳感器和電場傳感器。然而，DMS材料的實際應用仍面臨諸多挑戰(zhàn)。其中，如何實現(xiàn)室溫鐵磁性以及提高磁性能與電學性能的兼容性是目前研究的重點和難點。磁性離子在半導體基質中的摻雜濃度、分布狀態(tài)以及與半導體晶格的相互作用等因素，都會對DMS材料的磁學和電學性能產(chǎn)生顯著影響。在一些DMS材料中，過高的磁性離子摻雜濃度會導致雜質散射增加，從而降低材料的電學性能；而磁性離子的不均勻分布則可能導致材料內(nèi)部磁性能的不一致，影響其在實際應用中的性能穩(wěn)定性。深入研究DMS材料的電子結構和磁性起源，對于解決這些問題、推動DMS材料的實際應用具有重要意義。綜上所述，本研究聚焦于利用ARPES技術對FeSe薄膜和稀磁半導體材料進行深入研究。通過ARPES技術精確測量FeSe薄膜和稀磁半導體材料的電子結構，包括能帶結構、費米面、電子態(tài)密度等信息，結合理論計算和其他實驗手段，深入探討它們的超導特性和磁性起源，揭示其內(nèi)在的物理機制。這不僅有助于豐富和完善凝聚態(tài)物理理論，也為開發(fā)新型超導材料、自旋電子學器件等提供重要的理論指導和實驗依據(jù)，具有重要的科學意義和潛在的應用價值。1.2角分辨光電子能譜技術概述角分辨光電子能譜（ARPES）技術，作為當代凝聚態(tài)物理和材料科學領域中探索物質微觀電子結構的核心實驗手段，其基本原理根植于著名的光電效應。1887年，德國物理學家赫茲首次發(fā)現(xiàn)光電效應，當一束具有特定能量（光子能量h\nu）的光照射到樣品表面時，光子與樣品中的電子相互作用，若光子能量足夠大，大于材料的功函數(shù)\phi，電子就會吸收光子的能量，克服表面勢壘的束縛，逸出樣品表面，成為自由光電子。這一過程遵循能量守恒定律，即h\nu=E_{kin}+\phi+E_{B}，其中E_{kin}為光電子的動能，E_{B}為電子在樣品中的束縛能。在ARPES實驗中，通過對逸出光電子的動能E_{kin}和出射角度（\theta，\varphi）進行精確測量，便能夠獲取電子在樣品中的能量和動量信息。由于晶體具有周期性結構，在晶體內(nèi)部，電子的動量是量子化的，以波矢k來表示。在光電子發(fā)射過程中，平行于樣品表面方向的動量分量k_{\parallel}守恒（以面內(nèi)倒易晶格矢量為模）。根據(jù)動量守恒定律和幾何關系，可以推導出光電子出射角度與平行于樣品表面的動量分量k_{\parallel}之間的關系，從而實現(xiàn)對電子動量的測量。通過測量不同出射角度的光電子動能，就能得到電子在固體中平行于樣品表面的動量分量，進而獲得晶體中電子的色散關系，即電子能量E與動量k之間的函數(shù)關系。ARPES技術具有諸多獨特的優(yōu)勢，使其在材料研究中發(fā)揮著不可或缺的作用。該技術具備極高的能量分辨率，能夠精確測量電子的動能，分辨出極其細微的能量差異。在研究高溫超導材料時，通過ARPES可以清晰地觀測到超導能隙的大小和形狀，其能量分辨率能夠達到毫電子伏特（meV）量級，這對于深入理解超導態(tài)下電子的配對機制和能隙結構至關重要。其角分辨率也相當出色，能夠精確測量光電子的出射角度，從而準確確定電子的動量，為研究材料的能帶結構和費米面形狀提供了高精度的數(shù)據(jù)支持。ARPES技術對樣品的探測具有高靈敏度，能夠探測到極少量的物質樣品，成為研究稀薄樣品和難以制備的物質的有效工具。在探索新型拓撲材料時，這些材料往往制備難度大、產(chǎn)量稀少，但ARPES憑借其高靈敏度的特性，能夠從微小的樣品中獲取關鍵的電子結構信息，助力科學家們發(fā)現(xiàn)和研究拓撲絕緣體、外爾半金屬等新型拓撲材料。該技術還具有非破壞性的特點，不會對樣品造成任何物理或化學損傷，這使得在對樣品進行ARPES測量后，還可以對其進行其他后續(xù)的測試和研究，保證了樣品的完整性和可重復性。在材料研究領域，ARPES技術的應用極為廣泛且成果豐碩。在高溫超導材料的研究中，它是揭示超導機理的關鍵技術。通過ARPES測量，科學家們能夠深入研究超導材料的能帶結構、費米面形狀以及超導能隙在動量空間中的分布。在銅氧化物高溫超導體的研究中，ARPES實驗發(fā)現(xiàn)了電子結構中的反鐵磁漲落、贗能隙等重要現(xiàn)象，這些發(fā)現(xiàn)為理解高溫超導的微觀機制提供了關鍵線索。在鐵基高溫超導體的研究中，ARPES幫助揭示了其多帶特性、電子向列相等獨特性質，為探索新型超導材料和提高超導轉變溫度指明了方向。在拓撲材料領域，ARPES更是成為發(fā)現(xiàn)和研究新型拓撲材料的核心技術。拓撲絕緣體作為一種具有新奇量子特性的材料，其表面存在著受拓撲保護的無能隙表面態(tài)，形成狄拉克錐色散關系。通過ARPES測量，科學家們能夠直接觀測到拓撲絕緣體表面態(tài)的狄拉克錐色散，驗證其獨特的拓撲性質。對于外爾半金屬，ARPES可以探測到其中的外爾點和費米弧等拓撲特征，這些發(fā)現(xiàn)不僅拓展了人們對物質拓撲性質的認識，也為拓撲量子計算等新興領域的發(fā)展奠定了基礎。在二維材料的研究中，ARPES也發(fā)揮著重要作用。石墨烯作為典型的二維材料，具有獨特的狄拉克錐能帶結構。利用ARPES技術，科學家們能夠精確測量石墨烯的能帶結構和電子態(tài)密度，深入研究其電子的輸運性質和量子特性。對于其他二維材料，如過渡金屬硫族化合物等，ARPES可以幫助研究其層間相互作用、電子摻雜效應以及與襯底的界面耦合等問題，為二維材料的應用開發(fā)提供理論支持。綜上所述，ARPES技術以其獨特的原理和顯著的優(yōu)勢，在材料研究領域展現(xiàn)出強大的應用潛力，為深入理解材料的微觀電子結構和物理性質提供了關鍵的實驗手段。在對鐵硒薄膜和稀磁半導體材料的研究中，ARPES技術同樣具有重要的意義，有望揭示它們獨特的電子結構和物理特性，為相關領域的發(fā)展帶來新的突破。1.3國內(nèi)外研究現(xiàn)狀在鐵硒（FeSe）薄膜的研究領域，國內(nèi)外眾多科研團隊借助角分辨光電子能譜（ARPES）技術開展了大量深入且富有成效的研究工作。國外方面，美國斯坦福大學的研究團隊利用ARPES對分子束外延（MBE）生長在SrTiO?襯底上的FeSe薄膜進行了細致研究。他們精確測量了薄膜的電子結構，首次清晰地觀測到FeSe薄膜在布里淵區(qū)特定位置存在獨特的電子口袋，這些電子口袋的發(fā)現(xiàn)為理解FeSe薄膜的超導特性提供了關鍵線索。進一步研究發(fā)現(xiàn)，隨著薄膜厚度的變化，電子口袋的大小和形狀會發(fā)生顯著改變，且與超導轉變溫度呈現(xiàn)出緊密的關聯(lián)。日本東京大學的科研人員則通過ARPES技術研究了FeSe薄膜在不同襯底上的電子結構差異。他們發(fā)現(xiàn)，當FeSe薄膜生長在具有不同晶格常數(shù)和電子結構的襯底上時，薄膜與襯底之間的界面相互作用會導致FeSe薄膜的電子態(tài)發(fā)生明顯的重構，進而影響其超導性能。在某些襯底上，界面處的電荷轉移會使得FeSe薄膜的電子摻雜水平發(fā)生變化，從而改變超導能隙的大小和對稱性。國內(nèi)在FeSe薄膜的ARPES研究方面也取得了一系列重要成果。中國科學院物理研究所的科研團隊利用自主研制的深紫外激光ARPES系統(tǒng)，對高質量的FeSe薄膜進行了高分辨率的測量。他們在實驗中觀測到FeSe薄膜的電子結構中存在強烈的電子-電子相互作用，這種相互作用對超導態(tài)的形成起到了關鍵作用。通過精確測量電子的能量和動量分布，發(fā)現(xiàn)電子-電子相互作用導致了電子態(tài)的重整化，使得超導能隙在動量空間中呈現(xiàn)出非均勻的分布。北京大學的研究小組則結合ARPES實驗和第一性原理計算，深入探討了FeSe薄膜中的電子向列相。他們通過ARPES測量確定了電子向列相的存在，并發(fā)現(xiàn)電子向列相的出現(xiàn)與FeSe薄膜中Fe原子的局域結構畸變密切相關。第一性原理計算進一步揭示了這種結構畸變?nèi)绾斡绊戨娮拥能壍离s化和電荷分布，從而導致電子向列相的形成。然而，目前對于FeSe薄膜的研究仍存在一些亟待解決的問題。盡管ARPES技術已經(jīng)揭示了FeSe薄膜電子結構的許多重要特征，但對于超導態(tài)下電子配對的具體機制，仍然存在多種理論模型和爭議。不同研究團隊在實驗中觀測到的一些現(xiàn)象，如超導能隙的各向異性、電子-聲子耦合強度等，難以用單一的理論模型進行統(tǒng)一解釋。FeSe薄膜與襯底之間復雜的界面相互作用，如何精確控制界面的原子結構和電子態(tài)，以實現(xiàn)對FeSe薄膜超導性能的有效調控，也是當前研究的難點之一。在稀磁半導體（DMS）材料的研究中，國內(nèi)外同樣開展了廣泛的ARPES研究工作。國外的一些研究機構，如德國馬普學會固體物理研究所，運用ARPES技術對Mn摻雜的GaAs稀磁半導體進行了系統(tǒng)研究。他們通過測量不同摻雜濃度下的電子結構，發(fā)現(xiàn)磁性離子的摻入導致了半導體能帶結構的顯著變化。在費米面附近出現(xiàn)了與磁性相關的雜質帶，這些雜質帶的形成與磁性離子的局域磁矩以及與半導體基質中電子的交換相互作用密切相關。進一步研究表明，雜質帶的寬度和位置對DMS材料的磁學和電學性能有著重要影響。美國加州大學伯克利分校的科研人員則利用ARPES研究了具有不同晶體結構的DMS材料的電子結構。他們發(fā)現(xiàn)，晶體結構的差異會導致磁性離子在晶格中的位置和配位環(huán)境不同，進而影響電子的自旋-軌道耦合強度和磁交換相互作用。在一些具有特定晶體結構的DMS材料中，由于較強的自旋-軌道耦合，使得電子的自旋極化程度增強，有利于實現(xiàn)室溫鐵磁性。國內(nèi)科研團隊在DMS材料的ARPES研究方面也取得了不少成果。復旦大學的研究人員利用ARPES對Co摻雜的ZnO稀磁半導體進行了深入研究。他們通過精確測量電子結構，發(fā)現(xiàn)Co離子的摻雜在ZnO的禁帶中引入了新的電子態(tài)，這些電子態(tài)與磁性的產(chǎn)生密切相關。通過對電子態(tài)密度和能帶結構的分析，揭示了Co離子與ZnO基質之間的電子相互作用機制，為理解DMS材料的磁性起源提供了重要依據(jù)。中國科學技術大學的科研團隊則結合ARPES和磁性測量等技術，研究了稀土離子摻雜的DMS材料的電子結構和磁學性能。他們發(fā)現(xiàn)，稀土離子的特殊電子構型使得其與半導體基質之間存在獨特的交換相互作用，這種相互作用不僅影響了電子的自旋取向，還對材料的磁各向異性產(chǎn)生了重要影響。通過實驗和理論計算，他們成功地解釋了稀土離子摻雜DMS材料中一些復雜的磁學現(xiàn)象。盡管在DMS材料的研究中取得了一定進展，但目前仍然面臨諸多挑戰(zhàn)。實現(xiàn)DMS材料的室溫鐵磁性依然是一個尚未攻克的難題，雖然通過一些手段可以在一定程度上提高材料的居里溫度，但距離室溫鐵磁性的目標仍有較大差距。如何在提高磁性能的同時，保持或改善DMS材料的電學性能，以滿足實際應用的需求，也是當前研究中亟待解決的問題。由于DMS材料中磁性離子與半導體基質之間的相互作用非常復雜，涉及到多種微觀物理過程，因此對其磁性起源和磁電耦合機制的深入理解還需要進一步加強。綜上所述，國內(nèi)外在利用ARPES技術對FeSe薄膜和稀磁半導體材料的研究中都取得了顯著的成果，但也都面臨著一些共同的問題和挑戰(zhàn)。本研究將在現(xiàn)有研究的基礎上，針對這些問題和挑戰(zhàn)，深入開展對FeSe薄膜和稀磁半導體材料的電子結構和物理性質的研究，以期為相關領域的發(fā)展提供新的思路和理論支持。二、角分辨光電子能譜技術原理與實驗方法2.1技術原理角分辨光電子能譜（ARPES）技術的核心原理基于光電效應，這一效應最早由赫茲于1887年發(fā)現(xiàn)，愛因斯坦因對光電效應的解釋而獲得1921年諾貝爾物理學獎。當一束具有特定能量（光子能量為h\nu）的光子照射到樣品表面時，光子與樣品中的電子相互作用，電子吸收光子的能量。若光子能量足夠大，大于材料的功函數(shù)\phi，電子就能夠克服表面勢壘的束縛，逸出樣品表面，成為自由光電子。這一過程遵循能量守恒定律，用公式表示為：h\nu=E_{kin}+\phi+E_{B}其中，E_{kin}為光電子的動能，E_{B}為電子在樣品中的束縛能，也就是電子結合能。通過測量光電子的動能E_{kin}，以及已知的入射光子能量h\nu和材料功函數(shù)\phi，就可以計算出電子結合能E_{B}，從而獲取材料中電子的能量信息。在ARPES技術中，不僅要測量光電子的能量，還要測量其出射角度，以獲取電子的動量信息。晶體具有周期性結構，在晶體內(nèi)部，電子的動量是量子化的，用波矢k來表示。在光電子發(fā)射過程中，平行于樣品表面方向的動量分量k_{\parallel}守恒（以面內(nèi)倒易晶格矢量為模）。根據(jù)動量守恒定律和幾何關系，光電子出射角度（極角\theta和方位角\varphi）與平行于樣品表面的動量分量k_{\parallel}之間存在如下關系：k_{\parallel}=\frac{\sqrt{2mE_{kin}}}{h}\sin\theta\cos\varphi其中，m為電子質量，h為普朗克常數(shù)。通過測量不同出射角度的光電子動能，就能得到電子在固體中平行于樣品表面的動量分量，進而獲得晶體中電子的色散關系，即電子能量E與動量k之間的函數(shù)關系。ARPES技術能夠直接測量材料的能帶結構，能帶結構描述了電子在晶體中的能量與動量分布，是理解材料物理性質的關鍵。通過ARPES實驗得到的光電子能譜，可獲取電子態(tài)密度（DOS）信息，電子態(tài)密度表示在能量E附近單位能量間隔內(nèi)的電子態(tài)數(shù)目。在光電子能譜中，光電子的強度與電子態(tài)密度成正比，因此通過分析光電子能譜的強度分布，就能得到材料的電子態(tài)密度隨能量的變化關系。對于鐵硒（FeSe）薄膜，ARPES技術可以精確測量其電子結構。FeSe薄膜具有獨特的晶體結構，其電子結構呈現(xiàn)出復雜的多帶特性。通過ARPES測量，能夠清晰地觀測到FeSe薄膜在布里淵區(qū)不同位置的電子口袋，這些電子口袋對應著不同的電子能帶。在費米面附近，ARPES可以探測到電子的色散關系，揭示電子的有效質量、帶寬等信息。在研究FeSe薄膜的超導特性時，ARPES能夠測量超導能隙的大小和對稱性，以及超導能隙在動量空間中的分布。在一些具有較高超導轉變溫度的FeSe薄膜中，ARPES實驗發(fā)現(xiàn)超導能隙存在明顯的各向異性，這對于理解超導配對機制具有重要意義。對于稀磁半導體（DMS）材料，ARPES技術同樣發(fā)揮著重要作用。DMS材料是通過將磁性離子摻入半導體基質中形成的，其電子結構受到磁性離子的影響。以Mn摻雜的GaAs稀磁半導體為例，ARPES可以測量在不同Mn摻雜濃度下，材料的能帶結構變化。隨著Mn摻雜濃度的增加，ARPES實驗觀測到在費米面附近出現(xiàn)了與磁性相關的雜質帶，這些雜質帶的形成與Mn離子的局域磁矩以及與半導體基質中電子的交換相互作用密切相關。ARPES還可以研究DMS材料中電子的自旋極化情況，通過測量不同自旋方向的光電子能譜，了解電子自旋在動量空間中的分布，為揭示DMS材料的磁性起源提供關鍵信息。綜上所述，ARPES技術通過精確測量光電子的能量和動量，能夠深入獲取材料的電子結構信息，為研究鐵硒薄膜和稀磁半導體材料的物理性質提供了強有力的手段。2.2實驗儀器與設備角分辨光電子能譜儀是開展相關研究的核心設備，其主要由激發(fā)光源、能量分析器、探測器以及真空系統(tǒng)等關鍵部分組成。各部分協(xié)同工作，確保能夠精確測量光電子的能量和動量信息，為深入研究材料的電子結構提供可靠的數(shù)據(jù)支持。激發(fā)光源作為角分辨光電子能譜儀的重要組成部分，其作用是提供具有特定能量的光子，以激發(fā)樣品中的電子產(chǎn)生光電效應。常見的激發(fā)光源包括氦燈、激光和同步輻射光源。氦燈通常發(fā)射出能量為21.2eV和40.8eV的光子，其中21.2eV的光子常用于表面敏感的測量，因為其能量較低，只能激發(fā)樣品表面淺層的電子，從而對樣品表面的電子結構進行探測。氦燈具有成本相對較低、維護簡單的優(yōu)點，但其發(fā)出的光存在一定的能量展寬，導致能量分辨率有限，一般在幾十毫電子伏特量級。激光光源具有單色性好、能量分辨率高的特點，其光子能量范圍通常在幾電子伏特到十幾電子伏特之間。由于激光的光斑較小，適用于研究尺寸較小的單晶樣品。然而，激光光源可探測的布里淵區(qū)面積相對有限。同步輻射光源則是一種具有高亮度、寬能量范圍、高偏振度和時間結構可控等優(yōu)點的先進光源。它能夠產(chǎn)生從遠紅外到硬X射線的連續(xù)光譜，光子能量可在很寬的范圍內(nèi)調節(jié)。同步輻射光源的亮度比傳統(tǒng)光源高出幾個數(shù)量級，這使得它能夠對極少量的樣品進行高分辨率的測量。利用同步輻射光源進行角分辨光電子能譜實驗，可以獲得更豐富、更精確的電子結構信息，尤其在研究復雜材料體系和低維材料時具有獨特的優(yōu)勢。在研究高溫超導材料的電子結構時，同步輻射光源能夠清晰地分辨出超導能隙的精細結構和超導態(tài)下電子的配對對稱性。能量分析器是角分辨光電子能譜儀中用于分離不同能量光電子并分析其動量信息的關鍵部件?，F(xiàn)代角分辨光電子能譜儀常用的能量分析器為半球形能量分析器，它由兩組同心電極組成，通過在電極之間施加徑向電場，實現(xiàn)對不同能量光電子的分離。光電子進入分析器后，在電場的作用下，根據(jù)其能量的不同，沿著不同的軌跡運動，最終被探測器檢測到。半球形能量分析器具有較高的能量分辨率和角分辨率，能夠精確測量光電子的動能和出射角度。其能量分辨率通常可以達到1meV以下，角分辨率小于0.1°。能量分辨率主要受到入射光的單色性、分析器的設計和制造精度以及探測器的性能等因素的影響。為了提高能量分辨率，需要選擇單色性好的激發(fā)光源，并優(yōu)化分析器的設計和制造工藝。在一些高端的角分辨光電子能譜儀中，采用了先進的靜電透鏡系統(tǒng)和能量補償技術，進一步提高了能量分析器的性能。探測器在角分辨光電子能譜儀中負責檢測經(jīng)過能量分析器分離后的光電子，并將其轉化為電信號進行記錄和分析。常見的探測器有微通道板探測器和位置靈敏探測器。微通道板探測器由大量的微通道組成，當光電子撞擊到微通道板上時，會產(chǎn)生二次電子發(fā)射，經(jīng)過微通道的倍增作用，最終在微通道板的輸出端形成可檢測的電信號。微通道板探測器具有高增益、快速響應的特點，能夠滿足角分辨光電子能譜實驗對探測器靈敏度和響應速度的要求。位置靈敏探測器則可以同時測量光電子的能量和位置信息，通過對光電子位置的精確測量，可以確定其出射角度，從而實現(xiàn)對光電子動量的測量。位置靈敏探測器通常采用電荷耦合器件（CCD）或互補金屬氧化物半導體（CMOS）等技術，具有高分辨率、大動態(tài)范圍的優(yōu)點。在一些先進的角分辨光電子能譜儀中，采用了二維位置靈敏探測器，能夠同時測量多個角度的光電子，大大提高了實驗效率。真空系統(tǒng)是保證角分辨光電子能譜實驗順利進行的重要保障。由于光電子在真空中的飛行距離較長，且容易與空氣中的分子發(fā)生碰撞而損失能量，因此需要將樣品和探測器置于高真空環(huán)境中。一般來說，角分辨光電子能譜儀的真空度要求達到10??Pa甚至更低。為了實現(xiàn)這樣高的真空度，通常采用機械泵、分子泵和離子泵等多級真空泵組合的方式。機械泵用于預抽真空，將系統(tǒng)壓力降低到10?2Pa左右，然后分子泵和離子泵進一步將真空度提高到所需的水平。在實驗過程中，還需要對真空系統(tǒng)進行嚴格的密封和檢漏，以確保真空度的穩(wěn)定性。此外，為了防止樣品在真空環(huán)境中受到污染，還需要對樣品進行預處理，并在真空系統(tǒng)中設置低溫冷阱等裝置，以吸附殘留的氣體分子。在研究鐵硒（FeSe）薄膜和稀磁半導體材料時，對實驗儀器的性能要求更為嚴格。由于FeSe薄膜的超導特性對電子結構的微小變化非常敏感，因此需要使用高分辨率的角分辨光電子能譜儀來精確測量其電子結構。在測量FeSe薄膜的超導能隙時，要求能量分辨率達到1meV以下，角分辨率小于0.1°，以準確分辨出超導能隙的大小和對稱性。對于稀磁半導體材料，由于其磁性與電子結構密切相關，需要通過角分辨光電子能譜儀精確測量電子的自旋極化情況和能帶結構的變化。在研究Mn摻雜的GaAs稀磁半導體時，需要使用能夠測量自旋分辨光電子能譜的儀器，以揭示Mn離子與半導體基質之間的自旋-軌道耦合和磁交換相互作用。綜上所述，角分辨光電子能譜儀的激發(fā)光源、能量分析器、探測器和真空系統(tǒng)等各組成部分相互配合，共同實現(xiàn)了對材料電子結構的精確測量。在研究鐵硒薄膜和稀磁半導體材料時，需要根據(jù)材料的特性和研究目的，選擇合適的儀器設備和實驗條件，以獲取高質量的實驗數(shù)據(jù)。2.3樣品制備與實驗過程2.3.1鐵硒薄膜樣品制備鐵硒（FeSe）薄膜的制備方法多種多樣，每種方法都有其獨特的優(yōu)缺點和適用場景，不同的制備方法會對FeSe薄膜的晶體結構、電子態(tài)分布以及超導特性產(chǎn)生顯著影響。分子束外延（MBE）法是一種在超高真空環(huán)境下進行薄膜生長的技術。在MBE系統(tǒng)中，F(xiàn)e和Se原子束在精確的控制下蒸發(fā)，并在加熱的襯底表面逐層沉積和反應，從而生長出高質量的FeSe薄膜。該方法的優(yōu)勢顯著，能夠實現(xiàn)原子級別的精確控制，可制備出原子排列高度有序、界面清晰且缺陷極少的薄膜。通過精確控制原子束的通量和襯底溫度等參數(shù)，可以精確調節(jié)FeSe薄膜的生長層數(shù)和原子比例，從而實現(xiàn)對薄膜微觀結構的精準調控。利用MBE法在SrTiO?襯底上生長的FeSe薄膜，其原子排列整齊，超導轉變溫度可達到較高的值。然而，MBE法也存在一些局限性，設備昂貴，制備過程復雜，生長速率極低，導致制備成本高昂，難以實現(xiàn)大規(guī)模生產(chǎn)。由于生長速率慢，制備大面積的FeSe薄膜需要耗費大量的時間和資源，這限制了其在工業(yè)生產(chǎn)中的應用。脈沖激光沉積（PLD）法是利用高能量的脈沖激光束聚焦在FeSe靶材上，使靶材表面的原子或分子瞬間蒸發(fā)并電離，形成等離子體羽輝。這些等離子體在襯底表面沉積并反應，進而生長出FeSe薄膜。PLD法的優(yōu)點在于能夠在相對較短的時間內(nèi)生長出高質量的薄膜，且可以較好地保持靶材的化學計量比。在生長過程中，由于激光脈沖的能量較高，能夠使靶材中的原子充分蒸發(fā)和電離，從而保證了薄膜的化學組成與靶材一致。該方法對襯底的兼容性強，可以在多種不同類型的襯底上生長FeSe薄膜。但PLD法也有缺點，制備過程中會產(chǎn)生較高的溫度和壓力，可能導致薄膜內(nèi)部產(chǎn)生應力和缺陷。在生長過程中，等離子體羽輝與襯底的相互作用可能會引起薄膜表面的粗糙度增加，影響薄膜的質量。由于激光脈沖的能量分布不均勻，可能導致薄膜的厚度和成分在一定程度上存在不均勻性?；瘜W氣相沉積（CVD）法是通過氣態(tài)的Fe和Se源在高溫和催化劑的作用下分解，產(chǎn)生的原子在襯底表面沉積并反應，從而生長出FeSe薄膜。CVD法的優(yōu)勢在于能夠實現(xiàn)大面積的薄膜生長，適合大規(guī)模制備。由于氣態(tài)源可以在反應腔室內(nèi)均勻分布，因此可以在大面積的襯底上生長出均勻的薄膜。該方法的生長溫度相對較低，有利于減少薄膜中的熱應力和缺陷。在較低的溫度下生長，可以避免高溫對薄膜結構和性能的不利影響。然而，CVD法生長的薄膜質量相對較低，可能存在雜質和缺陷。由于氣態(tài)源中可能含有雜質，在生長過程中這些雜質可能會摻入薄膜中，影響薄膜的質量。生長過程中需要使用催化劑，催化劑的殘留也可能對薄膜的性能產(chǎn)生影響。在本研究中，綜合考慮研究目的和實際需求，選擇了分子束外延法來制備FeSe薄膜。分子束外延法能夠精確控制薄膜的生長層數(shù)和原子排列，制備出高質量、原子級平整的薄膜，這對于利用角分辨光電子能譜（ARPES）精確測量FeSe薄膜的電子結構至關重要。高質量的薄膜可以減少缺陷和雜質對電子結構測量的干擾，從而獲得更準確的實驗結果。通過精確控制薄膜的生長層數(shù)，可以研究薄膜厚度對電子結構和超導特性的影響。在研究FeSe薄膜的超導能隙時，高質量的薄膜能夠更清晰地觀測到超導能隙的大小和對稱性，為深入理解超導機理提供可靠的數(shù)據(jù)支持。2.3.2稀磁半導體材料樣品制備稀磁半導體（DMS）材料的制備方法同樣豐富多樣，制備過程中對磁性離子摻雜濃度和分布的精確控制是影響材料性能的關鍵因素。分子束外延（MBE）技術在DMS材料制備中具有獨特優(yōu)勢。在超高真空環(huán)境下，通過精確控制分子束的通量，可將磁性離子和半導體原子按特定比例逐層沉積在襯底表面。在制備Mn摻雜的GaAs稀磁半導體時，能夠精確控制Mn原子的摻入量，實現(xiàn)對摻雜濃度的精準調控。由于MBE的原子級生長特性，磁性離子在半導體晶格中的分布較為均勻，可有效避免團簇現(xiàn)象的產(chǎn)生。這使得材料內(nèi)部的磁性能更加均勻穩(wěn)定，有利于研究磁性與電子結構之間的關系。然而，MBE設備昂貴，制備過程復雜且生長速率緩慢，導致制備成本高昂，限制了其大規(guī)模應用。化學氣相沉積（CVD）是制備DMS材料的常用方法之一。該方法利用氣態(tài)的半導體源、磁性離子源和載氣在高溫和催化劑的作用下發(fā)生化學反應，在襯底表面沉積形成DMS薄膜。在制備Co摻雜的ZnO稀磁半導體時，通過調節(jié)氣態(tài)源的流量和反應溫度，可以控制Co離子的摻雜濃度。CVD法能夠實現(xiàn)大面積的薄膜生長，適合工業(yè)化生產(chǎn)。但由于反應過程較為復雜，磁性離子的分布難以精確控制，可能會出現(xiàn)磁性離子的團聚現(xiàn)象，影響材料的磁學性能。脈沖激光沉積（PLD）法也被廣泛應用于DMS材料的制備。通過高能量的脈沖激光燒蝕含有磁性離子和半導體元素的靶材，使靶材表面的原子或分子蒸發(fā)并電離，形成等離子體羽輝，在襯底表面沉積生長成膜。在制備Fe摻雜的InAs稀磁半導體時，PLD法能夠較好地保持靶材的化學計量比，實現(xiàn)對摻雜濃度的有效控制。該方法對襯底的兼容性強，可以在多種襯底上生長DMS薄膜。然而，PLD制備過程中會產(chǎn)生較高的溫度和壓力，可能導致薄膜內(nèi)部產(chǎn)生應力和缺陷，影響材料的性能。在本研究中，為了精確控制磁性離子的摻雜濃度和分布，選擇分子束外延法制備稀磁半導體材料。通過精確控制分子束的通量和襯底溫度等參數(shù)，可以實現(xiàn)對磁性離子摻雜濃度的精確調節(jié)，并且能夠保證磁性離子在半導體晶格中均勻分布。在制備Mn摻雜的GaAs稀磁半導體時，通過精確控制Mn分子束的通量，可以將Mn的摻雜濃度精確控制在0.5%-5%的范圍內(nèi)。通過實時監(jiān)測和調整襯底溫度等生長條件，可以確保Mn離子在GaAs晶格中均勻分布，避免出現(xiàn)局部濃度過高或過低的情況。這種精確的控制對于利用ARPES研究稀磁半導體材料的電子結構和磁性起源具有重要意義，能夠減少因摻雜不均勻導致的實驗結果誤差，為深入理解材料的物理性質提供可靠的樣品基礎。2.3.3實驗測量步驟與條件在進行角分辨光電子能譜（ARPES）實驗之前，對鐵硒（FeSe）薄膜和稀磁半導體樣品進行預處理是至關重要的環(huán)節(jié)，它直接影響到實驗結果的準確性和可靠性。對于FeSe薄膜樣品，首先進行清潔處理，以去除表面的雜質和污染物。采用丙酮、乙醇等有機溶劑對樣品進行超聲清洗，利用超聲的空化作用，使溶劑能夠深入到樣品表面的微小縫隙和孔洞中，有效去除表面吸附的有機物和顆粒雜質。在清洗過程中，控制超聲時間和功率，避免對樣品表面造成損傷。經(jīng)過超聲清洗后，將樣品置于去離子水中漂洗，進一步去除殘留的有機溶劑和雜質。然后，將樣品在氮氣氛圍中吹干，確保樣品表面干燥，防止水分對后續(xù)實驗產(chǎn)生影響。為了改善FeSe薄膜的晶體質量和電子結構，對樣品進行退火處理。將清潔后的樣品放入高溫退火爐中，在高真空環(huán)境下進行退火。退火溫度一般控制在300-500℃之間，這個溫度范圍既能促進FeSe薄膜內(nèi)部原子的擴散和重新排列，修復晶格缺陷，又能避免過高溫度導致薄膜結構的破壞。退火時間通常為1-3小時，根據(jù)薄膜的厚度和質量要求進行適當調整。在退火過程中，緩慢升溫至設定溫度，然后保持一段時間，再緩慢降溫至室溫，以減少熱應力對薄膜的影響。對于稀磁半導體樣品，清潔步驟與FeSe薄膜類似，同樣采用丙酮、乙醇超聲清洗和去離子水漂洗，以去除表面雜質。由于稀磁半導體中磁性離子的存在，退火處理需要更加謹慎，以避免磁性離子的擴散和團聚。退火溫度一般相對較低，在200-400℃之間，退火時間為0.5-2小時。在退火過程中，通常采用惰性氣體保護，如氬氣，防止磁性離子被氧化。在制備Mn摻雜的GaAs稀磁半導體時，在氬氣氛圍下進行退火，可以有效保持Mn離子的價態(tài)和分布，避免因氧化導致磁性和電子結構的變化。在ARPES實驗測量過程中，合理設置參數(shù)是獲取準確電子結構信息的關鍵。激發(fā)光源的能量選擇根據(jù)樣品的特性和研究目的而定。對于FeSe薄膜，由于其電子結構較為復雜，通常選用能量為21.2eV的氦燈作為激發(fā)光源，該能量能夠有效地激發(fā)FeSe薄膜表面淺層的電子，便于研究薄膜表面的電子態(tài)。對于一些需要深入研究薄膜體相電子結構的情況，會選擇同步輻射光源，其能量范圍可在5-1000eV之間連續(xù)調節(jié)，能夠滿足不同深度電子結構的探測需求。實驗過程中的溫度控制也非常重要。為了研究FeSe薄膜和稀磁半導體材料在不同溫度下的電子結構變化，實驗溫度一般在10-300K范圍內(nèi)可調。在研究FeSe薄膜的超導特性時，需要將溫度降低到接近超導轉變溫度以下，如10-20K，以清晰地觀測到超導能隙的變化。對于稀磁半導體材料，在研究其磁性與電子結構的關系時，會在不同溫度下進行測量，觀察磁性離子對電子結構的影響隨溫度的變化規(guī)律。在測量光電子的角度范圍方面，通常選擇±30°的接收角。這個角度范圍能夠覆蓋布里淵區(qū)的大部分區(qū)域，獲取較為全面的電子動量信息。在研究FeSe薄膜的費米面時，通過測量不同角度的光電子，能夠繪制出費米面的形狀和大小，從而了解電子在動量空間中的分布情況。對于稀磁半導體材料，通過改變光電子的接收角度，可以研究磁性離子引起的電子自旋極化在動量空間中的分布。綜上所述，在利用ARPES技術研究FeSe薄膜和稀磁半導體材料時，嚴格的樣品預處理和合理的實驗參數(shù)設置是確保實驗成功和獲取準確結果的重要保障。通過精確控制這些實驗條件，能夠深入揭示材料的電子結構和物理性質，為相關領域的研究提供有力的支持。三、角分辨光電子能譜對鐵硒薄膜的研究3.1鐵硒薄膜的基本特性與研究現(xiàn)狀鐵硒（FeSe）薄膜作為鐵基超導材料家族中的重要成員，因其獨特的晶體結構和電子結構，以及顯著的超導特性，在凝聚態(tài)物理和材料科學領域備受矚目。FeSe薄膜具有典型的四方晶系結構，空間群為P4/nmm。其晶體結構呈現(xiàn)出二維層狀特征，由交替排列的Fe原子層和Se原子層構成。在Fe原子層中，F(xiàn)e原子形成了平面正方形的晶格結構，而Se原子則位于Fe原子平面的上下兩側，與Fe原子通過共價鍵相互連接。這種層狀結構使得FeSe薄膜在電學、磁學等物理性質上表現(xiàn)出明顯的各向異性。從電子結構角度來看，F(xiàn)eSe薄膜的電子主要來源于Fe原子的3d電子和Se原子的4p電子。在費米面附近，存在多個電子口袋和空穴口袋，這些口袋的分布和大小對FeSe薄膜的超導特性起著關鍵作用。理論計算表明，F(xiàn)eSe薄膜的電子結構中存在較強的電子-電子相互作用和電子-聲子相互作用，這些相互作用與超導態(tài)的形成密切相關。超導特性是FeSe薄膜最為突出的物理性質之一。與塊體FeSe相比，F(xiàn)eSe薄膜在某些特定條件下展現(xiàn)出更高的超導轉變溫度（Tc）。在SrTiO?襯底上通過分子束外延（MBE）技術生長的單層FeSe薄膜，其超導轉變溫度可高達65-77K。這一現(xiàn)象引發(fā)了科學界對其超導機制的深入探索。研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eSe薄膜的超導特性與薄膜的生長層數(shù)、襯底類型以及薄膜與襯底之間的界面相互作用等因素密切相關。當FeSe薄膜生長在具有不同晶格常數(shù)和電子結構的襯底上時，薄膜與襯底之間的晶格失配和電荷轉移會導致FeSe薄膜的電子結構發(fā)生顯著變化，進而影響其超導性能。在一些襯底上，界面處的電荷轉移會使得FeSe薄膜的電子摻雜水平發(fā)生改變，從而改變超導能隙的大小和對稱性。近年來，利用角分辨光電子能譜（ARPES）技術對FeSe薄膜的研究取得了一系列重要進展。ARPES技術能夠直接測量FeSe薄膜的電子結構，包括能帶結構、費米面形狀以及電子態(tài)密度等關鍵信息，為揭示FeSe薄膜的超導機制提供了重要的實驗依據(jù)。通過ARPES測量，科學家們發(fā)現(xiàn)FeSe薄膜在布里淵區(qū)的不同位置存在多個電子口袋和空穴口袋，這些口袋之間的相互作用對超導配對起著關鍵作用。在布里淵區(qū)的M點附近，存在著電子型費米口袋，而在Γ點附近則有空穴型費米口袋，它們之間的電子-空穴散射被認為是超導配對的重要機制之一。ARPES實驗還觀測到FeSe薄膜的超導能隙存在明顯的各向異性，在不同的動量方向上，超導能隙的大小和對稱性存在差異。這種能隙各向異性為理解超導配對機制提供了重要線索，表明超導配對可能受到電子-電子相互作用、電子-聲子相互作用以及晶體結構對稱性等多種因素的綜合影響。盡管在FeSe薄膜的研究中取得了一定的成果，但仍存在許多未解之謎。對于FeSe薄膜的超導機制，目前尚無統(tǒng)一的理論解釋。不同的理論模型，如基于電子-聲子相互作用的傳統(tǒng)BCS理論、基于自旋漲落的配對理論以及考慮了電子-電子相互作用和晶體結構對稱性的多帶超導理論等，都試圖解釋FeSe薄膜的超導現(xiàn)象，但都存在一定的局限性。FeSe薄膜與襯底之間復雜的界面相互作用對超導性能的影響機制尚未完全明確，如何精確控制界面的原子結構和電子態(tài)，以實現(xiàn)對FeSe薄膜超導性能的有效調控，仍然是當前研究的難點之一。深入研究FeSe薄膜的電子結構和超導特性，對于揭示鐵基超導材料的超導機理，推動高溫超導材料的發(fā)展具有重要意義。3.2角分辨光電子能譜對鐵硒薄膜電子結構的研究3.2.1能帶結構與費米面測量在鐵硒（FeSe）薄膜的研究中，角分辨光電子能譜（ARPES）技術為我們深入探究其能帶結構和費米面提供了關鍵手段。通過精確測量光電子的能量和動量，ARPES能夠直接獲取FeSe薄膜中電子的能量分布和動量分布信息，從而繪制出其能帶結構和費米面的圖像。在ARPES實驗中，當具有特定能量的光子照射到FeSe薄膜樣品表面時，光子與薄膜中的電子相互作用，使電子獲得足夠的能量逸出樣品表面成為光電子。通過測量這些光電子的動能和出射角度，結合能量守恒和動量守恒定律，就可以計算出電子在薄膜中的能量和動量。在研究FeSe薄膜的能帶結構時，實驗人員通常會選擇不同的動量方向進行測量，以獲取全面的能帶信息。沿著布里淵區(qū)的高對稱方向，如Γ-M和Γ-X方向，進行光電子能譜的測量。在這些方向上，電子的色散關系（即能量與動量的關系）能夠清晰地展現(xiàn)出FeSe薄膜的能帶特征。實驗結果表明，F(xiàn)eSe薄膜的能帶結構呈現(xiàn)出復雜的多帶特性。在費米面附近，存在多個電子口袋和空穴口袋。在布里淵區(qū)的M點附近，觀測到了電子型費米口袋，這些電子口袋主要由Fe原子的3d電子貢獻。Fe原子的3d電子具有較強的局域性和相關性，它們之間的相互作用對電子口袋的形成和性質起著重要作用。在Γ點附近則有空穴型費米口袋，這些空穴口袋與Se原子的4p電子以及Fe原子的3d電子的雜化密切相關。Se原子的4p電子與Fe原子的3d電子之間的雜化，使得電子的分布和能量狀態(tài)發(fā)生變化，從而形成了空穴型費米口袋。這些電子口袋和空穴口袋之間的相互作用，對FeSe薄膜的超導特性起著關鍵作用。理論研究認為，電子口袋和空穴口袋之間的電子-空穴散射，可能是超導配對的重要機制之一。通過ARPES測量，能夠精確確定這些口袋的位置、大小和形狀，為深入理解超導配對機制提供重要的實驗依據(jù)。費米面作為電子在動量空間中的等能面，對于理解材料的電學、磁學等物理性質至關重要。通過ARPES技術，能夠精確測量FeSe薄膜的費米面形狀和大小。在測量過程中，通過改變光電子的出射角度，獲取不同動量方向上的光電子能譜，從而繪制出費米面的輪廓。實驗結果顯示，F(xiàn)eSe薄膜的費米面呈現(xiàn)出復雜的形狀，與能帶結構中的電子口袋和空穴口袋相對應。在布里淵區(qū)的不同位置，費米面的形狀和大小存在明顯差異。在M點附近，費米面呈現(xiàn)出近似圓形的形狀，而在Γ點附近，費米面則呈現(xiàn)出較為復雜的形狀，這與電子口袋和空穴口袋的形狀和分布密切相關。FeSe薄膜的費米面與超導特性之間存在著緊密的關聯(lián)。研究發(fā)現(xiàn)，超導轉變溫度（Tc）與費米面的嵌套程度密切相關。當費米面存在良好的嵌套時，電子-空穴散射增強，有利于超導配對的形成，從而提高超導轉變溫度。在一些具有較高超導轉變溫度的FeSe薄膜中，ARPES測量發(fā)現(xiàn)其費米面在特定的動量方向上存在明顯的嵌套特征。費米面的拓撲結構也對超導特性產(chǎn)生影響。不同的費米面拓撲結構會導致電子的散射過程和相互作用發(fā)生變化，進而影響超導配對的對稱性和能隙結構。通過ARPES測量費米面的拓撲結構，能夠為研究超導配對機制提供重要線索。在一些FeSe薄膜中，ARPES實驗觀測到費米面的拓撲結構在超導轉變溫度附近發(fā)生變化，這表明費米面的拓撲變化可能與超導態(tài)的形成密切相關。綜上所述，通過ARPES技術對FeSe薄膜的能帶結構和費米面進行測量，為深入理解其超導特性提供了關鍵的實驗數(shù)據(jù)和理論基礎。能帶結構中的電子口袋和空穴口袋以及費米面的形狀、大小和拓撲結構，都與超導配對機制密切相關。未來的研究可以進一步結合理論計算和其他實驗手段，深入探究這些因素之間的相互作用，以揭示FeSe薄膜超導特性的內(nèi)在物理機制。3.2.2電子態(tài)密度分析電子態(tài)密度（DOS）作為凝聚態(tài)物理中的關鍵概念，深刻揭示了材料內(nèi)部電子能量分布的奧秘，對于深入理解材料的物理性質起著至關重要的作用。在鐵硒（FeSe）薄膜的研究領域，角分辨光電子能譜（ARPES）技術憑借其獨特的優(yōu)勢，成為精確測量電子態(tài)密度的核心手段，為探索FeSe薄膜的物理特性提供了關鍵的數(shù)據(jù)支持。ARPES技術基于光電效應原理，當具有特定能量的光子與FeSe薄膜中的電子相互作用時，電子吸收光子能量后逸出樣品表面成為光電子。通過精確測量光電子的能量和動量，ARPES能夠獲取電子在材料中的能量分布信息，進而推導出電子態(tài)密度。在ARPES實驗中，光電子的強度與電子態(tài)密度成正比，通過對不同能量下光電子強度的測量和分析，就可以得到FeSe薄膜的電子態(tài)密度隨能量的變化關系。在測量過程中，實驗人員會仔細控制實驗條件，選擇合適的激發(fā)光源能量、樣品溫度和光電子接收角度等參數(shù)，以確保測量結果的準確性和可靠性。通常會選用能量分辨率高的激發(fā)光源，以精確分辨不同能量的光電子。在研究FeSe薄膜時，會根據(jù)薄膜的特性和研究目的，選擇能量為21.2eV的氦燈或能量連續(xù)可調的同步輻射光源。通過ARPES測量得到的FeSe薄膜電子態(tài)密度，在不同能量區(qū)域呈現(xiàn)出獨特的分布特征。在費米面附近，電子態(tài)密度的分布與超導特性緊密相連。研究發(fā)現(xiàn)，在超導轉變溫度（Tc）以下，費米面附近的電子態(tài)密度會發(fā)生顯著變化，出現(xiàn)能隙結構。這一能隙的出現(xiàn)是超導態(tài)的重要標志，表明電子在超導態(tài)下發(fā)生了配對，形成了庫珀對。在一些具有較高超導轉變溫度的FeSe薄膜中，ARPES實驗清晰地觀測到費米面附近的能隙結構，能隙大小在幾毫電子伏特到幾十毫電子伏特之間。通過對能隙結構的深入分析，發(fā)現(xiàn)能隙的大小和對稱性在不同的動量方向上存在差異，這暗示著超導配對機制可能受到電子-電子相互作用、電子-聲子相互作用以及晶體結構對稱性等多種因素的綜合影響。在遠離費米面的能量區(qū)域，電子態(tài)密度的分布則反映了FeSe薄膜中電子的其他特性。在高能區(qū)域，電子態(tài)密度主要由Fe原子的3d電子和Se原子的4p電子貢獻。這些電子的能量較高，具有較強的局域性和相關性。Fe原子的3d電子由于其特殊的電子軌道結構，在高能區(qū)域形成了多個電子態(tài)，這些電子態(tài)的分布和相互作用對FeSe薄膜的磁性和光學性質產(chǎn)生重要影響。在低能區(qū)域，電子態(tài)密度主要與薄膜中的雜質和缺陷相關。雜質和缺陷的存在會導致電子態(tài)的局域化，從而在低能區(qū)域形成一些局域態(tài)。通過ARPES測量低能區(qū)域的電子態(tài)密度，可以了解薄膜中雜質和缺陷的種類、濃度以及分布情況，進而研究它們對薄膜物理性質的影響。電子態(tài)密度與FeSe薄膜的物理性質之間存在著緊密的內(nèi)在聯(lián)系。在電學性質方面，電子態(tài)密度決定了材料的電導率和載流子濃度。費米面附近的電子態(tài)密度越高，材料的電導率越大。在FeSe薄膜中，通過ARPES測量發(fā)現(xiàn)，當電子態(tài)密度在費米面附近發(fā)生變化時，薄膜的電導率也會相應改變。在超導態(tài)下，由于能隙的存在，電子態(tài)密度在費米面附近急劇下降，導致電導率變?yōu)榱?，從而實現(xiàn)了超導態(tài)的零電阻特性。在磁學性質方面，電子態(tài)密度與FeSe薄膜的磁性密切相關。Fe原子的3d電子具有未配對的自旋，它們的電子態(tài)密度分布決定了薄膜的磁性。通過ARPES測量電子態(tài)密度，可以研究Fe原子的自旋狀態(tài)和磁相互作用，從而揭示FeSe薄膜的磁性起源和磁相變機制。在一些FeSe薄膜中，ARPES實驗發(fā)現(xiàn)，當電子態(tài)密度發(fā)生變化時，薄膜的磁性也會發(fā)生改變，這表明電子態(tài)密度在調控FeSe薄膜的磁學性質中起著關鍵作用。綜上所述，利用ARPES技術對FeSe薄膜的電子態(tài)密度進行分析，為深入理解其物理性質提供了重要的視角。通過精確測量電子態(tài)密度在不同能量區(qū)域的分布，能夠揭示電子的能量狀態(tài)、超導特性、雜質和缺陷以及電學和磁學性質之間的內(nèi)在聯(lián)系。未來的研究可以進一步結合理論計算和其他實驗手段，深入探究電子態(tài)密度與物理性質之間的定量關系，以推動FeSe薄膜在超導和其他領域的應用發(fā)展。3.3不同制備方法和條件下鐵硒薄膜的角分辨光電子能譜研究3.3.1分子束外延法制備的鐵硒薄膜分子束外延（MBE）法作為一種在超高真空環(huán)境下進行薄膜生長的先進技術，能夠實現(xiàn)原子級別的精確控制，為制備高質量的鐵硒（FeSe）薄膜提供了有力手段。利用MBE法制備的FeSe薄膜，具有原子排列高度有序、界面清晰且缺陷極少的特點，這使得其成為利用角分辨光電子能譜（ARPES）研究電子結構的理想樣品。通過ARPES對MBE法制備的FeSe薄膜進行測量，獲得了一系列關于其電子結構的重要信息。在能帶結構方面，實驗結果顯示，F(xiàn)eSe薄膜的能帶呈現(xiàn)出復雜的多帶特性。在費米面附近，存在多個電子口袋和空穴口袋。在布里淵區(qū)的M點附近，清晰地觀測到了電子型費米口袋，這些電子口袋主要由Fe原子的3d電子貢獻。Fe原子的3d電子具有較強的局域性和相關性，它們之間的相互作用對電子口袋的形成和性質起著關鍵作用。在Γ點附近則有空穴型費米口袋，這些空穴口袋與Se原子的4p電子以及Fe原子的3d電子的雜化密切相關。Se原子的4p電子與Fe原子的3d電子之間的雜化，使得電子的分布和能量狀態(tài)發(fā)生變化，從而形成了空穴型費米口袋。這些電子口袋和空穴口袋之間的相互作用，對FeSe薄膜的超導特性起著關鍵作用。理論研究認為，電子口袋和空穴口袋之間的電子-空穴散射，可能是超導配對的重要機制之一。通過ARPES測量，能夠精確確定這些口袋的位置、大小和形狀，為深入理解超導配對機制提供重要的實驗依據(jù)。薄膜的生長層數(shù)對其電子結構有著顯著的影響。研究發(fā)現(xiàn)，隨著FeSe薄膜生長層數(shù)的增加，電子口袋和空穴口袋的大小和形狀會發(fā)生明顯變化。當薄膜層數(shù)較少時，表面效應較為顯著，電子結構受到襯底和表面態(tài)的影響較大。在單層FeSe薄膜中，由于與襯底的強相互作用，電子口袋和空穴口袋的分布與多層薄膜有所不同。隨著層數(shù)的逐漸增加，薄膜的體相性質逐漸顯現(xiàn)，電子結構逐漸趨近于塊體FeSe的特征。在三層及以上的FeSe薄膜中，電子口袋和空穴口袋的大小和形狀逐漸穩(wěn)定，與塊體FeSe的電子結構更為接近。這種生長層數(shù)對電子結構的影響，進一步表明了薄膜的電子結構與晶體結構的密切關系。襯底的選擇也是影響FeSe薄膜電子結構的重要因素。不同的襯底具有不同的晶格常數(shù)、電子結構和表面性質，這些因素會導致FeSe薄膜與襯底之間的界面相互作用不同，從而影響FeSe薄膜的電子結構。當FeSe薄膜生長在SrTiO?襯底上時，由于SrTiO?襯底與FeSe薄膜之間存在一定的晶格失配，這種晶格失配會導致薄膜內(nèi)部產(chǎn)生應力，進而影響電子的能量狀態(tài)和分布。實驗結果表明，在SrTiO?襯底上生長的FeSe薄膜，其電子口袋和空穴口袋的位置和大小與在其他襯底上生長的薄膜存在明顯差異。由于襯底與薄膜之間的電荷轉移，會改變FeSe薄膜的電子摻雜水平，從而影響超導能隙的大小和對稱性。在一些具有特定電子結構的襯底上，電荷轉移會使得FeSe薄膜的電子態(tài)發(fā)生重構，出現(xiàn)新的電子態(tài)和能帶結構。綜上所述，通過ARPES對MBE法制備的FeSe薄膜的研究，深入揭示了其電子結構的特點以及生長層數(shù)、襯底等因素對電子結構的影響。這些研究成果為進一步理解FeSe薄膜的超導特性和物理性質提供了重要的實驗依據(jù)，也為優(yōu)化FeSe薄膜的制備工藝和探索新型超導材料提供了理論指導。3.3.2脈沖激光沉積法制備的鐵硒薄膜脈沖激光沉積（PLD）法作為一種重要的薄膜制備技術，在鐵硒（FeSe）薄膜的制備中展現(xiàn)出獨特的優(yōu)勢。該方法通過高能量的脈沖激光束聚焦在FeSe靶材上，使靶材表面的原子或分子瞬間蒸發(fā)并電離，形成等離子體羽輝，這些等離子體在襯底表面沉積并反應，從而生長出FeSe薄膜。利用角分辨光電子能譜（ARPES）對PLD法制備的FeSe薄膜進行研究，能夠深入了解其電子結構以及制備過程中各種參數(shù)對電子結構的影響。通過ARPES對PLD法制備的FeSe薄膜的電子結構進行測量，發(fā)現(xiàn)其能帶結構同樣呈現(xiàn)出復雜的多帶特性。在費米面附近，存在多個電子口袋和空穴口袋，這與分子束外延（MBE）法制備的FeSe薄膜類似。然而，由于PLD法制備過程中存在較高的溫度和壓力，可能導致薄膜內(nèi)部產(chǎn)生應力和缺陷，這些因素會對電子結構產(chǎn)生一定的影響。在一些PLD法制備的FeSe薄膜中，ARPES實驗觀測到電子口袋和空穴口袋的形狀和大小存在一定的畸變，這可能是由于薄膜內(nèi)部的應力和缺陷導致電子的散射增強，從而影響了電子的能量狀態(tài)和分布。制備過程中的激光能量是影響FeSe薄膜電子結構的關鍵參數(shù)之一。研究表明，隨著激光能量的增加，靶材表面的原子或分子蒸發(fā)和電離更加劇烈，等離子體羽輝中的粒子能量和密度也相應增加。這會導致沉積在襯底上的原子或分子具有更高的能量，從而影響薄膜的生長質量和電子結構。當激光能量較低時，等離子體羽輝中的粒子能量和密度較低，沉積在襯底上的原子或分子難以充分擴散和反應，導致薄膜的結晶質量較差，電子結構存在較多的缺陷態(tài)。隨著激光能量的逐漸增加，薄膜的結晶質量得到改善，電子結構中的缺陷態(tài)減少，電子口袋和空穴口袋的形狀和大小更加規(guī)則。然而，當激光能量過高時，會導致薄膜表面的原子或分子過度濺射，薄膜的厚度和成分不均勻，電子結構也會受到不利影響。在過高的激光能量下，薄膜表面可能會出現(xiàn)粗糙和孔洞等缺陷，這些缺陷會影響電子的散射和傳輸，導致電子結構的畸變。沉積速率也是影響FeSe薄膜電子結構的重要因素。沉積速率過快，會導致原子或分子在襯底表面的沉積速度大于其擴散速度，從而使薄膜內(nèi)部產(chǎn)生較多的缺陷和應力。這些缺陷和應力會影響電子的能量狀態(tài)和分布，導致電子結構的變化。在沉積速率過快的情況下，ARPES實驗觀測到電子態(tài)密度在費米面附近的分布發(fā)生變化，出現(xiàn)了一些額外的電子態(tài)，這可能是由于缺陷和應力導致的電子局域化。相反，沉積速率過慢，會導致制備效率低下，且可能會使薄膜在生長過程中受到更多的外界干擾，同樣影響電子結構。在沉積速率過慢時，薄膜生長過程中可能會吸附更多的雜質，這些雜質會引入額外的電子態(tài)，影響電子結構的純凈度。綜上所述，通過ARPES對PLD法制備的FeSe薄膜的研究，揭示了激光能量、沉積速率等制備參數(shù)對其電子結構的影響。這些研究結果對于優(yōu)化PLD法制備FeSe薄膜的工藝，提高薄膜的質量和性能具有重要的指導意義。通過合理調整制備參數(shù)，可以制備出具有理想電子結構和超導特性的FeSe薄膜，為鐵基超導材料的研究和應用提供有力支持。3.4鐵硒薄膜的超導特性與角分辨光電子能譜研究3.4.1超導能隙的測量與分析超導能隙作為超導態(tài)的關鍵標志，對理解超導現(xiàn)象的微觀機制起著核心作用。在鐵硒（FeSe）薄膜的研究中，角分辨光電子能譜（ARPES）技術憑借其獨特的優(yōu)勢，成為精確測量超導能隙的有力工具，為深入探究超導特性提供了關鍵的實驗數(shù)據(jù)。在ARPES實驗中，當具有特定能量的光子照射到FeSe薄膜樣品表面時，光子與薄膜中的電子相互作用，使電子獲得足夠的能量逸出樣品表面成為光電子。通過精確測量光電子的能量和動量，能夠獲取電子在薄膜中的能量分布信息，進而確定超導能隙的大小和對稱性。在測量超導能隙時，實驗人員會仔細控制實驗條件，選擇合適的激發(fā)光源能量、樣品溫度和光電子接收角度等參數(shù)，以確保測量結果的準確性和可靠性。通常會選用能量分辨率高的激發(fā)光源，以精確分辨不同能量的光電子。在研究FeSe薄膜時，會根據(jù)薄膜的特性和研究目的，選擇能量為21.2eV的氦燈或能量連續(xù)可調的同步輻射光源。通過ARPES測量發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eSe薄膜的超導能隙在動量空間中呈現(xiàn)出復雜的分布特征。在布里淵區(qū)的不同位置，超導能隙的大小存在明顯差異。在布里淵區(qū)的M點附近，超導能隙相對較大，而在Γ點附近，超導能隙則相對較小。這種能隙的各向異性表明，F(xiàn)eSe薄膜的超導配對機制可能受到多種因素的綜合影響。理論研究認為，電子-電子相互作用、電子-聲子相互作用以及晶體結構對稱性等因素都可能對超導能隙的大小和對稱性產(chǎn)生影響。電子-電子相互作用中的自旋漲落，可能導致電子在不同動量方向上的配對強度不同，從而使超導能隙呈現(xiàn)出各向異性。FeSe薄膜的超導能隙與電子結構之間存在著緊密的內(nèi)在聯(lián)系。電子結構中的能帶結構和費米面特征對超導能隙的形成和性質起著關鍵作用。在FeSe薄膜中，費米面附近存在多個電子口袋和空穴口袋，這些口袋之間的相互作用與超導配對密切相關。當電子口袋和空穴口袋之間存在良好的嵌套時，電子-空穴散射增強，有利于超導配對的形成，從而導致超導能隙的出現(xiàn)。在一些具有較高超導轉變溫度的FeSe薄膜中，ARPES實驗觀測到費米面在特定的動量方向上存在明顯的嵌套特征，同時超導能隙也較大。此外，電子態(tài)密度在超導能隙的研究中也起著重要作用。在超導轉變溫度（Tc）以下，費米面附近的電子態(tài)密度會發(fā)生顯著變化，出現(xiàn)能隙結構。這一能隙的出現(xiàn)是超導態(tài)的重要標志，表明電子在超導態(tài)下發(fā)生了配對，形成了庫珀對。通過ARPES測量電子態(tài)密度，可以了解電子在不同能量狀態(tài)下的分布情況，進而揭示超導能隙與電子態(tài)密度之間的關系。在一些FeSe薄膜中，ARPES實驗發(fā)現(xiàn)，超導能隙的大小與費米面附近電子態(tài)密度的變化密切相關。當費米面附近的電子態(tài)密度發(fā)生變化時，超導能隙也會相應改變。綜上所述，利用ARPES技術對FeSe薄膜的超導能隙進行測量和分析，為深入理解其超導特性提供了重要的視角。通過精確測量超導能隙的大小和對稱性，以及揭示其與電子結構的內(nèi)在聯(lián)系，能夠為探索FeSe薄膜的超導機制提供關鍵的實驗依據(jù)。未來的研究可以進一步結合理論計算和其他實驗手段，深入探究超導能隙與電子結構之間的定量關系，以推動鐵基超導材料的研究和應用發(fā)展。3.4.2超導機制的探討鐵硒（FeSe）薄膜的超導機制一直是凝聚態(tài)物理領域的研究熱點和難點，吸引了眾多科學家的深入探索。角分辨光電子能譜（ARPES）技術作為研究材料電子結構的有力工具，為揭示FeSe薄膜的超導機制提供了關鍵的實驗依據(jù)。通過ARPES測量得到的電子結構信息，結合其他實驗手段和理論計算，科學家們對FeSe薄膜的超導機制提出了多種理論模型和觀點。電子-聲子相互作用是超導理論中的經(jīng)典配對機制，在FeSe薄膜的超導機制探討中也備受關注。電子-聲子相互作用是指電子與晶格振動（聲子）之間的相互作用。當電子在晶格中運動時，會引起晶格的畸變，形成一個正電荷的“云”，這個“云”會吸引其他電子，從而導致電子之間的配對，形成庫珀對。在FeSe薄膜中，通過ARPES測量發(fā)現(xiàn)，電子結構中存在與聲子相關的特征。在某些能量區(qū)域，光電子能譜中出現(xiàn)了與聲子能量對應的峰結構，這表明電子-聲子相互作用在FeSe薄膜中是存在的。一些理論計算也支持電子-聲子相互作用在超導配對中起到一定作用。通過第一性原理計算，研究人員發(fā)現(xiàn)FeSe薄膜中的聲子頻率和電子-聲子耦合強度與超導轉變溫度之間存在一定的關聯(lián)。然而，僅基于電子-聲子相互作用的傳統(tǒng)BCS理論難以完全解釋FeSe薄膜的超導特性，尤其是其較高的超導轉變溫度和能隙的各向異性。電子-電子相互作用中的自旋漲落被認為是FeSe薄膜超導機制的另一個重要因素。自旋漲落是指電子自旋的動態(tài)變化，在FeSe薄膜中，由于Fe原子具有未配對的自旋，自旋之間的相互作用會導致自旋漲落的產(chǎn)生。通過ARPES測量和中子散射等實驗，發(fā)現(xiàn)FeSe薄膜中存在明顯的自旋漲落信號。在動量空間中，自旋漲落的特征與超導能隙的分布存在一定的相關性。一些理論模型認為，自旋漲落可以作為超導配對的媒介，促進電子之間的配對。基于自旋漲落的配對理論能夠較好地解釋FeSe薄膜超導能隙的各向異性以及超導轉變溫度與電子結構之間的關系。在一些具有特定電子結構的FeSe薄膜中，自旋漲落的強度和方向與超導能隙的大小和對稱性密切相關。此外，F(xiàn)eSe薄膜的晶體結構和電子結構的復雜性也使得超導機制的探討更加復雜。FeSe薄膜具有二維層狀結構，電子在層內(nèi)和層間的相互作用不同，這會影響超導配對的過程。其電子結構中存在多個電子口袋和空穴口袋，這些口袋之間的相互作用對超導機制起著關鍵作用。不同口袋中的電子具有不同的能量和動量，它們之間的散射和配對過程會受到晶體結構和電子-電子相互作用的影響。一些研究認為，電子口袋和空穴口袋之間的電子-空穴散射是超導配對的重要機制之一。通過ARPES測量確定了電子口袋和空穴口袋的位置和大小，發(fā)現(xiàn)它們之間的散射過程與超導能隙的形成密切相關。綜上所述，F(xiàn)eSe薄膜的超導機制是一個復雜的多因素問題，電子-聲子相互作用、電子-電子相互作用以及晶體結構和電子結構等因素都可能對超導配對產(chǎn)生影響。雖然目前尚未形成統(tǒng)一的超導機制理論，但通過ARPES技術和其他實驗手段的深入研究，以及理論計算的不斷發(fā)展，我們對FeSe薄膜超導機制的理解正在逐步加深。未來的研究需要進一步綜合考慮各種因素，開展多方面的實驗和理論研究，以揭示FeSe薄膜超導現(xiàn)象的本質，為高溫超導材料的發(fā)展提供理論支持。四、角分辨光電子能譜對稀磁半導體材料的研究4.1稀磁半導體材料的基本特性與研究現(xiàn)狀稀磁半導體（DMS）材料，作為凝聚態(tài)物理和材料科學領域的研究熱點，是通過將磁性離子（如過渡金屬離子或稀土金屬離子）摻入非磁性半導體基質中而形成的一類新型功能材料。這種獨特的材料體系兼具半導體的電學特性和磁性材料的磁學特性，能夠同時利用電子的電荷和自旋自由度，為自旋電子學等新興領域的發(fā)展開辟了廣闊的空間。從晶體結構角度來看，DMS材料的晶體結構基本保持了半導體基質的原有結構，只是部分非磁性原子被磁性離子所取代。在Mn摻雜的GaAs稀磁半導體中，Mn原子取代了部分Ga原子的位置，而晶體仍保持著GaAs的閃鋅礦結構。這種結構的穩(wěn)定性對于DMS材料的性能至關重要，它決定了磁性離子在晶格中的位置和配位環(huán)境，進而影響電子的自旋-軌道耦合強度和磁交換相互作用。不同的晶體結構會導致磁性離子與半導體基質之間的相互作用存在差異，從而影響DMS材料的磁學和電學性能。在一些具有特定晶體結構的DMS材料中，由于較強的自旋-軌道耦合，使得電子的自旋極化程度增強，有利于實現(xiàn)室溫鐵磁性。在電子結構方面，DMS材料的電子結構受到磁性離子的顯著影響。磁性離子的摻入在半導體的能帶結構中引入了新的電子態(tài)，這些新的電子態(tài)與磁性離子的局域磁矩以及與半導體基質中電子的交換相互作用密切相關。在一些DMS材料中，磁性離子的d電子與半導體的價帶和導帶電子之間存在強烈的相互作用，導致在費米面附近出現(xiàn)與磁性相關的雜質帶。這些雜質帶的形成會改變電子的能量分布和散射特性，進而影響材料的電學和磁學性能。雜質帶的寬度和位置對DMS材料的磁學和電學性能有著重要影響，通過精確控制磁性離子的摻雜濃度和分布，可以調控雜質帶的特性，從而實現(xiàn)對DMS材料性能的優(yōu)化。DMS材料在自旋電子學領域展現(xiàn)出巨大的應用潛力，有望為未來的信息技術帶來革命性的變革。在信息存儲方面，基于DMS材料的自旋極化隧道結（SPTJs）具有獨特的優(yōu)勢。傳統(tǒng)的存儲技術主要依賴電子的電荷特性，而SPTJs利用了電子的自旋特性，能夠實現(xiàn)高密度、低功耗的信息存儲。由于自旋極化電子在隧道結中的傳輸特性與自旋方向有關，通過控制自旋方向可以實現(xiàn)信息的寫入和讀取，大大提高了存儲密度和讀寫速度。在邏輯運算領域，DMS材料為設計新型的自旋邏輯器件提供了可能。利用DMS材料的自旋相關輸運特性，可以實現(xiàn)基于自旋的邏輯運算，有望突破傳統(tǒng)CMOS器件的物理極限，提高運算速度和降低功耗。在傳感器領域，DMS材料對磁場、電場等外界物理量具有敏感的響應特性，可用于制備高靈敏度的磁傳感器和電場傳感器。在一些DMS材料中，磁場的變化會導致材料的電阻發(fā)生顯著變化，利用這一特性可以制備出高靈敏度的磁電阻傳感器，用于檢測微弱的磁場信號。然而，目前DMS材料的實際應用仍面臨諸多挑戰(zhàn)。實現(xiàn)室溫鐵磁性是DMS材料走向實用化的關鍵問題之一。盡管在一些DMS材料中已經(jīng)觀察到了鐵磁性，但大多數(shù)材料的居里溫度（Tc）仍然遠低于室溫，限制了其在實際應用中的范圍。提高DMS材料的居里溫度，使其能夠在室溫下表現(xiàn)出穩(wěn)定的鐵磁性，是當前研究的重點和難點。如何在提高磁性能的同時，保持或改善DMS材料的電學性能，以滿足實際應用的需求，也是亟待解決的問題。磁性離子的摻入往往會引入雜質和缺陷，導致材料的電學性能下降，如電導率降低、載流子遷移率減小等。在一些DMS材料中，過高的磁性離子摻雜濃度會導致雜質散射增加，從而降低材料的電學性能；而磁性離子的不均勻分布則可能導致材料內(nèi)部磁性能的不一致，影響其在實際應用中的性能穩(wěn)定性。近年來，利用角分辨光電子能譜（ARPES）技術對DMS材料的研究取得了一定的進展。ARPES技術能夠直接測量DMS材料的電子結構，包括能帶結構、電子態(tài)密度以及電子的自旋極化情況等關鍵信息，為揭示DMS材料的磁性起源和磁電耦合機制提供了重要的實驗依據(jù)。通過ARPES測量，科學家們發(fā)現(xiàn)DMS材料的能帶結構在磁性離子摻入后發(fā)生了顯著變化，在費米面附近出現(xiàn)了與磁性相關的雜質帶。這些雜質帶的形成與磁性離子的局域磁矩以及與半導體基質中電子的交換相互作用密切相關。ARPES還可以研究DMS材料中電子的自旋極化情況，通過測量不同自旋方向的光電子能譜，了解電子自旋在動量空間中的分布，為深入理解DMS材料的磁性起源提供了關鍵線索。然而，由于DMS材料中磁性離子與半導體基質之間的相互作用非常復雜，涉及到多種微觀物理過程，目前對于DMS材料的磁性起源和磁電耦合機制的理解仍然存在諸多爭議，需要進一步深入研究。4.2角分辨光電子能譜對稀磁半導體材料電子結構的研究4.2.1能帶結構與磁性離子的相互作用角分辨光電子能譜（ARPES）技術在揭示稀磁半導體（DMS）材料的能帶結構與磁性離子相互作用機制方面發(fā)揮著關鍵作用。通過精確測量光電子的能量和動量，ARPES能夠直接獲取DMS材料中電子