非線性光學(xué)部分非線性光學(xué)部分1線性光學(xué)-激光出現(xiàn)以前，人們對光學(xué)的認識主要局限于線性光學(xué)：1、光束在空間或介質(zhì)中的傳播是互相獨立的，幾個光束可以通過光束的交叉區(qū)域繼續(xù)獨立傳播而不受其他光束的干擾；2、光束在傳播過程中，由于衍射、折射和干涉等效應(yīng)，光束的傳播方向會發(fā)生改變，空間分布也會有所變化，但光的頻率不會在傳播過程中改變；3、介質(zhì)的主要光學(xué)參數(shù)，如折射率、吸收系數(shù)等，都與入射光的強度無關(guān)，只是入射光的頻率和偏振方向的函數(shù)。緒論線性光學(xué)-激光出現(xiàn)以前，人們對光學(xué)的認識主要局限于線性光學(xué)：2非線性光學(xué)-高強度激光出現(xiàn)以后，線性光學(xué)的基本觀點已無法解釋人們所發(fā)現(xiàn)的大量新現(xiàn)象：1、介質(zhì)被激光照射，可以產(chǎn)生新頻率的光束；2、兩個光束在傳播過程中經(jīng)過交叉區(qū)域后，其強度會互相傳遞，此消彼長；3、介質(zhì)的光學(xué)參數(shù)隨入射光強變化；······非線性光學(xué)-高強度激光出現(xiàn)以后，線性光學(xué)的基本觀點已無法解釋3光場在物質(zhì)中的傳播規(guī)律及與物質(zhì)之間的相互作用由下面的麥克斯韋方程組及物質(zhì)方程所決定：理想的非磁性的電介質(zhì)：只要求出電極化強度P的表達式，就可以求解上述方程。光場在物質(zhì)中的傳播規(guī)律及與物質(zhì)之間的相互作用由下面的麥克斯韋4Bloembergen:凡物質(zhì)對于外加電磁場的響應(yīng)，并不是外加電磁場振幅的線性函數(shù)，都屬于非線性光學(xué)效應(yīng)的范疇。外界光場引起物質(zhì)電極化強度的一般表示式為：上式右面第一項為線性項，其余為二次項、三次項等非線性項。與上式第一項有關(guān)的效應(yīng)稱之為線性光學(xué)效應(yīng)，與第二項有關(guān)的效應(yīng)稱之為二階非線性光學(xué)效應(yīng)，與第三項有關(guān)的效應(yīng)稱之為三階非線性光學(xué)效應(yīng)，更高階的非線性光學(xué)效應(yīng)以此類推。Bloembergen:外界光場引起物質(zhì)電極化強度的一般表示5研究對象：光與物質(zhì)的相互作用理論工具：電磁相互作用實驗基礎(chǔ)：激光早期的10年（1961~1970）◆1961年，光學(xué)二次諧波Franken：紅寶石激光694.3nm紫外光347.1nm（石英，不滿足相位匹配條件，效率低）◆1962年，和頻Bass：兩束獨立的紅寶石激光和頻、倍頻（硫酸三甘氨酸）◆

1965年，光學(xué)參量放大、參量振蕩Giordmaine,Miller：無機非線性晶體KDP，ADP，LiNbO3，LiIO3研究對象：光與物質(zhì)的相互作用6◆1962年，受激Raman散射Woodbury：紅寶石激光766nm（紅移1345nm）（甲苯，分子振動）◆受激光散射、自聚焦現(xiàn)象、飽和吸收、雙光子吸收、瞬態(tài)光學(xué)效應(yīng)、光子回波、自感應(yīng)透明······理論：ABCD論文：場與物質(zhì)的非線性相互作用Bloembergen：非線性光學(xué)理論、介質(zhì)極化+耦合波方程Butcher：非線性極化率的推導(dǎo)◆1962年，受激Raman散射Woodbury：紅寶石7全面推向應(yīng)用研究◆擴展相干光源倍頻、和頻、多倍頻——藍光、紫光、紫外光差頻——紅外激光參量振蕩——可見光、近紅外、紅外、遠紅外可調(diào)諧激光器受激Raman散射、四波混頻、參量振蕩——紫外光、真空紫外光可調(diào)諧激光器◆相位共軛技術(shù)四波混頻、受激Brillouin散射——消除光束傳播過程中的相位畸變，提高成像質(zhì)量消除激光器內(nèi)元件的畸變及熱效應(yīng)，改善激光輸出質(zhì)量研究深入的20年（1971~1990）全面推向應(yīng)用研究研究深入的20年（1971~1990）8◆光計算、光通信及光電子技術(shù)光學(xué)邏輯器件、光調(diào)制器、光存儲器、光纖通信、光孤子、光學(xué)壓縮態(tài)◆光譜與物質(zhì)研究中的非線性光學(xué)方法飽和吸收光譜、雙光子吸收光譜、相干瞬態(tài)光譜、四波混頻光譜、表與表面吸收的探測非線性光學(xué)已經(jīng)成為高科技，尤其是光電子技術(shù)、光子學(xué)、光子技術(shù)的基礎(chǔ)在我國：★中國科學(xué)院福建物構(gòu)所非線性極化率的離子基團模型硼體系無機晶體★理論：沈元壤：《非線性光學(xué)原理》◆光計算、光通信及光電子技術(shù)非線性光學(xué)已經(jīng)成為高科技，尤其是9◆與材料研究相結(jié)合高效的紫外、真空紫外、紅外光的倍頻、參量晶體：KTP、BBO、LBO；多量子阱半導(dǎo)體超晶格材料：GaAs/AlGaAs材料（大而快的非線性響應(yīng)）；有機聚合物材料（大而快的非線性響應(yīng)）；光折變材料弱光非線性光學(xué)◆發(fā)展薄膜、光纖等光波導(dǎo)的非線性光學(xué)小型化、集成化光學(xué)器件◆超快現(xiàn)象的研究超快激光器：可調(diào)諧皮秒、飛秒脈沖激光器；高次諧波：深紫外光；化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)研究：超快動力學(xué)過程；生命科學(xué)研究20世紀90年代的進展◆與材料研究相結(jié)合20世紀90年代的進展10第九章電磁波在非線性介質(zhì)中的傳播§9.1非線性電極化率§9.2電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播第九章電磁波在非線性介質(zhì)中的傳播§9.1非線性電11一、非線性極化率的描述二、非線性極化率的性質(zhì)§9.1非線性電極化率一、非線性極化率的描述§9.1非線性電極化率12在對非線性光學(xué)效應(yīng)的唯象描述中，將非線性光學(xué)介質(zhì)中感應(yīng)極化強度P展開為外光場E的冪級數(shù)形式，即：其中，為線性電極化率；為二次非線性電極化率；為三次非線性電極化率。（9.1.1）非線性光學(xué)技術(shù)的理論基礎(chǔ)，涉及到非線性介質(zhì)對激光輻射場的非線性響應(yīng)及激光輻射場在介質(zhì)中的傳播規(guī)律。在位相描述中，采用經(jīng)典和半經(jīng)典方法來處理，即把激光輻射場視作遵守經(jīng)典電動力學(xué)規(guī)律的電磁波，其運動狀態(tài)用麥克斯韋方程組來描述；視物質(zhì)為一量子系統(tǒng)，因而其運動規(guī)律用量子力學(xué)來描述。在對非線性光學(xué)效應(yīng)的唯象描述中，將非線性光學(xué)介13設(shè)非線性介質(zhì)是非鐵磁性、無損耗的介電體，則其電導(dǎo)率，傳導(dǎo)電流密度。此時，宏觀麥克斯韋方程組具有如下形式：（9.1.2）經(jīng)簡單運算可得：式中，和分別為電場和磁場強度矢量；和分別為電位移矢量和電磁感應(yīng)強度矢量；和分別為真空中介電常量和磁導(dǎo)率；為介質(zhì)的電極化強度矢量。（9.1.3）設(shè)非線性介質(zhì)是非鐵磁性、無損耗的介電體，則其電14而則（9.1.3）式變成：顯然在激光輻射場作用下，介質(zhì)的感應(yīng)極化強度包括線性相和非線性項兩項之和，即：

上式說明，只要求出非線性極化強度，就可在一定的邊界條件下，求解麥克斯韋方程組而求得非線性輻射場。而非線性介質(zhì)中的感應(yīng)極化強度是式（9.1.1）的冪級數(shù)形式，其中為介質(zhì)的非線性電極化率，它描述了非線性介質(zhì)對光場的響應(yīng)特性，是非線性光學(xué)中最基本、最重要的物理量。下面用經(jīng)典諧振子模型，導(dǎo)出非線性電極化率的表達式，并簡單介紹其基本特性。（9.1.4）而則（9.1.3）式變成：顯然在激光輻射場作用下，介質(zhì)的感應(yīng)15一、非線性電極化率的描述“物理光學(xué)”用經(jīng)典線性諧振子模型導(dǎo)出了線性極化率的表達式：對于非線性極化，可以考慮在諧振子回復(fù)力中存在著小的非諧和力，這時振子的運動方程，可以在線性諧振子運動方程中加上非諧和項。若用A表示非諧和效應(yīng)參數(shù)，則非簡并諧運動方程為：式中，為阻尼系數(shù)；是振子的固有頻率；是電子電荷；N是電子密度；m是電子質(zhì)量。當(dāng)給定電場，解出r，由感應(yīng)極化強度及P和電場E的冪級數(shù)形式，求出P和電極化率。（9.1.5）（9.1.6）一、非線性電極化率的描述“物理光學(xué)”用經(jīng)典線性諧振子模型導(dǎo)出16式中將（9.1.7）式代入（9.1.6）式，并將E的同次冪項歸集一起，得：由于方程（9.1.6）式是非線性的，求解十分困難。一般來說，式中非諧和項是小的，因此，可采用微擾法對方程逐級近似求解。即設(shè)解的形式為各級近似疊加：將上面第一式的解代入第二式，便可求得非線性位移項。（9.1.7）式中將（9.1.7）式代入（9.1.6）式，并將E的同次冪項17對于任意光場，可用傅里葉展開。考慮頻率為和的傅里葉分量時，光場為：由（9.1.1）式定義二階非線性電極化率為，，又，連同解得的及（9.1.8）式，即可解得：當(dāng)（）時，有：（9.1.8）（9.1.9）（9.1.10）（9.1.11）對于任意光場，可用傅里葉展開?？紤]頻率為18由以上各個解看出，非線性響應(yīng)的特點是頻率為的光場在非線性介質(zhì)中感應(yīng)的電極化強度，不僅具有頻率的分量，還具有頻率的分量。這些極化強度分量作為次波輻射源，將輻射出的電磁波，這就是非線性光學(xué)中的倍頻、和頻、差頻等光學(xué)效應(yīng)。同理，亦可解出更高階的非線性極化率，高階的非線性極化強度將輻射出更高階的諧波。這可看出，二階非線性極化率的色散特性取決于三個頻率。這三個頻率中的某個頻率趨于諧振子固有頻率時，非線性極化率會變得很大，即非線性互作用大大增強，稱為共振增強。由以上各個解看出，非線性響應(yīng)的特點是頻率為19二、非線性電極化率的性質(zhì)（9.1.1）式中的第一項表示線性電極化。對于各向同性介質(zhì)，線性電極化率是一個與方向無關(guān)的常數(shù)；對于各向異性介質(zhì)，極化強度不但與外加光場強弱有關(guān)，而且與其方向有關(guān)。在三維空間里，某方向的光波場不僅導(dǎo)致該方向的極化，而且導(dǎo)致其余兩個方向的極化，不再是一個常數(shù)，而是一個把兩個矢量聯(lián)系起來的二階張量。同理，二階非線性電極化率則是一個把三個矢量聯(lián)系起來的三階張量。故極化強度和電場強度的二階關(guān)系應(yīng)寫為：（9.1.12）二、非線性電極化率的性質(zhì)（9.1.1）式中的第一20概括地說，各階非線性極化相應(yīng)的極化率是依次的高階張量，（9.1.1）式應(yīng)改寫為：式中，各階極化率張量總是依次減弱，差幾個數(shù)量級，例如，一般比低七八個數(shù)量級。鑒于主要討論二階非線性光學(xué)效應(yīng)，所以僅討論三階極化率張量。（9.1.13）概括地說，各階非線性極化相應(yīng)的極化率是依次21嚴格地說，三階極化率張量是一個隨頻率變化的量，即有色散的量。當(dāng)參與非線性光學(xué)效應(yīng)相關(guān)的頻率都在同一個透明波段時，的色散可以忽略，所以二階非線性光學(xué)效應(yīng)（包括倍頻、和頻、差頻、參量振蕩等）的電極化率張量是相同的：。根據(jù)三階張量的定義，在直角坐標系中，三階極化率張量共有27個張量元。因而具有互易對稱性，即，這使張量元減少到18個。在遠離于離子共振頻率處，極化僅由電子位移引起，而離子的貢獻可忽略（例如近紅外、中紅外、可見光波段）。另外，若非線性介質(zhì)為無損耗的（及參與非線性過程的所有場的頻率都低于電子吸收帶），則可證明非線性極化率張量具有完全互易對稱性，Kleinman首先指出的這種性質(zhì)。顯然利用全對易對稱性，的獨立張量分量可進一步減少。嚴格地說，三階極化率張量22極化率張量是描述介質(zhì)對光場響應(yīng)特性的，因此介質(zhì)本身結(jié)構(gòu)的空間對稱性將限制非線性極化率張量的獨立分量個數(shù)。例如，可以證明，11種具有中心對稱結(jié)構(gòu)的晶體，其三階非線性極化率張量的所有獨立分量皆為0。其他21種不具有中心對稱的晶體，由于受空間對稱性的限制，使某些獨立分量為0，某些獨立分量彼此相等或數(shù)值相等符號相反，其獨立的張量分量已很少（可以查閱有關(guān)手冊和資料）。

二次非線性光學(xué)效應(yīng)的三階非線性極化率張量，通常由實驗測得。對于倍頻過程，由（9.1.10）、（9.1.11）式定義：式中，通常稱為非線性系數(shù)。由于互易對稱性，可以使用簡化的下標，表示成。顯然亦有18個獨立分量。（9.1.14）極化率張量是描述介質(zhì)對光場響應(yīng)特性的，因此介質(zhì)23晶類和晶系A(chǔ)B正交晶系222mn2三角晶系3m六角晶系6四角晶系42m立方晶系43m（3）（1）（3）（3）（1）（1）（1）（5）（4）（4）（2）（2）

表9.1.1列舉了某些晶體類的的獨立分量數(shù)目，其中“A”是只考慮互易對稱性和空間對稱性不為0的獨立分量數(shù)目；“B”是具有完全互易對稱性是進一步減少了不為0的獨立分量數(shù)目。晶類和晶系A(chǔ)B正交晶系mn2三角晶系六角晶系四角晶系立方晶系24考慮（9.1.14）式，對倍頻過程，（9.1.12）式可寫為：上式的矩陣形式為：例：利用表9.1.1A寫出屬于42m點群的KDP型晶體的一般形式?？紤]（9.1.14）式，對倍頻過程，（9.1.12）式可寫為25則KDP型晶體的一般形式為：（9.1.16）由表9.1.1A查得，KDP型晶體的矩陣形式為：則KDP型晶體的一般形式為：（9.1.26一、電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播方程二、非線性互作用基本方程—耦合波方程三、門雷—羅威（Manley-Rove）關(guān)系§9.2電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播一、電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播方程§9.2電磁波在非線27非線性光學(xué)現(xiàn)象實質(zhì)上是輻射場與介質(zhì)的非線性互作用所致。各種非線性現(xiàn)象的具體規(guī)律必然與電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播規(guī)律密切相關(guān)。一、電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播方程上式即為光波在非線性介質(zhì)中傳播的波動方程。它反映了介質(zhì)中諸電磁波之間的耦合作用，其結(jié)果是使不同電磁波之間發(fā)生能量轉(zhuǎn)移或產(chǎn)生新頻率的電磁波。（9.2.1）在討論非線性電極化率時，已由麥克斯韋方程組推導(dǎo)出（9.1.3）式，并指出式中的極化強度P包括了線性部分和非線性部分，因此（9.1.3）式可改寫為（9.1.4）式。在調(diào)整（9.1.4）式，得：非線性光學(xué)現(xiàn)象實質(zhì)上是輻射場與介質(zhì)的非線性互28二、非線性互作用的基本方程—耦合波方程1、穩(wěn)態(tài)耦合波方程設(shè)互作用的光波為單色平面波，則其振幅不隨時間而變化。此時，光波場與極化強度表示為：假設(shè)光波沿z方向傳播，則由（9.2.1）式可得到相應(yīng)每個頻率分量的波動方程：（9.2.2）（9.2.3）（9.2.4）非線性驅(qū)動源項二、非線性互作用的基本方程—耦合波方程1、穩(wěn)態(tài)耦合波方程29這就是描述電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)彼此間產(chǎn)生參量互作用的基本關(guān)系式—耦合波方程。由于非線性激勵項對線性效應(yīng)影響甚小，所以在求解上述方程時，把非線性激勵項作為一種微擾處理，因此，在與光波相比擬的空間范圍內(nèi)，參與非線性耦合作用的單色平面波的振幅相對變化很小，即慢變化近似。（為光波偏振分量的單位矢量），將此式代入（9.2.4）式，并略去項，得：（9.2.5）這就是描述電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)彼此間產(chǎn)生參量互作30利用式（9.2.6）和（9.2.5），可得到三波耦合波方程：下面以二次非線性光學(xué)效應(yīng)中三波互作用為例，說明耦合波方程的物理意義。設(shè)三個波的頻率分別為，其波矢量都沿z方向。在非線性作用下介質(zhì)內(nèi)產(chǎn)生這三個頻率的非線性極化強度可寫為：（9.2.6）（9.2.7）利用式（9.2.6）和（9.2.5），可得到三波耦合波方程：31式中，

穩(wěn)態(tài)三波耦合波方程組說明：在非線性介質(zhì)內(nèi)三波互作用過程中，某頻率的光波隨傳播距離的變化率，是另兩個頻率的光波場強的函數(shù)，即不同頻率的光波在非線性介質(zhì)中，可以發(fā)生能量的互相轉(zhuǎn)移，這種能量的互轉(zhuǎn)移是通過非線性介質(zhì)的有效非線性電極化率來耦合的。式中，穩(wěn)態(tài)三波耦合波方程組說明：在非線性介質(zhì)內(nèi)322、瞬態(tài)耦合波方程穩(wěn)態(tài)耦合波方程組是在嚴格的單色均勻平面波條件下推得的。對于單色性較好的聚焦單橫模激光束，此方程是很好的近似。亦可用于脈寬大于1ns的脈沖激光。當(dāng)參與非線性光學(xué)過程的激光脈沖為超短脈沖時，必須考慮光波場振幅隨時間t的變化。上述穩(wěn)態(tài)耦合波方程不再適用。我們討論設(shè)沿z方向傳播的均勻平面波情況，這時各光波電場表示為：其中，這是以為中心頻率的準單色波，作傅里葉變換：（9.2.8）（9.2.9）2、瞬態(tài)耦合波方程穩(wěn)態(tài)耦合波方程組是在嚴格的單33其他符號意義與穩(wěn)態(tài)耦合波方程組（9.2.7）相同。我們?nèi)宰髀兓?，即假定每個頻率分量的場振幅和非線性極化強度都是坐標z和時間t的慢變化函數(shù)，并忽略以上的高次項，可以得到二階非線性光學(xué)效應(yīng)中三波的瞬態(tài)耦合波方程組：設(shè)為群速度，則有：（9.2.10）其他符號意義與穩(wěn)態(tài)耦合波方程組（9.2.7）相同。我們?nèi)宰髀?4三、門雷—羅威（Manley—Rove）關(guān)系由（9.2.11）和（9.2.12）式，可得到：亦可得到如下方程式：既然非線性耦合作用會引起光波之間的能量轉(zhuǎn)移，那么可以從能流（光子）的角度來分析耦合波方程的物理意義。將穩(wěn)態(tài)耦合波方程組（9.2.7）的三個式子分別乘以，并于其共軛是相加，可得如下關(guān)系式：代表能流密度的坡印亭矢量在一周內(nèi)的平均值為：（9.2.11）（9.2.12）（9.2.13）（9.2.14）三、門雷—羅威（Manley—Rove）關(guān)系由（9.2.1135

（9.2.13）和（9.2.14）式說明：在與傳播方向垂直的平面上，光子流密度的增加量等于光子流密度的增加量，也等于光子流密度的減少量；或反之，即在無損耗非線性介質(zhì)內(nèi)的三波耦合過程中，每產(chǎn)生一個光子，必定同時產(chǎn)生一個光子，同時湮滅一個光子；或反之。相當(dāng)于一個光子和一個光子合成一個光子；或相當(dāng)于一個光子分裂成一個光子和一個光子。亦即在無損耗非線性介質(zhì)內(nèi)流過垂直于傳播方向的平面上的總能流密度保持不變，即能量守恒。式（9.2.13）和（9.2.14）就是門雷—羅威關(guān)系式。（9.2.13）和（9.2.14）式說明：在與36一、光倍頻和光混頻的穩(wěn)態(tài)小信號解二、相位匹配技術(shù)三、倍頻過程中的幾個重要問題四、典型倍頻激光器§9.3光倍頻和光混頻技術(shù)一、光倍頻和光混頻的穩(wěn)態(tài)小信號解§9.3光倍頻和光混頻37自Franken等人在1961年用紅寶石激光通過石英晶體檢測到倍頻光后，一些科學(xué)工作者有觀察到了二束激光之間的混頻現(xiàn)象（和頻、差頻）。Giordmine和Marker等人提出了相位匹配技術(shù)，使光倍頻和光混頻技術(shù)得到了飛躍的發(fā)展，成為激光技術(shù)中頻率轉(zhuǎn)換的重要手段。自Franken等人在1961年用紅寶石激光通38一、光倍頻和光混頻的穩(wěn)態(tài)小信號解設(shè)由頻率的光波混頻產(chǎn)生頻率的光波。根據(jù)小信號近似，可認為在光波混頻過程中，頻率為的光波場強的改變量足夠小，小到它們在三波耦合過程中可視為常數(shù)。那么穩(wěn)態(tài)三波耦合方程組（9.2.7）式中剩下關(guān)于頻率的光波的一個方程：設(shè)非線性介質(zhì)長為L，并認為入射端（z=0），則對上式積分，有：（9.3.1）一、光倍頻和光混頻的穩(wěn)態(tài)小信號解設(shè)由頻率39在折射率為n的介質(zhì)中，每單位面積的光功率（及功率密度），所以（9.3.2）式可用光功率密度表示為：（9.3.3）式是對和頻過程而言。對于差頻過程，只要以代替，以，就可以得到完全類似的結(jié)果。以帶入上式，得：（9.3.2）（9.3.3）在折射率為n的介質(zhì)中，每單位面積的光功率（及功率密度）40

當(dāng)時，就是倍頻過程。通常把頻率為的光波稱為基波，頻率為的光波稱為倍頻波或二次諧波。倍頻的光功率密度：式中，為有效非線性系數(shù)，與的關(guān)系同（9.1.14）。（9.3.4）用輸出的倍頻光功率密度與基波光功率密度之比表征轉(zhuǎn)換效率，稱為倍頻效率，即：（9.3.5）當(dāng)41（9.3.2）（9.3.3）（9.3.4）式說明：若相關(guān)因子則光波混頻所產(chǎn)生的新頻率的光功率（或倍頻波光功率）與兩輸入光波功率的乘積（或基波功率平方）成正比；當(dāng)輸入光功率（基波功率）一定時，則與非線性介質(zhì)的長度L和有效非線性極化率或有效非線性極化系數(shù)的平方成正比。圖9.3.1所示的是函數(shù)與之間的關(guān)系曲線。當(dāng)時，相位因子才能等于1，稱為相位匹配條件；而當(dāng)時，相位因子小于1，稱為相位失配。只有在相位匹配條件下，才可獲得最高的轉(zhuǎn)換效率。圖9.3.1sinc函數(shù)圖（9.3.2）（9.3.3）（9.3.4）式說明：若相關(guān)因子42二、相位匹配技術(shù)1、相位匹配原理

以倍頻過程為例。設(shè)基波為，若忽略基波在非線性介質(zhì)內(nèi)的振幅衰減，則在介質(zhì)中產(chǎn)生的二階非線性極化強度：由上式可看出，二階非線性極化強度的頻率是，能夠發(fā)射頻率為的倍頻波，而其空間變化是由二倍的基波傳播常數(shù)決定，而不是由倍頻波的傳播常數(shù)決定。二、相位匹配技術(shù)1、相位匹配原理以倍頻過程為例43圖9.3.2所示的距入射端z處的厚度為dz的一薄層介質(zhì)，在輸出端所產(chǎn)生的倍頻波場強：整個非線性介質(zhì)長度是全部dz薄片的總和，那么介質(zhì)輸出端總的倍頻波場強是所有薄片貢獻的總和，即：式中，是頻率的倍頻波傳播距離所需的時間。圖9.3.2相位匹配示意圖圖9.3.2所示的距入射端z處的厚度為dz的一薄層介質(zhì)，在輸44由此可得介質(zhì)輸出端總的倍頻波強度：此結(jié)果與（9.3.4）式完全一致。

由于介質(zhì)的正常色散，一般不等于0，因此的相位因子是z的函數(shù)，這意味著所有dz薄片貢獻的倍頻波不能同相位疊加，有時甚至互相抵消，使總的倍頻波強度輸出很小。只有當(dāng)時，此相位因子才與z無關(guān)，這時，不同坐標z處的薄片發(fā)射的倍頻波在輸出端同相位疊加，而是總的倍頻波功率輸出達到最大值。稱為相位匹配。由此可得介質(zhì)輸出端總的倍頻波強度：此結(jié)果與（9.3.4）式完45當(dāng)時，，其實質(zhì)是在介質(zhì)內(nèi)傳播距離上，后一時刻和前一時刻產(chǎn)生的倍頻波之間有相位差。觀察相鄰兩個小區(qū)域，當(dāng)相位差時，此兩個小區(qū)域輻射的倍頻波恰好反相而互相抵消。只有時，兩個小區(qū)域輻射的倍頻波才是互相加強的。定義，當(dāng)時，稱為相干長度。在正常色散情況下，約為幾十至100um。（9.3.6）當(dāng)時，46

上面是以電磁波相干疊加說明相位匹配原理，對此也可以從能量轉(zhuǎn)換原理來理解。在倍頻過程中，基波的能量是通過介質(zhì)的非線性極化不斷轉(zhuǎn)換到諧波，即基波在介質(zhì)內(nèi)產(chǎn)生非線性極化發(fā)射諧波。在介質(zhì)入射端，與發(fā)射的諧波之間有一個合適的相位關(guān)系。顯然，只有在整個作用距離內(nèi)始終保持此相位關(guān)系，才能不斷發(fā)射諧波，諧波能量才會不斷增長。這就要求諧波與非線性極化波的相速度必須相等，若，兩者相速度不相等，則傳播一段距離后，兩者的相對相位發(fā)生改變，不能保持初始時合適的相位關(guān)系，發(fā)射受阻礙。當(dāng)它們之間相位發(fā)生180°變化時，不再發(fā)射能量，而是吸收諧波能量，并通過發(fā)射基波（）的電磁能，將諧波能量通過非線性極化轉(zhuǎn)換到基波中去。如同物理學(xué)中周期運動的單擺與同頻率的外力作用，是外力對單擺作功還是反之，完全決定于兩者的相位關(guān)系。上面是以電磁波相干疊加說明相位匹配原理，對此也472、相位匹配方法對于倍頻實現(xiàn)相位匹配的條件是，即基波與倍頻波的折射率相等。對于一般光學(xué)介質(zhì)而言，其折射率隨頻率而變。在透明區(qū)，頻率高的光波折射率總是較高，即。利用各向異性晶體的雙折射特性，并使基波與倍頻波有不同的偏振態(tài)，可以得到。例如，負單軸晶體KDP的的色散曲線如圖9.3.3所示。在倍頻過程中，若取0.6328um基波為o光偏振，其折射率為，介于0.3164um倍頻波的兩個主折射率（）之間，因此，只要選擇合適的傳播方向，便可實現(xiàn)相位匹配。1.451.501.551.600.31640.6328圖9.3.3KDP晶體的色散曲線2、相位匹配方法對于倍頻實現(xiàn)相位匹配的條件是48從圖9.3.4所示負單軸晶體折射率面可清楚地看出來。圖中虛線為倍頻光（e光）的折射率面，實線為基頻光（o光）的折射率面。由圖可見，基波的o光折射率面和倍頻的（e光）折射率面有兩個圓交線（在圖中看到四個點），若交點P對應(yīng)的方向與光軸oz方向的夾角為，恰好也是入射晶體基波法線方向與光軸方向的夾角，就有。稱為相位匹配角。

因為這種相位匹配是通過選擇特定角度實現(xiàn)的，故稱角度相位匹配，又稱臨界相位匹配。圖9.3.4負單軸晶體折射率橢球yoz面從圖9.3.4所示負單軸晶體折射率面可清楚地看49

按照入射基波的偏振態(tài)，可將角度匹配方式分為兩類：一類是，入射的基波取單一的線偏振光（如o光），而倍頻波為另一狀態(tài)的線偏振光（如e光）。這種情況通常稱為第Ⅰ類相位匹配方式。例如上面所分析的負單軸晶體，其相位匹配條件為，表示兩束波矢方向與光軸成角，頻率為的o偏振光，通過非線性晶體互作用，產(chǎn)生的波矢仍在方向的頻率為的e偏振光（倍頻波）。這一倍頻過程用符號表示；另一類是，基波取兩種偏振態(tài)（o光和e光），而倍頻波為單一偏振態(tài)（如e光），這通常稱為第Ⅱ類相位匹配方式，記作。對于第Ⅱ類匹配方式，在非線性極化過程中，由于基波的o光和e光的折射率不同，故其也不同，這是相位匹配條件為或。按照入射基波的偏振態(tài)，可將角度匹配方式分為兩類50故解上述方程，就可得到負單軸晶體第Ⅰ類方式匹配角計算公式：

兩類角度匹配方式的匹配角是可以計算的。由晶體光學(xué)可知，負單軸晶體的與方向的關(guān)系是：當(dāng)滿足相位匹配條件時，有：負（9.3.7）（9.3.8）故解上述方程，就可得到負單軸晶體第Ⅰ類方式匹配角計算公式：51同理，正單軸晶體第Ⅰ類方式匹配角計算公式為：正用同樣方法可推導(dǎo)出單軸晶體第Ⅱ類相位匹配角計算公式：正負（9.3.9）（9.3.10）（9.3.11）同理，正單軸晶體第Ⅰ類方式匹配角計算公式為：正用同樣方法可推52并借助計算機進行計算，得出相位匹配的軌跡。除角度相位匹配方法外，還可利用各向異性晶體的隨溫度而變得特點，調(diào)節(jié)其溫度來實現(xiàn)（此時令），稱為非臨界相位匹配。以上討論了單軸晶體的相位匹配方法。雙軸晶體的相位匹配、匹配方向，也是根據(jù)基波和倍頻波的折射率面的交點來確定的。但在雙軸晶體中，相位匹配方向不僅與角有關(guān)，而且與方位角有關(guān)，其折射率需用方程：（9.3.12）并借助計算機進行計算，得出相位匹配的軌跡。除角53三、倍頻過程中的幾個重要問題以上是在討論了光倍頻和光混頻穩(wěn)態(tài)小信號解后，從原理收那個闡述了相位匹配技術(shù)。實際的倍頻和混頻實驗中尚有一些問題需要考慮。在9.2節(jié)中，我們已經(jīng)定義了有效非線性極化率：1、有效非線性系數(shù)由（9.2.6）式，相當(dāng)于兩個單位電場所產(chǎn)生的非線性極化強度，而就是此非線性極化強度在方向上的投影。（9.3.13）三、倍頻過程中的幾個重要問題以上是在討論了光倍54對于倍頻過程，我們已用有效非線性系數(shù)代替。前述耦合波方程的解只與有關(guān)，而不是與非線性極化率張量的每個張量元單獨有關(guān)，即中只有與方向一致的分量才能與偏振方向的電磁波耦合，而其中垂直于偏振方向的分量與電磁波不發(fā)生耦合。前面已討論過，為了在晶體中達到相位匹配，參與非線性互作用的三個波需取特定的偏振方向。對于正單軸晶體，應(yīng)?。á耦惼ヅ洌┗颍á蝾惼ヅ洌ω搯屋S晶體，則應(yīng)分別?。á耦惼ヅ洌┗颍á蝾惼ヅ洌??？傊?，的偏振方向，不是o偏振，就是e偏振，二者必居其一，但又要有不同的組合，以實現(xiàn)相位匹配。對于倍頻過程，我們已用有效非線性系數(shù)55同一類晶體，對于不同的匹配方式，是不同的。顯然，是的函數(shù)。為了使三波互作用有效進行，應(yīng)尋求最大的。由圖9.3.7看出，o光單位偏振矢量在xoy平面內(nèi)，且垂直于koz平面；e光單位偏振矢量在koz平面內(nèi)，且垂直于及o光偏振矢量。，可寫成：這里波矢量與光軸的夾角是由相位匹配條件確定的；koz平面與x軸的夾角是波矢量的方位角，他是由既定匹配角時使達到最大值而確定。根據(jù)各類晶體的非線性極化率張量的具體形式和不同匹配形式，由（9.3.13）、（9.3.14）式求出。圖9.3.7o光和e光偏振在各晶軸上的投影（9.3.14）同一類晶體，對于不同的匹配方式，是不同的。顯然，562、走離效應(yīng)在倍頻和混頻過程采用相位匹配方法是，參與非線性互作用的光束取不同的偏振態(tài)，而使有限孔徑內(nèi)的光束之間分離。例如倍頻過程，當(dāng)晶體內(nèi)光傳播方向與光軸成時，o光的波法線方向與光線方向（即坡印亭能流方向）一致，而e光則不一致，在整個晶體長度中，這是不同偏振態(tài)的基波和倍頻波的光線（即能流）逐漸分離，從而使轉(zhuǎn)換率下降。此現(xiàn)象稱為走離效應(yīng)。2、走離效應(yīng)在倍頻和混頻過程采用相位匹配方法是57以負單軸晶體第Ⅰ類匹配方式為例。圖9.3.8表示了折射率曲面在x-z面內(nèi)的截線，兩截線相交于A。基波（o光）進入晶體后，光線方向不變，沿OA（即z）方向傳播。倍頻波（e光）的波矢方向亦是OA方向，但其光線方向卻沿著曲線在A點處的法線方向——方向傳播。角稱為離散角：基頻光基頻光倍頻光基頻光倍頻光圖9.3.8走離效應(yīng)（9.3.15）以負單軸晶體第Ⅰ類匹配方式為例。圖9.3.8表58對于Ⅱ類相位匹配，基波分別為o光和e光，當(dāng)他們在空間上完全分離時，就不能產(chǎn)生諧波。離散效應(yīng)使基波在晶體內(nèi)沿傳播方向誘發(fā)的極化波不斷輻射出的倍頻光始終偏離基波角，所以從晶體出射的倍頻光斑被“拉長”了（如圖9.3.8下方所示）；如果基波強度為高斯分布，則倍頻光強度只能是準高斯分布，即離散效應(yīng)使倍頻光功率密度降低。這是由于離散效應(yīng)使晶體各部分所產(chǎn)生的倍頻光相干疊加長度縮短了。設(shè)基波光束直徑為a，則基波與倍頻光的水平重疊長度：越小，越短，所以把稱為離散長度，或孔徑長度。（9.3.16）對于Ⅱ類相位匹配，基波分別為o光和e光，當(dāng)他們593、輸入光束的發(fā)散角實際光束都不是理想的均勻平面波，而有一定的發(fā)散角。任意一束非理想的平面波光束，可用空域傅里葉展開成具有不同方向波矢量的均勻平面波的疊加。而這些波矢量方向平面波不可能在同一個匹配角方向達到相位匹配。為了使發(fā)散角不致影響倍頻器件的高轉(zhuǎn)換效率，定義一個倍頻接收角。根據(jù)相位匹配原理，相位失配度應(yīng)是以表示的，規(guī)定在范圍內(nèi)。3、輸入光束的發(fā)散角實際光束都不是理想的均勻平60由（9.3.17）和（9.3.18）式，即可求出偏離角的限制量。這相應(yīng)于在小信號近似下轉(zhuǎn)換效率下降達到最大值的0.405。對于負單軸晶體第Ⅰ類匹配方式，，把在是展成泰勒級數(shù)，可求得與偏離角的關(guān)系式：最大失配量限制在，即，（9.3.18）（9.3.17）由（9.3.17）和（9.3.18）式，即可求出偏離角的限制614、輸入光束的譜線寬度混頻或倍頻的相位匹配角隨波長不同而改變。實際光束都是有一定譜線寬度的非理想單色波，所有頻率分量不可能在同一個匹配角下達到相位匹配。同樣可根據(jù)（9.3.17）式，定義一個倍頻接收線寬：已知匹配角附近的，就可求出接收線寬。不同晶體的數(shù)值有很大差異，接收線寬也就不同。（9.3.19）4、輸入光束的譜線寬度混頻或倍頻的相位匹配角隨625、影響晶體長度的因素前面討論了單色平面波的倍頻和混頻，并在低轉(zhuǎn)換效率情況下解得關(guān)于光功率密度和倍頻效率的三個關(guān)系式（9.3.3-9.3.5）。它們除了與輸入光功率密度有關(guān)以外，還與相位因子和晶體的長度有關(guān)。在實際實驗中，輸入光束通常是激光器產(chǎn)生的TEM00模高斯光束，而且是已實現(xiàn)了相位匹配的高轉(zhuǎn)換效率情況下（）進行的。下面分析影響晶體長度的因素。5、影響晶體長度的因素前面討論了單色平面波的倍63（1）高轉(zhuǎn)換效率時的穩(wěn)態(tài)解當(dāng)在的高轉(zhuǎn)換效率的條件下，基波與倍頻波之間有較強的相互耦合作用時，基波沿傳播方向（z方向）的變化，小信號穩(wěn)態(tài)解不再適用，需要求解耦合波方程組（9.2.7）中的一對一階聯(lián)立方程：其解為：（9.3.21）（9.3.20）（1）高轉(zhuǎn)換效率時的穩(wěn)態(tài)解當(dāng)在64式中稱為相位匹配情況下產(chǎn)生倍頻波的特征長度。沿z方向晶體長度為L，圖9.3.9表示方程（9.3.21）。由圖可估算出，基波傳播到時已有96%的功率耦合到倍頻波中。顯然，特征長度是表征基波功率向倍頻波轉(zhuǎn)換程度的一個物理量，是選取倍頻晶體長度的重要參數(shù)。高轉(zhuǎn)換效率時，倍頻晶體長度一般選在之間。（9.3.22）式說明，基波功率密度越強，晶體的有效非線性系數(shù)越大，越短。1.00.80.60.40.21234圖9.3.9基波功率向倍頻波轉(zhuǎn)化與的關(guān)系（9.3.22）式中稱為相位匹配情況下產(chǎn)生倍頻波的特征長度。沿z方向65（2）高斯光束倍頻TEM00模高斯光束束腰處波陣面是平面，但其強度呈高斯分布。耦合波方程中的應(yīng)以代替。高斯光束基波功率：這里為光束束腰半徑，為光束的中心光強。顯然，高斯光束在角度相位匹配中的離散長度不能用平面波時的（9.3.16）式。高斯光束的離散長度是：（9.3.23）（2）高斯光束倍頻TEM00模高斯光束束腰處波66上式說明，只有在晶體長度和時，轉(zhuǎn)換效率正比于晶體長度。所以在選取倍頻晶體長度時，先根據(jù)特征長度進行估算，然后再計算和，最后取，為好。一般情況下。除雙折射引起的離散效應(yīng)外還有高斯光束的發(fā)散。已經(jīng)證明，高斯光束倍頻與平面波倍頻不同，倍頻效率并非單純與相位因子有關(guān)。而且還要考慮高斯光束的發(fā)散引入的有效焦長：上式說明，只有在晶體長度和時67四、典型倍頻激光器按泵浦的工作狀態(tài)分類，可將倍頻激光器分為脈沖倍頻激光器和連續(xù)、準連續(xù)倍頻激光器兩類。脈沖器件一般是將倍頻晶體置于提供基波的脈沖激光器外光路上，故從形式上稱為外腔式倍頻。連續(xù)、準連續(xù)器件通常將倍頻晶體置于激光器腔內(nèi)成為一體，稱為內(nèi)腔式。1、脈沖倍頻激光器圖9.3.10為雙45°LiNbO3Q開關(guān)和KDPQ開關(guān)的YAG激光器，倍頻晶體分別選用KDP晶體和KTP晶體兩種結(jié)構(gòu)形式。四、典型倍頻激光器按泵浦的工作狀態(tài)分類，可將倍68圖9.3.10脈沖倍頻激光器凸面全反鏡LNQ開關(guān)YAG輸出鏡準直透鏡二級放大YAG棒KDP倍頻晶體分光鏡1.06um0.53um0.53um1.06um分光鏡KDP倍頻晶體輸出鏡YAG起偏鏡KD*PQ開關(guān)全反鏡（a）（b）圖9.3.10脈沖倍頻激光器凸面全反鏡LNYAG輸出鏡692、連續(xù)、準連續(xù)倍頻激光器在連續(xù)運轉(zhuǎn)的倍頻激光器的諧振腔內(nèi)插入聲光Q開關(guān)，就成為準連續(xù)運轉(zhuǎn)的倍頻器件。圖9.3.11介紹了倍頻晶體均采用KTP的兩種準連續(xù)倍頻激光器。結(jié)構(gòu)形式如圖（9.3.11a）所示，采用平行平面直腔形，以插入諧波反射鏡形成雙程倍頻。全反鏡聲光Q開光YAG諧波反射鏡KDP輸出反射鏡圖9.3.11準連續(xù)倍頻激光器（a）2、連續(xù)、準連續(xù)倍頻激光器在連續(xù)運轉(zhuǎn)的倍頻激光70圖（9.3.11b）所示倍頻激光器，采用四鏡折疊腔形成雙程倍頻。對于準連續(xù)倍頻激光器，倍頻晶體應(yīng)置于高斯光束束腰處；對于平平腔，則應(yīng)盡量靠近輸出鏡放置，聲光Q開關(guān)則應(yīng)盡可能靠近全反射鏡。1.06全反聲光Q開光YAG1.06全反1.06HR0.53HT1.06HR0.53HTKTP倍頻晶體圖9.3.11準連續(xù)倍頻激光器（b）圖（9.3.11b）所示倍頻激光器，采用四鏡折疊腔形成雙程倍71一、光學(xué)參量放大和振蕩原理二、光學(xué)參量振蕩器的增益三、光學(xué)參量振蕩器的閾值四、光學(xué)參量振蕩器的頻率調(diào)諧技術(shù)五、光學(xué)參量振蕩實驗技術(shù)§9.4光學(xué)參量振蕩技術(shù)一、光學(xué)參量放大和振蕩原理§9.4光學(xué)參量振蕩技術(shù)72非線性光學(xué)部分非線性光學(xué)部分73線性光學(xué)-激光出現(xiàn)以前，人們對光學(xué)的認識主要局限于線性光學(xué)：1、光束在空間或介質(zhì)中的傳播是互相獨立的，幾個光束可以通過光束的交叉區(qū)域繼續(xù)獨立傳播而不受其他光束的干擾；2、光束在傳播過程中，由于衍射、折射和干涉等效應(yīng)，光束的傳播方向會發(fā)生改變，空間分布也會有所變化，但光的頻率不會在傳播過程中改變；3、介質(zhì)的主要光學(xué)參數(shù)，如折射率、吸收系數(shù)等，都與入射光的強度無關(guān)，只是入射光的頻率和偏振方向的函數(shù)。緒論線性光學(xué)-激光出現(xiàn)以前，人們對光學(xué)的認識主要局限于線性光學(xué)：74非線性光學(xué)-高強度激光出現(xiàn)以后，線性光學(xué)的基本觀點已無法解釋人們所發(fā)現(xiàn)的大量新現(xiàn)象：1、介質(zhì)被激光照射，可以產(chǎn)生新頻率的光束；2、兩個光束在傳播過程中經(jīng)過交叉區(qū)域后，其強度會互相傳遞，此消彼長；3、介質(zhì)的光學(xué)參數(shù)隨入射光強變化；······非線性光學(xué)-高強度激光出現(xiàn)以后，線性光學(xué)的基本觀點已無法解釋75光場在物質(zhì)中的傳播規(guī)律及與物質(zhì)之間的相互作用由下面的麥克斯韋方程組及物質(zhì)方程所決定：理想的非磁性的電介質(zhì)：只要求出電極化強度P的表達式，就可以求解上述方程。光場在物質(zhì)中的傳播規(guī)律及與物質(zhì)之間的相互作用由下面的麥克斯韋76Bloembergen:凡物質(zhì)對于外加電磁場的響應(yīng)，并不是外加電磁場振幅的線性函數(shù)，都屬于非線性光學(xué)效應(yīng)的范疇。外界光場引起物質(zhì)電極化強度的一般表示式為：上式右面第一項為線性項，其余為二次項、三次項等非線性項。與上式第一項有關(guān)的效應(yīng)稱之為線性光學(xué)效應(yīng)，與第二項有關(guān)的效應(yīng)稱之為二階非線性光學(xué)效應(yīng)，與第三項有關(guān)的效應(yīng)稱之為三階非線性光學(xué)效應(yīng)，更高階的非線性光學(xué)效應(yīng)以此類推。Bloembergen:外界光場引起物質(zhì)電極化強度的一般表示77研究對象：光與物質(zhì)的相互作用理論工具：電磁相互作用實驗基礎(chǔ)：激光早期的10年（1961~1970）◆1961年，光學(xué)二次諧波Franken：紅寶石激光694.3nm紫外光347.1nm（石英，不滿足相位匹配條件，效率低）◆1962年，和頻Bass：兩束獨立的紅寶石激光和頻、倍頻（硫酸三甘氨酸）◆

1965年，光學(xué)參量放大、參量振蕩Giordmaine,Miller：無機非線性晶體KDP，ADP，LiNbO3，LiIO3研究對象：光與物質(zhì)的相互作用78◆1962年，受激Raman散射Woodbury：紅寶石激光766nm（紅移1345nm）（甲苯，分子振動）◆受激光散射、自聚焦現(xiàn)象、飽和吸收、雙光子吸收、瞬態(tài)光學(xué)效應(yīng)、光子回波、自感應(yīng)透明······理論：ABCD論文：場與物質(zhì)的非線性相互作用Bloembergen：非線性光學(xué)理論、介質(zhì)極化+耦合波方程Butcher：非線性極化率的推導(dǎo)◆1962年，受激Raman散射Woodbury：紅寶石79全面推向應(yīng)用研究◆擴展相干光源倍頻、和頻、多倍頻——藍光、紫光、紫外光差頻——紅外激光參量振蕩——可見光、近紅外、紅外、遠紅外可調(diào)諧激光器受激Raman散射、四波混頻、參量振蕩——紫外光、真空紫外光可調(diào)諧激光器◆相位共軛技術(shù)四波混頻、受激Brillouin散射——消除光束傳播過程中的相位畸變，提高成像質(zhì)量消除激光器內(nèi)元件的畸變及熱效應(yīng)，改善激光輸出質(zhì)量研究深入的20年（1971~1990）全面推向應(yīng)用研究研究深入的20年（1971~1990）80◆光計算、光通信及光電子技術(shù)光學(xué)邏輯器件、光調(diào)制器、光存儲器、光纖通信、光孤子、光學(xué)壓縮態(tài)◆光譜與物質(zhì)研究中的非線性光學(xué)方法飽和吸收光譜、雙光子吸收光譜、相干瞬態(tài)光譜、四波混頻光譜、表與表面吸收的探測非線性光學(xué)已經(jīng)成為高科技，尤其是光電子技術(shù)、光子學(xué)、光子技術(shù)的基礎(chǔ)在我國：★中國科學(xué)院福建物構(gòu)所非線性極化率的離子基團模型硼體系無機晶體★理論：沈元壤：《非線性光學(xué)原理》◆光計算、光通信及光電子技術(shù)非線性光學(xué)已經(jīng)成為高科技，尤其是81◆與材料研究相結(jié)合高效的紫外、真空紫外、紅外光的倍頻、參量晶體：KTP、BBO、LBO；多量子阱半導(dǎo)體超晶格材料：GaAs/AlGaAs材料（大而快的非線性響應(yīng)）；有機聚合物材料（大而快的非線性響應(yīng)）；光折變材料弱光非線性光學(xué)◆發(fā)展薄膜、光纖等光波導(dǎo)的非線性光學(xué)小型化、集成化光學(xué)器件◆超快現(xiàn)象的研究超快激光器：可調(diào)諧皮秒、飛秒脈沖激光器；高次諧波：深紫外光；化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)研究：超快動力學(xué)過程；生命科學(xué)研究20世紀90年代的進展◆與材料研究相結(jié)合20世紀90年代的進展82第九章電磁波在非線性介質(zhì)中的傳播§9.1非線性電極化率§9.2電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播第九章電磁波在非線性介質(zhì)中的傳播§9.1非線性電83一、非線性極化率的描述二、非線性極化率的性質(zhì)§9.1非線性電極化率一、非線性極化率的描述§9.1非線性電極化率84在對非線性光學(xué)效應(yīng)的唯象描述中，將非線性光學(xué)介質(zhì)中感應(yīng)極化強度P展開為外光場E的冪級數(shù)形式，即：其中，為線性電極化率；為二次非線性電極化率；為三次非線性電極化率。（9.1.1）非線性光學(xué)技術(shù)的理論基礎(chǔ)，涉及到非線性介質(zhì)對激光輻射場的非線性響應(yīng)及激光輻射場在介質(zhì)中的傳播規(guī)律。在位相描述中，采用經(jīng)典和半經(jīng)典方法來處理，即把激光輻射場視作遵守經(jīng)典電動力學(xué)規(guī)律的電磁波，其運動狀態(tài)用麥克斯韋方程組來描述；視物質(zhì)為一量子系統(tǒng)，因而其運動規(guī)律用量子力學(xué)來描述。在對非線性光學(xué)效應(yīng)的唯象描述中，將非線性光學(xué)介85設(shè)非線性介質(zhì)是非鐵磁性、無損耗的介電體，則其電導(dǎo)率，傳導(dǎo)電流密度。此時，宏觀麥克斯韋方程組具有如下形式：（9.1.2）經(jīng)簡單運算可得：式中，和分別為電場和磁場強度矢量；和分別為電位移矢量和電磁感應(yīng)強度矢量；和分別為真空中介電常量和磁導(dǎo)率；為介質(zhì)的電極化強度矢量。（9.1.3）設(shè)非線性介質(zhì)是非鐵磁性、無損耗的介電體，則其電86而則（9.1.3）式變成：顯然在激光輻射場作用下，介質(zhì)的感應(yīng)極化強度包括線性相和非線性項兩項之和，即：

上式說明，只要求出非線性極化強度，就可在一定的邊界條件下，求解麥克斯韋方程組而求得非線性輻射場。而非線性介質(zhì)中的感應(yīng)極化強度是式（9.1.1）的冪級數(shù)形式，其中為介質(zhì)的非線性電極化率，它描述了非線性介質(zhì)對光場的響應(yīng)特性，是非線性光學(xué)中最基本、最重要的物理量。下面用經(jīng)典諧振子模型，導(dǎo)出非線性電極化率的表達式，并簡單介紹其基本特性。（9.1.4）而則（9.1.3）式變成：顯然在激光輻射場作用下，介質(zhì)的感應(yīng)87一、非線性電極化率的描述“物理光學(xué)”用經(jīng)典線性諧振子模型導(dǎo)出了線性極化率的表達式：對于非線性極化，可以考慮在諧振子回復(fù)力中存在著小的非諧和力，這時振子的運動方程，可以在線性諧振子運動方程中加上非諧和項。若用A表示非諧和效應(yīng)參數(shù)，則非簡并諧運動方程為：式中，為阻尼系數(shù)；是振子的固有頻率；是電子電荷；N是電子密度；m是電子質(zhì)量。當(dāng)給定電場，解出r，由感應(yīng)極化強度及P和電場E的冪級數(shù)形式，求出P和電極化率。（9.1.5）（9.1.6）一、非線性電極化率的描述“物理光學(xué)”用經(jīng)典線性諧振子模型導(dǎo)出88式中將（9.1.7）式代入（9.1.6）式，并將E的同次冪項歸集一起，得：由于方程（9.1.6）式是非線性的，求解十分困難。一般來說，式中非諧和項是小的，因此，可采用微擾法對方程逐級近似求解。即設(shè)解的形式為各級近似疊加：將上面第一式的解代入第二式，便可求得非線性位移項。（9.1.7）式中將（9.1.7）式代入（9.1.6）式，并將E的同次冪項89對于任意光場，可用傅里葉展開。考慮頻率為和的傅里葉分量時，光場為：由（9.1.1）式定義二階非線性電極化率為，，又，連同解得的及（9.1.8）式，即可解得：當(dāng)（）時，有：（9.1.8）（9.1.9）（9.1.10）（9.1.11）對于任意光場，可用傅里葉展開?？紤]頻率為90由以上各個解看出，非線性響應(yīng)的特點是頻率為的光場在非線性介質(zhì)中感應(yīng)的電極化強度，不僅具有頻率的分量，還具有頻率的分量。這些極化強度分量作為次波輻射源，將輻射出的電磁波，這就是非線性光學(xué)中的倍頻、和頻、差頻等光學(xué)效應(yīng)。同理，亦可解出更高階的非線性極化率，高階的非線性極化強度將輻射出更高階的諧波。這可看出，二階非線性極化率的色散特性取決于三個頻率。這三個頻率中的某個頻率趨于諧振子固有頻率時，非線性極化率會變得很大，即非線性互作用大大增強，稱為共振增強。由以上各個解看出，非線性響應(yīng)的特點是頻率為91二、非線性電極化率的性質(zhì)（9.1.1）式中的第一項表示線性電極化。對于各向同性介質(zhì)，線性電極化率是一個與方向無關(guān)的常數(shù)；對于各向異性介質(zhì)，極化強度不但與外加光場強弱有關(guān)，而且與其方向有關(guān)。在三維空間里，某方向的光波場不僅導(dǎo)致該方向的極化，而且導(dǎo)致其余兩個方向的極化，不再是一個常數(shù)，而是一個把兩個矢量聯(lián)系起來的二階張量。同理，二階非線性電極化率則是一個把三個矢量聯(lián)系起來的三階張量。故極化強度和電場強度的二階關(guān)系應(yīng)寫為：（9.1.12）二、非線性電極化率的性質(zhì)（9.1.1）式中的第一92概括地說，各階非線性極化相應(yīng)的極化率是依次的高階張量，（9.1.1）式應(yīng)改寫為：式中，各階極化率張量總是依次減弱，差幾個數(shù)量級，例如，一般比低七八個數(shù)量級。鑒于主要討論二階非線性光學(xué)效應(yīng)，所以僅討論三階極化率張量。（9.1.13）概括地說，各階非線性極化相應(yīng)的極化率是依次93嚴格地說，三階極化率張量是一個隨頻率變化的量，即有色散的量。當(dāng)參與非線性光學(xué)效應(yīng)相關(guān)的頻率都在同一個透明波段時，的色散可以忽略，所以二階非線性光學(xué)效應(yīng)（包括倍頻、和頻、差頻、參量振蕩等）的電極化率張量是相同的：。根據(jù)三階張量的定義，在直角坐標系中，三階極化率張量共有27個張量元。因而具有互易對稱性，即，這使張量元減少到18個。在遠離于離子共振頻率處，極化僅由電子位移引起，而離子的貢獻可忽略（例如近紅外、中紅外、可見光波段）。另外，若非線性介質(zhì)為無損耗的（及參與非線性過程的所有場的頻率都低于電子吸收帶），則可證明非線性極化率張量具有完全互易對稱性，Kleinman首先指出的這種性質(zhì)。顯然利用全對易對稱性，的獨立張量分量可進一步減少。嚴格地說，三階極化率張量94極化率張量是描述介質(zhì)對光場響應(yīng)特性的，因此介質(zhì)本身結(jié)構(gòu)的空間對稱性將限制非線性極化率張量的獨立分量個數(shù)。例如，可以證明，11種具有中心對稱結(jié)構(gòu)的晶體，其三階非線性極化率張量的所有獨立分量皆為0。其他21種不具有中心對稱的晶體，由于受空間對稱性的限制，使某些獨立分量為0，某些獨立分量彼此相等或數(shù)值相等符號相反，其獨立的張量分量已很少（可以查閱有關(guān)手冊和資料）。

二次非線性光學(xué)效應(yīng)的三階非線性極化率張量，通常由實驗測得。對于倍頻過程，由（9.1.10）、（9.1.11）式定義：式中，通常稱為非線性系數(shù)。由于互易對稱性，可以使用簡化的下標，表示成。顯然亦有18個獨立分量。（9.1.14）極化率張量是描述介質(zhì)對光場響應(yīng)特性的，因此介質(zhì)95晶類和晶系A(chǔ)B正交晶系222mn2三角晶系3m六角晶系6四角晶系42m立方晶系43m（3）（1）（3）（3）（1）（1）（1）（5）（4）（4）（2）（2）

表9.1.1列舉了某些晶體類的的獨立分量數(shù)目，其中“A”是只考慮互易對稱性和空間對稱性不為0的獨立分量數(shù)目；“B”是具有完全互易對稱性是進一步減少了不為0的獨立分量數(shù)目。晶類和晶系A(chǔ)B正交晶系mn2三角晶系六角晶系四角晶系立方晶系96考慮（9.1.14）式，對倍頻過程，（9.1.12）式可寫為：上式的矩陣形式為：例：利用表9.1.1A寫出屬于42m點群的KDP型晶體的一般形式?？紤]（9.1.14）式，對倍頻過程，（9.1.12）式可寫為97則KDP型晶體的一般形式為：（9.1.16）由表9.1.1A查得，KDP型晶體的矩陣形式為：則KDP型晶體的一般形式為：（9.1.98一、電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播方程二、非線性互作用基本方程—耦合波方程三、門雷—羅威（Manley-Rove）關(guān)系§9.2電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播一、電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播方程§9.2電磁波在非線99非線性光學(xué)現(xiàn)象實質(zhì)上是輻射場與介質(zhì)的非線性互作用所致。各種非線性現(xiàn)象的具體規(guī)律必然與電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播規(guī)律密切相關(guān)。一、電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)的傳播方程上式即為光波在非線性介質(zhì)中傳播的波動方程。它反映了介質(zhì)中諸電磁波之間的耦合作用，其結(jié)果是使不同電磁波之間發(fā)生能量轉(zhuǎn)移或產(chǎn)生新頻率的電磁波。（9.2.1）在討論非線性電極化率時，已由麥克斯韋方程組推導(dǎo)出（9.1.3）式，并指出式中的極化強度P包括了線性部分和非線性部分，因此（9.1.3）式可改寫為（9.1.4）式。在調(diào)整（9.1.4）式，得：非線性光學(xué)現(xiàn)象實質(zhì)上是輻射場與介質(zhì)的非線性互100二、非線性互作用的基本方程—耦合波方程1、穩(wěn)態(tài)耦合波方程設(shè)互作用的光波為單色平面波，則其振幅不隨時間而變化。此時，光波場與極化強度表示為：假設(shè)光波沿z方向傳播，則由（9.2.1）式可得到相應(yīng)每個頻率分量的波動方程：（9.2.2）（9.2.3）（9.2.4）非線性驅(qū)動源項二、非線性互作用的基本方程—耦合波方程1、穩(wěn)態(tài)耦合波方程101這就是描述電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)彼此間產(chǎn)生參量互作用的基本關(guān)系式—耦合波方程。由于非線性激勵項對線性效應(yīng)影響甚小，所以在求解上述方程時，把非線性激勵項作為一種微擾處理，因此，在與光波相比擬的空間范圍內(nèi)，參與非線性耦合作用的單色平面波的振幅相對變化很小，即慢變化近似。（為光波偏振分量的單位矢量），將此式代入（9.2.4）式，并略去項，得：（9.2.5）這就是描述電磁波在非線性介質(zhì)內(nèi)彼此間產(chǎn)生參量互作102利用式（9.2.6）和（9.2.5），可得到三波耦合波方程：下面以二次非線性光學(xué)效應(yīng)中三波互作用為例，說明耦合波方程的物理意義。設(shè)三個波的頻率分別為，其波矢量都沿z方向。在非線性作用下介質(zhì)內(nèi)產(chǎn)生這三個頻率的非線性極化強度可寫為：（9.2.6）（9.2.7）利用式（9.2.6）和（9.2.5），可得到三波耦合波方程：103式中，

穩(wěn)態(tài)三波耦合波方程組說明：在非線性介質(zhì)內(nèi)三波互作用過程中，某頻率的光波隨傳播距離的變化率，是另兩個頻率的光波場強的函數(shù)，即不同頻率的光波在非線性介質(zhì)中，可以發(fā)生能量的互相轉(zhuǎn)移，這種能量的互轉(zhuǎn)移是通過非線性介質(zhì)的有效非線性電極化率來耦合的。式中，穩(wěn)態(tài)三波耦合波方程組說明：在非線性介質(zhì)內(nèi)1042、瞬態(tài)耦合波方程穩(wěn)態(tài)耦合波方程組是在嚴格的單色均勻平面波條件下推得的。對于單色性較好的聚焦單橫模激光束，此方程是很好的近似。亦可用于脈寬大于1ns的脈沖激光。當(dāng)參與非線性光學(xué)過程的激光脈沖為超短脈沖時，必須考慮光波場振幅隨時間t的變化。上述穩(wěn)態(tài)耦合波方程不再適用。我們討論設(shè)沿z方向傳播的均勻平面波情況，這時各光波電場表示為：其中，這是以為中心頻率的準單色波，作傅里葉變換：（9.2.8）（9.2.9）2、瞬態(tài)耦合波方程穩(wěn)態(tài)耦合波方程組是在嚴格的單105其他符號意義與穩(wěn)態(tài)耦合波方程組（9.2.7）相同。我們?nèi)宰髀兓?，即假定每個頻率分量的場振幅和非線性極化強度都是坐標z和時間t的慢變化函數(shù)，并忽略以上的高次項，可以得到二階非線性光學(xué)效應(yīng)中三波的瞬態(tài)耦合波方程組：設(shè)為群速度，則有：（9.2.10）其他符號意義與穩(wěn)態(tài)耦合波方程組（9.2.7）相同。我們?nèi)宰髀?06三、門雷—羅威（Manley—Rove）關(guān)系由（9.2.11）和（9.2.12）式，可得到：亦可得到如下方程式：既然非線性耦合作用會引起光波之間的能量轉(zhuǎn)移，那么可以從能流（光子）的角度來分析耦合波方程的物理意義。將穩(wěn)態(tài)耦合波方程組（9.2.7）的三個式子分別乘以，并于其共軛是相加，可得如下關(guān)系式：代表能流密度的坡印亭矢量在一周內(nèi)的平均值為：（9.2.11）（9.2.12）（9.2.13）（9.2.14）三、門雷—羅威（Manley—Rove）關(guān)系由（9.2.11107

（9.2.13）和（9.2.14）式說明：在與傳播方向垂直的平面上，光子流密度的增加量等于光子流密度的增加量，也等于光子流密度的減少量；或反之，即在無損耗非線性介質(zhì)內(nèi)的三波耦合過程中，每產(chǎn)生一個光子，必定同時產(chǎn)生一個光子，同時湮滅一個光子；或反之。相當(dāng)于一個光子和一個光子合成一個光子；或相當(dāng)于一個光子分裂成一個光子和一個光子。亦即在無損耗非線性介質(zhì)內(nèi)流過垂直于傳播方向的平面上的總能流密度保持不變，即能量守恒。式（9.2.13）和（9.2.14）就是門雷—羅威關(guān)系式。（9.2.13）和（9.2.14）式說明：在與108一、光倍頻和光混頻的穩(wěn)態(tài)小信號解二、相位匹配技術(shù)三、倍頻過程中的幾個重要問題四、典型倍頻激光器§9.3光倍頻和光混頻技術(shù)一、光倍頻和光混頻的穩(wěn)態(tài)小信號解§9.3光倍頻和光混頻109自Franken等人在1961年用紅寶石激光通過石英晶體檢測到倍頻光后，一些科學(xué)工作者有觀察到了二束激光之間的混頻現(xiàn)象（和頻、差頻）。Giordmine和Marker等人提出了相位匹配技術(shù)，使光倍頻和光混頻技術(shù)得到了飛躍的發(fā)展，成為激光技術(shù)中頻率轉(zhuǎn)換的重要手段。自Franken等人在1961年用紅寶石激光通110一、光倍頻和光混頻的穩(wěn)態(tài)小信號解設(shè)由頻率的光波混頻產(chǎn)生頻率的光波。根據(jù)小信號近似，可認為在光波混頻過程中，頻率為的光波場強的改變量足夠小，小到它們在三波耦合過程中可視為常數(shù)。那么穩(wěn)態(tài)三波耦合方程組（9.2.7）式中剩下關(guān)于頻率的光波的一個方程：設(shè)非線性介質(zhì)長為L，并認為入射端（z=0），則對上式積分，有：