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1、3-9確定晶格振動(dòng)譜的實(shí)驗(yàn)方法3. 9. 1中子非彈性散射晶格振動(dòng)頻率與波數(shù)矢量之間的函數(shù)關(guān)系coq),稱為格波的色散關(guān)系,也稱為晶格振 動(dòng)譜。晶體的許多性質(zhì)都與函數(shù)/(q)有關(guān),因此確定晶格振動(dòng)譜是很重要的??赡芾貌?與格波的的相互作用,以實(shí)驗(yàn)的方法來(lái)直接測(cè)定/(q)。最重要的實(shí)驗(yàn)方法是中子的非彈性 散射,即利用中子的德布洛依波與格波的相互作用。另外,還有X射線散射,光的散射等。 目前,最常用的方法是中子非彈性散射。設(shè)想有一束動(dòng)量為P、能量為E =翥的中子流入射到樣品上,由于中子僅僅和原子 n核之間有相互作用,因此它可以毫無(wú)困難地穿過(guò)晶體,而以動(dòng)量p、能量E二,射出。2 Mn當(dāng)中子流穿過(guò)晶

2、體時(shí),格波振動(dòng)可以引起中子的非彈性散射,這種非彈性彈射也可以看成是 吸收或發(fā)射聲子的過(guò)程。散射過(guò)程首先要滿足能量守恒關(guān)系:也-土 二 * (3-9-1)2 M2 M和/(q )表示聲子的能量, + ”號(hào)和-”號(hào)分別表示吸收和發(fā)射聲子的過(guò)程。散射過(guò)程同時(shí) 要滿足準(zhǔn)動(dòng)量守恒關(guān)系:p - p - p = hq + hG n(3-9-2)其中G = nb + n b + n b為倒格子矢量,hq稱為聲子的準(zhǔn)動(dòng)量。一般說(shuō)來(lái),聲子的 n 1 12 23 3準(zhǔn)動(dòng)量并不代表真實(shí)的動(dòng)量,只是它的作用類似于動(dòng)量,如式(3-9-2)所示,在中子吸收和發(fā)射聲子過(guò)程中,存在類似于動(dòng)量守恒的變換規(guī)律,但是,多出方G項(xiàng)。動(dòng)

3、量守恒是空 n間均勻性(或者稱為完全的平移不變性)的結(jié)果,而上述準(zhǔn)動(dòng)量守恒關(guān)系實(shí)際上是晶格周期 性(或者稱為晶格平移不變性)的反映。一方面,由于晶格也具有一定的平移對(duì)稱性(以布 拉伐格子標(biāo)志),因而存在與動(dòng)量守恒相類似的變換規(guī)律;另一方面,由于晶體平移對(duì)稱性與完全的平移對(duì)稱性相比,對(duì)稱性降低了,因而變換規(guī)則與動(dòng)量守恒相比,條件變?nèi)趿耍梢韵嗖罘紾。n如果我們固定入射中子流的動(dòng)量p (和能量E),測(cè)量出不同散射方向上散射中子流的 動(dòng)量p(即能量E),就可以根據(jù)能量守恒和準(zhǔn)動(dòng)量守恒關(guān)系確定出格波的波矢q以及能 量h/(q)。圖3-9-1中示意地畫(huà)出了一個(gè)典型的中子散射譜儀的結(jié)構(gòu),叫做三軸中子譜儀。

4、 中子源是反應(yīng)堆產(chǎn)生出來(lái)的慢中子流,單色器是一塊單晶,利用它的布喇格反射產(chǎn)生單色的 動(dòng)量為p的中子流,經(jīng)過(guò)準(zhǔn)直器入射到樣品上。隨后再經(jīng)過(guò)準(zhǔn)直器用于選擇散射中子流的方 向,分析器也是一塊單晶,利用它的布喇格反射來(lái)決定散射中子流的動(dòng)量值(即能量)。利 用中子散射譜儀測(cè)定晶格振動(dòng)譜的工作開(kāi)始于50年代,但因一般的反應(yīng)堆中子流密度太小,使用實(shí)驗(yàn)工作受到很大限制。近年來(lái)高能量的中子反應(yīng)堆(流量大于10i4cm-2-s-i)比較普 遍后,這種方法取得了許多有意義的結(jié)果。由于中子的能量一般在0.02-0.04eV,與聲子的 能量是同一數(shù)量級(jí);中子的德布洛依波長(zhǎng)用mv約為2-3X10-4,正好是晶格常數(shù)的數(shù)量

5、級(jí), 因此,提供了確定格波們的最有利條件;已經(jīng)對(duì)相當(dāng)多的晶體進(jìn)行了中子非彈性散射的研 究。但中子非彈性散射也有局限性,例如固態(tài)氦iii,氦iii的原子核對(duì)中子有很大的俘 獲截面,而形成氦。因而無(wú)法獲得它的中子的散射譜。探測(cè)器探測(cè)器3. 9. 2光子非彈性散射當(dāng)光通過(guò)固體時(shí),也會(huì)與格波相互作用,而發(fā)生散射。介質(zhì)折射率的變化(或說(shuō)介質(zhì)極 化率的變化)是引起光散射的原因。晶格振動(dòng)的聲學(xué)波和光學(xué)波都會(huì)產(chǎn)生折射率的變化。散 射過(guò)程中也要滿足能量守恒和準(zhǔn)動(dòng)量守恒關(guān)系,對(duì)于一級(jí)譜(單聲子過(guò)程)有:村-叫 =九而)(3-9-3)泌-泌=h q 土方G (3-9-4)n其中k,膈 代表入射光的波數(shù)矢量和能量,k

6、和 M 代表散射光的波矢和能量。同 樣如果固定入射光,而測(cè)量不同方向散射光的頻率,就可以得到聲子的頻率和波矢。但由于 一般可見(jiàn)光范圍,kl只有105cm-1的量級(jí),因此相互作用的聲子的波矢Iql也是在105cm-1的 數(shù)量級(jí)。從晶體布里淵區(qū)來(lái)看,它們只是在布里淵區(qū)中心附近很小一部分區(qū)域內(nèi)的聲子,即 長(zhǎng)波聲子。(這時(shí)在(3-9-2)式表示的準(zhǔn)動(dòng)量守恒中,倒格波G.只能為零)這就使得用光 散射的方法測(cè)定的晶格振動(dòng)譜只能是長(zhǎng)波附近很小的一部分聲子,與中子非彈性散射相比這 是一個(gè)根本的缺點(diǎn)。當(dāng)光與聲學(xué)波相互作用時(shí),散射光的頻率移動(dòng)I。-刃|很小,大約在1073 x 1010赫,稱為布里淵散射;當(dāng)光與光學(xué)波相互作用時(shí),頻率移動(dòng)大約在3x 1010 - 3x 1013赫,稱為喇曼散射。通常又把散射頻率低于入射頻率的情況稱為斯托克斯 散射;把散射頻率高于入射頻率的情況稱為反斯托克斯散射。前者對(duì)應(yīng)發(fā)射聲子的過(guò)程,后者對(duì)應(yīng)吸收聲子的過(guò)程。在圖3-9-2中示出這兩種過(guò)程。斯托克斯散射反斯托克斯散射3,散 3入3,散3入(a)(b)圖3-9-2光子的喇曼散射,伴隨一個(gè)聲子的發(fā)射或吸收(a)斯托克斯散射 (b)反斯托克斯散射也可以利用X射線的散射,測(cè)定晶格振動(dòng)譜,其原理是相同的。X射

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