基于角分辨光電子能譜的新型拓撲費米子材料探索與解析一、引言1.1研究背景與意義在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域，新型拓撲費米子材料近年來已成為備受矚目的前沿研究熱點。這類材料具有獨特的拓撲性質(zhì)，其電子結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出新奇的特征，與傳統(tǒng)材料存在顯著差異。新型拓撲費米子材料中存在著特殊的準粒子激發(fā)，例如外爾費米子、狄拉克費米子、三重簡并費米子等，這些準粒子具有獨特的能量-動量色散關(guān)系，導(dǎo)致材料呈現(xiàn)出許多奇異的物理性質(zhì)。外爾半金屬以無質(zhì)量的外爾費米子為準粒子，具有拓撲非平庸的能帶結(jié)構(gòu)，在光與物質(zhì)相互作用、低耗散輸運等方面展現(xiàn)出優(yōu)異特性，有望為下一代光電器件提供理想的材料平臺。狄拉克半金屬中的狄拉克費米子則具有線性色散的能量-動量關(guān)系，使得材料具備高載流子遷移率等特性，在高速電子學領(lǐng)域展現(xiàn)出潛在應(yīng)用價值。而三重簡并費米子的發(fā)現(xiàn)，突破了傳統(tǒng)費米子的分類，為探索新的物理現(xiàn)象和開發(fā)新型電子器件開辟了新的方向。這些新型拓撲費米子材料的奇異特性，使其在自旋電子學、量子計算、高速通信、低能耗電子器件等眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力，有望推動相關(guān)領(lǐng)域的技術(shù)革新，對未來科技發(fā)展產(chǎn)生深遠影響。為了深入理解新型拓撲費米子材料的內(nèi)在物理機制，精確探測其電子結(jié)構(gòu)至關(guān)重要。角分辨光電子能譜（ARPES）作為一種強有力的實驗技術(shù)，在研究材料電子結(jié)構(gòu)方面發(fā)揮著不可或缺的關(guān)鍵作用。ARPES基于光電效應(yīng)，當一束能量為hν的單色光照射到單晶樣品表面時，樣品中的電子吸收光子能量后逸出表面，通過測量這些光電子的動能Ekin和發(fā)射角（?,φ），利用能量守恒和動量守恒原理，能夠精確推斷出電子發(fā)射前在材料中的結(jié)合能和晶體動量hk。具體而言，能量守恒關(guān)系為?ω=Ekin+?+EB，其中?ω為入射光能量，?為材料功函數(shù)，EB為電子束縛能；在平行于樣品表面方向，動量守恒可表示為，其中為電子動量平行于樣品表面的分量。通過ARPES實驗測量，能夠獲取材料的電子能帶結(jié)構(gòu)，直觀展示電子能量隨動量的變化關(guān)系，清晰呈現(xiàn)出能帶的色散特征，這對于確定材料的導(dǎo)電性質(zhì)、能隙大小以及費米面的形狀和位置等關(guān)鍵信息具有重要意義。ARPES技術(shù)能夠準確測定費米能級位置，費米能級作為固體物理中的重要概念，標志著電子填充的最高能級，對理解材料的電學性質(zhì)和載流子行為起著關(guān)鍵作用。對于拓撲材料而言，ARPES還能夠精確探測拓撲保護表面態(tài)的能級位置和費米弧等獨特特征。以三維拓撲絕緣體為例，其表面態(tài)電子能級結(jié)構(gòu)通常呈現(xiàn)為線狀的費米弧，而費米弧的兩端則是拓撲保護的零維本態(tài)，這些表面態(tài)的穩(wěn)定性和獨特電子結(jié)構(gòu)對實現(xiàn)自旋電子學、量子計算等應(yīng)用具有重要意義。通過ARPES技術(shù)對這些特征的研究，能夠深入揭示拓撲材料的拓撲保護特性和電子性質(zhì)，為其在實際應(yīng)用中的進一步探索提供堅實的理論和實驗基礎(chǔ)。新型拓撲費米子材料由于其自身的復(fù)雜性，對其研究面臨著諸多挑戰(zhàn)。部分材料的合成難度較大，生長高質(zhì)量的單晶樣品存在困難，這限制了對材料本征性質(zhì)的研究。一些材料中的拓撲態(tài)與其他物理現(xiàn)象相互耦合，如磁性、超導(dǎo)性等，使得對拓撲性質(zhì)的準確探測和分析變得更加復(fù)雜。此外，在實驗測量方面，如何進一步提高ARPES技術(shù)的能量分辨率和動量分辨率，以更精確地探測材料中電子的細微能量和動量變化，也是當前面臨的重要挑戰(zhàn)之一。這些挑戰(zhàn)為該領(lǐng)域的研究帶來了困難，但也為科研人員提供了探索和創(chuàng)新的機遇，推動著新型拓撲費米子材料和ARPES技術(shù)研究的不斷深入發(fā)展。1.2新型拓撲費米子材料概述新型拓撲費米子材料是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域中一類具有獨特電子結(jié)構(gòu)和拓撲性質(zhì)的材料，其內(nèi)部存在著多種特殊的準粒子激發(fā)，這些準粒子的行為和性質(zhì)與傳統(tǒng)材料中的電子有很大不同，賦予了材料許多新奇的物理特性。在新型拓撲費米子材料中，外爾半金屬是一類備受關(guān)注的材料，其以無質(zhì)量的外爾費米子作為準粒子。外爾費米子是一種具有確定手性的無質(zhì)量費米子，其能量-動量色散關(guān)系呈線性，在動量空間中表現(xiàn)為一對具有相反手性的點，即外爾點。外爾半金屬具有拓撲非平庸的能帶結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了許多新奇的物理現(xiàn)象。例如，其表面存在著獨特的費米弧表面態(tài)，這些表面態(tài)的電子具有特殊的輸運性質(zhì)，能夠?qū)崿F(xiàn)低耗散的電子傳輸。外爾半金屬還表現(xiàn)出無色散的朗道能級、手征磁效應(yīng)以及極大磁阻等現(xiàn)象。在一些外爾半金屬材料中，施加磁場時會出現(xiàn)手征磁效應(yīng)，即電流會沿著磁場方向流動，這是由于外爾費米子的手性與磁場相互作用導(dǎo)致的。這些特性使得外爾半金屬在高速電子學、低功耗電子器件以及新型傳感器等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值，有望為下一代電子器件的發(fā)展提供新的材料基礎(chǔ)。狄拉克半金屬也是新型拓撲費米子材料中的重要成員，其中的狄拉克費米子具有線性色散的能量-動量關(guān)系。與外爾費米子不同，狄拉克費米子是由兩個具有相反手性的外爾費米子組成，在動量空間中表現(xiàn)為狄拉克點。狄拉克半金屬的能帶結(jié)構(gòu)在狄拉克點附近呈現(xiàn)出線性色散，類似于石墨烯中的狄拉克錐，但具有三維的特性。這種獨特的能帶結(jié)構(gòu)賦予了狄拉克半金屬高載流子遷移率等優(yōu)異特性。在一些狄拉克半金屬材料中，電子的遷移率可以達到非常高的數(shù)值，這使得它們在高速電子學領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景，例如可用于制造高速電子器件和集成電路，有望提高電子器件的運行速度和降低能耗。狄拉克半金屬還可能在量子計算和量子信息領(lǐng)域發(fā)揮重要作用，其獨特的電子結(jié)構(gòu)為實現(xiàn)量子比特等量子信息處理單元提供了新的思路和材料選擇。三重簡并費米子材料是新型拓撲費米子材料中一類具有獨特性質(zhì)的材料。三重簡并費米子是一種新型的費米子，其在同一個能級態(tài)同時存在三種半奇數(shù)自旋數(shù)，受晶體對稱性所保護。當破壞晶體的某個對稱性時，三重簡并點就會劈裂成為外爾點或者拓撲節(jié)線結(jié)構(gòu)。這種特殊的準粒子激發(fā)使得三重簡并費米子材料具有許多新奇的物理性質(zhì)。中科院物理所科研人員在2016年預(yù)言在一類具有碳化鎢晶體結(jié)構(gòu)的材料中存在三重簡并的電子態(tài)，其準粒子就是三重簡并費米子。2017年，該所科研團隊首次在實驗中發(fā)現(xiàn)了這種突破傳統(tǒng)分類的新型費米子，為固體材料中電子拓撲態(tài)研究開辟了新的方向。三重簡并費米子材料的發(fā)現(xiàn)，不僅豐富了人們對費米子種類和性質(zhì)的認識，也為探索新的物理現(xiàn)象和開發(fā)新型電子器件提供了新的途徑。例如，在一些三重簡并費米子材料中，可能存在著與傳統(tǒng)材料不同的電子輸運和光學性質(zhì)，這些性質(zhì)的研究和應(yīng)用有望為電子學、光學等領(lǐng)域帶來新的突破。與傳統(tǒng)材料相比，新型拓撲費米子材料具有顯著的差異和獨特性質(zhì)。傳統(tǒng)材料中的電子行為通常可以用經(jīng)典的電子理論來描述，而新型拓撲費米子材料中的電子則受到拓撲性質(zhì)的強烈影響，其行為表現(xiàn)出許多量子特性。在傳統(tǒng)金屬材料中，電子的能量-動量色散關(guān)系通常是拋物線型的，而在新型拓撲費米子材料中，如外爾半金屬和狄拉克半金屬，電子的能量-動量色散關(guān)系呈現(xiàn)出線性特征，這導(dǎo)致了材料具有不同尋常的電學和光學性質(zhì)。新型拓撲費米子材料的拓撲保護表面態(tài)也是其與傳統(tǒng)材料的重要區(qū)別之一。傳統(tǒng)材料的表面性質(zhì)通常與體相性質(zhì)相似，而新型拓撲費米子材料的表面存在著受拓撲保護的表面態(tài)，這些表面態(tài)具有獨特的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)，對材料的整體性能產(chǎn)生重要影響。這些獨特性質(zhì)使得新型拓撲費米子材料在自旋電子學、量子計算、高速通信、低能耗電子器件等眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力，成為當前凝聚態(tài)物理和材料科學領(lǐng)域的研究熱點。1.3角分辨光電子能譜原理與技術(shù)發(fā)展角分辨光電子能譜（ARPES）基于光電效應(yīng)，這一效應(yīng)由德國物理學家赫茲于1887年發(fā)現(xiàn)。當一束能量為hν的單色光照射到單晶樣品表面時，樣品中的電子吸收光子能量，若光子能量足夠大，使得電子獲得的能量超過材料的功函數(shù)?，電子就會逸出樣品表面，成為自由光電子。在ARPES實驗中，利用能量守恒和動量守恒原理來獲取電子發(fā)射前在材料中的相關(guān)信息。能量守恒關(guān)系為：?ω=Ekin+?+EB，其中?ω為入射光能量，Ekin為出射光電子動能，?為材料功函數(shù)，EB為電子束縛能。通過測量光電子的動能Ekin，結(jié)合已知的入射光能量?ω和材料功函數(shù)?，就可以計算出電子的束縛能EB。在動量守恒方面，由于晶體結(jié)構(gòu)具有離散的面內(nèi)周期性，在整個光電發(fā)射過程中，電子動量平行于樣品表面的分量是守恒的（以面內(nèi)倒易晶格矢量為模）。而垂直于樣品表面方向上，晶體平移對稱性被破壞，動量不再守恒，但在某些假設(shè)下可以推導(dǎo)出來。平行于樣品表面方向的動量守恒可表示為，其中為電子動量平行于樣品表面的分量，為電子的波矢，me為電子質(zhì)量，Ekin為電子的動能，θ為電子出射角度。通過測量不同出射角度的光電子動能，就可以得到電子在固體中平行于樣品表面的動量分量，進而確定電子在動量空間中的位置。將得到的能量與動量對應(yīng)起來，就可以得到晶體中電子的色散關(guān)系，即電子能量隨動量的變化關(guān)系。ARPES實驗通過測量光電子的動能和發(fā)射角，能夠直接獲取材料的電子能帶結(jié)構(gòu)，直觀展示電子在材料中的能量分布和動量分布情況，為研究材料的電子結(jié)構(gòu)提供了關(guān)鍵信息。ARPES還可以得到能態(tài)密度曲線和動量密度曲線，并直接給出固體的費米面，費米面對于理解材料的電學性質(zhì)和載流子行為起著關(guān)鍵作用。ARPES技術(shù)的發(fā)展歷程是一個不斷追求更高分辨率和更廣泛應(yīng)用的過程，期間取得了眾多具有里程碑意義的成果。早期的ARPES技術(shù)，能量分辨率和動量分辨率相對較低，對微弱信號的檢測能力也有限，這在很大程度上限制了其對材料電子結(jié)構(gòu)細節(jié)的探測。隨著技術(shù)的不斷進步，探測器和分析器的性能得到了顯著提升，使得能量分辨率和動量分辨率得以大幅提高?，F(xiàn)代的半球型分析器具有兩組同心電極，能夠產(chǎn)生徑向電場，其能量分辨率可以達到1meV，角分辨率小于0.1°，這使得ARPES能夠更精確地測量光電子的能量和角度，從而獲取更精細的電子結(jié)構(gòu)信息。光源的發(fā)展也對ARPES技術(shù)產(chǎn)生了深遠影響。早期常用的氦燈，主要發(fā)出21.2eV和40多eV兩種能量的光，其中21.2eV的光是表面敏感的，適用于表面物理研究。然而，由于氦離子存在壽命等原因，發(fā)出的光存在一定展寬，導(dǎo)致能量分辨率有限，且氦燈發(fā)出的光是非極化的，無法通過選擇定則研究特定能帶。后來，激光光源的應(yīng)用為ARPES帶來了新的突破。激光的單色性很好，光子能量一般只能到達10eV，雖然其可探測的布里淵區(qū)面積有限，但其具有非表面敏感、能量分辨率好、光斑較小等優(yōu)點，適用于研究比較小的單晶樣品。同步輻射光源的出現(xiàn)更是極大地推動了ARPES技術(shù)的發(fā)展。同步輻射是指以相對論速度運動的帶電粒子因在外加磁場中加速而發(fā)出的輻射，其具有輻射光強度大、可以根據(jù)需求變更光子能量、相干性強等優(yōu)勢。同步輻射是極化光，可以根據(jù)選擇定則觀測不同的能帶，這為研究材料的電子結(jié)構(gòu)提供了更豐富的信息。在應(yīng)用方面，ARPES技術(shù)最初主要應(yīng)用于簡單金屬和半導(dǎo)體材料的研究，隨著技術(shù)的成熟，其應(yīng)用范圍逐漸擴展到復(fù)雜氧化物、高溫超導(dǎo)體、拓撲材料等領(lǐng)域。在高溫超導(dǎo)領(lǐng)域，ARPES技術(shù)對于揭示高溫超導(dǎo)體的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)機制起到了關(guān)鍵作用。通過ARPES測量，科學家們發(fā)現(xiàn)了高溫超導(dǎo)體中電子的能隙結(jié)構(gòu)、費米面形狀以及電子之間的相互作用等重要信息，這些發(fā)現(xiàn)為理解高溫超導(dǎo)現(xiàn)象提供了重要線索。在拓撲材料研究中，ARPES技術(shù)能夠精確探測拓撲保護表面態(tài)的能級位置和費米弧等獨特特征，為拓撲材料的研究和應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。近年來，隨著對材料電子結(jié)構(gòu)研究的深入，對ARPES技術(shù)的要求也越來越高。為了滿足這些需求，新的技術(shù)和方法不斷涌現(xiàn)。自旋分辨ARPES技術(shù)的發(fā)展，使得能夠同時測量光電子的自旋和能量、動量信息，為研究材料的自旋電子學性質(zhì)提供了有力手段。時間分辨ARPES技術(shù)的出現(xiàn)，則可以研究電子在超快時間尺度上的動力學過程，揭示材料中電子激發(fā)和弛豫的機制。1.4研究目的與創(chuàng)新點本研究旨在利用角分辨光電子能譜（ARPES）這一強大技術(shù)，深入剖析新型拓撲費米子材料的電子結(jié)構(gòu)，探究其內(nèi)在物理機制，為該類材料在實際應(yīng)用中的進一步發(fā)展提供堅實的理論和實驗依據(jù)。通過ARPES精確測量新型拓撲費米子材料的電子能帶結(jié)構(gòu)，清晰展現(xiàn)電子能量隨動量的變化關(guān)系，從而深入研究外爾費米子、狄拉克費米子、三重簡并費米子等準粒子的能量-動量色散關(guān)系，揭示其獨特的電子行為。準確測定新型拓撲費米子材料的費米能級位置，分析費米能級附近電子態(tài)的分布和特性，為理解材料的電學性質(zhì)和載流子行為提供關(guān)鍵信息。利用ARPES探測新型拓撲費米子材料的拓撲保護表面態(tài)，確定表面態(tài)的能級位置和費米弧等特征，深入研究拓撲保護表面態(tài)與體態(tài)之間的相互作用，揭示拓撲材料的拓撲保護特性和電子性質(zhì)。在新型拓撲費米子材料與其他物理現(xiàn)象（如磁性、超導(dǎo)性等）相互耦合的體系中，運用ARPES研究耦合對電子結(jié)構(gòu)的影響，探究耦合機制，為探索新型量子材料和量子現(xiàn)象提供新的思路和方法。本研究的創(chuàng)新點主要體現(xiàn)在以下幾個方面。一方面，研究將綜合運用多種不同類型的新型拓撲費米子材料，系統(tǒng)地研究不同準粒子激發(fā)下的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)，這種多材料體系的綜合研究能夠更全面地揭示新型拓撲費米子材料的共性和特性，為該領(lǐng)域的理論發(fā)展提供更豐富的實驗數(shù)據(jù)支持。另一方面，在實驗技術(shù)上，本研究將嘗試結(jié)合多種先進的ARPES技術(shù)，如自旋分辨ARPES、時間分辨ARPES等，對新型拓撲費米子材料進行多維度的研究，同時測量光電子的自旋、能量和動量信息，以及研究電子在超快時間尺度上的動力學過程，從而獲得更全面、更深入的材料電子結(jié)構(gòu)信息，有望揭示一些以往未被發(fā)現(xiàn)的物理現(xiàn)象和機制。此外，本研究還將注重理論與實驗的緊密結(jié)合，通過第一性原理計算等理論方法，對實驗結(jié)果進行深入分析和解釋，預(yù)測新型拓撲費米子材料的新性質(zhì)和新現(xiàn)象，為實驗研究提供指導(dǎo)，實現(xiàn)理論與實驗的相互促進和共同發(fā)展，推動新型拓撲費米子材料領(lǐng)域的研究取得新的突破。二、新型拓撲費米子材料體系與特性2.1典型新型拓撲費米子材料介紹2.1.1NbSixTe?材料體系新型拓撲半金屬NbSixTe?在拓撲費米子材料研究中占據(jù)著重要地位，為探索一維電子特性提供了極為理想的平臺。這種材料具有獨特的一維金屬鏈（NbTe?）結(jié)構(gòu)，其原子排列呈現(xiàn)出高度有序的線性特征。在這種結(jié)構(gòu)中，Nb原子與Te原子通過特定的化學鍵相互連接，形成了一維方向上的金屬鏈，這種結(jié)構(gòu)賦予了材料獨特的電子傳輸特性。隨著Si元素比例x的變化，一維金屬鏈間距可從十幾埃米（?）調(diào)節(jié)到無窮遠。當Si元素比例x較大時，金屬鏈間距顯著增大，電子波函數(shù)在空間上的擴展受到限制，被局限于鏈上。這使得電子在運動過程中主要沿著一維金屬鏈方向進行，從而導(dǎo)致狄拉克費米子呈現(xiàn)出一維特性。在這種情況下，電子的運動類似于在一維量子線中，具有高度的各向異性，表現(xiàn)出一系列有趣而重要的物理特性，比如自旋電荷分離現(xiàn)象，即電子的自旋和電荷自由度發(fā)生分離，各自獨立傳輸；手性無耗散輸運，電子能夠以特定的手性方向進行無能量損耗的傳輸；以及Peierls相變，一維金屬鏈在低溫下會發(fā)生結(jié)構(gòu)相變，導(dǎo)致電子結(jié)構(gòu)和電學性質(zhì)的顯著變化。當x較小時，金屬鏈間距減小，電子波函數(shù)在鏈間形成交疊。這種交疊使得電子不再局限于單一的金屬鏈，而是能夠在鏈間進行跳躍，從而實現(xiàn)了二維方向上的運動，使得狄拉克費米子呈現(xiàn)二維特性。在這種二維特性下，電子的運動更加自由，能夠在二維平面內(nèi)進行擴散，其物理性質(zhì)也發(fā)生了相應(yīng)的變化，如電子的遷移率和電導(dǎo)率等電學性質(zhì)會受到鏈間相互作用的影響而發(fā)生改變。通過精確調(diào)節(jié)Si元素比例x，能夠?qū)崿F(xiàn)狄拉克費米子速度和維度的可控調(diào)節(jié)。這種精確調(diào)控能力為研究狄拉克費米子在不同維度下的物理性質(zhì)提供了有力手段，也為其在低維電子學器件中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。由于狄拉克費米子具有無能隙、高電子速度（~10?m?s?1）及良好的可調(diào)諧性等特征，預(yù)示了其在低維電子學器件上的應(yīng)用前景。例如，在制備高速電子器件時，可以利用其高電子速度的特性，提高電子器件的運行速度；通過調(diào)節(jié)狄拉克費米子的維度，可以實現(xiàn)對器件電學性質(zhì)的精確控制，滿足不同應(yīng)用場景的需求。2.1.2MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)是一種具有獨特物理性質(zhì)的“量子三明治”結(jié)構(gòu)，近年來在拓撲材料研究領(lǐng)域備受關(guān)注。該結(jié)構(gòu)由兩層二維鐵磁絕緣體MnBi?Te?夾一層超薄拓撲絕緣體Bi?Te?構(gòu)成。在這種結(jié)構(gòu)中，MnBi?Te?作為二維鐵磁絕緣體，具有本征的磁性，其層內(nèi)原子通過強的鐵磁相互作用形成鐵磁有序，而相鄰層間則通過較弱的反鐵磁相互作用呈現(xiàn)出反鐵磁耦合。這種獨特的磁結(jié)構(gòu)賦予了MnBi?Te?豐富的磁學性質(zhì)，如在低溫下表現(xiàn)出明顯的鐵磁特性，具有較高的居里溫度。Bi?Te?作為超薄拓撲絕緣體，具有拓撲非平庸的能帶結(jié)構(gòu)，其表面存在著受拓撲保護的表面態(tài)。這些表面態(tài)的電子具有獨特的輸運性質(zhì)，能夠?qū)崿F(xiàn)無耗散的電子傳輸，這是由于拓撲保護的作用，使得表面態(tài)電子的運動不受雜質(zhì)和缺陷的散射影響。這種特殊的結(jié)構(gòu)使得MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)能夠發(fā)生一系列新奇的物理現(xiàn)象，其中最為引人注目的是可以轉(zhuǎn)變?yōu)榱孔臃闯；魻柦^緣體。當在這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)中施加適當?shù)臈l件時，如通過外加電場或與襯底的相互作用等，能夠調(diào)控其電子結(jié)構(gòu)和磁結(jié)構(gòu)。在一定條件下，異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的磁性和拓撲性質(zhì)相互耦合，使得體系的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，從而實現(xiàn)從普通絕緣體到量子反?；魻柦^緣體的轉(zhuǎn)變。在量子反?；魻柦^緣體狀態(tài)下，材料表現(xiàn)出量子化的霍爾電阻，且不需要外加磁場即可實現(xiàn)無耗散的邊緣態(tài)輸運。這種無耗散的邊緣態(tài)輸運特性在未來的低能耗電子學器件中具有巨大的應(yīng)用潛力，例如可用于制造高速、低能耗的電子器件，如量子比特、邏輯電路等。量子反?；魻栃?yīng)的實現(xiàn)也為研究量子多體物理提供了一個理想的平臺，有助于深入探索電子之間的強相互作用和量子糾纏等量子現(xiàn)象。2.1.3其他材料體系列舉在新型拓撲費米子材料研究領(lǐng)域，除了上述兩種典型材料體系外，還有許多其他具有重要意義的材料體系。碳化鎢家族中的MoP是一種備受關(guān)注的材料，它是首個被實驗證實的具有三重簡并費米子的材料。在MoP中，晶體對稱性在三重簡并費米子的形成中起著關(guān)鍵作用。在考慮自旋-軌道耦合的前提下，晶體對稱性保證了沿特定方向（如r-A方向）自旋兩重簡并的能帶和自旋非簡并的能帶交叉時不會雜化。這種特殊的能帶結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了4個三重簡并點的出現(xiàn)，在這些簡并點附近的準粒子激發(fā)就是三重簡并費米子。三重簡并費米子的存在使得MoP具有獨特的物理性質(zhì)，其輸運性質(zhì)對外加磁場的方向表現(xiàn)出敏感的依賴性。在不同方向的磁場作用下，MoP中的電子輸運行為會發(fā)生顯著變化，這為研究磁場與材料電子結(jié)構(gòu)的相互作用提供了一個重要的研究對象。PtBi?也是一種具有潛在研究價值的材料，理論上預(yù)測在三角分層PtBi?中存在TP點接近費米能級的TP費米子。通過從頭算的方法對PtBi?的電子結(jié)構(gòu)進行計算，發(fā)現(xiàn)其能帶結(jié)構(gòu)中存在與三重簡并費米子相關(guān)的特征。實驗上通過在高達40T的強磁場下進行磁傳輸測量，對理論預(yù)測的能帶拓撲進行了驗證。分析Shubnikov-deHaas和deHaas-vanAlphen振蕩等實驗現(xiàn)象，揭示了PtBi?中存在六個主要的費米口袋。這些費米口袋的存在與TP費米子的特性密切相關(guān)，進一步證實了PtBi?中TP費米子的存在可能性。對PtBi?中TP費米子的研究，有助于深入理解這種新型費米子在不同材料體系中的特性和行為，為開發(fā)新型拓撲材料提供新的思路。這些材料體系各自具有獨特的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致了不同類型的拓撲費米子的出現(xiàn)。不同材料體系中拓撲費米子的特性和行為存在差異，例如在費米速度、能隙大小、與磁場的相互作用等方面都有所不同。這些差異為研究拓撲費米子的物理性質(zhì)提供了豐富的研究樣本，也為開發(fā)具有特定功能的新型拓撲材料提供了多樣化的選擇。在設(shè)計新型電子器件時，可以根據(jù)不同材料體系中拓撲費米子的特性，選擇合適的材料來實現(xiàn)所需的電學、磁學等物理性質(zhì)。2.2新型拓撲費米子材料的獨特電子特性2.2.1狄拉克費米子的特性與行為狄拉克費米子在新型拓撲費米子材料中展現(xiàn)出獨特的性質(zhì)，以NbSixTe?中的狄拉克費米子為例，其特性與材料結(jié)構(gòu)緊密相關(guān)。在NbSixTe?材料中，狄拉克費米子具有可調(diào)節(jié)的速度和維度特性。當Si元素比例x發(fā)生變化時，材料的結(jié)構(gòu)會發(fā)生顯著改變，進而影響狄拉克費米子的行為。當x較大時，材料中的一維金屬鏈間距增大，電子波函數(shù)被局限于鏈上。此時，狄拉克費米子呈現(xiàn)出一維特性，其運動主要沿著一維金屬鏈方向進行。在這種情況下，狄拉克費米子的速度可以通過Si元素比例x進行調(diào)節(jié)。隨著x的增大，金屬鏈間距進一步增大，電子在鏈上的束縛更強，狄拉克費米子的有效質(zhì)量增加，導(dǎo)致其速度減小。這是因為電子的運動受到更強的限制，其動能降低，從而表現(xiàn)為速度的減小。這種速度的調(diào)節(jié)特性在其他具有類似結(jié)構(gòu)的材料中也有體現(xiàn)。在一些具有一維鏈狀結(jié)構(gòu)的材料中，通過改變原子間的距離或引入雜質(zhì)等方式，也能夠?qū)崿F(xiàn)對狄拉克費米子速度的調(diào)控。當x較小時，金屬鏈間距減小，電子波函數(shù)在鏈間形成交疊。狄拉克費米子呈現(xiàn)出二維特性，能夠在二維平面內(nèi)自由運動。在這種二維特性下，狄拉克費米子的速度和行為也會發(fā)生相應(yīng)的變化。由于電子能夠在鏈間進行跳躍，其運動的自由度增加，狄拉克費米子的有效質(zhì)量減小，速度增大。與一維特性相比，二維特性下狄拉克費米子的運動更加自由，能夠在更廣泛的空間范圍內(nèi)進行擴散，其物理性質(zhì)也更加豐富。狄拉克費米子的維度特性對材料的電學性質(zhì)和載流子輸運行為產(chǎn)生了重要影響。在一維特性下，材料的電學性質(zhì)表現(xiàn)出明顯的各向異性，電子主要沿著一維金屬鏈方向傳輸，在垂直于鏈的方向上傳輸受到限制。這種各向異性導(dǎo)致材料在不同方向上的電導(dǎo)率存在顯著差異，在一維金屬鏈方向上具有較高的電導(dǎo)率，而在垂直方向上的電導(dǎo)率較低。在二維特性下，材料的電學性質(zhì)相對更加各向同性，電子能夠在二維平面內(nèi)自由擴散，電導(dǎo)率在平面內(nèi)的不同方向上差異較小。這種維度特性對載流子輸運行為的影響，使得狄拉克費米子在不同維度下具有不同的應(yīng)用潛力。在一維特性下，由于其獨特的電子傳輸特性，可用于制備一維納米電子器件，如納米線晶體管等；在二維特性下，可用于制備二維電子器件，如二維場效應(yīng)晶體管等，有望提高器件的性能和集成度。2.2.2其他拓撲費米子的特性除了狄拉克費米子，新型拓撲費米子材料中還存在其他類型的拓撲費米子，它們各自具有獨特的性質(zhì)。外爾費米子是一種無質(zhì)量的費米子，具有確定的手性。其能量-動量色散關(guān)系呈線性，在動量空間中表現(xiàn)為一對具有相反手性的點，即外爾點。外爾費米子的手性使其在運動過程中具有特殊的性質(zhì)，例如在磁場中，外爾費米子會表現(xiàn)出手征磁效應(yīng)。當施加磁場時，具有不同手性的外爾費米子會沿著磁場方向產(chǎn)生相反的電流，導(dǎo)致材料中出現(xiàn)凈電流。這種手征磁效應(yīng)是外爾半金屬的重要特征之一，為研究磁場與材料電子結(jié)構(gòu)的相互作用提供了新的視角。外爾費米子的表面態(tài)存在著獨特的費米弧，這些費米弧連接著具有相反手性的外爾點，是外爾半金屬的重要拓撲特征。費米弧表面態(tài)的電子具有特殊的輸運性質(zhì)，能夠?qū)崿F(xiàn)低耗散的電子傳輸，這使得外爾半金屬在低功耗電子器件領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值。三重簡并費米子是一種新型的費米子，其在同一個能級態(tài)同時存在三種半奇數(shù)自旋數(shù)，受晶體對稱性所保護。在MoP等具有碳化鎢晶體結(jié)構(gòu)的材料中，存在著三重簡并費米子。當破壞晶體的某個對稱性時，三重簡并點就會劈裂成為外爾點或者拓撲節(jié)線結(jié)構(gòu)。三重簡并費米子的存在使得材料的能帶結(jié)構(gòu)具有獨特的特征，其輸運性質(zhì)對外加磁場的方向表現(xiàn)出敏感的依賴性。在不同方向的磁場作用下，MoP中的電子輸運行為會發(fā)生顯著變化。當磁場方向與晶體的某個特定方向平行時，電子的散射概率較低，電導(dǎo)率較高；而當磁場方向與該方向垂直時，電子的散射概率增大，電導(dǎo)率降低。這種對外加磁場方向的敏感依賴性，為研究磁場調(diào)控材料的電學性質(zhì)提供了新的途徑。三、角分辨光電子能譜實驗方法與技術(shù)3.1ARPES實驗裝置與原理細節(jié)3.1.1光源與樣品激發(fā)在角分辨光電子能譜（ARPES）實驗中，光源的選擇至關(guān)重要，其特性直接影響到實驗的分辨率和可探測的電子態(tài)范圍。常用的光源主要包括稀有氣體電離產(chǎn)生的光源以及同步輻射光源，它們各自具有獨特的性質(zhì)，適用于不同的研究需求。稀有氣體燈是實驗室中較為常用的光源之一，其中氦燈是典型代表。氦燈以氦氣為工作物質(zhì)，在高壓環(huán)境下，氦氣被電離，隨后離子回到電中性狀態(tài)時會發(fā)出特定波長的光。氦燈主要發(fā)出能量為21.2eV和40多eV兩種光。其中，21.2eV的光具有表面敏感特性，非常適合用于表面物理研究。在實際實驗中，通過單色器選取21.2eV的光開展ARPES研究。然而，由于氦離子存在壽命等因素，發(fā)出的光存在一定展寬，這導(dǎo)致其能量分辨率受到限制。氦燈發(fā)出的光是非極化的，這使得在研究過程中無法通過選擇定則來研究特定的能帶，會同時觀測到費米面附近的所有能帶，當多條相近的能帶存在時，較難對其進行分辨。盡管存在這些局限性，氦燈因其相對廉價且維護成本低的優(yōu)點，在一些對分辨率要求不是特別高的表面物理研究中仍被廣泛應(yīng)用。激光光源在ARPES實驗中也具有重要應(yīng)用。激光具有出色的單色性，這使得它在實驗中能夠提供較高的能量分辨率。然而，激光的光子能量一般只能達到10eV左右，這限制了其可探測的布里淵區(qū)面積。不過，激光光源也具有一些獨特的優(yōu)勢，例如它是非表面敏感的，這意味著可以探測材料更深處的電子態(tài)。激光的光斑較小，適用于研究尺寸比較小的單晶樣品。在研究一些具有特殊結(jié)構(gòu)或性質(zhì)的小尺寸單晶樣品時，激光光源能夠發(fā)揮其優(yōu)勢，提供準確的電子結(jié)構(gòu)信息。同步輻射光源則是一種性能更為優(yōu)越的光源，在ARPES實驗中得到了越來越廣泛的應(yīng)用。同步輻射是指以相對論速度運動的帶電粒子因在外加磁場中加速而發(fā)出的輻射。電子在環(huán)形粒子加速器中以相同能量做圓周運動時，會產(chǎn)生同步輻射。同步輻射具有輻射光強度大的特點，能夠提供更強的激發(fā)信號，有利于探測微弱的電子信號。它可以根據(jù)實驗需求變更光子能量，通過調(diào)整光子能量，可以選擇激發(fā)特定能量范圍內(nèi)的電子態(tài)，從而對材料的電子結(jié)構(gòu)進行更細致的研究。同步輻射還具有相干性強的優(yōu)勢，這使得它在實驗中能夠提供更清晰的電子結(jié)構(gòu)信息。值得一提的是，同步輻射是極化光，可以根據(jù)選擇定則觀測不同的能帶。通過選擇合適的極化方向，可以有針對性地研究特定的能帶結(jié)構(gòu)，這對于深入理解材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)具有重要意義?，F(xiàn)有同步輻射光源通常外加扭擺器或波蕩器以施加交替磁場，驅(qū)動電子沿著振蕩路徑前行，進一步促使電子發(fā)生同步輻射，從而提高同步輻射的強度和品質(zhì)。當選擇好合適的光源后，就可以用能量為hν的單色光照射到單晶樣品表面。樣品中的電子吸收光子能量，若光子能量足夠大，使得電子獲得的能量超過材料的功函數(shù)?，電子就會克服表面勢壘的束縛，逸出樣品表面，成為自由光電子。在這個過程中，電子的激發(fā)是一個隨機過程，電子會在所有可能的方向上進行光發(fā)射。不同能量和動量的電子對應(yīng)著材料中不同的電子態(tài)，通過后續(xù)對光電子的測量和分析，就可以推斷出材料中電子的能量和動量分布，進而得到材料的電子結(jié)構(gòu)信息。3.1.2光電子的收集與分析在ARPES實驗中，光電子的收集與分析是獲取材料電子結(jié)構(gòu)信息的關(guān)鍵步驟。當樣品被光源照射激發(fā)產(chǎn)生光電子后，需要對這些光電子進行有效的收集和精確的分析。接受角度很小的能量分析器在光電子收集過程中起著核心作用。這種能量分析器能夠從樣品發(fā)射出的眾多光電子中，選擇性地收集一小部分光電子。其工作原理基于光電子的能量和動量特性，通過特定的電場或磁場設(shè)計，使得只有滿足特定能量和角度條件的光電子能夠進入分析器進行后續(xù)測量。在半球型分析器中，通常具有兩組同心電極，當光電子進入分析器后，會在徑向電場的作用下發(fā)生偏轉(zhuǎn)。不同動能的光電子由于受到的電場力不同，其偏轉(zhuǎn)軌跡也不同，從而實現(xiàn)了光電子按能量的分離。能量分析器能夠測量光電子的數(shù)量與出射角、出射動能的函數(shù)關(guān)系。通過探測器可以記錄不同動能的光電子沿著徑向維度分布的光電流，進而得到光電子的能量分布。現(xiàn)代的能量分析器一般具有較高的能量分辨率和角分辨率，能量分辨率可以達到1meV，角分辨率小于0.1°。這使得能夠精確地測量光電子的能量和出射角度，從而獲取材料中電子的精確動量信息。通過測量不同出射角度的光電子動能，結(jié)合能量守恒和動量守恒定律，可以計算出電子在固體中平行于樣品表面的動量分量。根據(jù)動量守恒，在平行于樣品表面方向，，其中為電子動量平行于樣品表面的分量，為電子的波矢，me為電子質(zhì)量，Ekin為電子的動能，θ為電子出射角度。通過精確測量光電子的動能Ekin和出射角度θ，就可以準確計算出電子在材料中的動量分量，為研究材料的電子結(jié)構(gòu)提供關(guān)鍵數(shù)據(jù)。3.1.3能量與動量守恒計算在ARPES實驗中，利用能量守恒和動量守恒定律來計算樣品中電子的動能及動量，是獲取材料電子結(jié)構(gòu)信息的重要理論基礎(chǔ)。根據(jù)能量守恒定律，在光電子發(fā)射過程中，入射光子的能量（?ω）等于出射光電子的動能（Ekin）、材料的功函數(shù)（?）以及電子發(fā)射前在材料中的束縛能（EB）之和，即?ω=Ekin+?+EB。通過實驗測量出射光電子的動能Ekin，已知入射光的能量?ω以及通過其他方法確定材料的功函數(shù)?，就可以計算出電子的束縛能EB。在測量高次諧波產(chǎn)生的極紫外光激發(fā)樣品產(chǎn)生的光電子動能時，若已知極紫外光的光子能量為20eV，材料的功函數(shù)為5eV，測量得到光電子的動能為12eV，根據(jù)能量守恒定律，就可以計算出電子的束縛能EB=?ω-Ekin-?=20-12-5=3eV。通過對不同能量光電子的測量和計算，可以得到材料中不同電子態(tài)的束縛能分布，進而了解材料的電子能級結(jié)構(gòu)。在動量守恒方面，由于晶體結(jié)構(gòu)具有離散的面內(nèi)周期性，在整個光電發(fā)射過程中，電子動量平行于樣品表面的分量是守恒的（以面內(nèi)倒易晶格矢量為模）。而垂直于樣品表面方向上，晶體平移對稱性被破壞，動量不再守恒，但在某些假設(shè)下可以推導(dǎo)出來。平行于樣品表面方向的動量守恒可表示為，其中為電子動量平行于樣品表面的分量，為電子的波矢，me為電子質(zhì)量，Ekin為電子的動能，θ為電子出射角度。通過測量不同出射角度的光電子動能，就可以得到電子在固體中平行于樣品表面的動量分量。當測量得到光電子的動能Ekin=10eV，出射角度θ=30°時，根據(jù)上述公式可以計算出電子動量平行于樣品表面的分量。通過對不同出射角度光電子動量分量的測量和計算，可以確定電子在動量空間中的分布，從而得到材料的電子動量結(jié)構(gòu)信息。將通過能量守恒和動量守恒計算得到的能量與動量信息對應(yīng)起來，就可以得到晶體中電子的色散關(guān)系，即電子能量隨動量的變化關(guān)系。這種色散關(guān)系是研究材料電子結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵參數(shù)，能夠直觀地展示材料中電子的運動狀態(tài)和能量分布，為深入理解材料的物理性質(zhì)提供重要依據(jù)。3.2ARPES技術(shù)在材料研究中的優(yōu)勢與局限性3.2.1優(yōu)勢分析ARPES技術(shù)在材料研究中具有顯著優(yōu)勢，其中最突出的一點是能夠直接獲取材料中電子的能量和動量信息。通過測量光電子的動能和發(fā)射角，依據(jù)能量守恒和動量守恒原理，能夠精確地推斷出電子發(fā)射前在材料中的結(jié)合能和晶體動量。在研究新型拓撲費米子材料時，這種直接測量電子能量和動量的能力顯得尤為關(guān)鍵。以狄拉克半金屬為例，其獨特的線性色散能量-動量關(guān)系是該材料的重要特征。利用ARPES技術(shù)，能夠直觀地觀測到狄拉克錐的存在，清晰地展示出電子能量隨動量的線性變化關(guān)系。通過精確測量狄拉克錐的形狀、大小以及在動量空間中的位置，可以深入了解狄拉克半金屬的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)。在一些狄拉克半金屬材料中，通過ARPES測量發(fā)現(xiàn)狄拉克錐的費米速度與理論預(yù)測相符，這為驗證理論模型和進一步研究狄拉克半金屬的電學性質(zhì)提供了重要依據(jù)。ARPES技術(shù)對于研究材料的電子結(jié)構(gòu)具有重要意義，能夠提供豐富的信息。它可以直接測量材料的電子能帶結(jié)構(gòu)，直觀展示電子能量隨動量的變化關(guān)系。通過分析能帶結(jié)構(gòu)，可以確定材料的導(dǎo)電性質(zhì)、能隙大小以及費米面的形狀和位置等關(guān)鍵信息。對于半導(dǎo)體材料，ARPES能夠精確測量其價帶頂和導(dǎo)帶底的位置，從而準確確定材料的能隙大小。在研究新型拓撲費米子材料時，ARPES還可以揭示材料中存在的拓撲保護表面態(tài)。在拓撲絕緣體中，ARPES測量能夠清晰地觀察到表面態(tài)的狄拉克錐結(jié)構(gòu)，以及表面態(tài)與體態(tài)之間的相互作用。這種對表面態(tài)的精確探測，有助于深入理解拓撲材料的拓撲保護特性和電子性質(zhì)。在研究材料的表面態(tài)方面，ARPES技術(shù)也具有獨特的優(yōu)勢。由于其探測深度較淺，通常在幾個原子層以內(nèi)，因此能夠?qū)Σ牧系谋砻鎽B(tài)進行高靈敏度的探測。對于一些表面具有特殊物理性質(zhì)的材料，如表面存在吸附原子或表面重構(gòu)的材料，ARPES能夠提供詳細的表面電子結(jié)構(gòu)信息。在研究金屬表面吸附分子的體系時，ARPES可以探測到吸附分子與金屬表面之間的電子相互作用，確定吸附分子的電子態(tài)和吸附位置。這種對表面態(tài)的深入研究，對于理解材料的表面物理和化學性質(zhì)，以及開發(fā)基于表面效應(yīng)的新型材料和器件具有重要意義。3.2.2局限性探討盡管ARPES技術(shù)在材料研究中發(fā)揮著重要作用，但也存在一些局限性。其中一個主要的局限性是，在測量過程中只能得到平行于樣品表面方向的電子動量分量。在垂直于樣品表面方向，由于晶體平移對稱性被破壞，動量不再守恒，雖然在某些假設(shè)下可以推導(dǎo)出來，但這增加了測量和分析的復(fù)雜性。在研究三維材料的電子結(jié)構(gòu)時，僅獲取平行于樣品表面方向的動量分量，無法全面了解電子在三維空間中的運動狀態(tài)。對于一些具有各向異性電子結(jié)構(gòu)的材料，如層狀材料，這種局限性可能導(dǎo)致對材料電子結(jié)構(gòu)的理解不夠全面。在研究過渡金屬二硫化物（TMDCs）等層狀材料時，電子在層間和層內(nèi)的運動具有不同的特性，僅通過ARPES測量平行于樣品表面方向的動量分量，難以準確描述電子在層間的傳輸行為和電子結(jié)構(gòu)。ARPES技術(shù)的探測深度較淺，一般只能探測材料表面幾個原子層的信息。這使得在研究材料體相性質(zhì)時存在一定的局限性，無法直接獲取材料內(nèi)部深處的電子結(jié)構(gòu)信息。對于一些具有復(fù)雜體相結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的材料，如高溫超導(dǎo)體，體相中的電子結(jié)構(gòu)和相互作用對超導(dǎo)機制起著關(guān)鍵作用。由于ARPES只能探測表面信息，可能會受到表面雜質(zhì)、缺陷以及表面態(tài)的影響，從而難以準確反映體相的真實性質(zhì)。在研究高溫超導(dǎo)材料時，表面的氧化或雜質(zhì)可能會掩蓋體相中的超導(dǎo)相關(guān)信息，導(dǎo)致對超導(dǎo)機制的研究產(chǎn)生偏差。ARPES技術(shù)對樣品的要求較高，需要高質(zhì)量的單晶樣品。制備高質(zhì)量的單晶樣品通常具有一定的難度，成本也較高。對于一些難以合成單晶的材料，或者在合成過程中容易引入雜質(zhì)和缺陷的材料，使用ARPES進行研究就會受到限制。一些新型拓撲費米子材料的合成條件較為苛刻，生長高質(zhì)量的單晶樣品面臨諸多挑戰(zhàn)。在制備某些復(fù)雜的三元或多元化合物時，由于元素之間的化學計量比難以精確控制，容易導(dǎo)致晶體中存在缺陷和雜質(zhì)，影響ARPES測量的準確性和可靠性。3.3ARPES實驗數(shù)據(jù)處理與分析方法3.3.1原始數(shù)據(jù)采集與預(yù)處理在新型拓撲費米子材料的ARPES實驗中，原始數(shù)據(jù)的采集是整個研究的基礎(chǔ)，其質(zhì)量直接影響后續(xù)分析結(jié)果的準確性和可靠性。實驗時，使用特定的光源（如同步輻射光源、氦燈或激光等）發(fā)射出能量為hν的單色光，照射到精心制備的新型拓撲費米子材料單晶樣品表面。在NbSixTe?材料的ARPES實驗中，選用同步輻射光源，利用其可變更光子能量的優(yōu)勢，選擇合適的光子能量以激發(fā)材料中特定的電子態(tài)。當光照射到樣品表面時，樣品中的電子吸收光子能量后逸出表面，形成光電子。這些光電子具有不同的動能和發(fā)射角，接受角度很小的能量分析器會收集其中一小部分光電子，并測量光電子的數(shù)量與出射角、出射動能的函數(shù)關(guān)系?，F(xiàn)代的能量分析器通常具有較高的能量分辨率和角分辨率，能量分辨率可達1meV，角分辨率小于0.1°，能夠精確地測量光電子的能量和角度信息。采集到的原始數(shù)據(jù)往往包含各種噪聲和背景信號，這些干擾因素會影響對材料真實電子結(jié)構(gòu)信息的提取，因此需要進行預(yù)處理。噪聲來源較為復(fù)雜，主要包括探測器本身的噪聲、實驗環(huán)境中的電磁干擾等。探測器噪聲是由于探測器內(nèi)部的電子學器件在工作過程中產(chǎn)生的隨機信號，這些信號會疊加在光電子信號上，導(dǎo)致測量結(jié)果的不確定性。實驗環(huán)境中的電磁干擾，如周圍電子設(shè)備產(chǎn)生的電磁場，也會對光電子信號產(chǎn)生干擾。為了去除噪聲，通常采用濾波算法，常見的有高斯濾波、中值濾波等。高斯濾波通過對原始數(shù)據(jù)進行加權(quán)平均，根據(jù)高斯函數(shù)的分布對數(shù)據(jù)進行平滑處理，能夠有效地去除高斯噪聲，使數(shù)據(jù)更加平滑，減少噪聲對信號的影響。中值濾波則是用像素點鄰域灰度值的中值來代替該像素點的灰度值，對于椒鹽噪聲等脈沖噪聲具有很好的抑制效果。背景校正也是預(yù)處理的重要步驟，其目的是消除實驗過程中來自樣品表面污染、探測器本底等非樣品電子結(jié)構(gòu)相關(guān)的信號。樣品表面在制備和實驗過程中可能會吸附雜質(zhì)、氧化物等，這些污染物會產(chǎn)生額外的光電子信號，干擾對樣品本征電子結(jié)構(gòu)的測量。探測器本底信號是指探測器在沒有光電子輸入時自身產(chǎn)生的信號，也需要進行扣除。背景校正的方法有多種，其中一種常用的方法是在相同實驗條件下測量一個沒有樣品的空白區(qū)域，獲取背景信號，然后從樣品測量數(shù)據(jù)中減去該背景信號。在研究MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)時，先在相同的光照和探測條件下，對沒有放置樣品的區(qū)域進行測量，得到背景信號，再將該背景信號從異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品的測量數(shù)據(jù)中扣除，從而得到更準確的樣品電子結(jié)構(gòu)信息。通過這些預(yù)處理步驟，可以提高原始數(shù)據(jù)的質(zhì)量，為后續(xù)的數(shù)據(jù)分析提供更可靠的基礎(chǔ)。3.3.2能帶結(jié)構(gòu)與費米面繪制經(jīng)過預(yù)處理的數(shù)據(jù)包含了豐富的材料電子結(jié)構(gòu)信息，通過特定的方法可以從中提取出能帶結(jié)構(gòu)和費米面信息，這對于理解新型拓撲費米子材料的物理性質(zhì)至關(guān)重要。從處理后的數(shù)據(jù)中提取能帶結(jié)構(gòu)信息，主要依據(jù)能量守恒和動量守恒原理。根據(jù)能量守恒關(guān)系?ω=Ekin+?+EB，已知入射光能量?ω、材料功函數(shù)?以及測量得到的光電子動能Ekin，就可以計算出電子的束縛能EB。在動量守恒方面，由于晶體結(jié)構(gòu)的離散面內(nèi)周期性，電子動量平行于樣品表面的分量是守恒的（以面內(nèi)倒易晶格矢量為模），通過測量不同出射角度的光電子動能，利用（其中為電子動量平行于樣品表面的分量，為電子的波矢，me為電子質(zhì)量，Ekin為電子的動能，θ為電子出射角度），可以計算出電子在固體中平行于樣品表面的動量分量。將計算得到的能量和動量信息對應(yīng)起來，就可以得到晶體中電子的色散關(guān)系，即電子能量隨動量的變化關(guān)系，這就是材料的能帶結(jié)構(gòu)。在分析MoP材料的ARPES數(shù)據(jù)時，通過上述方法計算出不同動量下電子的能量，繪制出能量-動量色散圖，清晰地展示出MoP中與三重簡并費米子相關(guān)的能帶結(jié)構(gòu)特征。費米面是電子在動量空間中占據(jù)態(tài)和未占據(jù)態(tài)的分界面，對于理解材料的電學性質(zhì)和載流子行為起著關(guān)鍵作用。在ARPES實驗數(shù)據(jù)中，通常通過確定費米能級位置來繪制費米面。費米能級是電子填充的最高能級，在實驗中，通過將費米-狄拉克分布擬合到與樣品電接觸的多晶金屬的光譜來校準費米能級。在測量新型拓撲費米子材料時，以校準后的費米能級為基準，選取能量接近費米能級的光電子數(shù)據(jù)，根據(jù)其動量信息，在動量空間中繪制出等能面，這個等能面就是費米面。在研究狄拉克半金屬時，通過ARPES實驗數(shù)據(jù)繪制出的費米面呈現(xiàn)出獨特的形狀，反映了狄拉克費米子的線性色散關(guān)系和特殊的電子態(tài)分布。繪制能帶結(jié)構(gòu)和費米面時，常用的軟件工具包括XPSPEAK、Origin等。XPSPEAK具有強大的峰擬合和數(shù)據(jù)分析功能，能夠準確地處理ARPES數(shù)據(jù)，提取出能帶結(jié)構(gòu)和費米面信息。Origin軟件則以其簡單易用的界面和豐富的繪圖功能而受到廣泛應(yīng)用，它可以將處理后的數(shù)據(jù)以直觀的圖形方式展示出來，繪制出高質(zhì)量的能帶結(jié)構(gòu)和費米面圖。在實際研究中，研究人員通常會根據(jù)實驗數(shù)據(jù)的特點和個人習慣選擇合適的軟件工具進行數(shù)據(jù)分析和繪圖。3.3.3與理論模擬的結(jié)合驗證將ARPES實驗數(shù)據(jù)與理論模擬結(jié)果進行對比，是驗證和深入理解新型拓撲費米子材料電子結(jié)構(gòu)的重要手段，能夠為材料的研究和應(yīng)用提供更堅實的理論基礎(chǔ)。在理論模擬方面，常用的方法有第一性原理計算、緊束縛模型等。第一性原理計算基于量子力學原理，從電子的基本相互作用出發(fā)，通過求解多電子體系的薛定諤方程來計算材料的電子結(jié)構(gòu)。在計算過程中，考慮電子與原子核之間的庫侖相互作用、電子之間的相互作用以及電子的動能等因素。這種方法不需要任何實驗參數(shù)，能夠準確地預(yù)測材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)。在研究新型拓撲費米子材料時，利用第一性原理計算可以得到材料的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度等信息。在研究PtBi?材料時，通過第一性原理計算預(yù)測了其能帶結(jié)構(gòu)中存在與三重簡并費米子相關(guān)的特征，為實驗研究提供了理論指導(dǎo)。緊束縛模型則是一種簡化的理論模型，它將電子看作是被束縛在原子周圍的粒子，通過考慮電子在不同原子間的跳躍來描述材料的電子結(jié)構(gòu)。這種模型計算相對簡單，能夠直觀地解釋材料中電子的行為。在一些情況下，緊束縛模型可以有效地描述新型拓撲費米子材料中電子的低能激發(fā)態(tài)，與實驗結(jié)果進行對比，有助于理解材料的物理性質(zhì)。將實驗數(shù)據(jù)與理論模擬結(jié)果進行對比時，主要從能帶結(jié)構(gòu)、費米能級位置、費米面形狀等方面進行分析。對比能帶結(jié)構(gòu)時，關(guān)注理論計算得到的能帶色散關(guān)系與實驗測量結(jié)果是否一致，包括能帶的斜率、曲率以及能帶之間的相對位置等。在研究狄拉克半金屬時，如果理論計算得到的狄拉克錐形狀和位置與ARPES實驗測量結(jié)果相符，就可以驗證理論模型的正確性，同時也進一步證實了材料中狄拉克費米子的存在和特性。對比費米能級位置時，檢查理論計算預(yù)測的費米能級與實驗校準得到的費米能級是否接近。費米能級位置的準確確定對于理解材料的電學性質(zhì)至關(guān)重要，如果兩者偏差較大，需要進一步分析原因，可能是理論模型中忽略了某些重要因素，或者實驗測量存在誤差。對比費米面形狀時，觀察理論計算得到的費米面與實驗繪制的費米面是否相似，費米面的形狀反映了材料中電子的動量分布情況，通過對比可以深入了解材料的電子態(tài)特征。通過對比，若實驗數(shù)據(jù)與理論模擬結(jié)果相符，能夠驗證理論模型的正確性，進一步證實對新型拓撲費米子材料電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的理解。在一些外爾半金屬的研究中，理論計算預(yù)測的外爾點位置和表面態(tài)費米弧特征與ARPES實驗測量結(jié)果一致，這不僅驗證了理論模型的準確性，也為外爾半金屬的研究提供了有力的理論支持。若存在差異，則需要深入分析原因，可能是理論模型存在局限性，沒有考慮到材料中的某些復(fù)雜相互作用，或者實驗過程中存在系統(tǒng)誤差。在研究高溫超導(dǎo)材料時，理論計算與ARPES實驗結(jié)果存在差異，經(jīng)過進一步研究發(fā)現(xiàn)，是由于理論模型中沒有充分考慮電子-聲子相互作用等因素，導(dǎo)致與實驗結(jié)果不符。通過對差異的分析和研究，可以進一步完善理論模型，推動對新型拓撲費米子材料的深入理解。四、基于ARPES的新型拓撲費米子材料研究案例4.1NbSixTe?中狄拉克費米子維度調(diào)控研究4.1.1實驗設(shè)計與樣品制備在研究NbSixTe?中狄拉克費米子維度調(diào)控時，實驗設(shè)計的核心思路是通過精確控制Si元素的比例x，制備出一系列具有不同Si含量的NbSixTe?樣品，從而研究Si元素比例變化對狄拉克費米子維度特性的影響。在樣品制備階段，采用化學氣相傳輸法。首先，準備高純度的Nb、Si和Te單質(zhì)粉末作為原材料。將這些粉末按照一定的化學計量比，即Nb:Si:Te=1:x:2，精確稱量后放入石英管中。在放入粉末之前，需對石英管進行嚴格的清洗和干燥處理，以去除雜質(zhì)和水分，保證樣品的純度。將裝有原材料的石英管抽至高真空狀態(tài)，一般真空度需達到10??Pa以上，然后密封。將密封好的石英管放入管式爐中，按照特定的溫度程序進行加熱。先以5-10℃/h的升溫速率緩慢升溫至600-700℃，并在此溫度下保持1-2天，使原材料充分反應(yīng)。接著，以1-2℃/h的速率升溫至900-1000℃，在該溫度下保持3-5天，促進晶體的生長。最后，緩慢降溫至室溫，得到NbSixTe?單晶樣品。為了確保樣品的質(zhì)量和性能，需要對制備好的樣品進行嚴格的表征。使用X射線衍射（XRD）技術(shù)對樣品的晶體結(jié)構(gòu)進行分析，通過測量XRD圖譜中的衍射峰位置和強度，確定樣品的晶體結(jié)構(gòu)和晶格參數(shù)，確保樣品具有預(yù)期的晶體結(jié)構(gòu)。利用掃描電子顯微鏡（SEM）觀察樣品的表面形貌，檢查樣品的表面平整度和晶體完整性，確保樣品表面沒有明顯的缺陷和雜質(zhì)。通過能量色散X射線光譜（EDS）分析樣品的元素組成，精確測量Si元素的實際含量，與預(yù)設(shè)的化學計量比進行對比，保證樣品中Si元素的比例符合實驗要求。4.1.2ARPES實驗結(jié)果分析利用ARPES對不同Si元素比例的NbSixTe?樣品進行測量，得到了豐富的電子結(jié)構(gòu)演化結(jié)果。當Si元素比例x較大時，從ARPES測量得到的能帶結(jié)構(gòu)中可以清晰地看到，狄拉克費米子呈現(xiàn)出一維特性。在能量-動量色散圖中，電子的能量主要沿著一維方向（即金屬鏈方向）發(fā)生變化。在動量空間中，能帶的色散關(guān)系在垂直于金屬鏈的方向上幾乎沒有變化，呈現(xiàn)出明顯的各向異性。這表明電子波函數(shù)被局限于一維金屬鏈上，電子的運動主要在一維方向上進行。通過對ARPES數(shù)據(jù)的進一步分析，計算出狄拉克費米子在一維方向上的費米速度。隨著x的增大，狄拉克費米子在一維方向上的費米速度逐漸減小。這是因為隨著Si元素比例的增加，金屬鏈間距增大，電子在鏈上的束縛更強，其有效質(zhì)量增加，導(dǎo)致費米速度減小。當Si元素比例x較小時，ARPES測量結(jié)果顯示狄拉克費米子呈現(xiàn)二維特性。在能量-動量色散圖中，電子的能量在二維平面內(nèi)都有明顯的變化。在動量空間中，能帶的色散關(guān)系在兩個維度上都有顯著的變化，呈現(xiàn)出相對各向同性的特征。這表明電子波函數(shù)在鏈間形成交疊，電子能夠在二維平面內(nèi)自由運動。對ARPES數(shù)據(jù)的分析還表明，隨著x的減小，狄拉克費米子在二維平面內(nèi)的費米速度逐漸增大。這是因為隨著Si元素比例的減小，金屬鏈間距減小，電子在鏈間的跳躍更加容易，其有效質(zhì)量減小，導(dǎo)致費米速度增大。通過對不同Si元素比例樣品的ARPES實驗結(jié)果的對比，可以清晰地觀察到狄拉克費米子從一維特性到二維特性的轉(zhuǎn)變過程。在轉(zhuǎn)變過程中，狄拉克費米子的費米速度、能帶結(jié)構(gòu)等特征都發(fā)生了連續(xù)的變化。這種變化與理論預(yù)期相符，進一步證實了通過調(diào)節(jié)Si元素比例可以實現(xiàn)對狄拉克費米子維度和速度的有效調(diào)控。4.1.3結(jié)果討論與意義實驗結(jié)果表明，通過精確調(diào)節(jié)NbSixTe?中Si元素的比例，可以實現(xiàn)狄拉克費米子從一維特性到二維特性的連續(xù)轉(zhuǎn)變。這種對狄拉克費米子維度的精確調(diào)控，為深入理解低維電子特性提供了重要的實驗依據(jù)。在低維電子體系中，電子的運動受到維度的限制，其物理性質(zhì)與三維體系存在顯著差異。通過研究狄拉克費米子在不同維度下的特性，能夠深入了解低維電子體系中的量子限域效應(yīng)、電子-電子相互作用等物理現(xiàn)象。在一維特性下，狄拉克費米子表現(xiàn)出的自旋電荷分離、手性無耗散輸運等現(xiàn)象，為研究低維量子輸運提供了新的視角。這些現(xiàn)象的研究有助于揭示低維電子體系中的基本物理規(guī)律，為發(fā)展低維量子電子學提供理論支持。在低維電子學器件應(yīng)用方面，NbSixTe?中狄拉克費米子的可調(diào)控特性展現(xiàn)出巨大的潛力。狄拉克費米子具有無能隙、高電子速度（~10?m?s?1）及良好的可調(diào)諧性等特征，這些特性使得它非常適合用于制備高性能的低維電子學器件。在制備一維納米電子器件時，可以利用狄拉克費米子的一維特性，實現(xiàn)電子的高效傳輸和精確控制。在制備納米線晶體管時，通過調(diào)控狄拉克費米子的特性，可以提高晶體管的開關(guān)速度和降低能耗。在制備二維電子器件時，狄拉克費米子的二維特性能夠提供更廣闊的電子運動空間，有利于提高器件的性能和集成度。在制備二維場效應(yīng)晶體管時，通過調(diào)節(jié)狄拉克費米子的維度和速度，可以實現(xiàn)對器件電學性質(zhì)的精確控制，滿足不同應(yīng)用場景的需求。對NbSixTe?中狄拉克費米子維度調(diào)控的研究，不僅豐富了人們對新型拓撲費米子材料電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的認識，也為低維電子學器件的發(fā)展提供了新的材料基礎(chǔ)和技術(shù)思路。通過進一步優(yōu)化材料的制備工藝和調(diào)控方法，有望實現(xiàn)基于NbSixTe?的高性能低維電子學器件的實際應(yīng)用，推動低維電子學領(lǐng)域的發(fā)展。4.2MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)電子結(jié)構(gòu)研究4.2.1分子束外延生長與ARPES探測在研究MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)時，采用分子束外延（MBE）技術(shù)進行材料生長。MBE技術(shù)是一種在超高真空條件下，利用熱蒸發(fā)源將原子或分子束以受控的方式沉積到基底表面，從而生長高質(zhì)量薄膜的技術(shù)。其生長過程基于真空蒸發(fā)和物質(zhì)遷移原理，在高真空環(huán)境中，通過加熱分子束源使得原材料分子蒸發(fā)，并在襯底表面凝結(jié)。在生長MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)時，首先對襯底進行嚴格的預(yù)處理，以確保表面清潔無污染。將藍寶石襯底放入丙酮、酒精等有機溶劑中超聲清洗，去除表面的油污和雜質(zhì)。然后在高溫下進行退火處理，進一步去除表面的氧化物和吸附氣體。經(jīng)過預(yù)處理的襯底被放入MBE設(shè)備的生長腔室中。在生長過程中，精確控制分子束源的溫度和蒸發(fā)速率，以實現(xiàn)原子層級的薄膜生長。對于MnBi?Te?層，將Bi和Te的分子束源加熱至適當溫度，使Bi和Te原子蒸發(fā)形成分子束流，同時將Mn分子束源加熱，控制其蒸發(fā)速率，使得Mn、Bi和Te原子在襯底表面逐層生長，形成高質(zhì)量的MnBi?Te?薄膜。生長Bi?Te?層時，同樣精確控制Bi和Te分子束源的溫度和蒸發(fā)速率，在已生長的MnBi?Te?薄膜上繼續(xù)生長Bi?Te?薄膜。最后，再次生長MnBi?Te?層，形成完整的MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)。在整個生長過程中，利用反射高能電子衍射（RHEED）技術(shù)實時監(jiān)測薄膜的生長情況，通過觀察RHEED圖案的變化，判斷薄膜的生長層數(shù)和質(zhì)量，確保生長過程的精確控制。生長完成后，利用角分辨光電子能譜（ARPES）對異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)進行探測。將生長好的MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品轉(zhuǎn)移至ARPES設(shè)備的超高真空樣品腔中。選擇合適的光源，如同步輻射光源，利用其可變更光子能量、輻射光強度大以及極化特性等優(yōu)勢，對樣品進行激發(fā)。在探測過程中，精確控制光電子的收集角度和能量分析器的參數(shù)，以獲取高質(zhì)量的ARPES數(shù)據(jù)。調(diào)整能量分析器的接受角度，使其能夠準確收集不同出射角度的光電子，同時設(shè)置合適的能量分辨率和角分辨率，一般能量分辨率可達到1meV，角分辨率小于0.1°。通過測量光電子的動能和發(fā)射角，依據(jù)能量守恒和動量守恒原理，獲取異質(zhì)結(jié)構(gòu)中電子的能量和動量信息。4.2.2狄拉克費米子與帶隙觀測通過ARPES實驗測量，在MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)中觀測到了一系列重要的電子結(jié)構(gòu)特征。在能量-動量色散圖中，清晰地觀察到了強烈六角形扭曲的狄拉克費米子。這種狄拉克費米子的色散關(guān)系呈現(xiàn)出獨特的六角形扭曲特征，與傳統(tǒng)的狄拉克錐有所不同。通過對ARPES數(shù)據(jù)的分析，發(fā)現(xiàn)這種扭曲是由于異質(zhì)結(jié)構(gòu)中不同層之間的相互作用以及晶體場的影響所致。MnBi?Te?層的鐵磁性和Bi?Te?層的拓撲特性相互耦合，導(dǎo)致狄拉克費米子的色散關(guān)系發(fā)生扭曲。這種扭曲的狄拉克費米子具有特殊的物理性質(zhì)，其電子的運動行為和輸運特性與常規(guī)狄拉克費米子存在差異。還觀測到了約75meV的帶隙。這個帶隙的出現(xiàn)是由于異質(zhì)結(jié)構(gòu)中磁性和拓撲性質(zhì)的相互作用。MnBi?Te?的鐵磁性使得體系的自旋發(fā)生極化，而Bi?Te?的拓撲特性則導(dǎo)致了能帶的反轉(zhuǎn)。這兩種效應(yīng)相互作用，在狄拉克點處打開了一個帶隙。通過對ARPES數(shù)據(jù)的進一步分析，確定了帶隙的位置和大小，并且發(fā)現(xiàn)帶隙的大小與異質(zhì)結(jié)構(gòu)的生長條件和層間耦合強度有關(guān)。當層間耦合強度增強時，帶隙會相應(yīng)增大；而當生長條件發(fā)生變化時，如溫度、分子束源的蒸發(fā)速率等，帶隙也會發(fā)生微小的變化。4.2.3對量子反?；魻柦^緣體研究的貢獻MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)的這些研究結(jié)果對理解量子反?；魻柦^緣體的形成機制具有重要貢獻。量子反?；魻柦^緣體是一種具有特殊量子特性的材料，其在零磁場下能夠?qū)崿F(xiàn)量子化的霍爾電阻，且具有無耗散的邊緣態(tài)輸運特性。在MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，觀測到的狄拉克費米子和帶隙的存在，為解釋量子反?；魻栃?yīng)的形成提供了關(guān)鍵線索。狄拉克費米子的存在使得材料具有高載流子遷移率和特殊的電子輸運性質(zhì)，而帶隙的打開則是實現(xiàn)量子反?；魻栃?yīng)的必要條件。當材料處于量子反?；魻柦^緣體態(tài)時，電子在帶隙中的運動受到限制，只能在邊緣處形成無耗散的邊緣態(tài)輸運，從而實現(xiàn)量子化的霍爾電阻。這些研究結(jié)果也為量子反常霍爾絕緣體的應(yīng)用提供了理論基礎(chǔ)。量子反?；魻柦^緣體的無耗散邊緣態(tài)輸運特性使其在低能耗電子學器件中具有巨大的應(yīng)用潛力。在未來的高速電子器件中，利用量子反?；魻柦^緣體的特性，可以實現(xiàn)低能耗、高速的電子傳輸，提高器件的性能和效率。在量子計算領(lǐng)域，量子反?；魻柦^緣體也可能作為量子比特的候選材料之一，其特殊的量子特性有助于實現(xiàn)量子比特的穩(wěn)定運行和高效量子計算。通過對MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)的研究，為這些應(yīng)用的開發(fā)提供了重要的實驗和理論依據(jù)，推動了量子反常霍爾絕緣體在實際應(yīng)用中的探索和發(fā)展。4.3其他材料體系的ARPES研究成果4.3.1CoSi材料中新型手性費米子研究中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員丁洪、錢天和副研究員孫煜杰團隊與中國人民大學物理學系雷和暢等合作者共同在三維材料CoSi中發(fā)現(xiàn)了新型手性費米子存在的確切證據(jù)。手性在物理學中是一種重要的對稱性，在相對論物理中，手性是指無質(zhì)量粒子的自旋和動量方向平行或者反平行。在固體中，一些材料的體態(tài)電子結(jié)構(gòu)因某些對稱性或者拓撲的保護致使能帶交叉時不會雜化，出現(xiàn)能帶簡并，在簡并點附近會激發(fā)各種類型的費米準粒子。此前，實驗已經(jīng)證明“固體宇宙”中存在3種費米準粒子，即四重簡并的狄拉克費米子、二重簡并的外爾費米子以及三重簡并費米子，其中只有外爾費米子具有手性，狄拉克費米子和三重簡并費米子本身沒有手性，但可以通過破缺對稱性，如外加磁場，將它們退簡并成手性的外爾費米子。而在眾多關(guān)于新型手性費米子的理論預(yù)言中，過渡金屬硅化物CoSi因其理想的能帶結(jié)構(gòu)引起了國際上多個研究團隊的關(guān)注。角分辨光電子能譜實驗可以為新型手性費米子的存在提供直接證據(jù)，但對樣品表面質(zhì)量要求極高，需要原子級平整的樣品表面。由于CoSi是三維材料，傳統(tǒng)的解理方法難以獲得滿足實驗要求的表面。論文通訊作者之一孫煜杰和論文第一作者、中國科學院大學博士生饒志成借助“拋光－轟擊－退火”的方法，經(jīng)過長時間的不斷摸索，終于在CoSi單晶樣品上得到原子級平整的表面。利用上海光源“夢之線”開展ARPES實驗，觀測到清晰的體態(tài)和表面態(tài)能帶。實驗結(jié)果顯示，在體布里淵區(qū)的中心和角落處存在體態(tài)能帶簡并點。通過對表面態(tài)的細致分析，確定了簡并點處存在手性的費米子，這一實驗結(jié)果與理論計算結(jié)果高度吻合。此次研究成功證實了新型手性費米子的存在，為探索由手性費米子引起的新奇物理現(xiàn)象提供了一個理想的平臺，也在拓撲半金屬領(lǐng)域取得了重要突破，為進一步研究手性費米子相關(guān)的物理現(xiàn)象開辟了新途徑。4.3.2碳化鎢家族材料中三重簡并費米子研究2017年，中國科學院物理研究所的科研團隊通過ARPES在碳化鎢家族材料MoP中發(fā)現(xiàn)了三重簡并費米子，這一發(fā)現(xiàn)是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的重要突破。在實驗過程中，首先需要制備高質(zhì)量的MoP單晶樣品。采用化學氣相傳輸法，將高純度的Mo和P單質(zhì)粉末按照一定的化學計量比放入石英管中，在高真空環(huán)境下密封。然后將石英管放入管式爐中，按照特定的溫度程序進行加熱，先緩慢升溫至一定溫度使原材料充分反應(yīng)，再升溫至更高溫度促進晶體生長，最后緩慢降溫得到MoP單晶樣品。對制備好的樣品進行嚴格的表征，使用X射線衍射（XRD）技術(shù)確定其晶體結(jié)構(gòu)，利用掃描電子顯微鏡（SEM）觀察表面形貌，通過能量色散X射線光譜（EDS）分析元素組成，確保樣品質(zhì)量符合實驗要求。利用ARPES對MoP樣品進行測量。選用同步輻射光源，利用其高亮度、能量連續(xù)可調(diào)等優(yōu)勢，對樣品進行激發(fā)。通過精確測量光電子的動能和發(fā)射角，依據(jù)能量守恒和動量守恒原理，得到MoP的電子能帶結(jié)構(gòu)。實驗結(jié)果清晰地觀測到體態(tài)能帶的三重簡并點。在考慮自旋-軌道耦合的前提下，晶體對稱性保證了沿r-A方向自旋兩重簡并的能帶和自旋非簡并的能帶交叉時不會雜化，從而導(dǎo)致了4個三重簡并點的出現(xiàn)。通過與理論計算結(jié)果進行對比，進一步證實了在MoP中存在三重簡并費米子。這一發(fā)現(xiàn)首次證實了非傳統(tǒng)類型的費米子——三重簡并費米子的存在，并揭示了其非平庸拓撲性質(zhì)，為固體材料中電子拓撲態(tài)研究開辟了新的方向，也為進一步探索新型拓撲材料和量子現(xiàn)象提供了重要的實驗依據(jù)。五、研究結(jié)論與展望5.1研究成果總結(jié)本研究通過角分辨光電子能譜（ARPES）技術(shù)，對新型拓撲費米子材料的電子結(jié)構(gòu)進行了深入研究，取得了一系列重要成果。在新型拓撲費米子材料體系與特性研究方面，對典型的新型拓撲費米子材料進行了詳細介紹。研究了NbSixTe?材料體系，發(fā)現(xiàn)通過精確調(diào)節(jié)Si元素比例x，能夠?qū)崿F(xiàn)狄拉克費米子速度和維度的可控調(diào)節(jié)。當x較大時，狄拉克費米子呈現(xiàn)一維特性，電子波函數(shù)被局限于一維金屬鏈上，費米速度隨x增大而減??；當x較小時，狄拉克費米子呈現(xiàn)二維特性，電子波函數(shù)在鏈間交疊，費米速度隨x減小而增大。還探討了MnBi?Te?/Bi?Te?/MnBi?Te?異質(zhì)結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)由兩層二維鐵磁絕緣體MnBi?Te?夾一層超薄拓撲絕緣體Bi?Te?構(gòu)成，能夠發(fā)生新奇的物理現(xiàn)象，如轉(zhuǎn)變?yōu)榱孔臃闯；魻柦^緣體。此外，列舉了其他材料體系，如MoP是首個被實驗證實的具有三重簡并費米子的材料，PtBi?中理論上預(yù)測存在TP點接近費米能級的TP費米子。在角分辨光電子能譜實驗方法與技術(shù)研究中，詳細闡述了ARPES實驗裝置與原理