鋁硅酸鹽礦物、玻璃和熔體結(jié)構(gòu)的Raman光譜研究硅酸鹽熔體和硅酸鹽礦物材料在冶金、材料和地球科學(xué)領(lǐng)域中應(yīng)用非常廣泛，硅酸鹽礦物及硅酸鹽熔體微結(jié)構(gòu)的研究一直是冶金、材料和地球科學(xué)中一個重要的研究方向。拉曼（Raman）光譜和高溫Raman光譜技術(shù)作為現(xiàn)代物質(zhì)分子結(jié)構(gòu)研究的重要方法，廣泛應(yīng)用于硅酸鹽微結(jié)構(gòu)的研究領(lǐng)域，并獲得大量研究成果。本論文是依托上海大學(xué)、中國地質(zhì)大學(xué)（北京）和北京大學(xué)共同申請和執(zhí)行的國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目“高溫Raman譜創(chuàng)新技術(shù)及高溫下物質(zhì)微結(jié)構(gòu)與性能”完成的。其研究目標(biāo)和任務(wù)是應(yīng)用Raman光譜和高溫Raman光譜技術(shù)，對硅酸鹽礦物及其熔體的結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究，原位和實時地測定硅酸鹽及鋁硅酸鹽體系在升溫和冷卻過程中的Raman光譜，并結(jié)合量子力學(xué)和量子化學(xué)從頭計算的方法，探討鋁對硅酸鹽Raman光譜的影響及鋁硅酸鹽Raman光譜中各特征譜峰的結(jié)構(gòu)含義，為闡明Al³⁺（包含四配位和六配位兩種情況）在硅酸鹽結(jié)構(gòu)中的作用提供可靠的分析資料和拉曼光譜數(shù)據(jù)，也為硅酸赫熔體結(jié)構(gòu)和礦物結(jié)構(gòu)的研究提供了方法學(xué)方面的借鑒和參考。本論文取得的主要進(jìn)展如下：對11種具代表性的鋁硅酸鹽礦物品體進(jìn)行了Raman光譜測定，采用Materialsstudio軟件中的Dmol³密度泛函（DFT）量子力學(xué)軟件對各個礦物晶體的晶胞單元進(jìn)行模擬計算，并對實驗和計算所得Raman光譜進(jìn)行了對比分析。按照K₂O-Al₂O₃-SiO₂三元系相圖，配置了具不同摩爾比的鉀鋁硅酸鹽玻璃樣品，分別在常溫和高溫下測定了這些樣品的玻璃態(tài)與熔體態(tài)的Raman光譜。運(yùn)用Gaussian98W軟件，對一組成分上具有遞變規(guī)律的（Si，Al）-O四面體聚集體結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行了量子化學(xué)從頭計算，并對實驗和計算所得Raman光譜進(jìn)行了對比分析。研究表明：1、鋁硅酸鹽礦物晶體、玻璃和熔體的Raman譜圖具有相似的變化規(guī)律：隨四配位鋁進(jìn)入硅氧四面體數(shù)量的增多，800-1200cm^-1波數(shù)區(qū)間內(nèi)特征譜峰明顯地向低頻方向移動，700-800cm^-1波數(shù)區(qū)間內(nèi)出現(xiàn)譜峰，且光譜振動逐漸增強(qiáng)。前者的譜峰是由Si-O_nb間非橋氧的對稱伸縮振動引起，但Al^Ⅳ-O四配位鋁的振動并不在800-1200cm^-1波數(shù)區(qū)間，后者的譜峰歸屬于Al^Ⅳ-O_nb間非橋氧引起的對稱伸縮振動；當(dāng)六配位鋁作為金屬陽離子起網(wǎng)絡(luò)修飾子作用時，會引起800-1200cm^-1波數(shù)區(qū)間內(nèi)的譜峰向高頻方向遷移。2、在K₂O-Al₂O₃-SiO₂三元鉀鋁硅酸鹽玻璃體系中，Al³⁺呈四配位作為網(wǎng)絡(luò)形成子時，隨Al₂O₃替代SiO₂含量的增加，體系的聚合程度增強(qiáng)，它在鋁硅酸鹽中起聚合作用。800-1200cm^-1波數(shù)區(qū)間內(nèi)，較寬的譜峰包絡(luò)線中含有豐富的結(jié)構(gòu)單元Q₂、Q₃和Q₄，其中Q₃含量＞50％占主導(dǎo)地位，表明結(jié)構(gòu)體系內(nèi)含有大量以不同方式連接的Q₃結(jié)構(gòu)單元，而解譜所得1150cm^-1波數(shù)的譜峰應(yīng)是Q₃和Q₄協(xié)同作用的結(jié)果。3、熔體與玻璃具有相似的結(jié)構(gòu)，但也存在差別。在鉀鋁硅酸鹽熔體微結(jié)構(gòu)中，存在的Q₄，Q₃和Q<