全息存儲(chǔ)的記錄材料3.4.1光折變材料的全息存儲(chǔ)機(jī)理與特性

3.4.1光折變效應(yīng)簡介光折變效應(yīng)是光致折射率變化效應(yīng)的簡稱，其含義是電光材料在光輻照下，折射率隨光強(qiáng)的空間分布而變化。光折變效應(yīng)首先是由貝爾實(shí)驗(yàn)室工作的Ashkin等人于60年代發(fā)現(xiàn)的。當(dāng)初稱為光損傷。光致折射率變化與通常在強(qiáng)光作用下所引起的非線性折射率變化的機(jī)制完全不同，后者起因于光致瞬態(tài)非線性電極化。光折變材料具有較大的電光系數(shù)，與一般在高功率激光場(chǎng)作用下的非線性光學(xué)材料相比有兩個(gè)顯著的特點(diǎn)（1）光折變材料的光學(xué)非線性效應(yīng)與光強(qiáng)無關(guān)。（2）光折變材料具有非局域響應(yīng)。

光折變材料能做成各種用途的非線性光學(xué)器件。如體全息實(shí)時(shí)存儲(chǔ)器、光放大器、光振蕩器、相位共軛器、空間光調(diào)制器等。折射率光柵的建立(1)在適當(dāng)波長的空間非均勻分布的光輻照下，晶體內(nèi)的施主(受主)心被電離產(chǎn)生電子(空穴)；同時(shí)電子(空穴)從中間能級(jí)受激躍遷至導(dǎo)帶(價(jià)帶)。(2)

光激發(fā)載流子在導(dǎo)帶(價(jià)帶)內(nèi)可自由遷移；光激發(fā)載流子具有三種遷移機(jī)制：擴(kuò)散(載流子由于濃度不同而擴(kuò)散遷移)、漂移(載流子在外場(chǎng)或晶體內(nèi)極化電場(chǎng)作用下的漂移)和異常光生伏打效應(yīng)(均勻鐵電體材料在均勻光照下，產(chǎn)生沿自發(fā)極化方向的光生伏打電流)。在光折變效應(yīng)中，上述三種遷移機(jī)制單獨(dú)作用或聯(lián)合作用完成了光折變晶體內(nèi)部載流子的遷移過程。折射率光柵的建立(3)

遷移的電子(空穴)可以被重新俘獲，經(jīng)過再激發(fā)、再遷移、再俘獲，最終離開光照區(qū)而在暗光區(qū)被電子(空穴)陷阱俘獲。由此導(dǎo)致晶體內(nèi)空間電荷分布的變化，使空間電荷分離，從而形成了相應(yīng)于光場(chǎng)分布的空間電荷場(chǎng)。

(4)

空間電荷場(chǎng)通過線性電光效應(yīng)(泡克爾斯效應(yīng))，在晶體內(nèi)形成折射率的空間調(diào)制變化，產(chǎn)生折射率調(diào)制的位相光柵。折射率光柵的建立光折變效應(yīng)的物理過程可概括為：（1）非均勻分布的光激發(fā)載流子的過程；（2）光激載流子遷移和被俘獲導(dǎo)致空間電荷場(chǎng)產(chǎn)生的過程；（3）空間電荷場(chǎng)通過線性電光效應(yīng)引起的折射率調(diào)制過程。光折變過程的能級(jí)圖以Fe:LiNbO3為例說明Fe3+和Fe2+(a)光電離，(b)擴(kuò)散，(c)復(fù)合，(d)形成空間電荷并產(chǎn)生電場(chǎng)。Fe2+雜質(zhì)中心作為施主，電離后變成Fe3+，而Fe3+中心作為陷阱，復(fù)合后變成Fe2+。

光折變過程1.帶輸運(yùn)模型不動(dòng)的電離施主隨時(shí)間的變化率方程：自由電子的連續(xù)性方程：電流方程：空間電荷分布形成局域電場(chǎng)，滿足高斯定理：2.驅(qū)動(dòng)光強(qiáng)2.驅(qū)動(dòng)光強(qiáng)3.光致空間電荷場(chǎng)帶輸運(yùn)模型是一組非線性偏微分耦合方程，通常只有數(shù)值解。為了獲得空間電荷場(chǎng)的解析解，需要引入以下近似處理：3.光致空間電荷場(chǎng)（3）認(rèn)為光強(qiáng)的調(diào)制度M(z)<<1且

M(z)/x<<k，則可以忽略受空間調(diào)制的各個(gè)參數(shù)N+D、

、及Esc的傅立葉級(jí)數(shù)展開式中的高階項(xiàng)，認(rèn)為它們與光強(qiáng)有相同的分布，其形式為：這種近似的線性化處理帶輸運(yùn)模型，其結(jié)果只對(duì)調(diào)制度M(z)<<1的情況有效，但是在光柵周期很?。ú怀^幾微米）情況下，對(duì)任意調(diào)制度，其結(jié)果也是較好的，或者在調(diào)制度小于0.6∽0.8的情況下，對(duì)大光柵周期，其結(jié)果也是較好的3.光致空間電荷場(chǎng)在圖3-6所示的對(duì)稱記錄光路中，（3-13）所示的正弦調(diào)制光強(qiáng)為根據(jù)假設(shè)（2），帶輸運(yùn)模型可以改寫為：3.光致空間電荷場(chǎng)接下來的內(nèi)容是根據(jù)帶輸運(yùn)模型，在前面的假設(shè)條件和對(duì)稱記錄光路下求解空間電荷場(chǎng)。因?yàn)橹懒丝臻g電荷場(chǎng)后，就可以通過線性電光效應(yīng)求解折射率的分布，從而利用耦合波理論可以確定衍射效率等重要參數(shù)，這是我們最關(guān)心的。3.光致空間電荷場(chǎng)由方程(5)知，在初始狀態(tài)(t=0)時(shí)，有將方程（1）~（4）代入方程(5)，并且對(duì)應(yīng)exp(-iKx)前的系數(shù)，可得到：3.光致空間電荷場(chǎng)將(7)代入方程(6)有：將方程（1）~（4）代入（12）式，并且對(duì)應(yīng)exp(-iKx)前的系數(shù)，然后令，可求出

1，將其代入（11）式，可得到3.光致空間電荷場(chǎng)其中式中為導(dǎo)帶中電子的介電馳豫率3.光致空間電荷場(chǎng)一些電場(chǎng)的定義如下：光伏打電場(chǎng)飽和極限場(chǎng)擴(kuò)散電場(chǎng)3.光致空間電荷場(chǎng)那么方程（15）（16）可以寫成3.光致空間電荷場(chǎng)由方程(13)可推出所以，空間電荷場(chǎng)可以表示成因?yàn)?.光致空間電荷場(chǎng)電子光柵建立時(shí)間光柵建立和擦除過程的振蕩頻率3.光致空間電荷場(chǎng)（完）令所以（21）式與書（3-19）式略有不同，那么空間電荷場(chǎng)相對(duì)與記錄光的干涉條紋的空間相移

g也會(huì)與書（3-20）式有所不同，它可以由（21）式確定。作業(yè)請(qǐng)?jiān)敿?xì)描述在光折變材料中，折射率光柵的建立過程。4.折射率調(diào)制的位相光柵晶體光學(xué)基礎(chǔ)知識(shí)電光效應(yīng)兩波耦合晶體光學(xué)基礎(chǔ)知識(shí)晶體結(jié)構(gòu)的主要特點(diǎn)是組成晶體的各基元（原子、分子、離子或其集團(tuán)）在空間排列組合時(shí)，表現(xiàn)出一定的空間周期性和對(duì)稱性。這種特點(diǎn)導(dǎo)致了晶體宏觀性質(zhì)的各向異性。光學(xué)特性也表現(xiàn)出各向異性。晶體光學(xué)基礎(chǔ)知識(shí)晶體光學(xué)基礎(chǔ)知識(shí)晶體光學(xué)基礎(chǔ)知識(shí)晶體光學(xué)基礎(chǔ)知識(shí)單軸晶體電光效應(yīng)當(dāng)加到介質(zhì)上的電場(chǎng)較大，足以將原子內(nèi)場(chǎng)（約為3*108

V/cm）擾亂到有效程度，就可以使本來是各向同性的介質(zhì)產(chǎn)生雙折射，本來是光學(xué)各向異性的晶體其雙折射特性發(fā)生變化。這種因外加電場(chǎng)使介質(zhì)光學(xué)性質(zhì)發(fā)生變化的效應(yīng)，叫電光效應(yīng)。電光效應(yīng)電光效應(yīng)電光效應(yīng)電光效應(yīng)電光效應(yīng)電光效應(yīng)電光效應(yīng)電光效應(yīng)電光效應(yīng)電光效應(yīng)3.4.2光折變晶體內(nèi)的兩波耦合和衍射效率在光折變晶體內(nèi)，由入射光波所寫入的相位光柵又同時(shí)引起入射光波的相互耦合，從而使它們的光強(qiáng)和位相隨傳播距離而不斷變化。光波的這種變化又影響后繼光柵的寫入，這樣在光折變晶體內(nèi)所記錄的是一種動(dòng)態(tài)的體相位柵。與以前介紹的恒定光柵不同，這里是一種自洽偶合過程。下面推導(dǎo)雙光束在其所寫入的動(dòng)態(tài)體相位光柵作用下的耦合波方程。兩波耦合兩波耦合兩波耦合兩波耦合兩波耦合兩波耦合將復(fù)振幅分成大小和相位兩部分，即兩波耦合對(duì)稱記錄光路電場(chǎng)振動(dòng)方向應(yīng)沿y軸無吸收情況下兩波耦合無吸收情況下兩波耦合無吸收情況下兩波耦合無吸收情況下兩波耦合無吸收情況下兩波耦合無吸收情況下兩波耦合由方程（3-52）和（3-53）可知從上式可知，如果

g

/2且Ir

Is，則兩寫入光束間存在位相耦合，即雙光束之間位相轉(zhuǎn)移變化。由于光折變效應(yīng)的慣性，這種位相轉(zhuǎn)移將導(dǎo)致雙光束之間發(fā)生瞬態(tài)能量轉(zhuǎn)移，見下圖。由位相轉(zhuǎn)移產(chǎn)生的

瞬態(tài)能量轉(zhuǎn)移反射型光柵反射型光柵反射型光柵由上面對(duì)光折變晶體內(nèi)光柵形成過程的討論可知，由于動(dòng)態(tài)耦合和自衍射，晶體內(nèi)光柵的調(diào)制度和相移都隨晶體內(nèi)的深度而變化，呈現(xiàn)出與常規(guī)（靜態(tài)）全息圖很不相同的特點(diǎn)。讀出光衍射效率透射型光柵反射型光柵作業(yè)用波長為532nm的激光在LiNbO3晶體中記錄非傾斜透射光柵，參考光與物光的夾角為30o（空氣中）。欲用波長為633nm的探測(cè)光實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)光柵記錄過程中衍射效率的變化，計(jì)算探測(cè)光的入射角（假設(shè)在此二波長晶體折射率均為2.27）。3.4.3光折變晶體的全息時(shí)間常量由于折射率光柵的形成和擦除均需要時(shí)間,為此引入響應(yīng)時(shí)間常數(shù)描述光柵建立和擦除的快慢。響應(yīng)時(shí)間是全息存儲(chǔ)的重要特性參量，它表征了體全柵光柵的動(dòng)態(tài)特征。全息時(shí)間常量光折變效應(yīng)是一種電光過程，涉及光激發(fā)載流子的產(chǎn)生、遷移和俘獲，以及由空間電荷場(chǎng)引起的一階線性電光效應(yīng)?？臻g電荷場(chǎng)形成需要時(shí)間。（寫入時(shí)間常量）從光折變光柵的形成機(jī)理可知,已經(jīng)寫入了光柵的晶體被其敏感波長的均勻光照射后，陷阱中被捕俘的電子再次被激發(fā)，并在晶體內(nèi)重新分布，會(huì)使晶體內(nèi)相位光柵消失，使光折變晶體恢復(fù)常態(tài)。

這種現(xiàn)象稱為光擦除。（擦除時(shí)間常量）全息時(shí)間常量全息時(shí)間常量以上這種寫入擦除時(shí)間特性的對(duì)稱性得到許多人的論證，但是在某些情況下，擦除靈敏讀比寫入靈敏度要低，即意味著寫入、擦除時(shí)間常量是不對(duì)稱的。3.4.4光折變材料的全息存儲(chǔ)特性1、體全息存儲(chǔ)對(duì)材料的要求（1）光譜響應(yīng)

用于全息存儲(chǔ)的光折變材料應(yīng)當(dāng)對(duì)寫入激光波長敏感。目前，全息記錄主要采用連續(xù)的可見激光如氬離子（488/514nm譜線）和氦氖（633nm譜線）激光。隨著光電子技術(shù)的發(fā)展，半導(dǎo)體激光器和倍頻固體激光器等光源，在全息存儲(chǔ)中的作用也愈來愈重要。已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了一些光折變材料并且進(jìn)行適當(dāng)?shù)膿诫s和熱處理，使得敏感波長的范圍覆蓋了從近紫外到近紅外。

1、體全息存儲(chǔ)對(duì)材料的要求（2）動(dòng)態(tài)范圍通常指最大可能的折射率

nsat，指的是當(dāng)光照時(shí)間與響應(yīng)時(shí)間相比為足夠長時(shí)所達(dá)到的折射率變化。給定這一指標(biāo)，可以根據(jù)耦合波理論近似地確定晶體中光柵可能達(dá)到的最大衍射效率。此外，這一特性還決定了在給定體積中所能存儲(chǔ)的全息圖的數(shù)目。

1、體全息存儲(chǔ)對(duì)材料的要求（3）靈敏度一種較實(shí)用的定義是在一毫米厚的晶體中記錄衍射效率為1％的光柵所需要的能量密度W(1％)，單位為mJ/cm2。目前比較普遍接受的另一種定義是：在記錄的初始階段，靈敏度正比于單位寫入光強(qiáng)在單位厚度的材料中產(chǎn)生的折射率變化速率，即靈敏度已經(jīng)證明，減少材料中空陷阱（例如摻鐵鈮酸鋰中的三價(jià)鐵離子）密度，可以改善靈敏度。同時(shí)，理論和實(shí)驗(yàn)都證明，F(xiàn)e:LiNbO3的靈敏度正比于Fe2+的數(shù)密度，而其最大折射率改變則正比于Fe3+的數(shù)密度。1、體全息存儲(chǔ)對(duì)材料的要求（4）存儲(chǔ)持久性全息圖的存儲(chǔ)持久性用其暗存儲(chǔ)時(shí)間（即記錄以后在黑暗條件下初始的折射率變化的分布仍然保存的時(shí)間）來表征。它決定于材料的介電常數(shù)和暗電導(dǎo)率。

存儲(chǔ)持久性較短的材料適合于實(shí)時(shí)信號(hào)處理、相干光放大、和光學(xué)位相共軛。然而，只讀存儲(chǔ)器要求長的存儲(chǔ)持久性。在這種情況下可以采用固定（定影）技術(shù)，使固定后的光柵有較長的存儲(chǔ)壽命并且對(duì)讀出光不敏感。

1、體全息存儲(chǔ)對(duì)材料的要求（6）散射噪聲散射噪聲是光折變晶體的本質(zhì)性問題。材料中任何缺陷會(huì)使光散射成球面波，這些散射波會(huì)與初始的入射波相干涉，形成噪音位相光柵；與此同時(shí)，入射光作為讀出光通過噪音光柵的自衍射（此時(shí)布喇格條件自動(dòng)滿足），入射光能量向散射光轉(zhuǎn)移，產(chǎn)生放大的散射光，并且晶體中存在的多束散射光同時(shí)寫入了多組位相光柵。由于散射光在空間無規(guī)分布，因此這些位相光柵迭加成噪聲光柵。

扇形效應(yīng)。1、體全息存儲(chǔ)對(duì)材料的要求（8）晶體尺寸及光學(xué)質(zhì)量（9）空間頻率響應(yīng)（空間分辨率）大部分光折變材料是單晶，其空間分辨率原則上由陷阱間的距離決定。2、光折變晶體光折變材料可以分為無機(jī)材料(光折變晶體)和有機(jī)材料（光折變聚合物）。其中光折變晶體又可分為三類：

(1)鐵電晶體：鈮酸鋰(LiNbO3)，鉭酸鋰(LiTaO3)，鈦酸鋇(BaTiO3)，鈮酸鉀(KNbO3)等。(2)鉍硅族氧化物：硅酸鉍(Bi12SiO20—BSO)，鍺酸鉍(Bi12GeO20)，鈦酸鉍(Bi12TiO20)等。(3)化合物半導(dǎo)體：磷化銦(InP)，砷化鎵(GaAs)，磷化鎵(GaP)，碲化鎘(CdTe)，硫化鎘(CdS)，硒化鎘(CdSe)，硫化鋅(ZnS)等。

3、有機(jī)光折變材料