NOx減排技術(shù)及催化劑研究文獻(xiàn)綜述NOx的減排技術(shù)主要包括：選擇性非催化還原（SelectiveNon-CatalyticReduction,SNCR），選擇性催化還原（SelectiveCatalyticReduction,SCR）和非選擇性催化還原(Non-SelectiveCatalyticReduction,NSCR)技術(shù)。其中，選擇性催化還原（SCR）技術(shù)研究的最為廣泛。所謂選擇性催化還原，是在催化劑參與的情況下，還原劑將NOx轉(zhuǎn)化成無害物質(zhì)，其中的“選擇性”是指在中高溫時(shí)，通過催化劑的參與，主反應(yīng)順利進(jìn)行，副反應(yīng)被有效抑制。此技術(shù)，首先是由美國(guó)特種化工品公司Engelhard發(fā)現(xiàn)并申請(qǐng)了相關(guān)專利，隨后日本在此發(fā)現(xiàn)的基礎(chǔ)上成功開發(fā)出了經(jīng)典的V2O5/TiO2脫硝催化劑，極大的推動(dòng)了此項(xiàng)技術(shù)的商用化。經(jīng)過多年的發(fā)展，SCR技術(shù)憑借其工藝成熟、價(jià)格低廉、效果明顯等優(yōu)勢(shì)，成功應(yīng)用于多種脫硝領(lǐng)域，已經(jīng)成為世界上使用最為廣泛的一種煙氣脫硝技術(shù)。SCR技術(shù)的氣態(tài)氮氧化物、還原劑與固體催化劑作用過程主要分為物質(zhì)運(yùn)輸及化學(xué)反應(yīng)兩個(gè)部分。具體如下：氮氧化物首先從氣相區(qū)越過主流體邊界層到達(dá)載體外表面，因?yàn)榇呋瘎┲饕诙嗫纵d體內(nèi)，反應(yīng)物須擴(kuò)散到載體內(nèi)部，才能被酸性位點(diǎn)吸附。隨后在催化劑參與作用下，與還原劑發(fā)生氧化還原反應(yīng)。最后，反應(yīng)產(chǎn)物，因濃度梯度的存在，在催化劑上解吸附從孔道內(nèi)部，擴(kuò)散到催化劑外表面。最后，穿越邊界層抵達(dá)主氣流區(qū)。由于還原劑種類的不同，SCR技術(shù)又可以分為:NH3-SCR、H2-SCR、HC-SCR等，其中NH3-SCR技術(shù)在研究和應(yīng)用領(lǐng)域具有相當(dāng)?shù)臐摿Γ虼吮疚脑趯?shí)驗(yàn)部分選擇此技術(shù)為研究方向，下面本文將對(duì)此技術(shù)的原理及背景進(jìn)行簡(jiǎn)要介紹：1.1NH3-SCR技術(shù)NH3-SCR脫硝技術(shù)自上世紀(jì)五十年代被發(fā)現(xiàn)以來，核心元件，即催化劑及其組裝工藝得到了不斷的改進(jìn)和發(fā)展，目前憑借其優(yōu)異的性能早已被大規(guī)模商用。其中最為成功的是V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化劑。發(fā)動(dòng)機(jī)等動(dòng)力設(shè)備在實(shí)際工作時(shí)，排放的廢氣中的NO和NO2的濃度是動(dòng)態(tài)變化的，因此，NH3-SCR的反應(yīng)過程也隨之發(fā)生相應(yīng)的變化，主要反應(yīng)式如下REF_Ref72213271\r\h[1]：4NO+4NH3+O2→4N2+6H20公式（1-14）2NO2+4NH3+O2→3N2+6H2O公式（1-15）6NO+4NH3+O2→5N2+6H2O公式（1-16）6NO2+8HN3→7N2+12H2O公式（1-17）NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O公式（1-18）當(dāng)廢氣中NH3與NO含量接近1:1，且基本不含其它氮氧化物時(shí)，主要發(fā)生1-14反應(yīng)，稱為標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)；當(dāng)有一定量NO2存在時(shí)，脫硝效率會(huì)下降，發(fā)生1-15反應(yīng)，為慢速SCR反應(yīng)；NO2含量繼續(xù)上升，和NO摩爾比接近1:1時(shí)，遵循1-18反應(yīng)方程式進(jìn)行反應(yīng)，脫硝效率迅速增加，在200℃以上其轉(zhuǎn)化效率至少可以超過標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)速度的10倍以上，因此也被稱為快速SCR反應(yīng)REF_Ref72219296\r\h[45]；NO2含量繼續(xù)上升，且基本不含有NO時(shí)，將會(huì)發(fā)生1-17反應(yīng)，該反應(yīng)緩慢，效率低下。1.2NH3-SCR反應(yīng)過程N(yùn)H3-SCR反應(yīng)中，NO與還原劑NH3在催化劑表面的反應(yīng)過程包含三個(gè)步驟：吸附、反應(yīng)、脫附。其中吸附和反應(yīng)階段尤為重要，研究人員在此開展了大量的工作。1.2.1吸附催化劑表面的Lewis和Bronsted酸性位點(diǎn)會(huì)起到了吸附還原劑NH3的作用REF_Ref72219324\r\h[35]。當(dāng)反應(yīng)氣氛存在水蒸氣時(shí)，Lewis酸性位會(huì)向Bronsted酸性位轉(zhuǎn)化，使得B型酸的數(shù)量有所增加，進(jìn)而導(dǎo)致在其表面形成的配位態(tài)NH3的含量也隨之增加；相應(yīng)的由于Lewis酸性位點(diǎn)的減少，在其位點(diǎn)上吸附形成的吸附態(tài)NH3的數(shù)量也會(huì)減少REF_Ref72219385\r\h\#"[0"[36-REF_Ref72220268\r\h\#"0]"40]。NH3在不同的酸性位上吸附的形式不同，對(duì)于這兩種形式的還原劑在反應(yīng)中的作用大小，學(xué)者間存在著一定的爭(zhēng)論。有研究者認(rèn)為，B酸位點(diǎn)上的NH4+是主要的活性物質(zhì)，具有很強(qiáng)的活性，在選擇性催化還原中可以與NO反應(yīng)產(chǎn)生中間體，其不僅有利于反應(yīng)的進(jìn)行，還有利于N2的選擇性提高。當(dāng)催化劑和反應(yīng)條件發(fā)生變化時(shí)，這兩種不同的吸附態(tài)氨氣參與反應(yīng)的程度往往會(huì)有一定的差別。如：Wu等人REF_Ref72220526\r\h[41]的研究表明，配位態(tài)的NH3在低溫時(shí)可以通過Eley-Rideal機(jī)理與NO反應(yīng)，從而起到促進(jìn)MnOx/TiO2催化劑低溫活性的作用，在此情況下主要是配位態(tài)的NH3在參與反應(yīng)。1.2.2反應(yīng)及NOx中間體脫附溫度目前對(duì)于催化劑參與的NO和NH3的選擇性催化還原反應(yīng)原理，學(xué)者間還存在一定的爭(zhēng)論，主要是因?yàn)榇呋瘎┍砻嫱瑫r(shí)存在氧化還原活性位點(diǎn)和酸堿活性位點(diǎn)，反應(yīng)物和活性位點(diǎn)之間的作用過程過于復(fù)雜，學(xué)術(shù)界截止目前還未有明確的定論。但經(jīng)過前人長(zhǎng)時(shí)間的研究，NH3-SCR在反應(yīng)時(shí)主要是通過Eley-Rideal（E-R）和Langmuir-Hinshelwood（L-H）兩種反應(yīng)過程進(jìn)行已經(jīng)在學(xué)術(shù)界形成了主流觀點(diǎn)。具體的作用過程如下，NH3吸附在Lewis酸性位點(diǎn)上形成的中間體NHx（NH3脫氫形成）按照Eley-Rideal（E-R）機(jī)理直接與氣態(tài)NO產(chǎn)生相互作用形成中間體NHx-NOx，然后進(jìn)一步反應(yīng)生成最終產(chǎn)物N2和H2O；或者催化劑將吸附在其表面的NO氧化成NO2，然后進(jìn)一步將NO2轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽/硝酸鹽中間體后與吸附態(tài)NH3按照Langmuir-Hinshelwood（L-H）機(jī)理反應(yīng)，最終將NOx轉(zhuǎn)化成N2和H2OREF_Ref72220570\r\h\#"[0"[46,REF_Ref72220572\r\h\#"0]"47]。無論哪種反應(yīng)機(jī)理，產(chǎn)物水中的氧元素均來自于催化劑上吸附的表面氧，而非反應(yīng)氣氛中的氣態(tài)氧REF_Ref72220673\r\h[55]。當(dāng)反應(yīng)溫度超過200℃時(shí)，吸附態(tài)的NH3通常在NH3-SCR反應(yīng)中起到主要作用，使得SCR反應(yīng)主要按照Eley-Rideal（E-R）機(jī)理進(jìn)行REF_Ref72220705\r\h[48]；相應(yīng)的在較低溫度下反應(yīng)則主要按照Langmuir-Hinshelwood（L-H）機(jī)理進(jìn)行。氮氧化物在催化劑表面通常會(huì)形成多種反應(yīng)中間體如表1.1所示，這些中間體在沒有還原劑NH3參與的情況下通常會(huì)隨著反應(yīng)溫度的提升，轉(zhuǎn)化成NO或NO2等氣體從催化劑表面脫附，就常見的幾種硝酸鹽中間體的熱穩(wěn)定性來說，二齒硝酸鹽的熱穩(wěn)定性最高，橋式硝酸鹽次之，熱穩(wěn)定最低的是線性亞硝酸鹽、橋式亞硝酸鹽和單齒亞硝酸鹽REF_Ref72220737\r\h[53]。結(jié)合不同中間體的脫附或分解溫度范圍不同（中間體的分解或脫附溫度范圍如表1.2所示）的原理，可以采用NO+O2+TPD技術(shù)和原位紅外技術(shù)聯(lián)用的方式對(duì)不同催化劑表面NOx中間體儲(chǔ)量及種類進(jìn)行定量、定性的研究，有助于研究人員進(jìn)一步，從機(jī)理上探索NOx中間體數(shù)量和種類對(duì)SCR反應(yīng)速率的影響，Mu等REF_Ref72220770\r\h[49]利用NO+O2+TPD和原位紅外聯(lián)用技術(shù)，對(duì)20Fe-Mn/ZSM-5、15Fe-Mn/ZSM-5和10Fe-Mn/ZSM-5三種催化劑的低溫活性和NOx中間體數(shù)量、種類之間的關(guān)聯(lián)進(jìn)行了探索，最終認(rèn)為NOx中間體的產(chǎn)量和數(shù)量均會(huì)影響到xFe-Mn/ZSM-5催化劑的低溫活性。他們認(rèn)為：在低溫階段，單齒硝酸鹽（Monodentatenitrate）和線性亞硝酸鹽（LinearNitrite）是三種催化劑NOx轉(zhuǎn)化速率的決定因素，會(huì)促進(jìn)催化劑的低溫活性，而單金屬二齒硝酸鹽因?yàn)闊岱€(wěn)定性較高，在低溫階段會(huì)對(duì)催化劑的NO轉(zhuǎn)化速率起到了抑制作用，例如20Fe-Mn/ZSM-5NOx和15Fe-Mn/ZSM-5具有相似的NO2產(chǎn)量和NH3吸附能力但因?yàn)榍罢邌谓饘俣X硝酸鹽的產(chǎn)量過多，從而導(dǎo)致活性低于后者。對(duì)于NOx中間體數(shù)量對(duì)催化活性的影響，Mu等認(rèn)為NOx轉(zhuǎn)化率在活性中間體數(shù)量達(dá)到最佳活性所要求的數(shù)量之前，速率都會(huì)隨著活性中間體數(shù)量的增加而增加，在此階段，中間體數(shù)量是催化劑活性大小的重要影響因素。NOx中間體在不同的催化劑上的活性會(huì)有所不同，Hu等REF_Ref72220867\r\h[50]選擇了Fe、Co、Ni、Cu四種元素?fù)诫sMnOx-MOy/Ce0.75Zr0.25O2催化劑，研究了摻雜及不摻雜的五種催化劑上的橋式硝酸鹽活性，發(fā)現(xiàn)不同催化劑上的中間體活性按照：Ni＜不摻雜＜Co＜Cu＜Fe的順序提升。不同催化劑上的中間體活性及數(shù)量會(huì)存在一定的差異，這種差異主要取決于催化劑自身的酸堿性以及氧化還原特性的不同，可以通過摻雜其他元素的方式來進(jìn)行調(diào)節(jié)。對(duì)于大多數(shù)硝酸鹽或亞硝酸鹽類中間體物質(zhì)來說，當(dāng)反應(yīng)溫度合適時(shí)都會(huì)具有一定的活性，通常熱穩(wěn)定較低的中間體在較低的溫度下會(huì)參與選擇性氧化還原反應(yīng)，而熱穩(wěn)定性較高的中間體則可能參與較高溫度下的SCR反應(yīng)，例如，雙金屬二齒硝酸鹽熱穩(wěn)定性較高，其在473-633K溫度范圍內(nèi)可能會(huì)與NH4+發(fā)生反應(yīng)REF_Ref72220905\r\h\#"[0"[52,REF_Ref72220737\r\h\#"0]"53]，但低溫下熱穩(wěn)定性較高中間體的存在會(huì)抑制SCR反應(yīng)的活性REF_Ref72220770\r\h\#"[0"[49,REF_Ref72221020\r\h\#"0]"51]。表1.1NO在催化劑表面吸附形成的中間體物質(zhì)。Table1.1IntermediatesubstancesformedbyNOadsorptiononthecatalystsurface.種類（species）結(jié)構(gòu)式（Structuralformula）線性亞硝酸鹽（Linearnitrite）橋式亞硝酸鹽（Bridgenitrite）單齒配位型亞硝酸鹽（Monodentatecoordinationnitrite）雙齒配位型硝酸鹽（Bidentatecoordinationnitrate）單齒配位型硝酸鹽（Monodentatecoordinationnitrate）橋式硝酸鹽（BridgeNitrate）亞硝?；衔铮∟itrosylcompounds）表1.2NOx中間體的分解或脫附溫度Table1.2DecompositionordesorptiontemperatureofNOxintermediate種類（species）分解或脫附溫度（Decompositionordesorptionortemperature）（℃）線性亞硝酸鹽（Linearnitrite）50-200橋式亞硝酸鹽（Bridgenitrite）50-250單齒配位型亞硝酸鹽（Monodentatecoordinationnitrite）50-200雙齒配位型硝酸鹽（Bidentatecoordinationnitrate）(Ⅰ)雙齒配位型硝酸鹽（Bidentatecoordinationnitrate）(Ⅱ)200-300300-425單齒配位型硝酸鹽（Monodentatecoordinationnitrate）50-200橋式硝酸鹽（BridgeNitrate）150-300亞硝?；衔铮∟itrosylcompounds）501.3NH3-SCR催化劑NH3-SCR技術(shù)的核心是催化劑，通常采購(gòu)催化劑的費(fèi)用占到SCR系統(tǒng)初始投資的一半左右。所以，尋找脫硝溫度區(qū)間寬、副反應(yīng)少、脫硝效率高的催化劑，成為眾多科研工作者研究的重點(diǎn)，近年來也取得了顯著的成果。1.3.1稀土催化劑稀土（Rareearth）元素由元素周期表中釔、鈧和鑭系元素共十七種元素組成。常作為活性成分或助劑，運(yùn)用于催化反應(yīng)中。在NH3-SCR技術(shù)中常會(huì)用到Ce、Pr、La、Sm、Ho等稀土元素來提升催化劑的性能、調(diào)整催化作用核心的構(gòu)-效關(guān)系并改善復(fù)合催化劑的貯釋氧能力。在所有的稀土元素中，鈰因其儲(chǔ)量豐富、價(jià)格便宜、無毒且性能優(yōu)異的特點(diǎn)得到了國(guó)內(nèi)外科研工作者的廣泛關(guān)注，并在此進(jìn)行了大量的工作。Zhang等REF_Ref72221584\r\h[5]，發(fā)現(xiàn)通過調(diào)節(jié)煅燒氣氛中的氧含量，可以影響CeO2的催化性能，無氧條件下煅燒活化的CeO2催化劑，由于氧空位的增加，催化性能得到了大幅的提升；XPS表征結(jié)果顯示，無氧條件下煅燒的催化劑氧含量降低2.3%。氧空位的存在一方面改善了催化劑的氧化還原性能，為催化劑提供了優(yōu)異的吸氧和釋放氧能力。另一方面，氧空位也提高了催化劑對(duì)NH3和NO的吸附能力。這些均有利于NH3-SCR反應(yīng)期間的氧化還原循環(huán)，進(jìn)而增強(qiáng)脫硝性能。ChenglongYu等REF_Ref72221619\r\h[6]通過分子設(shè)計(jì)分散法制備了MnOx/SAPO-34與CeOx(0.2)-MnOx/SAPO-34及PrOx(0.2)-MnOx/SAPO-34三種催化劑，測(cè)試結(jié)果表明兩種稀土元素的加入均有利于催化劑低溫活性的提升，其中摻雜Pr后，在140~250℃溫度窗口內(nèi)，NOx轉(zhuǎn)化率一直保持在90%以上；摻雜Ce后則在160~250℃溫度范圍內(nèi)能保持90%以上的轉(zhuǎn)化率。另外，作者根據(jù)離子極化理論得出，Ce、Pr更容易與SO2發(fā)生反應(yīng)生成硫酸鹽，因此可以起到保護(hù)低溫活性中心Mn的作用，提升MnOx/SAPO-34的抗硫性，并用實(shí)驗(yàn)結(jié)果加以佐證。QiGREF_Ref72213271\r\h[1]等人的工作也表明了，稀土元素的加入有利于催化劑催化性能的提升。施赟REF_Ref72221721\r\h[10]對(duì)比研究了Cex/HBEA催化劑在理想狀態(tài)、含碳?xì)浠衔锖秃驙顟B(tài)下的脫硝性能。結(jié)果顯示，不同狀態(tài)下最佳脫硝效果的氧化鈰負(fù)載量不同。在不含C3H6和SO2的理想狀態(tài)下時(shí)，最佳負(fù)載量為1%，在250~500℃范圍內(nèi)脫硝效果均能達(dá)到90%以上，且N2選擇性相較于單純的CeO2和HBEA催化劑大幅提升，有效溫度窗口范圍內(nèi)均維持在98%以上；當(dāng)反應(yīng)氣氛中含有C3H6時(shí)，負(fù)載量為48wt%時(shí)的Cex/HBEA因其特殊的核殼結(jié)構(gòu)加上CeO2對(duì)碳?xì)浠衔镌诖呋瘎┍砻娓街^程的阻礙，使其擁有最佳的脫硝能力，在300~450℃范圍內(nèi)，脫硝效率維持在90%以上；反應(yīng)氣流中含有SO2時(shí)，生成的三價(jià)鈰硫酸鹽會(huì)抑制非選擇性催化還原過程中的活性位點(diǎn)，當(dāng)CeO2負(fù)載量提升時(shí)，可以改善這種情況，研究結(jié)果表明還是負(fù)載量為48wt%時(shí)的Cex/HBEA催化效果最佳。對(duì)于鈰基催化劑而言，目前研究者大多是在制備方法、摻雜其他金屬元素方向來改善其脫硝性能，摻雜非金屬元素研究較少，報(bào)道較為有限。QiliangCong等REF_Ref72221755\r\h[30]通過NH3退火的方式將氮摻雜進(jìn)氧化鈰中，發(fā)現(xiàn)氮元素的引入有利于氧化鈰表面氧空位的增加，進(jìn)而與空氣中的氧氣形成超氧自由基。有力的提升了鈰基催化劑的催化性能。除了鈰以外，科研工作者對(duì)同屬于鑭系且與鈰性能相近的La、Sm、Ho等元素的催化性能也做出大量的研究。李偉等REF_Ref72221779\r\h[8]通過浸漬法在Mn-Ce/TiO2中摻雜Ho，發(fā)現(xiàn)Ho的加入有利于催化劑表面積和酸度的提升，進(jìn)而提高了NH3-SCR的脫硝性能，最佳摻雜量為：Ho/Ti比例0.1。劉夢(mèng)夢(mèng)REF_Ref72221803\r\h[11]通過離子交換法，將釤引入Cu-SSZ-13中，雖然經(jīng)ICP檢測(cè)，引入的量十分有限。但Cu-SSZ-13催化劑的高溫性能也得到了明顯的提升。JinQ等REF_Ref72221830\r\h[12]分別用La,Nd,Sm,Gd和Tm改性CeO2/Al2O3催化劑，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，引入稀土離子同時(shí)增加了布朗斯特酸（B酸）、路易斯酸（L酸）和Ce3+的數(shù)量，從而使催化劑的氧化還原性能得到改善，提高了CeO2/Al2O3催化劑低溫下的催化活性。另外，稀土元素Tm與Ce的摩爾比為0.1，GHSV=5000h-1時(shí)，在360℃下催化劑NO轉(zhuǎn)化率超過98％。1.3.2Fe基催化劑某些NOx廢氣排放環(huán)境中往往溫度相對(duì)較高，如：柴油發(fā)動(dòng)機(jī)經(jīng)模擬實(shí)際運(yùn)行工況可知，其尾氣排放系統(tǒng)最高溫度可達(dá)700℃REF_Ref72221877\r\h[14]，因此對(duì)于柴油車尾氣處理系統(tǒng)等高溫廢氣處理情況來說，除了關(guān)注脫硝催化劑低溫活性以外，高溫處理效果同樣不能忽視。據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道REF_Ref72221934\r\h\#"[0"[21,REF_Ref72221936\r\h\#"0]"23]，孤立態(tài)Fe3+，對(duì)NH3-SCR的影響范圍不超過300℃，分散態(tài)納米氧化鐵則有利于中高溫脫硝性能的提升，而鐵基催化劑中鐵物種多以氧化物的形式存在，因此在實(shí)際應(yīng)用及科研中，鐵基催化劑多為中高溫SCR催化劑。同時(shí)Fe基催化劑還具有價(jià)格低廉易得、N2選擇性高，副反應(yīng)少的特點(diǎn)，因此是一種非常具有應(yīng)用前景的高溫脫硝催化劑。NO是NOx中的主要成分，因此設(shè)法催化去除NO，是國(guó)內(nèi)外的科研工作者研究Fe基催化劑的主要出發(fā)點(diǎn)。對(duì)于鐵基催化劑，研究人員SakuraiY等REF_Ref72222002\r\h[13]，分別在在N2和空氣氣氛下采用離子交換法制備了Fe-ZSM-5催化劑，經(jīng)過紫外可見（UV-Vis）光譜和原位漫反射傅里葉變換紅外光譜（DRIFT）等表征手段研究發(fā)現(xiàn)，分子篩上鐵物種存在的形式和含量，直接受離子交換和活化煅燒期間的氣氛影響。缺氧條件下制備的Fe-ZSM-5催化劑孤立電子占主導(dǎo)地位，而有氧條件下制備的催化劑鐵物種多以低聚態(tài)FexOy團(tuán)簇和FexOy納米顆粒的形式存在。孤立Fe3+在低溫下具有較高的SCR活性，而低聚態(tài)的FexOy團(tuán)簇對(duì)NH3的非選擇性氧化同樣具有很高的活性，因此氮?dú)夥諊轮苽涞腇e-ZSM-5催化劑在低溫和寬溫度范圍內(nèi)顯示出較高的SCR活性。這里需要指出的是，使用分子篩負(fù)載Fe元素時(shí)，通常需要根據(jù)其孔徑的大小選擇不同價(jià)態(tài)的鐵鹽。當(dāng)選用SAPO-34、SSZ-13等小孔徑分子篩時(shí)，常使用二價(jià)鐵鹽作為其前驅(qū)體；而當(dāng)載體為Beta、ZSM-5等大孔徑分子篩時(shí)，則又會(huì)改用三價(jià)鐵鹽作為前驅(qū)體。具體如何選擇，需要根據(jù)具體的制備方法和條件進(jìn)行調(diào)整。在實(shí)際柴油車尾氣及火電廠煙氣等人為排放源中，NOx中往往還同時(shí)含有NO2、N2O兩種有害氣體，他們對(duì)環(huán)境的破壞也十分嚴(yán)重，因此學(xué)者對(duì)此也做出了一些研究。JieZeng等REF_Ref72222041\r\h[27]使用Fe-Beta、Fe-ZSM-5、Fe-SAPO-34三種鐵基分子篩催化劑分別同時(shí)處理含有NO和N2O的混合煙氣流。結(jié)果顯示，在200-550℃范圍內(nèi)Fe-Beta的NO轉(zhuǎn)化率均在90%以上，而Fe-ZSM-5、Fe-SAPO-34則分別在325℃和300℃達(dá)到90%的轉(zhuǎn)化率，活性窗口大幅縮小。氣流中N2O與NO摩爾比1:1時(shí)，由于SCR-N2O的存在，會(huì)抑制Fe-ZSM-5、Fe-SAPO-34低溫時(shí)NO的轉(zhuǎn)化能力，但對(duì)Fe-Beta低溫時(shí)的SCR-NO沒有影響?？梢?，N2O、NO共同存在時(shí)，會(huì)互相影響對(duì)方的SCR反應(yīng)。1.3.3Mn基催化劑探索NOx低溫選擇性催化還原技術(shù)，將有利于柴油機(jī)冷啟動(dòng)、發(fā)動(dòng)機(jī)低溫怠速及鍋爐煙氣排放系統(tǒng)后半段等低溫場(chǎng)景下NOx的去除。隨著研究