1、非線性光頻轉換理論一、 引言弱光通過光學介質時， 光與物質相互作用一般均可用電磁場與物質相互作用的普遍方程一麥克斯韋方程組來描述，但其中電感應極化強度僅包含有線性項。我們把這種光學范疇稱作線性光學，其主要特點為：在光和物質的相互作用中，光學材料的許多參數(shù)與外界光場強度無關。如介質折射率是與 光強無關的常數(shù)，吸收、衰減也只隨波長和傳播距離變化，而與光強無關。在光和物質相互作用過程中滿足疊加原理。物質對入射各光場的作用始終遵循線性變換原 則，其輸出的光場僅為入射光場的線性組合，即只出現(xiàn)能量在不同頻率的光波電場間重新 分配，一般不產生新的光頻，光在介質中傳播時保持頻率不變。多光波通過光學介質時， 不

2、出現(xiàn)和頻及差頻等現(xiàn)象。自激光問世以來，特別是調Q和鎖模激光器的出現(xiàn)， 使所能獲得的光場強度比過去使用的普通光源的場強高出幾十萬倍以上 ；其電場達到可和原子內部場強(約 108伏/厘米)相比擬的程度。由 此而產生的電感應極化矢量 P便不再與場強 E成線性關系，而必須把 P看作是E的函數(shù)P(E)。即 表現(xiàn)出非線性效應。與線性光學相比，其顯著的不同點是：(1)在光和物質的相互作用中，物質的光學參數(shù)(如折射率、吸收系數(shù)等)表現(xiàn)為與光強有關， 不再是常數(shù)。光和物質相互作用中，由于各種頻率的光場產生非線性耦合，因而常產生新的頻譜。顯然不 再滿足疊加原理了。這種研究電感應極化強度非線性效應規(guī)律的學說，目前稱

3、之為非線性光學1。非線性光學的發(fā)展大致經歷了三個階段，第一個階段(1961-1965 )是一系列非線性光學效應被發(fā)現(xiàn)的階段。在梅曼1960年發(fā)明了第一臺紅寶石激光器以后不到一年的時間里，F(xiàn)ranken等人就發(fā)現(xiàn)了光學倍頻現(xiàn)象。此后，光學和頻、差頻、光學參量放大、參量振蕩、參量熒光以及多光子吸 收、自聚焦、受激散射等現(xiàn)象被相繼發(fā)現(xiàn)。它們的潛在應用價值立即得到公認，不久，非線性光學就成為不斷發(fā)展著的量子電子學領域中的一個重要分支。第二個階段(1965-1969 )是非線性光學效應繼續(xù)被發(fā)現(xiàn)，并開始研制非線性光學器件的階段。如非線性光譜學、瞬態(tài)相干現(xiàn)象、光學擊穿等現(xiàn)象就是在這個階段被發(fā)現(xiàn)并開始應用的

4、。第三個階段(1969-目前)是非線性光學步入成熟的階段。借助可調諧激光器和超短脈沖激光器使非線性光學迅速擴大了研究范圍，它的應用范圍越來 越廣泛，更高階的非線性光學效應逐漸被發(fā)現(xiàn)。二、光在非線性光學晶體內的傳播光波作為電磁波，在介質中傳播無論是線性還是非線性現(xiàn)象都應遵守普遍的麥克斯韋方程：(SI制) ? D= p ? B= 0Bft-：t(4)對于理想的非磁(科=1)電介質，相關的物質方程為：D= e 0E+ P(5)其中P= 0(E+ :EE+)B=0Hp =0(6)j=b E=0(8)e 0和!i 0分別為真空的介電常數(shù)和磁導率,er為介質的電導率,對理想電介質er =00(3)式進行尺

5、運算，再用(4,5,6,8)式替代方程的右邊，得到： TOC o 1-5 h z 一:2 E ,；：2 PV X V M E+0 0 2- = N0 2-(9)Ft；:t利用矢量運算 M x E= ( ? E)- 2E以及近似地認為? E=0,于是可得 E- 0 02 _2 _;E . P2- 二 一 一 02:t二 t(10)這個波動方程描述了介質極化強度P與光電場強度E之間的關系.可把P分成線性和非線性兩部分 TOC o 1-5 h z P=P+PNL(11)引入介質的介電常數(shù) e=1+X，(10)式最終可寫為：-22 NL2(1) 。E . . CP E- (1 0 0 2 = _R0

6、2(12)ftFt這就是非線性波動方程2,方程的右邊是介質非線性效應的驅動源。在弱光作用下，由于可近似地認為PNL= 0, (12)就過渡到普通情況下的線性波動方程。若介質存在吸收，即 bW0,那么需要在波動方程中引入光電場的衰減項，(12)成為干二2 e二2 pnl(13)vy2 匚E1) G EG Pv E a0(r -i0= R0-ftFt2:t2方程中的E= E(r,t)E(r,t)=是介質中的總光電場，在非線性效應中它是許多單色場的疊加，寫作“ En(r,t) n相應的有NLNL,(r,t ) = Z Pn (r,t)假設光電場是沿著Z軸傳播，那么En(z,t)=1 (E n(z)e

7、 iKnz-iwnt+C.C)2(14)14)代入(12),那么頻率為COn的PnNL(Z,t尸1( Pn (Z)e iK 廣+。2式中&是頻率為COn的光電場的波矢，l是極化波的波矢，把( 光電場滿足芻0；0n2PnNLeikz:Z(15)化簡中利用了 k；12n,7, n -2- c%/名：切2 ,及Ak=kn - kno對(15)采用慢變振幅近似，相當于.z2(15)可化簡為_:z 2 ；0cnNL i kzPn e化簡中利用了c=( woe o)-1/2 ,和 n=( (!) )1/2。三波相互作用的耦合波方程為了簡化討論，設 = = o,即僅考慮沿z方向傳播的一維情況，并僅限于考慮頻

8、率為1,；x jy3 2, 3 3的三列單色平面波 曰、E2和E3構成的場。三列平面波可分別寫成:(、：1)E1(02)201) = 2上10戶口4)+C.cz,t =1 E2 z e ic.c(18)E3 3)z，t =2 E3 zei 3-c.c式中c.c表示負數(shù)共軻項，它們合成的瞬時電場為:E = E* (z,t )+ E； (z,t )+ E3億t )(19)將(19)式代入波動方程(13)。并限于研究最有實際意義的情況，即并設PNL =deffE2(20)式中deff為有效倍頻系數(shù)。這樣，(13)式可寫為 2E Ob 生-oe oe =Node0FtFtIeft2(21)考慮到微分公

9、式fzgz = f g 一二 z _(22)-Z并假設光場振幅沿z方向的變化很小，且滿足,dE k1dz2d2EMz)dz2(23)=n ,2為光在真空中的速度。c0則由(21) (22) 和(23),可得三波非線性耦合的基本方程d&(z) dZ -同理可求得*dE2(z) _dz(24)I*_L(ki *3 k2)zdeff E1 E3edE3(z)dz二 2口 0*:E 22213,0i(ki k2_k3)zdeff Ei E2e23方程組(24)(26)的物理意義是:當光強很弱時，只有線性極化，deff =0,這樣，頻率為。1的電場與頻率為 缶2和63的電場無關。即各個頻率的光在線性介質

10、中彼此獨立傳播。當光強很強時，會產生非線性極化，即 deff 00此時，頻率為 缶3及62的光波電場e3e2均會對頻率為 巴的光波電場Ei有影響。這就表明，不同頻率的光在介質中傳播時，可以互相轉化。這種影響和轉化是通過非線性系數(shù)deff而相互耦合的。在非線性光學中， 13 = 81 +。2的過程表不和頻。當 8 1 = 0 2 = 0時，則3 =2。,這就是倍頻。因此，本方程組是倍頻、和頻、參量放大及參量振蕩的理論基礎。四、光學二次諧波產生當頻率為3 1的單色平面波通過長度為 L的非線性光學晶體時，將會產生頻率為2 3 1的倍頻光, 如圖1所示。假設晶體對 3 1光和23 1光都沒有吸收，討論

11、在出射面倍頻光的強度及其倍頻轉換效 率。為了簡化分析，在此我們僅討論倍頻過程中基頻光消耗可以忽略的低轉換效率的情況(小信號近似)。在這種情況下，基頻光基本上是無衰減地通過非線性晶體，即(7 3=00耦合波方程變?yōu)?二0dz(27)dzd1=E2ekz2c%圖1光學二次諧波產生這里已經考慮到倍頻情況下的頻率簡并因子D= 1,式中A k= k3 2k1 , w 3= 2 w 1直接積分（27）,并利用E3（z）的初始邊界條件E則有：3(0) = 01E3(L)= 一不k Ei2(0)(eDL _1)(28)以I i表示光強即電磁場輻射能流率則在介質出射面z=L處，倍頻光的強度為2 .12 2I2L

12、2 , sin2(. kL/2)3 2c ni % 0(kL/2)2(29 )如將上式后部用sinc函數(shù)表示，并按習慣引進倍頻系數(shù)deffdeff則（29）式變?yōu)?2 .2 , 2. 28， 1 deff 1 1 Lsinc2(也) 2(30 )如果改用功率P來表示基頻光及倍頻光的大小，并定義倍頻光功率 P3與基頻光功率Pi之比為光倍頻 轉換效率Y,由（30）可直接得出2.2.2P3811deffLR.2, kL、(31)= =； , sinc ()P1n12 n3c3 0A2式中A為光束的截面積。根據(jù)（30）和（31）式可以得到以下推論：（1）倍頻光強與基頻光強的平方成正比，這是二階非線性效

13、應最基本的特點。2 3信號是由3光電場經二階非線性混合產生的。換句話說，一個倍頻光子是由兩個基頻光子湮沒后產生的。（2）在非相位匹配情況下（A kw0）,倍頻光強呈周期性的變化，當條件(32)滿足時有極大值，稱 Lc為相干長度。當相互作用超過一個相干長度時，倍頻光強下降，在這種情況下使用更長的介質是徒勞的。只有當Ak=0,即滿足相位匹配條件時，函數(shù)sinc 2( A kL/2)=1 ,取最大值，倍頻光強隨介質的長度成平方關系，可以得到最有效的倍頻轉換。(3)倍頻轉換效率不僅取決于基頻光的功率，更重要的是取決介質中基頻光的強度，為了提 高Y)有必要采用聚焦提高倍頻光的強度。(4)倍頻轉換效率還與

14、倍頻系數(shù) deff的二次方成正比，在晶體材料選定以后，為獲得盡可能大 的有效倍頻系數(shù)，要選取合適的基頻光偏振方向。五、相位匹配當入射激光與倍頻晶體相互作用時， 產生的非線性極化波中， 有一個分量是二次諧波， 這個極 化波自己發(fā)出的光就是倍頻激光。在晶體中，頻率為 切的激光傳播到哪里，頻率為 28的極化波就 在哪里產生。在一般的光學介質中，光頻越低，速度越高。這就是說，2的極化波發(fā)出的倍頻激光的傳播速度V20比入射激光的速度 線已低，由于這種速度上的差別，倍頻極化波在某一時刻發(fā)出來的光波與它在前一時刻發(fā)出來的光波就錯開了步調，導致相位不同。這樣，倍頻極化波在各個不 同時刻所發(fā)出的倍頻激光，由于干

15、涉作用而可能互相抵消，從而觀察不到倍頻現(xiàn)象。要獲得倍頻激光，應該使基波(入射頻率為的光波)與倍頻激光在晶體中的傳播速度相等，這樣就可以保證倍頻極化波和倍頻激光的傳播速度相等，即倍頻極化波任一時刻發(fā)出的倍頻激光在傳到晶體出射面時都有著相同的相位，干涉相長而互相加強。 TOC o 1-5 h z HYPERLINK l bookmark58 o Current Document cc由于V3 = , V20 =，式中c為光速，/勘和n2G分別為基波和倍頻激光的折射率。故若 n n2 .,2二 2二三 什.Vq =V2。，則 n切=n2/，而 k = n,右 n = n2,也即 k2 = 2k,而

16、&k = k2 - 2k6=0。c2由(31)式可看出，當 lAk/2=0,即 Ak=0 時，因子,Sinl k/2l =1,此時 Y = Ylmaxo 一.l k/2_ . _ 2旦Ak#0 ,刀就由最大值降低isn2 i倍。當lAk/2=n時，即狄二2冗/I時，因子.l k/2sinlAk/2 ；.l k/2=0,則Y =0,也就沒有倍頻光輸出。當Ak#0時，倍頻光輸出功率P20將沿晶體長度方向呈周期性變化，空間變化的周期為2冗/ Ak。從非線性晶體 z = 0的入射端面算起，當入射基波行進到距離oz =冗/4k處，倍頻輸出功率達到第一個最大值，這個距離定義為相干長度，用 1c表示。(23

17、3)JlJTlc = - = = -； 1Lk k2 . - 2k . 4 n2 , - n J顯然，當ozMlc時，基波產生的倍頻極化波與倍頻激光相互作用的結果使P2m增大；在ozE21c距離范圍內，P2o變小至零。Ak愈大，lc愈小，即P26沿oz方向的變化就愈快。但若Ak =0時，將隨oz的增長而單調地變強，直至飽和，此時稱作相位匹配。 2,，六、準相位匹配技術為使更寬波長范圍的激光都能用非線性晶體實現(xiàn)頻率變換，除雙折射相位匹配（BPM）技術外，另一種方法就是準相位匹配 （QPM肢術，使得那些已有的非線性系數(shù)較大（如LN的d33）、透光范圍較寬而又無法實現(xiàn) BPM勺晶體（如LN透光范圍從

18、0.4到5 d m）能實現(xiàn)高效頻率變換。準相位匹配技術拓寬了非線性晶體的應用范圍，大大提高了非線性光學轉換效率，已成為非線 性光學材料和固體激光器領域的研究熱點之一。準相位匹配是在“介電體超晶格”中實現(xiàn)。所謂介電體超晶格，是指在介電晶體中引入可與經 典波（光波和聲波）波長相比擬的超周期結構，此種晶體也被稱為光學超晶格、聲學超晶格或微米超 晶格。通常我們用超晶格倒格矢來描述超晶格，其方向垂直于片疇，大小為km=2n m/（a+b）,a,b 分別為正、負疇的厚度， A= a+b為超晶格的周期，m為整數(shù)，2n/（a+b）稱為初基倒格矢。通過調節(jié)超晶格的倒格矢，即調節(jié) 超晶格的周期，可以彌補由于折射率

19、色散而產生的波矢失配，這就是“準相位匹配”。利用周期極化晶體來實現(xiàn)準相位匹配是一種有效而簡便的方法。實踐證明，鐵電材料是目前實現(xiàn)準相位匹配的 最理想材料。所有的鐵電晶體在居里溫度以下都會表現(xiàn)出自發(fā)極化特性，并且能夠在外加電場的作用下，有效地實現(xiàn)鐵電疇反轉，改變晶體的自發(fā)極化方向。常見的用于準相位匹配的周期極化晶體有PPLN（周期極化LiNbO3） , PPKTP倜期極化 KTP）、PPRTA闔期極化 RbTiOAsO）及PPLT（周期極化 LiTaO3）等。圖2為 周期極化晶體的示意圖。圖2極化晶體示意圖（A為極化周期）從光波與非線性介質相互作用的經典電磁場理論出發(fā)，在非線性過程中，對三波耦合

20、的情況， 設參與相互作用的三波頻率分別為31、32、33,頻率3 1、3 2和3 3必須滿足能量守恒準則，即 33=31十32, deff為有效非線性系數(shù)，它與介質的性質和匹配方式有關。由于材料的色散，相速度是 頻率的函數(shù)，從而導致了隨頻率變化的相位關系，單位長度的相位變化用相位失配量A k=k3-k 2-k 1表示，kj=3nj/c（j =1,2, 3）是對應折射率為 nj的光波的波矢量。nj （j =1, 2, 3）是介質中各光 波的折射率。圖 3是周期極化晶體結構及準相位匹配（ QPM原理示意圖，箭頭方向為鐵電疇的自 發(fā)極化方向。相鄰兩片電疇的自發(fā)極化矢量方向相反，這等價于第二片鐵電疇物

21、性張量對第一片鐵 電疇物性張量而言，其坐標系統(tǒng)繞x軸旋轉了 180,因而與奇數(shù)階張量相聯(lián)系的電疇的物理性質，如非線性光學系數(shù)、電光系數(shù)、壓電系數(shù)等（包括所有與奇數(shù)階張量相聯(lián)系的物性常數(shù)），都是同值，而符號由“十”變?yōu)椤耙弧?，因此此類單晶體的物理性質不再是常數(shù)而是空間坐標的周期函數(shù)。如果其周期可與經典波波長比擬，就成為我們前面所說的光學超晶格。利用周期極化晶體實現(xiàn)準相位 匹配，由于對晶體的自發(fā)極化方向進行了周期性調制，使得在有效非線性系數(shù)中引入了一個空間調 制函數(shù)，我們把新的有效非線性系數(shù)用傅立葉級數(shù)表示為(注：此處的z向為通光方向，并非晶體的z軸)：-be deff(Z)=deff 一、Gme

22、mZ m二二其中.m(=1, 3, 5,)為準相位匹配階數(shù)，km是極化周期引入的倒格矢。如果只考慮某一階準相 位匹配，則deff (Z) =deff GmeJKmZ圖3極化晶體結構及其準相位匹配由周期方波信號的傅立葉變換可知：-2Gm =sin(m 二 D)m 二D為反轉疇的占空比系數(shù)，理想情況下A 0.5。將deff (z)的表達式代入到耦合波方程中得到QPMf位失配量為：A k=k3-k 2-k i-k m因此，對準相位匹配來說，欲使相位失配量Ak=0,只需使得極化周期滿足2 二m一，A = -2-m (m 為奇數(shù)) k3 - k2 - ki我們知道，相干長度可以用下式表示：兀k3 k2 - ki21c的奇數(shù)倍為周期，周期所以，可以簡單地說，利用周期極化晶體實現(xiàn)準相位匹配，就是以 性地改變LiNbO3等鐵電材料的自發(fā)極化方向來補償相位失配，從而在整個周期極化晶體長度內實現(xiàn)