第6章瞬態(tài)相干光學效應6.1瞬態(tài)相干光學作用概述6.2光與二能級原子系統(tǒng)相互作用的矢量描述6.3光學章動效應6.4光學自由感應衰減效應6.5光子回波效應6.6自感應透明效應

6.1瞬態(tài)相干光學作用概述

瞬態(tài)相干光學作用是指短激光脈沖與共振介質的相干相互作用過程,瞬態(tài)相干光學研究的就是這種瞬態(tài)相干光學作用過程的瞬時變化規(guī)律。通常認為,入射光脈沖的長或短是與介質的共振躍遷弛豫時間相比較而言的。描述共振介質弛豫特性的參量有三個:T1、T2和T2*

。

T1是介質內產生共振躍遷作用的工作粒子的縱向弛豫時間,它主要決定于處在某能級上的粒子通過自發(fā)輻射躍遷到低能級的速率,一般可認為T1

等于該能級躍遷的自發(fā)輻射壽命;T2是工作粒子的橫向弛豫時間,主要表征粒子的碰撞弛豫過程,僅表示相位的損失,不包含能量的交換,一般可認為它由介質均勻加寬的寬度ΔνH

決定,T2≈1/ΔνH,故又稱為均勻消相時間;T2*

是可逆的橫向弛豫時間,它主要由譜線的非均勻加寬寬度ΔνI決定,T2*≈1/ΔνI,故又稱為非均勻橫向弛豫時間或非均勻消相時間。對于一般處于低溫條件的非均勻固體共振介質,有

T2*<T2<T1;對于常溫下的氣體共振介質,

有

T2*?T2<T1。

瞬態(tài)相干光學作用中,入射光的上升時間(或下降時間)Δt、脈沖持續(xù)時間τp

均遠小于T1、T2,即

在這樣短的相互作用時間內,介質粒子通過自發(fā)輻射及其它各種均勻加寬機制所導致的隨機自發(fā)弛豫過程均可忽略,因而,可視所有工作粒子同步地與入射光發(fā)生作用。而入射光脈沖很短,其光譜寬度由脈沖持續(xù)時間決定,滿足測不準關系,這意味著整個光脈沖的持續(xù)時間是光場的相干時間。

瞬態(tài)相干光學作用的最主要特點是共振介質對入射光場的響應特性,它不僅與所考察的時刻t的入射光場有關,而且與時刻t之前的所有光場都有關。相干光脈沖作用于共振介質,將原子系統(tǒng)預置到可相干疊加的狀態(tài)中,由于狀態(tài)的相干(同步)性,其偶極矩的相位將呈現(xiàn)有序的排列,并遵從麥克斯韋方程產生相干輻射。這種相干輻射將帶有光與物質相互作用過程中的所有特征信息,即不僅帶有輻射時的光和介質的特性,還“記憶”該時刻前的入射光和介質的特性。

從數(shù)學上講,在瞬態(tài)相干光學作用下,共振介質在某一時刻對光的響應特性,不僅決定于該時刻的光場瞬時值,還如式(2.832)所示,決定于該時刻前入射光場相對時間的積分,亦即決定于該積分面積的大小。因此,可以通過瞬態(tài)相干光學效應,研究介質的能級結構特性和弛豫過程。

6.2光與二能級原子系統(tǒng)相互作用的矢量描述6.2.1光學布洛赫方程首先應當指出,早在激光出現(xiàn)之前,瞬態(tài)相干作用就已在核磁共振(NMR)中進行了深入的研究。光學共振激發(fā)和核磁共振激發(fā)的瞬態(tài)相干作用有許多相似之處,實際上,光學章動、光子回波等瞬態(tài)相干光學現(xiàn)象均可以看做是核磁共振中自旋章動、自旋回波的光學模擬。當然,由于核磁共振中樣品尺寸與波長同數(shù)量級,而相干光學實驗樣品的尺寸遠遠大于光波長,因此光學瞬態(tài)效應更為復雜,某些核磁共振中沒有的現(xiàn)象在瞬態(tài)相干光學效應中可能會出現(xiàn)(如自感應透明效應)。

1.核磁共振的基本方程

我們考察磁場作用于原子系統(tǒng)的情況。

假設原子的自旋角動量、軌道角動量和總角動量均為零,原子核的自旋量子數(shù)I=1/2,磁量子數(shù)mI=±1/2,它在直流磁場B0的作用下,將產生塞曼(Zeeman)分裂,兩個子能級間隔為

式中,γ

為旋磁比。

如果在該原子系統(tǒng)中施加一個圓頻率ω=ΔE/?、垂直于直流磁場B0的交流磁場B,則在相鄰的塞曼能級之間將發(fā)生躍遷?，F(xiàn)在,用經(jīng)典運動的觀點考慮磁矩的運動規(guī)律。在靜磁場B0

的作用下,原子所受的轉動力矩為

式中,μ

為原子磁矩。根據(jù)動量矩原理,可以得到磁矩的運動方程為

該式表示μ

繞著B0

以角速度ωL=-γB0

進動,其物理圖像如圖6.2-1所示,其中μ

沿磁場的分量(通常定為z方向)保持不變,而它在垂直于z軸平面內的分量作勻速圓周運動。

圖6.2-1在恒定外磁場中磁矩進動

通常,對于磁矩運動的描述,在一個特定的旋轉坐標系中更為有利。我們用(i,j,k)表示旋轉坐標系的基矢量,此坐標系的原點固定在靜止實驗室坐標系(i0,j0,k0)中,并以恒速Ω旋轉,因此有

現(xiàn)考慮在坐標系(i,j,k)中的某個隨時間變化的矢量A,它在靜止坐標系中隨時間的變化率為

式中,表示矢量A

在旋轉坐標系中的時間變化率。對于在某個以特定角速度

Ω

旋轉的坐標系中的磁矩μ,在靜止坐標系中的運動為

因此,在旋轉坐標系中的運動為

現(xiàn)在我們來討論垂直于靜磁場方向的圓偏振磁場的作用。在靜止坐標系中,這個磁場可以寫成

按經(jīng)典理論觀點,磁矩的運動由

描述,與此相應的量子力學方程是海森堡方程:

對磁矩平均值而言,兩者得到的結果相同。求解式(6.2-9)的最方便方法是把它變換到與B1(t)有相反相位、相同頻率的旋轉坐標系,并取其x

軸與B1(t)方向重合。于是,式(6.2-9)變成

該式表示,在旋轉坐標系中磁矩繞著由k(B0-ω/γ)和iB10矢量合成的新的有效場方向作進動,如圖6.2-2所示。

圖6.2-2磁矩繞Beff方向進動

圖6.2-3共振時,磁矩在jk平面內的運動

圖6.2-4給出了這三種情況。通常定義

后面討論瞬態(tài)相干光學過程時,將引入類似的定義。從本質上說,θ

是量度體系的特征磁矩和外加驅動場之間相互作用強度的量。

由圖6.2-4可見,如果介質加上驅動磁場,磁矩將反復地自高能態(tài)到達低能態(tài),再回到高能態(tài),平均來說能量不會有凈吸收或發(fā)射。但實際上,射頻磁場一定有能量被吸收,為了弄清楚是如何吸收能量的,必須引進某種弛豫機制,這等于說我們不能只考慮磁場中單個磁矩,而必須考慮這種磁矩的系綜。

布洛赫最早提出了磁矩系綜在共振條件下的運動可以用所謂的布洛赫方程描述。如果用M表示系綜中所有磁矩的矢量和(稱為體系的磁化強度),則在式(6.2-3)中可以用宏觀磁化強度代替微觀磁矩,再加上唯象的弛豫項,得到布洛赫方程如下:

微觀磁矩

宏觀磁化強度

上面方程中的縱向弛豫時間T1

是描述與外場平行的磁化強度的z

分量,從它的某一瞬時值

Mz

弛豫到某個外場不存在時各磁矩平衡分布的定值M0

的特性參數(shù)。T1

對磁化強度的作用如圖6.2-5(a)所示,在磁化強度

M

繞B0進動時,矢量的頂點隨

Mz

的減小而螺旋向下,直到

M0值。圖6.2-5(b)描述了橫向弛豫時間T2對磁化強度的作用。它表示橫向磁化強度

M⊥以指數(shù)螺旋向內旋到z軸,M⊥的平衡值永遠為零。T2

過程的本質是破壞體系中激發(fā)分子間的相干性。在光學中,這是一個“消相位”過程。

2.光學布洛赫方程

如前所述,由于光學共振激發(fā)與磁共振激發(fā)的瞬態(tài)相干作用很相似,所以可將核磁共振的描述方法推廣到瞬態(tài)相干光學中,從而引進光學布洛赫方程。在討論核磁共振時,處理的是磁矩作用,在光頻區(qū)關心的則是電偶極矩。在這里,我們考慮的是一個二能級原子系統(tǒng),將引入一個r矢量,它與核磁共振中的磁化強度

M有相似的性質。

1)二能級原子系統(tǒng)的r矢量方程

(1)二能級原子系統(tǒng)的r矢量方程。一個二能級原子系統(tǒng)在光場作用下的狀態(tài)變化由薛定諤方程描述:

式中

此處已假定偶極矩對角矩陣元為零,則密度矩陣方程為

對以上方程進行組合:式(6.2-19c)+式(6.2-19d);i[式(6.2-19c)-式(6.2-19d)];式(6.2-19a)-式(6.2-19b),并且定義虛構矢量r=(r1,r2,r3)和ω=(ω1,ω2,ω3):

可將式(6.2-19)變換為

或表示成矢量形式:

形式上,這個方程完全類似于處在磁場B

中的磁矩μ

的運動方程(6.2-3)。它表示一個虛構矢量r在抽象空間(1,2,3)中圍繞矢量ω

作角速度為ω

的拉莫爾進動,這個空間是由Feynman、Vernon和Hellwarth建立的,所以稱為FVH表象。

由上述討論可見,處理二能級原子系統(tǒng)與光場的偶極矩相互作用問題,可歸結為求解r(t)的矢量方程(6.2-23),方程中ω

表征了光電場的作用,稱為有效場。因為r與波函數(shù)ψ(t)有唯一確定的關系,所以知道了r,在形式上就等價于完全(在量子力學意義上)確定了這個原子系統(tǒng)。在求解上述方程時,要求知道初始條件r(0),這等價于求解薛定諤方程時應指定ψ(0)。

正如前面指出的那樣,處理這類問題最好采用旋轉坐標系。現(xiàn)假設旋轉坐標的角速度為Ω,r在旋轉坐標系中的變化率為則式(6.2-23)在旋轉坐標系中可表示為

在下面的討論中,我們假設靜止坐標系中的坐標為(1,2,3),旋轉坐標系中的坐標為(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ)。

(2)在不同光場作用下r(t)的變化規(guī)律。

①

無光場時的r(t)。無光場時,有效場ω

為

在旋轉坐標系中,矢量方程為

k是相應于坐標Ⅲ的單位矢量。如果選取Ω=ω0,則方程(6.2-26)的解為

該常矢量由初始條件決定。根據(jù)圖6.2-6所示的靜止坐標系與旋轉坐標系之間的幾何關系,該r矢量在靜止坐標系中的三個分量為

因此,在靜止坐標系中r(t)的運動是以某一傾角繞3軸的進動,進動頻率為ω0。

從物理上講,因為rⅢ=aa*-bb*,所以,rR

為常矢量時表示無外光場,不發(fā)生ua與ub

間的躍遷,即|a|2

和|b|2是常數(shù)。

②

圓偏振光作用于原子系統(tǒng)的r(t)變化。假設入射圓偏振光電場為

可以證明(見后面關于u,v

物理含義的討論),由式(6.2-21),ω(t)的分量為

圖6.2-6r的橫向分量在靜止坐標系和旋轉坐標系之間的關系

圖6.2-7rR繞ωeff進動(初始條件rR(0)=k)

利用三角關系,由圖6.2-7可得

式中,ωⅠ=-2μE0/?是負數(shù)。

利用式(6.2-33)、關系式rⅢ=|a|2-|b|2

和歸一化條件|a|2+|b|2=1,可以得到原子初始處于上能態(tài)時,在外加圓偏振光作用下,它在a

態(tài)(上能級)和b

態(tài)的概率分別為

在共振時(Ω=ω0),ωeff=ωⅠ,得

可以看出,當ωⅠt=π時,上、下能級粒子數(shù)發(fā)生一次交換,或者說,每經(jīng)過

π/ωⅠ

時間,上、下能級粒子數(shù)交換一次,而經(jīng)過2π/ωⅠ時間,恢復到原粒子數(shù)分布狀態(tài)。通常稱2μE0/?為拉比(Rabi)翻轉頻率,相應的|a(t)|2、|b(t)|2變化規(guī)律如圖6.2-8所示。

③

線偏振光作用于原子系統(tǒng)的r(t)。在大多數(shù)實驗條件下,原子系統(tǒng)都是在線偏振光電場

的作用下,該線偏振光電場可以分解為兩個方向相反的圓偏振光電場:

和

在與式(6.2-37)光電場同步旋轉的坐標系中,式(6.2-38)所示的光電場是以角速度2Ω旋轉的,因此在一級近似下,它對r無平均“轉矩”,可以忽略不計,這就是“旋轉波近似”的幾何含義。這樣一來,r(t)的運動如同上面②中的討論,只是要將E0

代換成E0/2。

最后應當指出,如上所述,當將共振光場加到原子系統(tǒng)上時,只能使原子在上、下能級間翻轉躍遷,并不會有凈能量的吸收或發(fā)射,因此也就不會產生或吸收相干輻射。為了說明實際上的瞬態(tài)相干輻射,必須要引入弛豫機制,考慮原子系統(tǒng)的集合——原子系綜與光的相互作用。

2)光學布洛赫方程

(1)光學布洛赫方程。原子系綜的密度矩陣是原子系統(tǒng)密度矩陣的平均,即

其密度矩陣方程為

對于二能級原子系綜,兩個能級分別用1、2表示,在偏振光

作用下,相互作用哈密頓矩陣元為

相應的密度矩陣方程為

進一步,我們采用如下的代換:

并且忽略exp[2i(Ωt-kz)]這樣的非共振高頻項,就可將密度矩陣非對角元的高頻振蕩因子消掉,這就是“旋轉波近似”的數(shù)學處理。由此可將式(6.2-42)變化為

稱為沿光傳播方向運動、速度為vz

的原子群的共振調諧參量(對于氣相共振介質)。若令

可將式(6.2-44)進行類似于式(6.2-?1u9)的組合,得到

方程組(6.2-47)即為二能級原子系綜在旋轉坐標系中的布洛赫方程。如果略去衰減項(T1→∞,T2→∞),便可寫成

式中

為布洛赫矢量,又稱為贗偶極矩矢量,它是時間、空間和原子速度的函數(shù);β矢量為

它表征了入射光場的特性,稱為有效場。式(6.2-48)表示布洛赫矢量B

繞著矢量β

作進動,進動的頻率為β。在不考慮能級弛豫時間影響時,矢量B的模量保持不變;當考慮能級弛豫時間的影響時,矢量B的模量將隨時間逐漸變小。

(2)u、v、w

的物理含義。上面對于二能級原子系綜與光場的偶極相互作用,建立起了密度矩陣方程(6.2-44)和矢量方程(6.2-48),由于布洛赫矢量與密度矩陣或波函數(shù)是唯一對應的,所以從量子力學觀點來看,求出了B

矢量,也就完全了解了系綜的狀態(tài)。雖然B

矢量是一個虛構的、在數(shù)學空間中的矢量,但其分量u、v、w

都代表一定的物理含義。

為了討論u、v

的物理含義,我們首先考慮光場與二能級原子系統(tǒng)的偶極躍遷作用。

如果光電場在平面內振蕩,則偶極矩與光電場的相互作用哈密頓算符為

若定義

則哈密頓算符可改寫為

考慮到與光輻射相關的偶極躍遷所遵循的選擇定則為Δm=±1,有

因此,由式(6.2-52)和式(6.2-53)可得

如果選擇本征函數(shù)u2

和u1

的相位,使μ+21為實正數(shù),則有

由此可以證明,式(6.2-30)中的

如果我們考察光場作用下偶極矩算符橫向分量的期望值,則有

上式中已利用了式(6.2-54)的關系。由此可見,偶極矩算符的期望值在物理空間xy平面上的行為,相當于矢量r在虛構的數(shù)學空間1、2平面上的行為。

進一步,我們考察介質的極化關系。如果外加光電場表示式為

介質極化強度表示式為

6.2.2瞬態(tài)相干光學作用的波動方程

根據(jù)式(6.2-59)和式(6.2-64),可以將瞬態(tài)相干光電場產生的極化強度表示為

若進一步考慮到介質內各個原子不同的熱運動速度所造成的譜線非均勻加寬,極化強度還需要對原子的熱運動速度分布求統(tǒng)計平均,即

6.3光學章動效應

光學章動效應是核磁共振技術中自旋章動效應的光學模擬。所謂光學章動,是指當脈沖前沿很陡的光波入射到共振吸收介質中時,介質對光并不是簡單的吸收或放大,而是經(jīng)過一段有限的弛豫振蕩后過渡到穩(wěn)定狀態(tài),如圖6.3-1所示。由圖可見,經(jīng)過共振吸收介質后的透射光脈沖的前沿,呈現(xiàn)為阻尼式的周期振蕩,其振蕩頻率與入射光場有關,起伏振蕩的阻尼時間由介質的橫向弛豫時間T2

決定。

圖6.3-1透射光隨時間變化的示意圖

光學章動的物理機制是相干光場與共振介質相互作用時,在其能量交換過程中所產生的弛豫振蕩。也就是說,原子或分子在強共振光場照射下,重復地受激吸收和受激發(fā)射,導致透射光產生增強和減小的周期振蕩。由于這種相干作用必須在相位相干的弛豫時間T2

內完成,因此振蕩具有有限的阻尼時間。

6.3.1忽略弛豫項的理論處理

因為光與介質相互作用的時間很短,t?T1、T2,所以可忽略弛豫。此時,布洛赫方程(6.2-47)變?yōu)?/p>

若t=0時的初始條件為u(0)=0,v(0)=0和w(0),則可求解得到t>0時,有

進一步,由式(6.2-73)可以求出經(jīng)過氣體介質長度為L

的瞬態(tài)輻射光電場振幅為

其中

此處積分作了兩點假設:一是入射激光對介質的激發(fā)主要集中在多普勒中心頻率附近的Δ1

頻帶內,該Δ1

很小,故可近似有<u>≈0;二是入射激光線寬小于多普勒線寬,因此高斯分布函數(shù)可直接將Δ用Δ1

替代,移至積分號外。式中的J0(Rt)是以Rt為變量的零階貝塞爾函數(shù)。若將式(6.3-6)代入式(6.3-5),即可得到瞬態(tài)相干輻射光電場為

由此可見,激光通過共振介質時,在介質輸出面上的光電場振幅隨時間以R

頻率振蕩。

6.3.2考慮弛豫效應的光學章動

考慮弛豫效應的布洛赫方程為

為了得到解析解,假設T1=T2=T。這樣,對于t>0,可以得到

透射光電場中的瞬變光強度為

由此可見,光學章動是一個頻率為的衰減的周期振蕩,其阻尼系數(shù)為T2。在一般情況下,因入射光場E0

較小,往往觀察不到這種現(xiàn)象。t>T2

后,樣品將處于穩(wěn)定狀態(tài),即在外場作用下,原子處于穩(wěn)定分布狀態(tài)。

6.3.3光學章動實驗

光學章動效應首先是由美國湯沖良等人模擬核磁共振情況,提出和觀察到的。為完成這個實驗,要求激光脈沖有很陡的前沿。布瑞威爾(Brewer)和舒邁克(Shoemaker)是利用氣體介質內的斯塔克電場調制作用(見下節(jié)討論)觀察到光學章動效應的,實驗裝置如圖6.3-2所示。

圖6.3-2觀察光學章動效應的斯塔克開關裝置原理圖

樣品放在斯塔克池中,用連續(xù)激光器作為相干光源。開始,因入射激光頻率與介質不共振,可視介質未受到光的作用。如果突然加入上升時間很短的斯塔克電場脈沖,使介質因斯塔克頻移所產生的共振頻率正好等于入射光頻率,則等效于突然受到共振光的作用,即可觀察到瞬態(tài)光學章動效應。由于開關突然打開和突然關掉時激發(fā)場是等效的,所以瞬態(tài)光學章動效應如圖6.3-3所示。該圖表示的是用連續(xù)CO2

激光器輸出波長為9.4μm的激光照射0.64Pa的13CH3F氣體產生的光學章動效應,圖中下半部分為介質施加的斯塔克電場,上半部分表示透射光強隨時間變化的波形。這種現(xiàn)象是在激光線寬較介質多普勒寬度窄得多時發(fā)生的。

圖6.3-3

13CH3F光學章動現(xiàn)象

6.4光學自由感應衰減效應

光學自由感應衰減效應是指樣品原子被一相干光共振激發(fā)處于相干態(tài)時,突然去掉相干光場,在T2

時間內輻射衰減的相干光波的現(xiàn)象。這種輻射與通常所講的自發(fā)輻射不同,它是一種只在前向方向上的相干輻射,實際上是相干的自發(fā)輻射,其示意圖如圖6.4-1所示。

6.4.1斯塔克開關技術

由上述討論可見,瞬態(tài)光學章動和自由感應衰減效應都涉及光場的突然加上和突然去掉,即突然的開和關。實際上,如此快的過程利用任何機械手段都不能實現(xiàn)。但隨著超短光脈沖技術的發(fā)展,這個問題得到了較好的解決。問題是在目前有限的激光器波段的情況下,對于工作物質要求實現(xiàn)所希望的共振作用是極難滿足的。

如圖6.4-2所示,用頻率為Ω

的連續(xù)激光照射氣態(tài)激發(fā)介質時,因為氣態(tài)分子具有極窄的共振線,所以只有Ω

嚴格等于分子的躍遷頻率ω0

時才會有強的吸收。斯塔克開關技術利用分子具有較大的一級斯塔克效應,即加在分子樣品上的直流電場將使之產生較大的頻移(見圖6.4-3),因此可通過改變加在樣品上的直流電場調節(jié)介質能級,使其與入射激光共振和非共振。在斯塔克開關實驗裝置中,探測器用來監(jiān)測通過介質的入射光和樣品介質的輻射光,在直流背景上的交流信號就是瞬態(tài)相干信號。

圖6.4-2斯塔克開關實驗裝置示意圖

圖6.4-3斯塔克效應示意圖

進一步,若考慮氣態(tài)分子介質吸收線型的多普勒展寬,則斯塔克效應示意圖如圖6.4-4所示。突然加上直流電場(脈沖),將引起吸收躍遷頻譜曲線由實線跳到虛線位置,此時,起始被激光共振激勵的速度為v(沿著激光束的分量)的分子突然失諧,并瞬時輻射頻率為Ω'的相干光束(見圖6.4-5),而速度為v'的分子則突然由失諧狀態(tài)變?yōu)楣舱駹顟B(tài),并表現(xiàn)出圖6.3-3所示的光學章動效應。

圖6.4-4考慮多普勒展寬的斯塔克效應

圖6.4-5樣品NH2D在外加階躍函數(shù)斯塔克電場時的光學自由感應衰減,其中差頻為斯塔克頻移。慢變化的背景是相應速度為v'的分子產生的光學章動信號

6.4.2光學自由感應衰減效應

假設具有較寬的非均勻加寬氣體共振介質,在t≤0時,入射頻率為Ω

的激光與氣體介質共振作用達到穩(wěn)定狀態(tài),可由式(6.2-47)求得時間導數(shù)等于零的穩(wěn)態(tài)解:

實際上,它們就是式(6.3-9)的三個與時間無關的項,只是此處沒有T1=T2

的限制。

在t=0時,由于瞬時加上了斯塔克開關電壓,介質中心頻率移動Δω21,此時失諧量由Δ突變?yōu)棣?=Δ+Δω21,且存在的連續(xù)光場不再與介質發(fā)生共振作用,因而R=0。因此在

t>0時,布洛赫方程有如下形式:

此方程的解為

可以看出,差拍項強度的衰減特性有兩種貢獻:

①

具有時常數(shù)

T2

的均勻加寬部分;

②

具有時常數(shù)的非均勻加寬部分。后一種貢獻反映了在穩(wěn)態(tài)預置期間所激勵的速度帶寬。在中等高的激光強度上(幾W/cm2),非均勻的消相可能為主,自由感應信號將快速衰減,并且呈現(xiàn)為一周期振

蕩,其

振

蕩

頻

率

由

斯

塔

克

頻

移Δω21

決

定。在NH2D中的自由感應衰減效應的實驗曲線,如圖6.4-5所示。

6.5光子回波效應

在上述光學自由感應衰減效應中,指出了非均勻加寬對衰減的貢獻。這種非均勻衰減起因于氣體分子在衰減時的速度不同,導致相位不同,因此是一種非均勻的消相過程。這種非均勻消相是一種可逆的現(xiàn)象,如果在時間上使消相過程反轉,就可以瞬時地重新獲得儲存在樣品中的相干電磁能量,這就是回波的概念。在光學領域內,若有兩個強短激光脈沖相繼入射到共振吸收介質中,經(jīng)過一段時間會觀察到第三個定向的光脈沖出射,這個光脈沖稱為光子回波。

為簡單地理解消相—重新同相的過程,考察圖6.5-1所示的多普勒相位因子隨時間的變化規(guī)律。假設t=0時,樣品受到激光脈沖的共振相干激發(fā)。t>0時,以速度v

運動的氣體分子的相對多普勒相位隨時間變化為k·vt,k

是光輻射的傳播矢量。如果在t=τ時對樣品施加另一個脈沖,使相對多普勒相位變號,從k·vτ變?yōu)?k·vτ,則在t=2τ

時,氣體分子將重現(xiàn)t=0時的初相位。若氣體分子都以同樣方式經(jīng)歷了這樣一個過程,則宏觀上該樣品就會在t=2τ時相干地輻射一個光脈沖———光子回波。

圖6.5-1多普勒相位因子隨時間的變化

6.5.1光子回波效應的理論分析

如圖6.5-2所示,在0-t1,t2-t3

期間將二斯塔克脈沖電場加到氣體分子樣品上,則在此期間,氣體分子與激光束發(fā)生共振作用,而在其它期間,偏離共振。在相應的時間區(qū)域內,頻率失諧為

式中,Δω21是斯塔克頻移。

圖6.5-2斯塔克電場振幅隨時間的變化

下面,我們分時間區(qū)域進行討論。

(1)0<t<t1

區(qū)域。

若脈沖非常短,t1?T2、T1,則布洛赫方程中的弛豫項可以忽略不計;由于

w0項對光子回波的形成沒有貢獻,可以不考慮,因此,布洛赫方程(6.2-47)簡化為

(2)t1<t<t2

區(qū)域。

假設在這個時間間隔內,樣品遠偏離共振,R

近似為0,布洛赫方程變?yōu)?/p>

面第三式中已將w0略去。該方程與自由感應衰減時的布洛赫方程相同,初始條件為

在t=t2

時的解為

總光場為該回波場與激光場相加,所以相應的總光強中包含的差拍項為

式中的差頻是斯塔克頻移Δω21。在t=2τ時,回波強度達到最大值,且近似為

圖6.5-3給出了CH3F中的光子回波效應:上面曲線中的第三個光脈沖是光子回波,前兩個脈沖是伴隨下面曲線表示的兩個斯塔克脈沖發(fā)生的光學章動信號。

圖6.5-3CH3F中的光子回波效應

6.5.2光子回波效應的布洛赫矢量描述

現(xiàn)在,考慮一個具有共振頻率的二能級原子系統(tǒng)。最初所有原子均處于基態(tài),布洛赫矢量(贗偶極矩矢量)B

如圖6.5-4(a)所示,方向向下,B=-k(宏觀極化為零)。在0≤t≤t1

期間,一個x方向線偏振的窄的方波脈沖作用于介質,若在共振激發(fā)下旋轉坐標系中所有的B

都繞著有效場轉過角度

圖6.5-4布洛赫矢量描述回波現(xiàn)象原理(上圖表示脈沖激發(fā)順序;下圖表示布洛赫矢量在旋轉坐標系中的進動)

光子回波實驗裝置如圖6.5-5所示。由調Q激光器發(fā)出的短光脈沖,一部分直接通過透鏡入射到樣品上,另一部分經(jīng)過光學延遲裝置稍后入射到樣品上。這兩個脈沖成一定夾角,其波矢分別為k1

和k2,同時調節(jié)分束器反射率,使其分別為π/2和π脈沖,則在滿足產生光子回波波矢相位匹配條件的ke

方向上,就可以觀察到光子回波。產生光子回波的(波矢)相位匹配條件為

它決定了光子回波傳播的方向。

圖6.5-5光子回波實驗裝置簡圖

圖6.5-6示出了早期在4.2K溫度下,以紅寶石調Q激光照射紅寶石樣品,觀察到的光子回波波形。除了上述二脈沖光子回波外,還有三脈沖光子回波。目前已在紅寶石、Nd3+∶YAG、Nd3+∶LaF3、釹玻璃及低氣壓蒸氣SF6、13CH3F、He、I2、Na等許多系統(tǒng)中觀察到了光子回波效應。光子回波技術在研究弛豫過程、光脈沖延遲、光脈沖二位制進位及光學相位共軛技術等許多領域有重要的應用前景。

6.6自感應透明效應

自感應透明的直觀物理圖像是,對于2π脈沖,在其傳播過程中,前半部分被介質吸收的能量(用于共振激發(fā)粒子)在后半部分到來時以相干輻射的形式發(fā)射出來。所以不管傳播多長的距離,其光電場包絡面積總保持不變,亦即脈沖的能量和形狀在傳播過程中保持不變,而脈沖的傳播速度則大大小于光在該介質中的傳播速度。自感應透明效應可以通過布洛赫方程和光波的波動方程來描述,只要忽略弛豫項,就可以得到自感應透明的數(shù)學表達式。

6.6.1-原子體系與輻射場相干作用的基本方程

1.波動方程

假設在介質中傳播的光脈沖電場為

宏觀極化強度為

式中,E0、U

和V

是實數(shù)。因為光脈沖在介質中傳播時應遵循波動方

將式(6.6-1)、式(6.6-2)代入該方程,并認為E0、U、V、φ

對空間、時間的二階偏導數(shù)是二級小量,而相應的一階偏導數(shù)是一級小量,利用慢變化包絡近似,可以得到

它們即是慢變化包絡近似下的波動方程。

2.布洛赫方程

在這里,主要討論介質極化強度的U、V

與光電場的關系,討論的出發(fā)點是二能級原子系綜的密度矩陣運動方程(2.9-14)和(2.9-11)。在不計弛豫時,這兩個方程為

式中所有變量都是z、t的函數(shù)。由于這兩個方程適用于系綜中共振頻率為ω

的原子,而介質中傳播脈沖的中心頻率ω0

相對ω

的失諧為Δ=ω-ω0,所以密度矩陣元還應是Δ的函數(shù),即為ρij(Δ,z,t)

根據(jù)6.2節(jié)的討論,若考慮共振頻率ω=ω0+Δ

的原子對極化的貢獻,則有

進一步,若考慮Δ對整個范圍內原子的貢獻,并利用式(6.6-2)的極化強度表示關系,應有

式中,g(Δ)是原子非均勻加寬的歸一化線型函數(shù),于是,極化強度為

由此可得

將式(6.6-12)代入式(6.6-7),并使其虛、實部分別相等,可得

將式(6.6-1)和式(6.6-12)代入式(6.6-6),忽略在2ω

上振蕩的非同步項,可得

方程(6.6-13)~方程(6.6-15)是無碰撞的布洛赫方程。若引入唯象的弛豫T1和T2,則得到

再將式(6.6-9)和式(6.6-10)代入式(6.6-5)和式(6.6-4),得到

耦合方程組(6.6-16)和(6.6-17)及適當?shù)倪吔鐥l件和初始條件,可以用來描述原子與輻射場的相互作用特性。

進一步,若g(Δ)是偶函數(shù),則由式(6.6-16)和式(6.6-17)有:

u(Δ,z,t)是Δ的奇函數(shù),v(Δ,z,t)是Δ

的偶函數(shù),w(Δ,z,t)是Δ

的偶函數(shù),φ(z,t)=0。此時,如果限定共振脈沖的寬度比弛豫時間T1

和T2還要短,則可以認為式(6.6-16)中的T1、T2→∞,方程組(6.6-16)、(6.6-17)變?yōu)?/p>

6.6.2-面積定理

在導出面積定理之前,我們先給出如下兩個推導過程中需要的結果:

(1)對于Δ=0的原子,假設u(0,z,-∞)=v(0,z,-∞)=0,由式(6.6-18)有

該方程組的解為

式中

(2)對于t≥t0,E0(z,t)=0,式(6.6-18)簡化為

則t>t0

時的解為

式中

6.6.3-自感應透明現(xiàn)象

1.低功率脈沖通過共振介質的情況

當脈沖功率很低時,E0(z,t)很小,θ很小,sinθ~θ,式(6.6-28)變?yōu)?/p>

求解該方程可得

相應的脈沖強度(或能量)隨z的變化規(guī)律為

這就是通常的比爾吸收定律,α

為小脈沖的吸收系數(shù)。

2.高功率脈沖通過共振介質的情況

對于高功率脈沖,由式(6.6-28)出發(fā),直接進行積分可得

該式是一個超越方程,只有知道脈沖的具體形狀才能求解。但對于某些特殊情況,我們可以看出其變化規(guī)律。

首先我們由式(6.6-28)可以看到,面積定理存在著平衡解[(dθ/dz)=0]:θ=mπ,m=1,2,3,…。在這些解中,m為奇數(shù)時是不穩(wěn)定的解,θ

稍微偏離mπ,就將導致θ

有很大的變化;m

為偶數(shù)時,是穩(wěn)定的平衡解。于是,一個具有給定初始面積的脈沖在介質中傳播時,其面積將逐漸趨于最接近的偶數(shù)倍π的數(shù)值。

圖6.6-1(a)是根據(jù)式(6.6-28)繪出的θ與z的關系曲線?？梢钥闯?當θ<π(例如θ(0)=0.9π)時,因(dθ/dz)<0,脈沖面積θ隨著距離z

的增大而減小,最后θ→0,即脈沖在傳播過程中逐漸被吸收掉;當θ>π(例如θ(0)=1.1π)時,由于dθ/dz>0,脈沖面積θ隨著距離z

的增大而增大,但并非是無限增大,而是趨于θ=2π。這兩種變化過程可通過圖6.6-1(b)所示的由計算機計算出的脈沖波形隨z

的變化看出。實際上,由于脈沖面積初始值不同,其變化情況也不同,但在傳播過程中通過與介質的能量交換,脈沖最后變形,總要逐漸穩(wěn)定在最靠近脈沖面積為2π的整數(shù)倍上,同時,脈沖在介質中傳播時也有逐漸分裂成n個2π脈沖的趨勢。

3.穩(wěn)態(tài)解

假設穩(wěn)態(tài)脈沖的傳播速度為V,則u、v、w、E0

的穩(wěn)態(tài)解可表示為如下變量

T

的函數(shù):

因為脈沖的速度V

是確定的量,所以對于任意函數(shù)f(T)有

于是,運動方程(6.6-18)、(6.6-19)變?yōu)?/p>

方程(6.6-34)的解為

最后,由式(6.6-34)的第四式,可得

式中

因此,由式(6.6-34)和關系式(6.6-36)、式(6.6-37)、