i摘要解析雷射參數(shù)差異對不銹鋼與碳鋼剝蝕結(jié)果的影響，并建構(gòu)量測雷射脈沖參數(shù)與分析照射后試片表面之方法，以深化管制單位對雷射除污技術(shù)的評估基礎(chǔ)。另外，針對可應(yīng)用于混凝土表面的除污技術(shù)及選取相應(yīng)技術(shù)所考量之因子，進(jìn)行相關(guān)資料的研析與匯整，并搜集省外核電廠除役及除污的最新案例與進(jìn)度，提供管制單位全面掌握各類型除污標(biāo)的所適用的除污技術(shù)，以及相關(guān)建議與決策參考，并強(qiáng)化管制能量。再者，本計劃進(jìn)行電化學(xué)除污方法應(yīng)用于沸水式反應(yīng)器環(huán)境下不銹鋼表面的除污特性精進(jìn)研究，透過改變材料面積及形狀等參數(shù)，找出效率最高的除污方法，以降低除污后放射性廢棄物的產(chǎn)生量。本計劃除可提升省內(nèi)的除役技術(shù)研究能量外，亦能培養(yǎng)未來電廠除役作業(yè)相關(guān)的專業(yè)技術(shù)與管制人才。AbstractSubproject-1：DecontaminationstrategyandtdecommissioningofnuclearpoTogainexperiencefortheoperatingcharacteristidecontaminationtechnique,thisprojectimplementsexperimenttoinvestigatetheablationofstainlesssteelandcarbonsteelwithavarietyserveasthebasesforenhancingtheassociatedregulatcompletestheanalysisandcompilationofrelevantdataonthedecontaminationtechnologiesappliedtoconcretesurfaces,thefatechnologiesandtheirapplicationstothedecontaminationofforeignnuclearpoThesecanprovidetheregulatoryrecommendationstechnology.Furthermore,thisprojectconductstheadvancedresearchoncharacteristicsofstainlesssteelenvironmentofboilingwaterreactors.Theparametricstudiesofmaterialareaandshapecanfindthemostefficientdecontaminationmethodtoreducettalentsforthedecommissioningofnuclearpowerplantsinthefuture.目錄摘要 目錄 圖目錄 xvi (一)前言 (二)研究方法 2.1雷射系統(tǒng) 32.1.1雷射參數(shù)量測 42.1.2除污照射操作參數(shù)設(shè)定原則 72.2試片 102.3試片表面處理 112.4試片預(yù)長氧化層 112.5試片表面分析 112.6重量與厚度分析 122.7雷射除污集塵腔制作 13(三)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論 3.1試片氧化層分析 153.1.1氧化層厚度分析 153.1.2氧化層結(jié)構(gòu) 173.2雷射剝蝕實(shí)驗(yàn)結(jié)果 21 213.2.2含氧化層不銹鋼試片之剝蝕深度與重量變化 243.2.3碳鋼基材試片之剝蝕深度與重量變化 253.2.4含氧化層碳鋼試片之剝蝕深度與重量變化 29 303.3雷射除污集塵腔使用結(jié)果 31(四)匯整分析與結(jié)論 信息 (一)前言[1、2] (二)執(zhí)行方法及研究步驟[3~8] (三)可應(yīng)用于混凝土表面之除污技術(shù)及其考量因子[4、9、10、17、23、24] 3.1混凝土的除污與拆除[9、10] 413.2混凝土除污技術(shù)[4、9、22] 43 443.2.2刨除研/磨技術(shù)(Shaving/Milling) 493.2.3磨料噴砂技術(shù)(Abrasiveblastingtechniques) 58 653.3除污技術(shù)擬定[24] 69 70 70 703.4混凝土除污技術(shù)比較 71(四)混凝土除污的相關(guān)安全考量[9] v4.1通風(fēng)與過濾 774.2輻射防護(hù) 794.2.1頭部保護(hù) 804.2.2眼睛、臉部及呼吸保護(hù) 80 80 814.2.5腳部防護(hù) 81 814.3.1墜落防護(hù) 81 824.3.3熱應(yīng)力(Heatstress風(fēng))險 82 82(五)省外核電廠除污技術(shù)應(yīng)用案例[11~18] 5.1水池設(shè)施內(nèi)混凝土除污[11] 845.2HanfordKBasinz輻射燃料臨時儲存設(shè)施[12] 855.3核除役管理局(MagnoxLtd)核能水池設(shè)施除 86 86 875.4福島第一核電廠相關(guān)除污裝置開發(fā)[13、14、15] 885.4.1干冰噴砂除污案例-1[13] 885.4.2干冰噴砂除污案例-2[14] 885.4.3遙控機(jī)器人維護(hù)設(shè)備整合系統(tǒng)(MEI 88 89 905.4.6混凝土刨除機(jī)[18] 91vi(六)研究成果及管制相關(guān)建議 6.1混凝土除污技術(shù)綜覽 936.2混凝土表面除污技術(shù)應(yīng)用考量因子 93 936.2.2通風(fēng)與過濾 936.2.3輻射防護(hù) 93 94 (一)前言 (二)研究方法 2.1試片 1082.2試片熱處理 1082.3預(yù)長氧化層 1082.3.1高溫氧化層 1082.3.2電鍍氧化層 1092.4電化學(xué)除污槽設(shè)置 1102.5試片表面分析 1102.6重量與厚度分析 110(三)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論 3.1試片氧化層分析 1123.2電解測試 115 1153.2.2管狀試片對除污效率之影響 121 127vii 4.1超音波電化學(xué)除污法研究[7] 1284.2氧化除污對304L不銹鋼的腐蝕性質(zhì)影響[8] 1304.3使用熔鹽對輻照核石墨進(jìn)行電化學(xué)除污[9] 131(五)結(jié)論 viii圖目錄圖1.1.1高強(qiáng)度雷射脈沖照射材料表面形成震波與散裂之雷射剝蝕機(jī)制示意圖。[1] 1圖1.1.2德勒斯登工業(yè)大學(xué)研究團(tuán)隊使用時寬為105奈秒之雷射脈沖執(zhí)行對肥粒體鋼、奧斯田體鋼和鋅(zinc)基材的雷射剝蝕實(shí)驗(yàn)，以解析單位面積累積之照射能量與剝蝕深 2圖1.1.3(a)CL300雷射系統(tǒng)與可程序化控制移動雷射頭的機(jī)械手臂系統(tǒng)。(b)雷射頭對準(zhǔn)待除污物件(此為白色陶瓷片)之示意圖。右側(cè)儀器為量測光束空間所使用之?dāng)?shù)位相機(jī) 3圖1.1.4(a)以快速二極管光偵測器右(側(cè)量)測雷射脈沖照射陶瓷片之散射光以解析脈沖之時變波形。當(dāng)CL300雷射以300W輸出功率、光束縱向掃描頻率50Hz運(yùn)作下，改變脈沖重復(fù)頻率為(b)15kHz與(c)40kHz時所量測之脈沖時變波形。 5圖1.1.5由CL300雷射所產(chǎn)生的雷射脈沖其時寬τp隨光束平均功率(200W與300W)、脈沖重復(fù)頻率(15kHz與40kHz)與光束縱向掃 5圖1.1.6(a)以高速攝影機(jī)右(側(cè)量)測激光束照射陶瓷測試片之散射光以解析光束聚焦點(diǎn)之空間分布。當(dāng)CL300雷射以300W功率、脈沖重復(fù)頻率15kHz與光束縱向掃描頻 6圖1.1.7激光束于物件表面照射之線聚焦分布圖(中紫色線條)。此線型光束分布由沿縱向(y)移動掃描的雷射聚焦點(diǎn)所組成如右所示。提高光點(diǎn)的縱向掃描頻率即會使光點(diǎn)掃描間距(scanspacing)增加。 7圖1.1.8于CL300雷射以300W功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率下設(shè)定光束縱向?qū)挾葹?0mm下以100毫秒相機(jī)曝光時間所量測之(a)陶瓷測試片表面散射光分布與(b)相應(yīng)的一維空間分布。于100毫秒相機(jī)曝光時間下量測縱向掃描頻率為 8圖1.1.9估算使用縱向?qū)挾萕L之光束掃描一片寬WS、長L的S金屬試片以達(dá)成足夠的單位面積累積能量之示意圖。 9 9 圖1.1.12試片預(yù)長氧化層的高溫爐管裝置。 圖1.1.13量測試片重量之微量天秤。 圖1.1.14(a)薄膜厚度輪廓測量儀。(b試)片剝蝕厚度量測示意圖。 數(shù)。 圖1.1.16(a)實(shí)驗(yàn)使用之集塵腔照片。(b)使用集塵腔時，雷射光聚焦處、雷射配有之抽 圖1.1.17含高溫預(yù)長氧化層的304不銹鋼橫截面試片之(a)光學(xué)顯微鏡OM影像、(b)二次電子成像SEMSEI影像與(C)低角度背向散射電子成像SEMLABE影像。 圖1.1.18含高溫預(yù)長氧化層的碳鋼橫截面試片之(a)光學(xué)顯微鏡OM影像、(b)二次電子成像SEMSEI影像與(C)低角度背向散射電子成像SEMLABE影像。 圖1.1.19以電子掃描鏡量測304不銹鋼氧化層表面形貌(a)500倍(低倍率);(b) 圖1.1.21以電子掃描鏡量測304不銹鋼氧化層表面形貌(a)500倍(低倍率);(b) x含氧化層區(qū)經(jīng)400J/cm2與3200J/cm2雷射照射量后的訊號。 20圖1.1.23使用300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率，以5mm/s 21圖1.1.24以300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率、50Hz光束縱向掃描頻率與5mm/s橫向掃描速度照射不銹鋼試片達(dá)(a)400J/cm2與(b)3200J/cm2累積照射能量密度時所量測之試片表面高度變化。降低雷射功率至200W并照射不銹鋼試片達(dá)(c)400J/cm2與(d) 22圖1.1.25于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時不銹鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損失隨光 23圖1.1.26于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與100Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至10mm/s時不銹鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損失隨光 23圖1.1.27使用300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率，以5mm/s 24圖1.1.28于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時含氧化層不銹鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量 25圖1.1.29于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與100Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時含氧化層不銹鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量 25圖1.1.30使用300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率，以5mm/sxi 26圖1.1.31以300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率、50Hz光束縱向掃描頻率與5mm/s橫向掃描速度照射碳鋼試片達(dá)(a)400J/cm2與(b)3200J/cm2累積照射能量密度時所量測 27圖1.1.32于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時碳鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損失隨光束 27圖1.1.33于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與100Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至10mm/s時碳鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損失隨光束累積照射能量之變化。結(jié)果亦含于速度5mm/s之二次實(shí)驗(yàn)以驗(yàn)證數(shù)據(jù)重復(fù)性。 28圖1.1.34使用300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率，以5mm/s 29圖1.1.35于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時含氧化層碳鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損 29圖1.1.36于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與100Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時含氧化層碳鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損 30圖1.1.37使用300W雷射功率于3200J/cm2照射量下的表面形貌(a)不銹鋼基材試片、 31圖1.1.38(a)將不銹鋼試片放入集塵腔并使以5200J/cm的2累積表面照射量后之集塵腔、 32圖1.2.1混凝土及廠房除污目的與概略方法[4] 38xii圖1.2.2子項(xiàng)計劃1-2研究流程及執(zhí)行方法 40圖1.2.3建筑結(jié)構(gòu)除污調(diào)查流程[10] 41圖1.2.4建筑物表面污染特性描述[10] 42圖1.2.5污染分布圖范例[10] 42圖1.2.6污染分布圖范例[10] 43圖1.2.7針槍(needlegun)[9] 45圖1.2.8單頭及多頭手持式粗琢器范例[9] 46圖1.2.97頭墻壁粗琢器范例[9] 47圖1.2.107頭墻壁粗琢器應(yīng)用范例[9] 47圖1.2.11PENTEKMoose?遙控地板粗琢機(jī)[22] 48圖1.2.12PENTEKMoose切割頭底面視圖[22] 49圖1.2.13Marcrist地板刨除機(jī)及其生成的地板表面[22] 49圖1.2.14安裝在Brokk250上用于墻壁除污的刨除刀[22] 50圖1.2.15不同型式的研磨刀頭[9] 51圖1.2.16連接在堆高機(jī)上的雙頭研磨機(jī)[9] 52圖1.2.17研磨刀具[9] 52圖1.2.18由堆高機(jī)所支撐的單頭研磨機(jī)[9] 53圖1.2.19使用重型機(jī)具來移動研磨頭的導(dǎo)向系統(tǒng)[9] 53圖1.2.20線性驅(qū)動器上的鉆石研磨頭[9] 54圖1.2.21PLB研磨頭[9] 54圖1.2.22TT1計劃所使用的研磨頭[9] 55圖1.2.23鑲有鉆石的地板刨除器[9] 55圖1.2.24鑲有鉆石的的研磨頭[9] 56圖1.2.25商用地板噴砂系統(tǒng)[9] 59圖1.2.26內(nèi)建旋風(fēng)分離器的垂直噴砂設(shè)備[9] 59xiii圖1.2.27用于混凝土容器除污的噴砂裝置[9] 61圖1.2.28BP2廠址的砂安裝原理[9] 62圖1.2.29小型混凝土塊的干式噴砂裝置[9] 62圖1.2.30剝蝕頭[9] 68圖1.2.31起重機(jī)上的Aspilaser[9] 68圖1.2.32混凝土污染種類[24] 69圖1.2.33真空收集技術(shù)示意圖[24] 70圖1.2.34干冰噴砂示意及其干冰顆粒[24] 70圖1.2.35涂層(剝落前后/)及其在電廠水池中的使用情況[24] 70圖1.2.36PENTEC粗琢機(jī)示意圖[24] 71圖1.2.37通風(fēng)與過濾原則[9] 78圖1.2.38用過燃料儲存池范例(意大利CaorsoBWR核電廠)[11] 84圖1.2.39以高壓水噴射進(jìn)行曾淹沒在水位以下的水池除污[11] 85圖1.2.40池中混凝土除污[11] 85圖1.2.41利用遠(yuǎn)程hydrolasing去除凝土表面[12] 86圖1.2.42安裝在真空罩內(nèi)的水磨噴嘴[12] 86圖1.2.43Hunterston高壓水噴射除污場景[11] 87圖1.2.44Trawsfynydd水池渠道的干式粗琢[11] 87圖1.2.45浣熊(Raccoon)及其中一組支援繼電器[16] 89圖1.2.46新機(jī)器在部署前先進(jìn)行測試[17] 90圖1.2.47混凝土刨除機(jī)(型號為BMC-335ELITE)(1)[18] 91圖1.2.48混凝土刨除機(jī)(2)[18] 91圖1.3.1電鍍配置圖 109圖1.3.2除污槽設(shè)置俯視圖 圖1.3.3厚度計規(guī)格 xiv圖1.3.4厚度測量位置 圖1.3.5304不銹鋼上高溫氧化層表面形貌 圖1.3.6304不銹鋼上電鍍氧化層表面形貌 圖1.3.7304不銹鋼上復(fù)合氧化層表面形貌 圖1.3.8304不銹鋼上高溫氧化層拉曼結(jié)果 圖1.3.9304不銹鋼上電鍍氧化層拉曼結(jié)果 圖1.3.10304不銹鋼上電鍍氧化層橫截面分析 圖1.3.10304不銹鋼上復(fù)合氧化層橫截面分析 圖1.3.12電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼基材之重量變化 圖1.3.13電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼高溫氧化層之重量變化 圖1.3.14電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼電鍍氧化層之重量變化 圖1.3.15電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼復(fù)合氧化層之重量變化 圖1.3.16電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼基材之單位面積重量變化 圖1.3.17電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼高溫氧化層之單位面積重量變化 圖1.3.18電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼電鍍氧化層之單位面積重量變化 圖1.3.19電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼復(fù)合氧化層之單位面積重量變化 圖1.3.20電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼基材之厚度變化 120圖1.3.21電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼高溫氧化層之厚度變化 120圖1.3.22電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼電鍍氧化層之厚度變化 121圖1.3.23電解40×40×2mm與60×60×2mm304不銹鋼復(fù)合氧化層之厚度變化 121圖1.3.24電解兩吋管與二分之一吋管不銹鋼基材之重量變化。 122圖1.3.25電解兩吋管與二分之一吋管不銹鋼高溫氧化層之重量變化 122xv圖1.3.26電解兩吋管與二分之一吋管不銹鋼電鍍氧化層之重量變化 123圖1.3.27電解兩吋管與二分之一吋管不銹鋼復(fù)合氧化層之重量變化 123圖1.3.28電解兩吋管與二分之一吋管不銹鋼基材之單位面積重量變化 124圖1.3.29電解兩吋管與二分之一吋管不銹鋼高溫氧化層之單位面積重量變化 124圖1.3.30電解兩吋管與二分之一吋管不銹鋼電鍍氧化層之單位面積重量變化 124圖1.3.31電解兩吋管與二分之一吋管不銹鋼復(fù)合氧化層之單位面積重量變化 125圖1.3.32電解兩吋管不銹鋼基材之厚度變化 125圖1.3.33電解兩吋管不銹鋼高溫氧化層之厚度變化 126圖1.3.34電解兩吋管不銹鋼電鍍氧化層之厚度變化 126圖1.3.35電解兩吋管不銹鋼復(fù)合氧化層之厚度變化 126圖1.3.36直流電流法、脈沖電流法與其搭配超聲波后之重量損失 128圖1.3.37不同電流密度下(a)直流電流法與(b)脈沖電流法之重量損失 129圖1.3.38不同電極距離下(a)直流電流法與(b)脈沖電流法之重量損失 129圖1.3.39不同電解液濃度下(a)直流電流法與(b)脈沖電流法之重量損失 129圖1.3.40不同pH值下(a)直流電流法與(b)脈沖電流法之重量損失 130圖1.3.41經(jīng)過不同濃度的化學(xué)除污后304L不銹鋼基材的單位面積重量損失 131圖1.3.42經(jīng)過堿性氧化劑化學(xué)除污后304L不銹鋼氧化層的單位面積重量損失 131圖1.3.43三個不同反應(yīng)站的石墨所含之放射性元素 132圖1.3.44經(jīng)過一個除污循環(huán)后個放射性元素的除污因子 132圖1.3.45各放射性元素在不同電流及循環(huán)數(shù)下的除污因子 133xvi表目錄表1.1.1CL300雷射重要參數(shù)設(shè)定范圍 3 10表1.1.3碳鋼平板試片的組成成分 10表1.1.4不銹鋼基材試片于300雷射功率之剝蝕結(jié)果與所估算的單位面積照射速率與試片重量損失 33表1.1.5含氧化層不銹鋼試片于300雷射功率之剝蝕結(jié)與所估算的單位面積照射速率與試片重量損失 34表1.1.6碳鋼試片與含氧化層碳鋼試片于300雷射功率之剝蝕結(jié)與所估算的單位面積照射速率與試片重量損失 34 36 45表1.2.2墻面刨除系統(tǒng)的性能[9] 56 57表1.2.4噴砂系統(tǒng)的性能[9] 63表1.2.5混凝土除污技術(shù)優(yōu)、缺點(diǎn)匯整表[9] 71表1.2.6混凝土除污技術(shù)之性能[9] 73表1.2.7混凝土移除技術(shù)的廠商數(shù)據(jù)匯整[22] 75表1.2.8抽吸干/冰噴砂除污前后/劑量率之變化[14] 88表1.2.9混凝土除污技術(shù)之性能及優(yōu)、缺點(diǎn)匯整表(1)[9、22] 95 96 97 98 99xvii 101表1.2.15混凝土除污技術(shù)之性能及優(yōu)、缺點(diǎn)匯整 102 103 104 108表1.3.2各平板試片與管狀試片經(jīng)電解后的重量變化(mg/sec) 127表1.3.3各平板試片與管狀試片經(jīng)電解后的單位面積重量變化(mg/sec* 127表1.3.4各平板試片與管狀試片經(jīng)電解后的厚度變化(μm/sec) 128表1.3.5酸性以及堿性氧化劑之調(diào)配 1301數(shù)對除污操作與材料結(jié)構(gòu)的影響，并探討對碳鋼與不銹鋼等不同基材之除污操作參數(shù)差異(一)前言雷射除污為藉由剝蝕(ablation)[1的]物理機(jī)制自金屬表面移除數(shù)微米厚并帶有放射性物質(zhì)之基材或氧化層的技術(shù)。原理上，當(dāng)使用一個連續(xù)波(continuouswave)激光束照射金屬表面時可使材料因吸收光束之能量而升溫，進(jìn)而因材料融化(melt)、沸騰(boil)與汽化(vaporization)而移除表面層。然而使材料融化的過程中反而可能造成放射性物質(zhì)進(jìn)一步透入基材深處之風(fēng)險[2]，因此當(dāng)前發(fā)展用于核電廠除污之雷射除污技術(shù)多采用諸如Nd:YAG雷射或二極管泵浦光纖雷射所產(chǎn)生之奈秒級雷射脈沖執(zhí)行除污[3-6]，以藉由散裂(spallation的)剝蝕機(jī)制移除表層材料。在此操作條件下，雷射脈沖以107-1010瓦/平方公分(W/cm2的)尖峰強(qiáng)度照射物體表面，使照射區(qū)的材料快速汽化為蒸氣并因持續(xù)吸收雷射能量升溫而形成部分游離電漿如圖1.1.1所示[1]。由于電漿/蒸氣在溫度提升的同時也會產(chǎn)生相應(yīng)的震波(shockwave)電漿/蒸氣的擴(kuò)散與降溫于材料表面形成的應(yīng)力松弛(relaxation)以及表層在快速加熱與冷卻的過程下形成的熱彈性應(yīng)力(thermoelasticstress)震波(shockwave即)可使表面下數(shù)微米尺度內(nèi)的材料因散裂而脫離基材達(dá)成除污[1]。相比使用酸性溶劑為主的化學(xué)除污技術(shù)以及使用干/式噴砂時需處理大量廢液之顧慮，及超音波、高壓水噴射等技術(shù)有產(chǎn)雷射除污以其能應(yīng)對不同除污深度之需求、二次污染、噪音與震動量少、加上光束照射較不受物件表面幾何、材質(zhì)和粗糙度之影響等特性被視為核電廠除污可采用之新興技術(shù)并在改變照射面積的操作下實(shí)現(xiàn)熱點(diǎn)除污的便利性以更加拓展雷射除污的發(fā)展價值圖1.1.1高強(qiáng)度雷射脈沖照射材料表面形成震波與散裂之雷射剝蝕機(jī)制示意圖。[1]2圖1.1.2德勒斯登工業(yè)大學(xué)研究團(tuán)隊使用時寬為105奈秒之雷射脈沖執(zhí)行對肥粒體鋼、奧斯田體鋼和鋅(zinc)基材的雷射剝蝕實(shí)驗(yàn)，以解析單位面積累積之照射能量與剝蝕深度之關(guān)系。[4]與我省[12的]研究機(jī)構(gòu)所發(fā)展之雷射除污系統(tǒng)與對金屬表面的除污實(shí)驗(yàn)結(jié)果。而其中代表性之結(jié)果可為德國德勒斯登工業(yè)大學(xué)之研究團(tuán)隊使用平均功率可達(dá)150瓦特(W的)鋼(austeniticsteel)和鋅(zinc)基材之實(shí)驗(yàn)如圖1.1.2所示[4]。該實(shí)驗(yàn)所使用之商售雷射系統(tǒng)以12千赫茲(kHz的)重復(fù)頻率產(chǎn)生時寬105奈秒(ns)，能量12.5毫焦耳(mJ)、波長 料表面聚焦為直徑472微米(μm的)焦點(diǎn)，以達(dá)成約6.5×107W/cm的2強(qiáng)度來剝蝕材料。激光束形成一個線聚焦(linefocusing)分布以每秒5至22.5毫米(mm/s的)速度掃描尺寸為100×50×2立方毫米(mm3的)試片。實(shí)驗(yàn)結(jié)果圖(1.1.2顯)示以光束照射基材時每單位面積累積照射能量FSI單(位為焦耳/平方公分，J/cm2)為影響基材剝蝕深度的最重要參數(shù)。結(jié)果顯示雷射光對奧斯田體鋼的照射累積達(dá)約FSI=2200J/cm時2可開始觀察到明顯的剝蝕深度達(dá)約5μm。而對肥粒體鋼基材的照射達(dá)約FSI=2900J/cm2時始可達(dá)到2.5 μm的剝蝕深度，在照射鋅基材時則需累積至FSI=4000J/cm時2才有明顯的剝蝕效應(yīng)。持續(xù)累加單位面積下的照射能量可進(jìn)一步增加剝蝕深度，譬如對肥粒體鋼基材在照射達(dá)剝蝕深度可隨材料的差異而有明顯變化。且由平均功率達(dá)數(shù)百瓦之Nd:YAG雷射系統(tǒng)所產(chǎn)生強(qiáng)度達(dá)107W/cm的2雷射脈沖光束則可有效剝蝕金屬基材。并可因材料對激光束之吸收系數(shù)、材料的熱傳導(dǎo)與熱擴(kuò)散系數(shù)、激光束的強(qiáng)度和移動速度等參數(shù)而改變。因此為了培養(yǎng)自主對雷射除污技術(shù)的操作原則與除污/剝蝕表現(xiàn)的基礎(chǔ)并建立相關(guān)材料表面分析之能力，本分項(xiàng)今年度即執(zhí)行雷射除污實(shí)驗(yàn)，探討在不3同光束掃描參數(shù)下對除污操作與剝蝕不銹鋼與碳鋼基材的差異。實(shí)米厚氧化層之不銹鋼與碳鋼試片并執(zhí)行雷射除污，以了解相應(yīng)的剝射后的材料表面形貌與成分差異，并匯整結(jié)果以作為我省管制單位術(shù)之基礎(chǔ)。(二)研究方法2.1雷射系統(tǒng)圖1.1.3(a)CL300雷射系統(tǒng)與可程序化控制移動雷射頭的機(jī)械手臂系統(tǒng)。(b)雷射頭對準(zhǔn)待除污物件(此為白色陶瓷片)之示意圖。右側(cè)儀器為量測光束空間所使用之?dāng)?shù)位相機(jī)與鏡頭。表1.1.1CL300雷射重要參數(shù)設(shè)定范圍輸出功率脈沖重復(fù)頻率掃描寬度掃描頻率數(shù)值范圍極體泵浦Nd:YAG雷射系統(tǒng)，本分項(xiàng)工作即建立研究合作以使用cleanLASER的CL300雷射系統(tǒng)執(zhí)行除污實(shí)驗(yàn)如圖1.1.3(a所)示。由主機(jī)內(nèi)產(chǎn)生的雷射光藉由光纖傳導(dǎo)至固定于機(jī)械手臂上的雷射頭(laserhead)。如此即可藉由控制機(jī)械手臂帶動雷射頭移動并使輸出的激光束掃描待除污物件的表面。此CL300雷射可以最高達(dá)300W的平均功率產(chǎn)生波長為1064nm的激光束，而光束中雷射脈沖的重復(fù)頻率可于15kHz至40 kHz的范圍內(nèi)設(shè)定調(diào)動。如圖1.1.3(b所)示，雷射頭出口端配有一個焦距為160mm的透鏡，因此理想的操作條件為設(shè)定雷射頭高度使透鏡與待除污物件表面之間距等同透鏡焦距以使光束照射于物件表面時具有最小的聚焦尺寸并達(dá)到最高的雷射強(qiáng)度。此外雷射頭內(nèi)也配有一個掃描鏡，以控制聚焦光點(diǎn)沿圖1.1.3(b中)的縱方向y上下來回掃描，此4縱向掃描頻率可于50Hz、100Hz與150kHz間選擇切換，而縱向掃描的寬度可于30mm至70mm間設(shè)定改變。表1.1.1即摘要操作CL300雷射時各項(xiàng)重要參數(shù)的設(shè)定范圍。然而改動上列雷射運(yùn)作參數(shù)也會連帶使輸出的雷射脈沖有所差異，因此研究的首項(xiàng)結(jié)果于2.1.1節(jié)。而除污操作時的參數(shù)設(shè)定考量則匯整于2.1.2節(jié)。2.1.1雷射參數(shù)量測如本計劃110年度之報告[9所]摘要之雷射運(yùn)作原理，一個雷射脈沖的物理特性由該脈沖的能量Ep(pulseenergy)、時寬τp(pulseduration)與橫向尺寸如光束半徑w0 P0=Ep/τpW，(1.1.1)而脈沖的尖峰強(qiáng)度I0(peakintensity)在其橫下即可估算為當(dāng)光束中得雷射脈沖以一個固定的重復(fù)頻率frep(repetitionrate)產(chǎn)生時，光束的平均功PL=frepEpW。(1.1.4)當(dāng)設(shè)定CL300雷射以PL=300W功率輸出光束時，若設(shè)定雷射脈沖的重復(fù)頻率frep=15 kHz，則單一脈沖的能量即可以式1.1.4推估為W的情況下，增加重復(fù)頻率至frep=40kHz即會降低單一脈沖的能量至Ep=7.5mJ。而為量測脈沖寬以估算脈沖尖峰功率P0，實(shí)驗(yàn)使用具有<200皮秒(ps)反應(yīng)時間的二極管光偵測器(ET-3010;Electro-OpticsTechnology)量測雷射脈沖照射陶瓷片后之散射光訊號如圖1.1.4(a所)示。此架設(shè)主要考量二極管為相對敏感之光偵測器，若直接使能量達(dá)毫焦耳等級的雷射脈沖直接入射半導(dǎo)體偵測器的感光元件則必然會使元件損壞，而由于從物質(zhì)表面的散射光強(qiáng)度與入射光光度成正比，因此量測散射光之時間變化即可用以推估入射雷射脈沖的時間波形。圖1.1.4(a)與圖1.1.4(b即)為使用取樣頻率為500MHz時(間分辨率達(dá)2ns)之示波器觀察二極管偵測器量測雷射在300W輸出功率、光束縱掃描頻率50Hz運(yùn)作下，改變脈沖重復(fù)頻率frep=15kHz與40kHz時所量測之雷射脈沖時寬分5別為τp=137ns與277ns。在此時寬定義為脈沖時間波形的半高全寬(fullwidthathalfmaximum,FWHM)。而此量測結(jié)果也明確顯示CL300輸出雷射脈沖之時寬可隨重復(fù)頻率明顯改變之特性。圖1.1.4(a)以快速二極管光偵測器右(側(cè)量)測雷射脈沖照射陶瓷片之散射光以解析脈沖之時變波形。當(dāng)CL300雷射以300W輸出功率、光束縱向掃描頻率50Hz運(yùn)作下，改變脈沖重復(fù)頻率為(b)15kHz與(c)40kHz時所量測之脈沖時變波形。圖1.1.5由CL300雷射所產(chǎn)生的雷射脈沖其時寬τp隨光束平均功率(200W與300改變之量測結(jié)果。圖1.1.5即摘要在設(shè)定CL300雷射輸出200W與300W光束時，改變脈沖重復(fù)頻6頻率frep=15kHz運(yùn)作產(chǎn)生能量Ep=20mJ與時寬τp=137ns的脈沖時，依式1.1.1計算可得脈沖的尖峰功率達(dá)1.4×105W。相比當(dāng)雷射功率降為200W時并以重復(fù)頻率frep=15kHz運(yùn)作時，脈沖之能量將下降為Ep=13.3mJ而時寬卻增為τp=192ns即會使尖峰功率下降至7.4×104W。而增加重復(fù)頻率至frep=40kHz會使脈沖時寬更加延長至大于250ns并相應(yīng)的降低尖峰功率。而改變光束的縱向掃描頻率fs不至于使脈沖時寬大幅變化。此對脈沖時寬的量測結(jié)果顯示對所使用的CL300雷射而言，在選用高功率300W重復(fù)頻率frep=15kHz的運(yùn)作模式下可使脈沖時寬τp較短，有利于提升脈沖的尖峰功率P0并增加除污時的剝蝕效率。圖1.1.6(a)以高速攝影機(jī)右(側(cè)量)測激光束照射陶瓷測試片之散射光以解析光束聚焦點(diǎn)之空間分布。當(dāng)CL300雷射以300W功率、脈沖重復(fù)頻率15kHz與光束縱向掃描頻率50Hz運(yùn)作時所量測之(b)聚焦光點(diǎn)影像與相應(yīng)的(c)一維空間分布與擬合結(jié)果。由式1.1.2可知，激光束照攝于物件表面的強(qiáng)度與照射面積成反比，因此實(shí)驗(yàn)即使用數(shù)位相機(jī)拍攝光束照射于陶瓷片的散射光如圖1.1.6(a所)示，以測定照射面積尺寸。而由于雷射頭內(nèi)的掃描鏡回持續(xù)使聚焦光點(diǎn)以fs=50–150Hz的頻率沿縱方向y上下來回掃描，因此需使用快門時間短的高速相機(jī)始能清楚拍攝出移動中的光束焦點(diǎn)強(qiáng)度分布。圖1.1.6(b即)為在設(shè)定雷射功率PL=300W、重復(fù)頻率frep=15kHz與縱向掃描頻率fs=50Hz下設(shè)定高速相機(jī)(acA2000-165um;Basler)以26微秒(μs的)曝光時間所拍攝之雷射聚焦點(diǎn)強(qiáng)度分布影像。相應(yīng)之一維強(qiáng)度分布繪制于圖1.1.6(c)，而藉由數(shù)據(jù)擬合可知此分布相當(dāng)近似于理想高斯分布函數(shù)并具有半高寬直徑D=780μm的特征尺寸。藉由高斯分布下光束半徑=662μm之關(guān)系并依式1.1.2可估算此時能量Ep=20mJ、時寬τp=137ns的雷射脈沖于材料表面處的強(qiáng)度達(dá)I0=2×107W/cm2，符合一般剝蝕時雷射強(qiáng)度達(dá)107W/cm的2基本要求，而能量密度為2.9J/cm2。此聚焦點(diǎn)尺寸不隨雷射功率、重復(fù)頻率與掃描頻率的改變而變化。因此若固定雷射功率PL=300W時，提高重復(fù)頻率至frep=40kHz則會使雷射強(qiáng)度下降至I0=4×106W/cm2而降低剝蝕材料的效率。72.1.2除污照射操作參數(shù)設(shè)定原則在確定單一雷射脈沖的參數(shù)如2.1.1節(jié)所示后，除污照射的操作尚需考量光束的縱向掃描頻率fs、橫向掃描速度Vx與掃描照射次數(shù)Ni等參數(shù)，以在待除污表面達(dá)成較好的照射均勻性并于單位面積累積足夠的照射能量達(dá)到所需的剝蝕深度如圖1.1.2所示。而如圖1.1.7所示，雷射頭輸出之光束在物件平面上形成線聚焦(linefocusing)之分布。此線聚焦于橫向(x的)寬度等同單一脈沖的聚焦點(diǎn)尺寸如圖1.1.6(b)與圖1.1.6(c所)示，而縱向分布則因雷射頭內(nèi)掃描鏡之運(yùn)作，而會沿圖1.1.7所示y方向周期性來回移動。圖1.1.7激光束于物件表面照射之線聚焦分布圖(中紫色線條)。此線型光束分布由沿縱向(y)移動掃描的雷射聚焦點(diǎn)所組成如右所示。提高光點(diǎn)的縱向掃描頻率即會使光點(diǎn)掃描間距(scanspacing)增加。以實(shí)驗(yàn)所使用之CL300雷射可設(shè)定的縱向掃描頻率fs=50Hz、100Hz與150Hz為例，使用較高的縱向掃描頻率fs會使照射于物件表面的相鄰兩脈沖光點(diǎn)間有較大的掃描間距(scanspacing)Dys，在此定義為兩相鄰光點(diǎn)中心至中心間距離如圖1.1.7所示。在設(shè)定光束的縱向掃描寬度WL=30mm的情況下，以頻率fs=50Hz(周期Ts=20ms)掃描則光點(diǎn)移動速度為Vys=2WL/Ts=3m/s。當(dāng)設(shè)定脈沖重復(fù)頻率frep=15kHz時，相鄰兩脈沖的時間間距即為周期Trep=1rep=67微秒(μs)。因此掃描時兩脈沖光點(diǎn)之掃描間距即可估算為Dys=Vys×Trep=200μm，而此時對直徑D=780μm的相鄰光點(diǎn)重疊率因此增加縱向掃描頻率至fs=100Hz與150Hz會使掃描間距為Dys=400μm與600μm，因而使光點(diǎn)重疊率降為OR=48.7%與23.1%。如圖1.1.7所示，較低的重疊率會在單一線段的掃描下于邊緣處留下較多未照射區(qū)間，因此降低照射的均勻性。而過高的光點(diǎn)重8疊率則會使掃描周期時間過長，并可能在單一面積下照射過多的能量而損壞材料基材 (此為雷射清潔且需確保材料基材完整時的考量重點(diǎn)，在應(yīng)用于核電廠的除污操作下應(yīng)較無此顧慮)。在設(shè)定CL300雷射以功率300W、脈沖重復(fù)頻率frep=15kHz(周期Ts=20ms)、縱向掃描頻率fs=50Hz運(yùn)作并設(shè)定光束縱向?qū)挾萕L=30mm，圖1.1.8(a)為使用數(shù)位相機(jī)(CGE-B013-U;Mightex)在曝光時間為100ms下拍攝5個縱向掃描周期下于陶瓷測試片表面的散射光累積分布與相應(yīng)之一維強(qiáng)度分布如圖1.1.8(b所)示。此結(jié)果驗(yàn)證CL300雷射產(chǎn)生的光束可于物件表面形成均勻強(qiáng)度分布即(中心處與兩端之強(qiáng)度相近)，有利提升除污時表面的照射均勻性。當(dāng)相機(jī)曝光時間降為1ms，以縱向掃描頻率fs=50Hz與速度Vys=3m/s移動的光點(diǎn)即會形成一個3mm長的光束掃描分布如圖1.1.8(c所)示。在相同情況下，提升縱向掃描頻率至fs=100Hz會使光束掃描分布于1ms的時間延長至6mm如圖1.1.8(d所)示。圖1.1.8(c)與圖1.1.8(d)之結(jié)果即驗(yàn)證圖1.1.7所示之光束縱向掃描運(yùn)作原則。圖1.1.8于CL300雷射以300W功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率下設(shè)定光束縱向?qū)挾葹?0mm下以100毫秒相機(jī)曝光時間所量測之(a)陶瓷測試片表面散射光分布與(b)相應(yīng)的一維空間分布。于100毫秒相機(jī)曝光時間下量測縱向掃描頻率為(a)50Hz與(b)100Hz時的表面散射光分布。如圖1.1.2所示之實(shí)驗(yàn)結(jié)果所示，雷射剝蝕基材深度主要由單位面積所累積的光束能量所決定。因此實(shí)際的除污操做即需考量雷射平均功率PL、光束縱向?qū)挾萕L、橫向掃描速度Vx與試片之寬度WS和掃描長度LS如圖1.1.9所示，以決定掃描照射次數(shù)NS并達(dá)成所需的單位面積累積照射能量(而后定義為累積照射能量密度)FSI。以雷射為功率PL=300W產(chǎn)生縱向?qū)挾萕L=30mm之光束于(縱向)寬度為WS=15mm的試片上掃描照射長度LS=10mm為例，由于此時線聚焦光束寬度WL大于試片寬度WS，因此光束實(shí)際照射試片之功率為PSI=(WS/WL)PL=150W。當(dāng)預(yù)計于AS=WS×LS=150mm2=1.5cm的2照射區(qū)達(dá)到累積照射能量密度FSI=3200J/cm時2，9若光束以橫向速度Vx=5mm/s于試片表面掃描長度L時S，則此單次掃描時間Tss=S，(1.1.7)為TST=2s。如此，光束掃描試片表面的總次數(shù)可計算得NS=16次。圖1.1.9估算使用縱向?qū)挾萕L之光束掃描一片寬WS、長L的S金屬試片以達(dá)成足夠的單位面積累積能量之示意圖。圖1.1.10使用縱向?qū)挾?0mm之光束于寬度15mm的試片上掃描長度10mm時，采用雷射功率200W或300W與光束橫向掃描速度5mm/s或10mm/s照射試片下表面累積照射能量密度FS(energy/surfacearea)與掃描次數(shù)NS(scannumber)之關(guān)連。由式1.1.6–1.1.8所列之計算原則可知，在一固定的累積照射能量密度FSI下，增高雷射功率PL或縮小光束寬度WL(但WL仍大于金屬試片寬度WS可)減少掃描照射總時間TST以提升除污操作效率。減少光束橫向掃描速度V雖x降低掃描次數(shù)NS，但過低的掃描速度Vx會使光束于單位時間內(nèi)給與材料表面大量能量致使表面溫度陡升而造成融化破/壞基材等顧慮。圖1.1.10即在使用縱向?qū)挾萕L=30mm之光束于寬度WS=15mm的試片上掃描長度LS=10mm時，采用不同雷射功率PL與光束橫向掃描速度Vx下試片表面的累積照射能量密度FS與掃描次數(shù)NS之關(guān)聯(lián)。2.2試片本研究將分析雷射除污于奧斯田鐵系304不銹鋼與低碳鋼平板試片的剝蝕結(jié)果，并參考110年度報告[9中]子項(xiàng)1-3計劃之方法制備預(yù)長氧化層不銹鋼與碳鋼材試片執(zhí)行實(shí)驗(yàn)。各試片的長、寬與厚度尺寸固定為15mm×15mm×2mm如圖1.1.11所示。實(shí)驗(yàn)所使用的304不銹鋼與碳鋼試片之成分摘要于表1.1.2與表1.1.3。圖1.1.11實(shí)驗(yàn)所使用之15mmⅹ15mmⅹ2mm之304不銹鋼與碳鋼平板試片。CNiPSK表1.1.3碳鋼平板試片的組成成分CNiPS2.3試片表面處理在預(yù)長氧化層之前，試片使用碳化硅(SiC砂)紙進(jìn)行研磨處理以去除試片表面上的原生氧化層及臟污，處理的順序依序從砂紙?zhí)枖?shù)800號（粗）至2500號（細(xì)）研磨至試片表面光滑。此步驟可以確保后續(xù)實(shí)驗(yàn)不被殘余氧化層及臟污干擾，并使預(yù)長氧化層能夠平整的生成。2.4試片預(yù)長氧化層304不銹鋼及碳鋼試片皆進(jìn)行預(yù)長氧化層實(shí)驗(yàn)。首先，分別將試片放入如圖1.1.12所示的高溫爐中。針對304不銹鋼試片，以流量240cc/min氧氣通入高溫爐中并加熱至 圖1.1.12試片預(yù)長氧化層的高溫爐管裝置。2.5試片表面分析為了解304不銹鋼基材、碳鋼基材與304不銹鋼及碳鋼試片中氧化層的表面形ElectronMicroscope,SEM）與X光繞射(X-raydiffraction,XRD)來進(jìn)行分析。本研究所7610F。藉由掃描電子顯微鏡觀察預(yù)長氧化層試片與雷射照射后試片表面形貌，并搭配能量色散X射線光譜（Energy-dispersiveX-rayspectroscopy,EDX）分析304不銹鋼及碳鋼的氧化層所含元素比例以進(jìn)行定性分析。此外，針對氧化層厚度分析，分析程序?yàn)橄葘⒃嚻M(jìn)行鑲埋處理以保護(hù)氧化層結(jié)構(gòu)并研磨橫截面，再使用掃描電子顯微鏡拍攝并分析氧化層厚度。針對X光繞射分析(XRD)，本研究使用國家實(shí)驗(yàn)研究院我省半導(dǎo)體研究中心的X光繞射儀分析儀型(PANalyticalX'PertPro,MRD)，X光繞射儀所使用波長為0.154nm的Cu-KX光，掃描角度為30~85°,針對所獲得的θ-2θ訊號能譜進(jìn)行分析以獲得繞射峰位置(2θ)，分析結(jié)果再與JCPDS數(shù)據(jù)庫進(jìn)行比對以判斷預(yù)長氧化層的成分及結(jié)構(gòu)。2.6重量與厚度分析小數(shù)點(diǎn)后第四位。在雷射除污照射前后分別量測試片重量并進(jìn)行照射前后的試片重量差計算，W照射前重量-W照射后重量=ΔW重量損失，以獲得雷射剝蝕下的試片重量損失數(shù)值。針對照射后剝蝕深度的分析則使用如圖1.1.14(a所)示的薄膜厚度輪廓測量儀(α-step)量測照射區(qū)與未照射區(qū)的高度變化。量測方式如圖1.1.14(b所)示，利用α-step量測照射及未照射邊界附近的高度后，將照射區(qū)及未照射區(qū)內(nèi)一定區(qū)間的高度取平均值后相減即可得到照射下剝蝕造成的高度變化，用于探討不同雷射參數(shù)下所能得到的剝蝕深度結(jié)果。圖1.1.13量測試片重量之微量天秤。圖1.1.14(a)薄膜厚度輪廓測量儀。(b試)片剝蝕厚度量測示意圖。2.7雷射除污集塵腔制作獻(xiàn)[12中]國立清華大學(xué)原科中心發(fā)展之集塵腔為基礎(chǔ)，改良結(jié)構(gòu)成為可與數(shù)百瓦級功率之雷射系統(tǒng)搭配的集塵腔設(shè)備如圖1.1.15所示。相比文獻(xiàn)[12]以壓克力制作并與5W功率雷射搭配使用的腔體，本實(shí)驗(yàn)所制備之集塵腔主要改進(jìn)之處為使用鋁材制作腔體各部件并于光入口端采用熔融石英玻璃光學(xué)窗(fusedsilicaopticalwindow)，以避免在使用W雷射時因高光束強(qiáng)度使透光處損壞或因高功率照射使腔體溫度升高至融化變形之顧慮。由于雷射光將藉由穿透厚度4mm之光學(xué)窗以照射置放于載臺上之試片如圖1.1.15的光學(xué)窗(39-304,EdmundOptics)以避免雷射光于光學(xué)窗表面反射所造成的環(huán)境雜散光?？剂砍凼褂每v向?qū)挾葹?0mm之雷射光并預(yù)留可達(dá)40mm的掃描長度，集塵腔上蓋開有44mm×44mm之方形孔再以夾具固定50mm×50mm×4mm的石英光學(xué)窗。光學(xué)窗與上蓋和夾具交接處墊有1mm厚之氟龍薄片(耐溫260)，以防止在固定光學(xué)窗時玻璃材料因承受應(yīng)力而破裂，為安裝光學(xué)窗時所需特別注意之處。圖1.1.15(a)實(shí)驗(yàn)所設(shè)計之雷射除污集塵腔與激光束、試片、抽風(fēng)扇與集塵器抽氣管相連運(yùn)作時之示意圖。(b)集塵腔之上視右(上)、剖面右(下)與何參數(shù)。如圖1.1.15(b所)示，集塵腔腔體由腔體上蓋、左右腔壁、前后腔壁以及底板等六片陽極氧化處理后之鋁板所組合而成。除底板厚度為10mm外，其余板材厚度皆為3mm寬×58mm高(扣除光學(xué)窗夾具所占高度)，內(nèi)置有一個74mm長×90mm寬×30mm高的試片載臺。此試片載臺的高度須依照雷射光聚焦長度與雷射頭可能配有的吸塵裝置所造成的空間限制而調(diào)整。腔體左右兩壁上開一直徑50mm的抽氣孔，并于外各安裝連接后端集塵器的抽氣管。圖1.1.16(a)為此鋁制集塵腔組裝完成后之照片。然而由于實(shí)驗(yàn)所使用之CL300雷射系統(tǒng)已配有一個抽氣集塵系統(tǒng)，并于雷射頭出口端配有一個長115mm之抽氣吸嘴如圖1.1.16(b所)示，此抽氣吸嘴所占據(jù)之空間即為搭配使用集塵腔時所需特別考量之處，并為此于腔內(nèi)額外安裝高30mm之試片載臺以避免此抽氣吸嘴撞擊集塵腔上蓋，并維持聚焦鏡至試片表面距離等同焦距之操作需求。然而墊高試片位置等同縮減光學(xué)窗與光束聚焦點(diǎn)之距離至約35mm，致使光學(xué)窗需承受較高的光束強(qiáng)度而增加其損壞之風(fēng)險。因此原則上，適當(dāng)安排光學(xué)窗位置使之遠(yuǎn)離光束聚焦處為較佳的集塵腔結(jié)構(gòu)設(shè)計選擇。圖1.1.16(a)實(shí)驗(yàn)使用之集塵腔照片。(b)使用集塵腔時，雷射光聚焦處、雷射配有之抽氣吸嘴與試片載臺高度間的幾何限制。(c)實(shí)驗(yàn)時集塵腔連接集塵器運(yùn)作之照在實(shí)驗(yàn)操作上，集塵腔排氣風(fēng)扇出口端即連接抽氣管使除污產(chǎn)生的粉塵顆?？杀粚?dǎo)入一個集塵器如圖1.1.16(c所)示。實(shí)驗(yàn)使用之商售集塵器內(nèi)含內(nèi)含H13級高效微?？諝膺^濾器(HEPAfilter)，其抽風(fēng)量可達(dá)250m3/h，抽風(fēng)速為0.3μm之顆粒多過濾效果可達(dá)99.99%。相比文獻(xiàn)[4]德勒斯登工業(yè)大學(xué)團(tuán)隊執(zhí)行雷射除污金屬試片實(shí)驗(yàn)時使用抽風(fēng)量達(dá)200m3/h、內(nèi)含H13高效微?？諝膺^濾器可過濾99.99%的0.3μm顆粒之集塵器，本研究所使用集塵器之規(guī)格符合實(shí)驗(yàn)所需。(三)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論3.1試片氧化層分析此章節(jié)將先分別對不銹鋼與碳鋼試片上預(yù)長的氧化層之結(jié)構(gòu)與厚度進(jìn)行分析與說明。3.1.1氧化層厚度分析以保護(hù)氧化層，因此拍攝出的結(jié)構(gòu)由上到下依序是樹酯鑲埋液、氧化層、304不銹鋼基材。根據(jù)光學(xué)顯微鏡及SEM拍攝結(jié)果可以看出304不銹鋼基材及氧化層的差異并依此判斷氧化層厚度平均為4.5μm。另外根據(jù)SEMLAB對比色，可進(jìn)一步地用來確認(rèn)304不銹鋼氧化層的厚度。圖1.1.17含高溫預(yù)長氧化層的304不銹鋼橫截面試片之(a)光學(xué)顯微鏡OM影像、(b)二次電子成像SEMSEI影像與(C)低角度背向散射電子成像SEMLABE影像。碳鋼試片氧化層圖1.1.18(a)、(b)、(c)為預(yù)長氧化層的碳鋼試片橫截面，根據(jù)光學(xué)顯微鏡及SEM拍攝結(jié)果可以看出碳鋼基材及氧化層的差異并依此判斷氧化層厚度，結(jié)果顯示可以觀察到表面有平均厚度為10.5μm的氧化層。另外根據(jù)SEMLABE模式拍攝結(jié)果可見氧化層顏色相較基材較深，這是由于在LABE模式下元素較輕（原子序較小）者因收集到較少的電子訊號而呈現(xiàn)顏色較暗，反之元素較重（原子序較大）者因可收集到較多的電子訊號而呈現(xiàn)較明亮的顏色，因此造成含氧的碳鋼氧化層具有較深的對比色，可進(jìn)一步地用來確認(rèn)碳鋼氧化層的厚度。圖1.1.18含高溫預(yù)長氧化層的碳鋼橫截面試片之(a)光學(xué)顯微鏡OM影像、(b)二次電子成像SEMSEI影像與(C)低角度背向散射電子成像SEMLABE影像。3.1.2氧化層結(jié)構(gòu)圖1.1.19為高溫氧化的304不銹鋼(參考本計劃110年度之報告[9所]述模擬不銹鋼基材在核電廠使用時所生成的氧化層)表面形貌及EDX各元素成分分析結(jié)果，可見氧化層平坦且元素分布均勻。主要元素成分為鉻、氧、鐵。而根據(jù)圖1.1.20的XRD分析結(jié)果，將含氧化層不銹鋼試片與不銹鋼基材試片的XRD結(jié)果進(jìn)行比對可得知高溫氧化304不銹鋼的氧化層結(jié)構(gòu)為Fe2O3、FeCr2O圖1.1.20也摘要含氧化層不銹鋼進(jìn)行雷射照射前、以選定的雷射累積照射能量密度照射后與不銹鋼基材的XRD分析結(jié)果。如圖所示對照XRD的繞射峰在雷射除污前的氧化層中可以看見Fe2O3、FeCr2O4及Fe+2Cr2O的4氧化層訊號。再對照最下方的不銹鋼基板繞射峰即可推論在雷射累積照射能量密度為400J/cm2(f1)與3200J/cm2(f3)兩組參數(shù)下可觀察出隨著雷射照射量的上升可以移除更多的預(yù)長氧化層，且可以發(fā)現(xiàn)36度附近的Fe2O3及FeCr2O4的氧化層的訊號隨著雷射照射能量增加而下降。此外在74度附近的繞射峰為氧化層Fe+2Cr2O4的訊號，但仍可見其部分訊號依，推測Fe+2Cr2O4為氧化層的內(nèi)層結(jié)構(gòu)。圖1.1.19以電子掃描鏡量測304不銹鋼氧化層表面形貌(a)500倍(低倍率);(b)2000倍高(倍率)，以及(a1~b3)使用EDX量測各成分分布情形與(c)成分摘要。 碳鋼試片氧化層圖1.1.21為高溫氧化的碳鋼表面形貌及EDX各元素成分分析結(jié)果，可見氧化層平坦且元素分布均勻，主要元素成分為鐵、氧、碳。根據(jù)圖1.1.22XRD分析結(jié)果，將含碳鋼氧化層試片及碳鋼基材的XRD結(jié)果進(jìn)行疊圖比較可得知碳鋼的氧化層結(jié)構(gòu)為Fe3O4。圖1.1.22為含氧化層碳鋼進(jìn)行雷射照射、以選定的雷射累積照射能量密度照射后與碳鋼基材的XRD分析結(jié)果。如圖所示對照XRD的繞射峰在雷射照射前的氧化層中可以看見Fe3O的4氧化層訊號。藉由對照碳鋼基材的繞射峰訊號進(jìn)行比較，可以推論氧化高(倍率)，以及(a1~b3)使用EDX量測各成分分布情形與(c)成分摘要。3.2雷射剝蝕實(shí)驗(yàn)結(jié)果由2.1.1節(jié)雷射參數(shù)量測結(jié)果可知，CL300雷射所產(chǎn)生的雷射脈沖其時寬τp會隨所設(shè)定的脈沖重復(fù)頻率frep增加而上升圖(1.1.5)，而較高的脈沖重復(fù)頻率frep也會降低單一脈沖能量Ep(式1.1.4)，此兩項(xiàng)因素將使高重復(fù)頻率操作下在聚焦點(diǎn)的脈沖尖峰功率P0 率frep=15kHz以獲得最高脈沖強(qiáng)度I0=2×107W/cm的2條件下使用300W雷射功率驗(yàn)證剝蝕結(jié)果，并解析試片蝕剝深度與重量損失隨光束縱向掃描頻率fs、光束橫向掃描速度Vx與試片表面累積照射能量密度FS單(位面積累積能量)之變化。對無氧化層試片的實(shí)驗(yàn)則輔以數(shù)例使用200W雷射功率之結(jié)果以證明降低雷射功率與強(qiáng)度I0=9.5×106W/cm2不利于剝蝕操作之原則。圖1.1.23為使用300W功率之激光束，在設(shè)定光束縱向掃描頻率fs=50Hz下使光束以速度Vx=5mm/s沿橫向來回掃描不銹鋼試片10mm長度范圍直至表面累積照射能量密度達(dá)FSI=400-5200J/cm2后之試片照片。由觀察可明顯分辨未照射區(qū)呈現(xiàn)有光澤的銀色而雷射照射后的區(qū)域在累積照射能量密度為FSI=400J/cm時2呈現(xiàn)類似被燒灼的黑色，但在照射量大于FSI=1600J/cm2時則為變?yōu)槁詭Ч鉂傻慕饘偕罨疑?。由后續(xù)剝蝕深度的分析可知在照射量FSI=400J/cm所2造成的黑色表面反而代表照射并沒有剝蝕表層。在照射量為FSI=1600-5200J/cm2且可剝蝕不銹鋼表面的情況下照射區(qū)的顏色不會有明顯變化，故無法僅由顏色差異明確判斷照射量的大小差異。FSI圖1.1.23使用300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率，以5表面照射能量密度后的試片照片。在雷射剝蝕深度的分析上則使用薄膜厚度輪廓測度儀(α-step)量測照射區(qū)與未照射區(qū)邊界3mm范圍內(nèi)的試片表面高度變化以判斷在一個給定表面累積照射能量密度FSI下的剝蝕深度。藉由分析圖1.1.23(a)與圖1.1.23(c所)示之試片，圖1.1.24(a)與圖1.1.24 (b即)顯示α-step量測下不銹鋼在累積照射能量密度為FSI=400J/cm2與3200J/cm時2的表面高度變化。由圖1.1.24(a)之結(jié)果可明顯觀察出在FSI=400J/cm的2照射量時，雷射吸收的情況下光束照射僅能提升材料溫度并逐步使表面因融化而變得粗糙，而隨著累積照射能量密度FS的I提升，變?yōu)榇植诘谋砻嬷鸩教岣邔饽艿奈章识_(dá)到剝蝕的作用區(qū)間，因此如圖1.1.24(b所)示于FSI=3200J/cm的2照射量時即可明顯觀察出照射區(qū)與達(dá)1.5微米的剝蝕深度。當(dāng)雷射光功率降低至200W時，因雷射脈沖能量與強(qiáng)度的降低圖1.1.24(c的)結(jié)果顯示材料表面在FSI=400J/cm的2照射量下幾乎與未照射區(qū)相同(此圖于2.5-3mm區(qū)間的高度變化為試片本有的形變)。而增加照射量至FSI=3200J/cm2時也僅能使不銹鋼表面融化變得粗糙如圖1.1.24(d所)示。因此由圖1.1.24所摘要之結(jié)果可推論使用200W雷射功率無法有效剝蝕不銹鋼材料之操作限制。圖1.1.24以300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率、50Hz光束縱向掃描頻率與5mm/s橫向掃描速度照射不銹鋼試片達(dá)(a)400J/cm2與(b)3200J/cm2累積照射能量密度時所量測之試片表面高度變化。降低雷射功率至200W并照射不銹鋼試片達(dá)(c)400J/cm2與(d)3200J/cm時2的量測結(jié)果。圖中紅色線段為所判斷的照射區(qū)與未照射區(qū)邊界。圖1.1.25(a)匯整使用300W雷射功率與光束縱向掃描頻率fs=50Hz時，改變光束以Vx=5mm/s至15mm/s之速度橫向來回掃描不銹鋼試片至累積表面照射能量密度達(dá)FSI=400-5200J/cm2下的剝蝕深度變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示照射量達(dá)FSI=1600J/cm時2始能達(dá)成約0.3μm的剝蝕深度，而隨照射量達(dá)FSI=5200J/cm2剝蝕深度可近似增加至3μm。在所改變的光束橫向掃瞄速度的范圍內(nèi)(5-15mm/s)剝蝕深度隨照射量FSI變化的趨勢大致相同，可證明照射量FSI為決定雷射剝蝕深度的最重要參數(shù)。圖1.1.25(b所)示試片重量損失隨累積照射量FS的I變化趨勢可相類比圖1.1.25(a)之結(jié)果。在照射量達(dá)FSI=1600J/cm時2可在此1.5量達(dá)FSI=5200J/cm時2重量損失則增加至約3.6mg。圖1.1.25于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時不銹鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損失隨圖1.1.26于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與100Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至10mm/s時不銹鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損失隨光束累積照射能量之變化。在使用相同操作參數(shù)但增加光束縱向掃描頻率至fs=100Hz時，剝蝕深度與試片重量損失隨累積照射量FS的I變化匯整于圖1.1.26(a)與圖1.1.26(b)。圖1.1.26(a顯)示照射量達(dá)FSI=1600J/cm時2才可較觀察到約0.3μm的剝蝕深度，而于FSI=5200J/cm時2剝蝕深度增至約2.2μm。實(shí)驗(yàn)也于掃描速度為Vx=5mm/s下對三片試片重復(fù)照射量達(dá)FSI=5200J/cm之結(jié)果并用以推算剝蝕深度的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差為0.3μm。因此雖然由掃描頻率fs=100Hz、照射量FSI=5200J/cm時2所得之剝蝕深度2.2μm略低于相應(yīng)使用fs=50Hz所得之3μm深度如圖1.1.25(a所)示，此差異應(yīng)可解釋為誤差范圍內(nèi)的結(jié)果。原則上增加掃描頻率由fs=50Hz至100Hz會降低光點(diǎn)重疊率(式1.1.5)OR=74.4%至48.7%而可能造成剝蝕效果的差異。然而由于光束已于表面來回掃描26次以達(dá)到FSI=5200 J/cm2的照射量，此重復(fù)照射單一平面的效果即可降低光點(diǎn)重疊率改變的效應(yīng)。因此可推論在所改變的掃描頻率(fs=50-100Hz)與光點(diǎn)重疊率(OR=74.4-48.7%范)圍內(nèi)不至顯著改變照射量FSI與剝蝕深度間的關(guān)系。而如圖1.1.26(b所)示在Vx=5mm/s、FSI=5200J/cm時2的試片重量損失可達(dá)3mg并有0.36mg的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差范圍。3.2.2含氧化層不銹鋼試片之剝蝕深度與重量變化圖1.1.27為使用如3.1節(jié)所介紹的含4μm厚氧化層不銹鋼試片，在設(shè)定300W雷射以光束縱向掃描頻率fs=50Hz與光束橫向速度Vx=5mm/s掃描試片表面10mm長度至累積表面照射能量密度達(dá)FSI=400-5200J/cm2下照射后試片之照片。在此未照射區(qū)因含有氧化層而呈現(xiàn)無光澤的深黑色，而照射區(qū)則呈現(xiàn)金屬深灰色與圖1.1.23所示可被有效剝蝕的表面相似并可明顯由肉眼分辨。然而照射區(qū)的顏色不隨照射量FS的I改變有大幅變化，因此無法以外觀顏色粗略分辨各試片的照射量FSI差異。FSI圖1.1.27使用300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率，以5J/cm2累積表面照射能量密度后的試片照片。圖1.1.28(a)與圖1.1.28(b即)匯整使用300W雷射功率與光束縱向掃描頻率fs=50Hz時，改變光束橫向掃描速度為Vx=5mm/s至15mm/s下對含氧化層不銹鋼試片施以累積表面照射能量密度FSI=400-5200J/cm時2所造成的剝蝕深度與重量損失變化。圖 1.1.28(a顯)示對含氧化層不銹鋼的照射在達(dá)FSI=400J/cm2時即可造成1μm的剝蝕深度，并在增高照射量至FSI=5200J/cm時2可逐步加深剝蝕深度至約5μm。相比在相同雷照射參數(shù)下圖1.1.25(a所)示對不銹鋼基材試片的照射量需至FSI=1600J/cm2始可達(dá) 歸因于黑色無光澤的氧化層表面在照射初期即有高的光吸收率而快速升溫并開始被雷射脈沖剝蝕，而氧化層自身結(jié)構(gòu)也較不銹鋼基材松散脆弱因此有利提升剝蝕的效應(yīng)。試片的重量損失大致隨雷射照射量FSI線性增加如圖1.1.28(b所)示，并于照射量為FSI=5200J/cm時2對面積1.5cm的2照射區(qū)造成4.7mg的重量損失。實(shí)驗(yàn)也于掃描速度為Vx=10mm/s下重復(fù)照射量為FSI=1600J/cm與5200J/cm之結(jié)果并用以推算剝蝕深度的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差為0.7μm而重量損失的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差為0.4mg。圖1.1.28于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時含氧化層不銹鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損失隨光束累積照射能量之變化。在使用相同操作參數(shù)但增加光束縱向掃描頻率至fs=100Hz下，圖1.1.29(a)與圖 1.1.29(b)匯整對含氧化層不銹鋼試片的剝蝕深度與重量損失隨累積照射量FS的I變化匯。試片的剝蝕深度與重量損失基本隨照射量FSI線性增加。剝蝕深度在照射量為FSI=5200 J/cm時2可至3.7μm略低于圖1.1.28(a所)示在使用掃描頻率fs=50Hz所達(dá)成的5μm剝 蝕深度。此在較高光束縱向掃描頻率時略為減低剝蝕深度的趨勢與圖1.1.25和圖1.1.26 對不銹鋼基材播時實(shí)驗(yàn)的結(jié)果相似，但不至于對剝蝕結(jié)果造成明顯的影響。在照射量為 FSI=5200J/cm時2的試片重量損失為4mg如圖1.1.29(b所)示，此數(shù)值略低于相應(yīng)在圖 1.1.28(b所)示的4.7mg重量損失，也符合剝蝕深度隨光束掃描頻率增高而略圖1.1.29于300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與100Hz光束縱向掃描頻率下，改變光束橫向掃描速度5mm/s至15mm/s時含氧化層不銹鋼試片的(a)剝蝕深度與(b)重量損失隨光束累積照射能量之變化。3.2.3碳鋼基材試片之剝蝕深度與重量變化圖1.1.30為在300W雷射功率與光束縱向掃描頻率fs=50Hz下，使光束以橫向速-5200J/cm2后的試片照片。在此未照射區(qū)的碳鋼試片表面為帶光澤的深灰色，而在照射量為FSI=400J/cm時2表面成為帶光澤的淺灰色。增加照射量至FSI＝1600J/cm時2照射區(qū)會呈現(xiàn)帶光澤的藍(lán)色，而逐步增加照射量至FSI＝5200J/cm2下照射后表面的顏色皆不會明顯改變因而無法再以外觀顏色差別分辨試片于照射量FSI＝1600-5200J/cm2范圍內(nèi)的差別。FSI圖1.1.30使用300W雷射功率、15kHz脈沖重復(fù)頻率與50Hz縱向掃描頻率，以5面照射能量密度后的試片照片。圖1.1.31(a)與圖1.1.31(b)為使用α-step量測經(jīng)300W激光束照射之碳鋼試片在照射達(dá)FSI=400J/cm2與3200J/cm2(如圖1.1.30(a)與圖1.1.30(c)時)于照射邊界的表面高度變化。不同于照射量為FSI=400J/cm時2無法剝蝕不銹鋼試片的結(jié)果如圖1.1.24(a)所示，圖1.1.31(a顯)示使用FSI=400J/cm2下可有效剝蝕至多5μm的碳鋼表層。而如圖1.1.31(b所)示，提升照射量至FSI=3200J/cm時2對碳鋼基材的剝蝕深度為9μm，遠(yuǎn)高于圖1.1.24(b所)示相同照射量下剝蝕1.2μm厚不銹鋼材的結(jié)果。在維持相同光束參數(shù)下，降低雷射功率至200W并使照射量達(dá)FSI=400J/cm時2圖1.1.31(c顯)示光束無法剝蝕碳鋼表面。因圖1.1.31(c)以較小的高度范圍描繪，因此可明確看出在未照射區(qū)中碳鋼表面本就有較差的平整性并具有達(dá)1μm尺度的起伏變化。在200W雷射功率下增加照射量至FSI=3200J/cm時2可觀察到對碳鋼表面不完全的剝蝕結(jié)果如圖1.1.31(d所)示。此時雖有部分區(qū)間剝蝕深度達(dá)6μm，但表層高度變化明顯應(yīng)為不完全的融化與剝蝕結(jié)果所致。因此由圖1.1.31(c)與圖1.1.31(d)之結(jié)果可推論在設(shè)定此雷射以200W功率、材。圖1.1.31以300W