晶格振動譜的實驗測定方法_第1頁
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晶格振動譜的實驗測定方法第1頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月晶格振動是影響固體很多性質(zhì)的重要因素,而且只要T≠0K,原子的熱運動就是理解固體性質(zhì)時不可忽視的因素。所以從實驗上觀測晶格振動的規(guī)律是固體微觀結構研究的重要內(nèi)容。1.晶格振動色散關系ω=ωj(q)2.態(tài)密度:g(ω)=f(ω)測定的原理:通過輻射波和晶格振動的相互作用來完成。晶格振動規(guī)律主要通過晶格振動譜反映:實驗測定晶格振動譜的意義第2頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月研究聲子譜(振動譜)的實驗方法第3頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月電磁波(B)其中最重要、最普遍的方法是:Far-Infraredand(FIR)InfraredSpectroscopeRamanSpectroscopeBrilouinSpectroscopeDiffuseX-RayScattering(IR) (R)遠紅外和紅外光譜喇曼光譜布里淵散射譜X射線漫散射InelasticneutronScatteringUltrasonicmethods

(INS)(US)非彈性中子散射超聲技術InelasticelectrontunnellingSpectroscope(IETS)

非彈性電子隧道譜第4頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月三維晶格的振動:3n個線性齊次方程3n個的實根聲學支格波(2)(3n-3)支光學支格波(1)其中有3個當波矢q0時,晶格振動的橫波和縱波縱波:原子振動方向與波傳播方向一樣橫波:原子振動方向與波傳播方向垂直兩支橫波(TA)一支縱波(LA)橫波(TO)縱波(LO)transverseacousticwavelongitudinalopticalwave第5頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光學縱波聲學縱波光學橫波聲學縱波光學波:相鄰原子振動方向相反,即質(zhì)心不變,原子相對運動

聲學波:相鄰原子振動方向相同,即質(zhì)心運動

第6頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月一維單原子鏈:一支聲學縱波一維雙原子鏈:一支聲學縱波,一支光學縱波三維簡單晶格:兩支聲學橫波,一支聲學縱波三維復式格子:兩支聲學橫波,一支聲學縱波,3(n-1)支光學波(包括橫波和縱波)不同種類晶格振動第7頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月金剛石的振動譜cc晶體中格波的支數(shù)=原胞內(nèi)原子的自由度數(shù)mn第8頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月Pb和Cu的振動譜第9頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光波與晶格作用的現(xiàn)象

固體的紅外波段吸收第10頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月固體吸收光譜的主要特征基本吸收區(qū):價帶(電子)導帶,伴隨光電導,a-105~106cm-1激子吸收峰:激子態(tài)自由載流子吸收:導帶(價帶)中的電子(空穴)聲子吸收帶:光與晶格振動模式間的作用,a雜質(zhì)吸收自旋波量子吸收和回旋共振吸收離子晶體:105cm-1非極性晶體:101-102cm-1第11頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光折變效應光折變效應(photorefractiveeffect)是光致折射率改變效應(light-inducedrefractiveindexchangeeffect)

的簡稱。它是電光材料在光輻照下由光強的空間分布引起材料折射率相應變化的一種非線性光學現(xiàn)象。光折變效應首先是由貝爾實驗室的Ashkin等人于

1965年發(fā)現(xiàn)的。他們用LiNbO3

和LiTaO3

晶體進行倍頻實驗時意外地發(fā)現(xiàn),由于光輻照區(qū)折射率的變化破壞了產(chǎn)生倍頻的相位匹配條件,從而降低了倍頻轉(zhuǎn)換效率。第12頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光折變效應的物理機制光折變效應是發(fā)生在電光材料中的一種電光現(xiàn)象。光折變過程及物理機制可以概括為以下五個步驟:電光晶體內(nèi)的雜質(zhì)、缺陷和空位作為電荷的施主或受主。在不均勻輻照下,施主雜質(zhì)被電離產(chǎn)生光激發(fā)載流子。第13頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光折變效應的物理機制光激發(fā)載流子(在導帶中的電子或價帶中的空穴)通過濃度擴散或在外加電場或光生伏打效應作用下的漂移而運動。第14頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月遷移的載流子又可以被陷阱中心俘獲,它們經(jīng)過激發(fā)、遷移、俘獲、再激發(fā)……直至到達暗區(qū)被處于深能級的陷阱重新俘獲。形成了正、負電荷的空間分離,這種空間電荷的分離與光強的空間分布相對應。這些光致分離的空間電荷在晶體內(nèi)建立了空間電荷場。光折變效應的物理機制第15頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月空間電荷場又通過電光效應在晶體內(nèi)形成了與光強的空間分布相對應的折射率變化。如果晶體不存在對稱中心,則空間電荷場通過線性電光效應(泡克耳斯效應)引起折射率變化;如果晶體存在對稱中心,則空間電荷場會通過平方電光效應(克爾效應)引起折射率的變化。光折變效應的物理機制第16頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光子—聲子碰撞碰撞過程中,能量守恒,準動量守恒格波與光波的相互作用模型第17頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月入射光子的頻率和波矢入射光子受到聲子散射,變成散射光子,與此同時在晶格中產(chǎn)生,或者吸收一個聲子散射光子的頻率和波矢格波與光子相互作用的規(guī)律第18頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月固定入射光的頻率和入射方向,測量不同方向的散射光的頻率,可以得到聲子的振動譜

晶格振動頻譜的測定方法能量守恒:動量守恒:“+”

號對應吸收一個聲子,“-”號對應放出一個聲子第19頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光子與長聲學波聲子相互作用--光子的布里淵散射

長聲學波聲子光子的頻率光子被長聲學波聲子散射,入射光子與散射光子的波矢大小近似相等布里淵散射第20頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月長聲學波聲子波矢的模:聲子振動譜散射光和入射光的頻率位移長聲學波聲子波矢的方向:第21頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光子與光學波聲子的相互作用——光子的喇曼散射

光子的喇曼散射只限于光子與長光學波聲子的相互作用可見光或紅外光波長較長,光子與光波聲子發(fā)生相互作用,要求聲子的波矢q必須很小散射光和入射光的頻率位移喇曼散射第22頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月彈性與非彈性散射

布里淵散射與喇曼散射幾種散射的性質(zhì)散射類型頻率波矢強度偏振瑞利散射S=IKS=KII4改變喇曼散射(S)S=I-qKS=KI-q

IS3

改變喇曼散射(AS)AS=I+qKAS=KI+q

IAS3改變布里淵散射同上同上同上同上固體光散射第23頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月①

在晶體結構的實驗研究中,我們已經(jīng)討論了X射線衍射花樣和結構之間的關系,關注的是入射波被晶體散射后方向的變化,實際上X射線是在同振動著的晶格發(fā)生作用,因此除了衍射現(xiàn)象外,電磁波還會和晶格發(fā)生能量的交換,入射波吸收或者發(fā)射一個聲子而發(fā)生能量和波矢的變化,這就是X射線的非彈性散射。 k=k0+qΩ=Ω0±ω(q)為區(qū)分清楚,這里電磁波頻率和波矢用Ω,k表示,聲子用ω,q表示。電磁波散射前后頻率和波矢變化的測量可以給出某一支聲子的色散關系:ωj=f(q)非彈性X-射線散射第24頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月X-射線被聲子散射的示意圖Ω?ω(q)Ω0Ω+ω(q)振動著的晶格起著一組間距等于λ的平面的作用,吸收q聲子和發(fā)射q聲子導致相同的動量守恒。兩個過程在檢測器內(nèi)可以同時觀察到,不過他們的頻率不同。

X-射線頻率的頻移等于所含聲子的頻率。正漂移相當于聲子的吸收,負漂移是聲子的發(fā)射。第25頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月X射線漫散射測出的Al晶體的色散曲線第26頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月需要說明的幾點:

1.角度θ通常不滿足Bragg條件,因此監(jiān)測器中測不到入射頻率ω0,只檢測到漂移后的頻率,如前面圖所示。違背2.用X射線測量晶格振動的主要困難在于頻率漂移難以確定,不過X光源普遍,且入射光光源強度大,特別是同步輻射光源的建立為晶格振動的研究帶來很多方便。Bragg條件的X射線散射類型稱為漫散射。第27頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月光與TO聲子以及LO聲子相互作用示意圖第28頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月中子散射中子源單色器準直器準直器樣品分析器探測器2中子譜儀結構示意圖反應堆中產(chǎn)生的慢中子流布拉格反射產(chǎn)生單色的動量為P的中子布拉格反射產(chǎn)生單色的動量為P’的中子第29頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月

只與原子核相互作用探測要求較高中子散射的特點第30頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月入射晶體時中子的動量和能量出射晶體后中子的動量和能量

中子散射的規(guī)律第31頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月能量守恒動量守恒倒格子矢量第32頁,課件共36頁,創(chuàng)作于2023年2月聲子間的相互作用遵循能量守恒和準動量守恒碰撞前后系統(tǒng)準動量不變,對熱流無影響。---正常過程(N過程)(1)正常過程與倒逆過程第33頁,課件共

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