第七屆“光威杯”中國(guó)復(fù)合材料學(xué)會(huì)大學(xué)生科技創(chuàng)新競(jìng)賽編號(hào)：第七屆“光威杯”中國(guó)復(fù)合材料學(xué)會(huì)大學(xué)生科技創(chuàng)新競(jìng)賽作品申報(bào)書作品標(biāo)題：電解液添加多元酸鹽對(duì)鋅離子電池電化學(xué)性能影響研究作品形式：理論闡述和實(shí)驗(yàn)步驟設(shè)計(jì)作品完成時(shí)間：2023.04項(xiàng)目摘要和關(guān)鍵詞1.1項(xiàng)目摘要本研究通過(guò)在電解液中添加多元弱酸體系（檸檬酸-檸檬酸三鈉），緩沖電解液在反應(yīng)過(guò)程中pH變化，為二氧化錳正極反應(yīng)提供穩(wěn)定的氫離子環(huán)境。由于在電解液中增加了多元酸根-多元酸緩沖體系，可以提高電解液調(diào)控酸堿度的能力，即提高了電解液的自我調(diào)節(jié)。電解液的酸堿度自我調(diào)節(jié)能力提高，可以降低負(fù)極析氫和正極析氧過(guò)程，促進(jìn)錳基氧化物的能量存儲(chǔ)/釋放。通過(guò)本研究，可以讓鋅離子電池通過(guò)多元酸調(diào)控電解液pH，穩(wěn)定電池電解液酸堿度變化，獲得更高的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。通過(guò)原位或非原位手段研究手段確定多元酸鹽-多元酸對(duì)鋅-二氧化錳電池體系電解液和電極的物相演變信息，以確定其作用機(jī)制。探究電解液添加多元酸鹽-多元酸后對(duì)電池體系電化學(xué)動(dòng)力學(xué)的影響。1.2關(guān)鍵詞鋅離子電池，電解液，多元弱酸體系（檸檬酸-檸檬酸三鈉），酸堿度，自我調(diào)節(jié)，作用機(jī)制，電化學(xué)動(dòng)力學(xué)項(xiàng)目背景及國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀2.1項(xiàng)目背景隨著能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題的顯現(xiàn)，對(duì)于可再生能源器件提出了更高的要求[1-4]?，F(xiàn)階段，鋰離子電池（LIBs）和鈉離子電池（SIBs）已經(jīng)投入商業(yè)化使用，但依舊存在高成本和安全問(wèn)題。相比之下，鋅離子電池體系具有如下特性：(1)鋅電位較低，-0.763V(Zn2+/Zn)vs標(biāo)準(zhǔn)氫電極，且析氫過(guò)電位高，在微酸性和中性水溶液中的具有較高的電化學(xué)穩(wěn)定性；(2)鋅離子沉積與溶解可逆性高[5]；(3)不同于一價(jià)金屬離子，二價(jià)鋅離子在充放電過(guò)程中涉及兩個(gè)電子的轉(zhuǎn)移，使得AZIBs具有更高的體積能量密度[6]。AZIBs在工業(yè)化應(yīng)用上有很明顯的競(jìng)爭(zhēng)力。一是價(jià)格優(yōu)勢(shì)，LIBs每千瓦時(shí)300美元，AZIBs每千瓦時(shí)僅為65美元；二是水溶液電解液的安全和回收性強(qiáng)于有機(jī)電解液。目前鋅離子電池研究主要集中在正極材料的反應(yīng)機(jī)制研究和電解液改性研究。2.2國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀鋅離子電池正極材料MnO2的反應(yīng)機(jī)制。目前，已經(jīng)有很多種正極材料得到了研究。例如，錳基氧化物、普魯士藍(lán)類似物、釩基氧化物等。其中錳基氧化物具有較高的比容量和工作電壓，并且資源豐富和無(wú)污染，適合用作ZIBs正極材料。錳基氧化物包括(MnO2[7]、Mn2O3[8]、Mn3O4[9-10]、ZnMn2O4[11-12]等)得到了大量的研究，其中MnO2更是作為研究電池儲(chǔ)能機(jī)理、優(yōu)化策略的正極材料的典型代表。MnO2作為正極材料的儲(chǔ)能機(jī)理一直以來(lái)都受到人們的爭(zhēng)議，目前普遍接受的反應(yīng)機(jī)制大致分為三類：第一種類型是H+的插脫嵌[13]；第二種是Zn2+的插脫嵌[14]；第三種是H+和Zn2+的共插脫嵌[15]。雖然錳基氧化物有很多的優(yōu)勢(shì)，但是同樣不可避免的存在活性物質(zhì)溶解和結(jié)構(gòu)破壞所帶來(lái)的容量衰減、循環(huán)壽命差、功率密度低等缺點(diǎn)。許多研究采用諸如摻雜、復(fù)合等方法對(duì)錳基氧化物進(jìn)行了改性，主要是致力通過(guò)改啥鋅離子插脫嵌機(jī)制解決上述問(wèn)題。而對(duì)氫離子參與反應(yīng)帶來(lái)的電解液酸堿度波動(dòng)的問(wèn)題，目前還沒(méi)有較深入研究。鋅離子電池電解液的改進(jìn)主要集中在針對(duì)電解液酸堿度的調(diào)控這一關(guān)鍵性問(wèn)題，目前鋅錳電池體系電解液的質(zhì)子調(diào)控主要有以下兩種策略，一是在電解液添加強(qiáng)酸以提高質(zhì)子濃度。新加坡南洋理工大學(xué)范紅金團(tuán)隊(duì)通過(guò)在電解液中添加硫酸(0.1-0.3M)提高電解液中質(zhì)子，添加H2SO4后錳基氧化物電化學(xué)性能得到提升[16]。強(qiáng)酸的添加可以提高錳基氧化物電化學(xué)性能，然而酸性的環(huán)境也會(huì)增強(qiáng)金屬負(fù)極的析氫速率，造成電池產(chǎn)氣，降低鋅錳電池的穩(wěn)定性。正負(fù)極雙體系電解液電池結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)可以避免負(fù)極腐蝕的問(wèn)題，錳氧化合物正極采用酸度較高的電解液，鋅負(fù)極采用堿度較高的電解液，通過(guò)離子交換膜將正負(fù)極所用的電解液隔開(kāi)。如天津大學(xué)胡文彬團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了這種雙電解液的鋅錳電池[17]，電池展現(xiàn)了2.83V的較高電壓和200小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)性能。但是雙電解液體系電池電解液會(huì)占較高質(zhì)量和體積，造成較低的體積/質(zhì)量能量密度，以及較高的工藝成本，失去價(jià)格優(yōu)勢(shì)。另一種方法是添加弱酸，在小幅度改變電解液酸堿度的情況下，提供一定濃度的質(zhì)子。如周江團(tuán)隊(duì)在電解液添加了醋酸，改善了鋅錳電池的錳基氧化物的電化學(xué)性能[18]。弱酸受限于其解離特點(diǎn)，具有弱酸分子利用率不高的缺點(diǎn)。綜上，對(duì)于鋅錳電池體系電解液酸堿度調(diào)控的研究較少，而目前采取添加強(qiáng)酸或弱酸的方法，均會(huì)增加電解液酸度，造成鋅負(fù)極穩(wěn)定性下降。本項(xiàng)目基于錳基材料在水系鋅離子電池中的質(zhì)子反應(yīng)機(jī)制，通過(guò)在電解液中添加多元酸體系（檸檬酸-檸檬酸三鈉），探究其pH緩沖作用調(diào)控鋅錳電池循環(huán)過(guò)程中電解液pH變化規(guī)律。通過(guò)多元酸根體系提高電解液的“自我調(diào)節(jié)”作用，穩(wěn)定電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中MnO2正極材料的H+環(huán)境，提高鋅離子電池電化學(xué)性能。確定多元酸體系的作用機(jī)制和對(duì)電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響。參考文獻(xiàn)及其出處：[1]G.Liang,F.Mo,X.Ji,C.Zhi,Non-metallicchargecarriersforaqueousbatteries,Nat.Rev.Mater.6(2021)109–123,.[2]B.Dunn,H.Kamath,J.-M.Tarascon,Electricalenergystorageforthegrid:abatteryofchoices,Science334(2011)928–935,[3]S.Guo,S.Liang,B.Zhang,G.Fang,D.Ma,J.Zhou,Cathodeinterfaciallayerforma-tionviainsituelectrochemicallycharginginaqueousZinc-Ionbattery,ACSNano13(2019)13456–13464.[4]C.Yan,C.Lv,L.Wang,W.Cui,L.Zhang,D.KhangNgoc,H.Tan,C.Wu,T.Wu,Y.Ren,J.Chen,Z.Liu,M.Srinivasan,X.Rui,Q.Yan,G.Yu,Architectingastablehigh-energyaqueousAl-Ionbattery,J.Am.Chem.Soc.142(2020)15295–15304.[5]KordeshK,WeissenbacherM.Rechargeablealkalinemanganesedioxide/zincbatteries[J].Journalofpowersources,1994,51(1-2):61-78.[6]MingJ,GuoJ,XiaC,etal.Zinc-ionbatteries:materials,mechanisms,andapplications[J].MaterialsScienceandEngineering:R:Reports,2019,135:58-84.[7]GuoC,LiuH,LiJ,etal.Ultrathinδ-MnO2nanosheetsascathodeforaqueousrechargeablezincionbattery[J].ElectrochimicaActa,2019,304:370-377.[8]Meng-XiaL,YueL,Li-BinW,etal.Controlledsynthesisofcore-shellstructuredMn3O4@ZnOnanosheetarraysforaqueouszinc-ionbatteries[J].JournalofInorganicMaterials,2020,35(1):86.[9]黃蘭香,羅旭峰.用于可充電水性鋅離子電池的先進(jìn)Ti3C2@ε-MnO2電極[J].復(fù)合材料學(xué)報(bào),2021,39:1-11.[10]李孟夏,陸越,王利斌,等.Mn3O4@ZnO核殼結(jié)構(gòu)納米片陣列的可控合成及其在水系鋅離子電池中的應(yīng)用[J].無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào),2020,35(1):86.[11]WuX,XiangY,PengQ,etal.Green-low-costrechargeableaqueouszinc-ionbatteriesusinghollowporousspinelZnMn2O4asthecathodematerial[J].JournalofMaterialsChemistryA,2017,5(34):17990-17997.[12]ChenL,YangZ,QinH,etal.AdvancedelectrochemicalperformanceofZnMn2O4/N-dopedgraphenehybridascathodematerialforzincionbattery[J].JournalofPowerSources,2019,425:162-169.[13]PanH,ShaoY,YanP,etal.Reversibleaqueouszinc/manganeseoxideen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(yè)增加值11575億元，同比增長(zhǎng)3.7%；第二產(chǎn)業(yè)增加值107947億元，增長(zhǎng)3.3%；第三產(chǎn)業(yè)增加值165475億元，增長(zhǎng)5.4%。人們消費(fèi)能力的提升，直接拉動(dòng)了電子設(shè)備的需求，從而帶動(dòng)了電池行業(yè)的增長(zhǎng)，和對(duì)鋅離子電池的需求量。6.4市場(chǎng)發(fā)展優(yōu)勢(shì)鋅離子電池與其他類型的電池相比,具有優(yōu)異的電化學(xué)性能?？傮w來(lái)說(shuō),主要表現(xiàn)在以下四點(diǎn)。(1)鋅離子電池不僅具有高能量密度,而且具有高功率密度。根據(jù)恒電流充放電結(jié)果、能量密度和功率密度計(jì)算公式,可計(jì)算出其功率密度最高可達(dá)12kW/kg,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于市場(chǎng)上的普通電池,鋅離子電池能量密度最高可達(dá)320Wh/kg,是超級(jí)電容器的15倍左右。(2)鋅離子電池具有良好的倍率性能。鋅離子電池既可以在大電流密度下快放電,也可以在小電流密度下慢放電。(3)鋅離子電池的成本低廉。鋅離子電池的制作工藝簡(jiǎn)單,在空氣中即可組裝,這大大減低了制造費(fèi)用。同時(shí),金屬鋅資源豐富,是除鐵之外價(jià)格最低的金屬。目前市場(chǎng)上無(wú)論氫燃料電池還是鋰離子電池,電極材料和生產(chǎn)制造成本都居高不下,這限制了其應(yīng)用范圍。鋅離子電池的低成本將有助于其在電池市場(chǎng)的普及應(yīng)用。(4)環(huán)境友好,安全性高。鋅離子電池的電解液采用近乎中性的硫酸鋅、醋酸鋅水溶液(pH在5~7之間)。金屬鋅與其無(wú)機(jī)鹽是無(wú)毒的,在電池的生產(chǎn)及應(yīng)用過(guò)程中,不會(huì)有污染物產(chǎn)生。因此,鋅離子電池屬于綠色環(huán)保電池。因此鋅離子電池一直是國(guó)內(nèi)外電池研究備受關(guān)注且極具競(jìng)爭(zhēng)力的熱點(diǎn)。電解液添加多元酸鹽對(duì)鋅離子電池