糞便好氧堆肥過程中典型抗生素的行為特性研究在廢棄物管理策略中,抗生素的存在是一個(gè)新興的熱點(diǎn)問題。由于抗生素低的生物利用率和高的排泄率,在人糞便中通常會(huì)殘留大量的抗生素藥物,如果處置不當(dāng),將嚴(yán)重威脅生態(tài)環(huán)境及人體健康。好氧堆肥是一種廣泛應(yīng)用的糞便無害化和資源化處理技術(shù),同時(shí)能有效去除糞便中的抗生素殘留。好氧堆肥在對(duì)殘留抗生素實(shí)現(xiàn)有效去除的同時(shí),糞便中的抗生素的殘留是否會(huì)對(duì)堆肥過程產(chǎn)生影響也日益引起關(guān)注。本研究以環(huán)境與健康效益最大化和環(huán)境負(fù)荷最小化為目的,運(yùn)用源頭分離和好氧堆肥技術(shù)對(duì)人糞便進(jìn)行處理,并通過糞便好氧堆肥實(shí)驗(yàn)深入探討其中典型抗生素的行為特性。本研究針對(duì)傳統(tǒng)分析處理方法在抗生素檢測(cè)時(shí)的檢測(cè)限高、回收率低和分析時(shí)間長等的局限性,建立了適用于人糞便與糞便堆肥樣品中抗生素的多殘留分析檢測(cè)方法。通過進(jìn)行批次好氧堆肥實(shí)驗(yàn),開展了好氧堆肥過程中典型抗生素的消減特性研究,并分析了消減作用機(jī)理。同時(shí),以四環(huán)素為例深度探討了糞便中典型抗生素殘留對(duì)堆肥過程中的物化特性、酶活性、堆肥腐熟及微生物群落演替的影響。研究結(jié)果對(duì)于含抗生素殘留的糞便堆肥無害化處理和豐富好氧堆肥工藝提供了理論依據(jù)與應(yīng)用基礎(chǔ)。論文的主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:(1)通過對(duì)樣品預(yù)處理、固相萃取和液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜條件的優(yōu)化,建立了一種適用于人糞便和糞便堆肥樣品中定量檢測(cè)不同種類抗生素的多殘留分析方法。在人糞便及糞便堆肥樣品的預(yù)處理及提取階段,通過抗生素的回收率實(shí)驗(yàn),對(duì)提取液的組成、提取時(shí)間、提取次數(shù)和上清液濾膜的選擇方面進(jìn)行了優(yōu)化。在固相萃取階段,對(duì)固相萃取柱的選擇、進(jìn)樣流速、洗脫溶劑及體積進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)及優(yōu)化。采用超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜(UPLC–MS/MS)對(duì)抗生素進(jìn)行定量分析,優(yōu)化了質(zhì)譜參數(shù)及液相條件。優(yōu)化后的方法在人糞便和糞便堆肥樣品上進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和驗(yàn)證。結(jié)果顯示,改進(jìn)后的方法能夠同時(shí)檢測(cè)和定量分析目標(biāo)物,具有良好的選擇性和靈敏度。該方法明顯提高了目標(biāo)抗生素的回收率,在3個(gè)投加濃度下,不同樣品中的回收率達(dá)到了85.3%~98.4%。4種抗生素在人糞便和糞便堆肥樣品中的方法定量限(MQL)分別為11.0~18.9和11.5~20.2μg/kg干重(DW)。(2)通過進(jìn)行3種不同溫度(55℃、35℃和無溫控)控制條件下的好氧堆肥實(shí)驗(yàn),分析堆肥過程中4種人大量頻繁應(yīng)用的抗生素(四環(huán)素、金霉素、磺胺嘧啶和環(huán)丙沙星)的消減特性。通過抗生素分別在水環(huán)境、鋸末載體和糞便堆肥中的去除實(shí)驗(yàn),分析了抗生素的水溶分解特性、吸附去除特性和微生物降解特性并評(píng)價(jià)了堆肥溫度對(duì)這3種特性的影響。結(jié)果表明,溫度影響抗生素的去除效果,4種抗生素在恒高溫處理中的去除效果最好且去除率都在90%以上?？股氐幕瘜W(xué)性質(zhì)影響抗生素的去除效果,相比磺胺嘧啶和環(huán)丙沙星,金霉素和四環(huán)素的去除對(duì)溫度依賴更強(qiáng)。四環(huán)素和金霉素在堆肥中的去除主要為水解作用導(dǎo)致的去除,而磺胺嘧啶和環(huán)丙沙星的去除則主要?dú)w因于鋸末有機(jī)質(zhì)對(duì)其吸附的影響。與其它3種抗生素不同,微生物作用對(duì)堆肥中環(huán)丙沙星去除的影響是重要的,貢獻(xiàn)率接近20%。(3)考察了典型抗生素四環(huán)素(TC)對(duì)好氧堆肥過程中的物化特性、酶活性、堆肥腐熟以及微生物群落演替的影響。實(shí)驗(yàn)共設(shè)4個(gè)處理:CK(不添加TC)、TC100(100mg/kgTC,DW)、TC250(250mg/kgTC,DW)和TC500(500mg/kgTC,DW)。采用高通量16SrRNA基因測(cè)序技術(shù)對(duì)堆肥中微生物群落演替進(jìn)行分析。結(jié)果表明,四環(huán)素對(duì)堆肥中物化特性的影響與其殘留濃度有關(guān),堆肥中四環(huán)素濃度的增加顯著抑制了堆肥溫度的升高,增加了水溶性碳的殘留,降低了種子發(fā)芽率,抑制了脫氫酶活性和脲酶活性。堆肥溫度、水溶性碳含量、種子發(fā)芽率和脫氫酶活性等堆肥參數(shù)都可以用來表征堆肥的腐熟度,以上結(jié)果表明堆肥中四環(huán)素濃度高達(dá)500mg/kg時(shí),四環(huán)素阻礙了人糞便好氧堆肥過程并影響堆肥產(chǎn)物的腐熟。而