基于光譜技術(shù)的介質(zhì)阻擋與直流輝光放電中OH自由基診斷研究一、引言1.1研究背景與意義等離子體作為物質(zhì)的第四態(tài)，由大量帶電粒子和中性粒子組成，廣泛存在于宇宙空間以及許多工業(yè)和科研領(lǐng)域中。在等離子體的研究與應(yīng)用中，理解其內(nèi)部的物理和化學(xué)過(guò)程至關(guān)重要，而OH自由基作為一種極為重要的活性物種，在其中扮演著關(guān)鍵角色。OH自由基具有極高的化學(xué)反應(yīng)活性，這使得它在眾多領(lǐng)域中都發(fā)揮著不可或缺的作用。在大氣化學(xué)領(lǐng)域，OH自由基是大氣中最重要的氧化劑之一，參與了諸如溫室氣體甲烷的氧化、揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）的降解等重要反應(yīng)，對(duì)大氣的組成和化學(xué)性質(zhì)有著深遠(yuǎn)影響。研究表明，大氣中OH自由基的濃度變化會(huì)顯著影響許多痕量氣體的壽命和分布，進(jìn)而影響全球氣候變化和空氣質(zhì)量。在環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域，OH自由基被廣泛應(yīng)用于廢水處理和廢氣凈化。在廢水處理中，OH自由基能夠通過(guò)與有機(jī)污染物發(fā)生氧化反應(yīng)，將其分解為無(wú)害的小分子物質(zhì)，從而實(shí)現(xiàn)廢水的凈化。在廢氣凈化方面，OH自由基可以與氮氧化物、硫氧化物等污染物發(fā)生反應(yīng)，降低其在大氣中的濃度，減輕環(huán)境污染。在材料表面處理領(lǐng)域，OH自由基也具有重要應(yīng)用價(jià)值。通過(guò)在材料表面引入OH自由基，可以改變材料表面的化學(xué)組成和物理性質(zhì)，提高材料的表面活性、潤(rùn)濕性和粘附性等，從而滿足不同的工業(yè)需求。為了深入了解OH自由基在等離子體中的行為和作用機(jī)制，需要對(duì)其進(jìn)行精確的診斷。光譜診斷技術(shù)作為一種重要的研究手段，能夠提供關(guān)于OH自由基的濃度、能量狀態(tài)和空間分布等關(guān)鍵信息。通過(guò)對(duì)OH自由基發(fā)射光譜或吸收光譜的分析，可以獲取其激發(fā)態(tài)和基態(tài)的能級(jí)結(jié)構(gòu)、躍遷概率等信息，進(jìn)而推斷出OH自由基在等離子體中的產(chǎn)生、消耗和傳輸過(guò)程。介質(zhì)阻擋放電（DBD）和直流輝光放電（DCGD）是兩種常見(jiàn)的等離子體產(chǎn)生方式，它們?cè)诋a(chǎn)生機(jī)理、放電特性和應(yīng)用領(lǐng)域等方面存在差異，這導(dǎo)致其中OH自由基的產(chǎn)生和分布情況也各不相同。介質(zhì)阻擋放電是在兩個(gè)電極之間插入至少一個(gè)絕緣介質(zhì)，通過(guò)施加交流高電壓使氣體間隙擊穿放電。其放電過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的微放電通道，這些微放電通道瞬間釋放出高能量，使得氣體分子發(fā)生電離和激發(fā)，從而產(chǎn)生OH自由基。由于介質(zhì)的存在限制了放電電流的增長(zhǎng)，使得放電能夠在高頻率、高電壓下持續(xù)進(jìn)行，形成穩(wěn)定且均勻的輝光放電，這為OH自由基的產(chǎn)生提供了相對(duì)穩(wěn)定的環(huán)境。直流輝光放電則是在低氣壓下，通過(guò)在兩個(gè)電極之間施加直流電壓，使氣體分子在電場(chǎng)作用下電離產(chǎn)生等離子體。其放電過(guò)程相對(duì)較為簡(jiǎn)單，等離子體中的電子在電場(chǎng)作用下加速運(yùn)動(dòng)，與氣體分子發(fā)生碰撞電離，產(chǎn)生OH自由基。由于直流輝光放電的電場(chǎng)較為均勻，電子的能量分布相對(duì)較窄，這使得OH自由基的產(chǎn)生機(jī)制和分布特性與介質(zhì)阻擋放電有所不同。深入研究介質(zhì)阻擋放電與直流輝光放電中OH自由基的光譜診斷，不僅能夠豐富我們對(duì)等離子體物理和化學(xué)過(guò)程的認(rèn)識(shí)，還對(duì)推動(dòng)相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展具有重要意義。在基礎(chǔ)研究方面，通過(guò)精確測(cè)量OH自由基的光譜特性，可以深入了解等離子體中化學(xué)反應(yīng)的微觀機(jī)制，為建立更加準(zhǔn)確的等離子體模型提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。在應(yīng)用研究方面，掌握OH自由基在不同放電條件下的產(chǎn)生和分布規(guī)律，有助于優(yōu)化等離子體處理工藝，提高其在環(huán)境治理、材料表面處理等領(lǐng)域的應(yīng)用效率和效果。例如，在廢水處理中，可以根據(jù)OH自由基的產(chǎn)生規(guī)律，優(yōu)化放電參數(shù)，提高OH自由基的產(chǎn)量，從而增強(qiáng)對(duì)有機(jī)污染物的降解能力；在材料表面處理中，可以通過(guò)控制OH自由基的分布，實(shí)現(xiàn)對(duì)材料表面性質(zhì)的精確調(diào)控，滿足不同的工業(yè)需求。因此，開展介質(zhì)阻擋放電與直流輝光放電中OH自由基的光譜診斷研究具有重要的理論和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。1.2研究現(xiàn)狀在介質(zhì)阻擋放電中OH自由基光譜診斷的研究方面，科研人員已經(jīng)取得了一些顯著成果。石慧明利用發(fā)射光譜技術(shù)在大氣壓下對(duì)氮?dú)夂魵怏w系針一板式介質(zhì)阻擋放電進(jìn)行研究，成功測(cè)量了OH（A2∑-X2Π0-0）自由基和N??（B2∑u?-X2∑g?0-0）的發(fā)射光譜。通過(guò)由N?（C3Πu-B3Πg）的Δv=-3和Δv=-4振動(dòng)帶序發(fā)射光譜強(qiáng)度及相應(yīng)的Franck-Condon因子，計(jì)算得出了N?（C）的振動(dòng)溫度，并在與OH（A2∑-X2Π0-0）相互重疊的發(fā)射光譜中減去N?（C3Πu-B3Πg）的Δv=+1振動(dòng)帶序的發(fā)射光譜強(qiáng)度，從而準(zhǔn)確求出OH（A2∑-X2Π0-0）自由基的發(fā)射光譜強(qiáng)度。同時(shí)，研究還發(fā)現(xiàn)隨著放電電壓和放電頻率的增加，OH（A2∑-X2Π0-0）自由基和N??（B2∑u?-X2∑g?0-0）的發(fā)射光譜強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)；OH（A2∑-X2Π0-0）自由基和N??（B2∑u?-X2∑g?0-0）的發(fā)射光譜強(qiáng)度隨通入氮?dú)饬髁康脑黾記](méi)有明顯變化；當(dāng)針板間距逐漸增大時(shí)，OH（A2∑-X2Π0-0）自由基和N??（B2∑u?-X2∑g?0-0）的發(fā)射光譜強(qiáng)度先增強(qiáng)后減弱，在距離下極板3mm處有一極值。在另一項(xiàng)研究中，科研人員針對(duì)大氣壓下針-板式介質(zhì)阻擋放電進(jìn)行了電學(xué)特性和OH自由基發(fā)射光譜研究。在相同的峰值電壓下，減小放電峰值電壓時(shí)的“下過(guò)程”放電明顯強(qiáng)于增加放電峰值電壓時(shí)的“上過(guò)程”放電，且“下過(guò)程”放電更穩(wěn)定，放電電流出現(xiàn)周期性的多脈沖電流峰現(xiàn)象，“下過(guò)程”中的放電功率比“上過(guò)程”的放電功率大3倍左右，同時(shí)“下過(guò)程”中OH（A2∑-X2Π0-0）發(fā)射光譜強(qiáng)度也明顯比“上過(guò)程”中OH（A2∑-X2Π0-0）發(fā)射光譜強(qiáng)度強(qiáng)。研究還發(fā)現(xiàn)OH（A2∑-X2Π0-0）發(fā)射強(qiáng)度隨著放電峰值電壓的增加而增強(qiáng)，OH（A2∑）自由基相對(duì)布居沿著從針電極到板電極方向空間距離的增加而增大，且在接近介質(zhì)板時(shí)有明顯的增強(qiáng)，同時(shí)，激發(fā)態(tài)N??（B2∑u?）相對(duì)布居從針到板電極方向的空間分布也呈相似的分布規(guī)律。在直流輝光放電中OH自由基光譜診斷的研究中，同樣有不少成果。石慧明利用激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)對(duì)低氣壓下純水蒸氣體系、氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系以及氦氣攜帶水蒸氣體系板一板式負(fù)直流輝光放電中產(chǎn)生的OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜進(jìn)行了診斷研究，并通過(guò)模擬計(jì)算得到了基態(tài)OH自由基的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度。研究發(fā)現(xiàn)OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜中Q?（1）分支熒光光譜強(qiáng)度較強(qiáng)且受周圍其它熒光分支干擾較小，Q?（1）分支熒光光譜強(qiáng)度變化反映了OH（A2∑-X2Π0-0）熒光強(qiáng)度變化。在純水蒸氣體系中，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度隨放電電壓的增加沒(méi)有明顯變化，當(dāng)放電氣壓增加時(shí)Q?（1）分支熒光強(qiáng)度相應(yīng)減弱；在氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系中，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度隨放電電壓的增加而增強(qiáng)，當(dāng)增加放電氣壓時(shí)，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度先增強(qiáng)后減弱，并在110Pa附近有一極值；在氦氣攜帶水蒸氣體系中，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度隨放電電壓的增加而明顯增強(qiáng)，當(dāng)增加放電氣壓時(shí)，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度先增強(qiáng)后減弱，并在180Pa時(shí)出現(xiàn)一極值。此外，純水蒸氣體系產(chǎn)生的OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜本底噪聲要比在氮?dú)夂秃夂魵怏w系中產(chǎn)生的OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜本底噪聲小很多。盡管目前在介質(zhì)阻擋放電與直流輝光放電中OH自由基的光譜診斷研究方面已取得一定進(jìn)展，但仍存在一些不足和有待突破的方向。在診斷技術(shù)方面，雖然發(fā)射光譜技術(shù)和激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)等已被廣泛應(yīng)用，但這些技術(shù)在測(cè)量的準(zhǔn)確性、靈敏度以及空間和時(shí)間分辨率等方面仍有提升空間。例如，在復(fù)雜的等離子體環(huán)境中，可能存在多種干擾因素影響光譜信號(hào)的準(zhǔn)確獲取，導(dǎo)致對(duì)OH自由基濃度和分布的測(cè)量誤差較大。在不同放電條件下OH自由基的產(chǎn)生和演化機(jī)制研究方面，雖然已經(jīng)對(duì)一些常見(jiàn)放電參數(shù)（如電壓、頻率、氣壓、氣體流量等）的影響進(jìn)行了研究，但對(duì)于一些特殊放電條件或多參數(shù)協(xié)同作用下的情況，認(rèn)識(shí)還不夠深入。不同氣體氛圍和雜質(zhì)氣體的存在對(duì)OH自由基產(chǎn)生和演化的影響規(guī)律尚未完全明確，這限制了對(duì)等離子體化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的全面理解和精確調(diào)控。此外，在實(shí)際應(yīng)用中，如何將OH自由基光譜診斷結(jié)果與等離子體處理效果（如污染物降解效率、材料表面改性效果等）建立更直接、準(zhǔn)確的聯(lián)系，也是需要進(jìn)一步研究的重要方向。1.3研究目的和主要內(nèi)容本研究旨在深入探究介質(zhì)阻擋放電與直流輝光放電中OH自由基的產(chǎn)生、分布及演化規(guī)律，通過(guò)先進(jìn)的光譜診斷技術(shù)，獲取OH自由基在不同放電條件下的精確信息，為相關(guān)等離子體應(yīng)用領(lǐng)域提供堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)和數(shù)據(jù)支持。具體研究?jī)?nèi)容包括：光譜診斷方法研究：深入分析發(fā)射光譜技術(shù)和激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)在介質(zhì)阻擋放電與直流輝光放電中OH自由基診斷的應(yīng)用。針對(duì)發(fā)射光譜技術(shù)，研究如何準(zhǔn)確測(cè)量OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度，解決光譜重疊干擾問(wèn)題，如在氮?dú)夂魵怏w系針-板式介質(zhì)阻擋放電中，利用特定分子的振動(dòng)帶序發(fā)射光譜強(qiáng)度及Franck-Condon因子計(jì)算相關(guān)分子的振動(dòng)溫度，進(jìn)而在與OH自由基相互重疊的發(fā)射光譜中減去干擾部分，求出OH自由基的發(fā)射光譜強(qiáng)度。對(duì)于激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)，研究如何優(yōu)化實(shí)驗(yàn)裝置和測(cè)量方法，提高對(duì)OH自由基熒光光譜的探測(cè)靈敏度和分辨率，如在沿面放電等離子體OH自由基激光誘導(dǎo)熒光光譜診斷中，通過(guò)發(fā)展圖像BOXCAR技術(shù)顯著改善探測(cè)系統(tǒng)的信噪比，使探測(cè)靈敏度達(dá)到ppb量級(jí)，空間分辨率為100μm，時(shí)間分辨率為20ns。OH自由基特性研究：詳細(xì)研究介質(zhì)阻擋放電與直流輝光放電中OH自由基的特性。在介質(zhì)阻擋放電方面，研究OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度隨放電電壓、放電頻率、氣體流量、電極間距等參數(shù)的變化規(guī)律，以及OH自由基在放電空間中的空間分布特性。例如，在大氣壓下針-板式介質(zhì)阻擋放電中，發(fā)現(xiàn)OH自由基發(fā)射強(qiáng)度隨著放電峰值電壓的增加而增強(qiáng)，OH自由基相對(duì)布居沿著從針電極到板電極方向空間距離的增加而增大，且在接近介質(zhì)板時(shí)有明顯的增強(qiáng)。在直流輝光放電方面，研究OH自由基熒光光譜強(qiáng)度隨放電電壓、放電氣壓等參數(shù)的變化規(guī)律，以及基態(tài)OH自由基的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度等特性。如在低氣壓下板-板式負(fù)直流輝光放電中，研究不同氣體攜帶水蒸氣體系（純水蒸氣體系、氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系、氦氣攜帶水蒸氣體系）中OH自由基熒光光譜強(qiáng)度隨放電電壓和放電氣壓的變化情況，以及各體系中OH自由基熒光光譜本底噪聲的差異。影響因素分析：全面分析影響介質(zhì)阻擋放電與直流輝光放電中OH自由基產(chǎn)生和分布的因素。除了上述放電參數(shù)外，還包括氣體種類、雜質(zhì)氣體等因素。研究不同氣體氛圍（如氮?dú)?、氦氣等）?duì)OH自由基產(chǎn)生和演化的影響機(jī)制，以及雜質(zhì)氣體（如氧氣、氫氣等）的加入對(duì)OH自由基光譜特性和放電狀態(tài)的影響。例如，在氮?dú)夂魵夥烹婓w系中分別添加氫氣或氧氣雜質(zhì)氣體時(shí)，研究對(duì)放電狀態(tài)及OH自由基光譜發(fā)射強(qiáng)度的影響；在不同氣體攜帶水蒸氣體系的直流輝光放電中，分析氣體種類對(duì)OH自由基熒光光譜強(qiáng)度和轉(zhuǎn)動(dòng)溫度的影響。二、相關(guān)理論基礎(chǔ)2.1介質(zhì)阻擋放電原理與特性2.1.1基本原理介質(zhì)阻擋放電（DielectricBarrierDischarge，DBD）是一種在放電空間中插入至少一個(gè)絕緣介質(zhì)的非平衡態(tài)氣體放電方式。其基本原理是基于在交流電壓的作用下，氣體間隙被擊穿從而形成穩(wěn)定的輝光放電。當(dāng)在電極上施加足夠高的交流電壓時(shí)，氣體間隙中的電場(chǎng)強(qiáng)度會(huì)逐漸增強(qiáng)。起初，由于電場(chǎng)強(qiáng)度較低，氣體中的自由電子和離子數(shù)量較少，電流也非常微弱。隨著電壓的不斷升高，電場(chǎng)強(qiáng)度逐漸達(dá)到氣體的擊穿強(qiáng)度，此時(shí)氣體開始發(fā)生電離。氣體電離過(guò)程中，自由電子在電場(chǎng)的加速作用下獲得足夠的能量，與氣體分子發(fā)生碰撞，使氣體分子電離產(chǎn)生更多的電子和離子。這些新產(chǎn)生的帶電粒子又會(huì)在電場(chǎng)作用下繼續(xù)加速，進(jìn)一步與其他氣體分子碰撞，形成雪崩式的電離過(guò)程，從而使氣體導(dǎo)電，形成放電通道。然而，由于絕緣介質(zhì)的存在，它限制了放電電流的無(wú)限增長(zhǎng)。當(dāng)放電電流通過(guò)介質(zhì)時(shí)，會(huì)在介質(zhì)表面積累電荷，這些電荷產(chǎn)生的電場(chǎng)與外加電場(chǎng)方向相反，從而削弱了放電間隙中的電場(chǎng)強(qiáng)度，使得放電電流逐漸減小，直至放電熄滅。在交流電壓的下半個(gè)周期，電場(chǎng)方向改變，上述過(guò)程再次重復(fù)，如此周而復(fù)始，形成了穩(wěn)定的輝光放電。例如，在常見(jiàn)的平行板電極介質(zhì)阻擋放電裝置中，兩個(gè)平行的金屬電極之間放置著絕緣介質(zhì)（如玻璃、陶瓷等），當(dāng)在電極兩端施加頻率為50Hz-1MHz的交流高電壓時(shí)，電極間的氣體在高電場(chǎng)強(qiáng)度作用下被擊穿，產(chǎn)生大量的微放電通道。這些微放電通道呈現(xiàn)出細(xì)絲狀，在空間和時(shí)間上隨機(jī)分布，每個(gè)微放電的持續(xù)時(shí)間極短，一般在10ns量級(jí)，但它們共同構(gòu)成了宏觀上穩(wěn)定的介質(zhì)阻擋放電現(xiàn)象。這種放電方式能夠在大氣壓下產(chǎn)生大體積、高能量密度的低溫等離子體，為許多應(yīng)用提供了基礎(chǔ)。2.1.2放電類型與特性介質(zhì)阻擋放電主要可分為表面放電和體積放電兩種類型。表面放電是指放電主要發(fā)生在電極表面附近的薄層氣體中，這種放電類型在實(shí)際應(yīng)用中較為常見(jiàn)，例如在等離子體顯示面板（PDP）中，就是利用表面放電來(lái)激發(fā)熒光粉發(fā)光，實(shí)現(xiàn)圖像顯示。在表面放電中，當(dāng)電極間的電場(chǎng)強(qiáng)度在介質(zhì)表面達(dá)到氣體的擊穿強(qiáng)度時(shí)，氣體發(fā)生放電。由于介質(zhì)的存在，放電電流被限制在介質(zhì)表面附近的小區(qū)域內(nèi)，使得放電過(guò)程相對(duì)穩(wěn)定，不會(huì)產(chǎn)生電弧，能夠保證顯示效果的穩(wěn)定性和可靠性。體積放電則是指放電發(fā)生在整個(gè)電極間的氣體體積中，通常需要在較高的電壓和較低的氣壓下才能實(shí)現(xiàn)。在體積放電中，電場(chǎng)強(qiáng)度在整個(gè)電極間的氣體中都可能達(dá)到氣體的擊穿強(qiáng)度，因此放電會(huì)在整個(gè)氣體體積中均勻發(fā)生。例如在一些材料表面處理工藝中，利用體積放電產(chǎn)生的等離子體對(duì)材料進(jìn)行全方位的處理，改變材料表面的物理和化學(xué)性質(zhì)。介質(zhì)阻擋放電具有一系列獨(dú)特的特性，使其在眾多領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。首先，它具有高能量密度的特性。在放電過(guò)程中，大量的微放電通道瞬間釋放出高能量，使得等離子體中的電子具有較高的能量，能夠與氣體分子發(fā)生有效的碰撞電離和激發(fā)，產(chǎn)生豐富的活性物種，如OH自由基、臭氧、氮氧化物等。這些活性物種在化學(xué)反應(yīng)中具有很高的活性，能夠參與各種復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)，為環(huán)境治理、材料表面改性等應(yīng)用提供了強(qiáng)大的驅(qū)動(dòng)力。其次，介質(zhì)阻擋放電具有高電子溫度的特點(diǎn)。雖然整個(gè)放電體系的宏觀溫度較低（接近室溫），但其中電子的溫度卻很高，這使得電子具有足夠的能量來(lái)引發(fā)各種化學(xué)反應(yīng)。高電子溫度使得電子能夠與氣體分子發(fā)生非彈性碰撞，將氣體分子激發(fā)到高能態(tài)，甚至使其電離，從而產(chǎn)生大量的活性粒子。這種高電子溫度與低氣體溫度的非平衡特性，使得介質(zhì)阻擋放電在許多對(duì)溫度敏感的應(yīng)用中具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，例如在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，利用低溫等離子體進(jìn)行醫(yī)療器械的消毒和傷口愈合處理時(shí)，既能保證消毒和治療效果，又不會(huì)對(duì)生物組織造成熱損傷。此外，介質(zhì)阻擋放電還具有長(zhǎng)壽命和易于控制的特性。由于介質(zhì)的存在，限制了放電電流的增長(zhǎng)，避免了放電過(guò)渡到火花放電或電弧放電，使得放電過(guò)程能夠長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定進(jìn)行，具有較長(zhǎng)的使用壽命。同時(shí)，通過(guò)調(diào)節(jié)外加電壓的幅值、頻率，以及選擇不同的介質(zhì)材料和電極結(jié)構(gòu)等方式，可以方便地對(duì)放電特性進(jìn)行精確控制，以滿足不同應(yīng)用場(chǎng)景的需求。例如，在臭氧發(fā)生器中，可以通過(guò)調(diào)節(jié)放電參數(shù)來(lái)控制臭氧的生成量和濃度；在材料表面處理中，可以根據(jù)材料的性質(zhì)和處理要求，精確控制等離子體的能量和活性，實(shí)現(xiàn)對(duì)材料表面性質(zhì)的精準(zhǔn)調(diào)控。綜上所述，介質(zhì)阻擋放電的表面放電和體積放電兩種類型各自具有特點(diǎn)，其高能量密度、高電子溫度、長(zhǎng)壽命和易于控制等特性，使其在環(huán)境治理、材料表面處理、生物醫(yī)學(xué)、能源等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力和優(yōu)勢(shì)，為解決許多實(shí)際問(wèn)題提供了有效的技術(shù)手段。2.2直流輝光放電原理與特性2.2.1基本原理直流輝光放電是在低氣壓條件下，通過(guò)在兩個(gè)電極之間施加直流電壓，使氣體分子發(fā)生電離從而產(chǎn)生等離子體的一種放電方式。當(dāng)在放電管的兩個(gè)電極（陰極和陽(yáng)極）之間加上直流電壓時(shí)，管內(nèi)原本少量的自由電子和離子會(huì)在電場(chǎng)的作用下開始定向運(yùn)動(dòng)，形成初始電流，此時(shí)電流較小。隨著電壓的不斷升高，電子在電場(chǎng)中加速獲得越來(lái)越多的能量。當(dāng)極間電壓達(dá)到一定程度，即超過(guò)氣體的擊穿電壓時(shí)，氣體中的電子獲得足夠能量與氣體分子發(fā)生碰撞，使氣體分子電離產(chǎn)生新的電子和離子。這些新產(chǎn)生的電子又會(huì)被電場(chǎng)加速繼續(xù)與其他氣體分子碰撞，引發(fā)連鎖反應(yīng)，形成電子雪崩過(guò)程，導(dǎo)致氣體中的帶電粒子數(shù)量急劇增加，電流迅速增大，氣體被擊穿，產(chǎn)生等離子體和自持輝光放電，這就是“湯生放電”的基本過(guò)程，此階段也稱為小電流正常輝光放電。在正常輝光放電階段，陰極發(fā)射的電子在電場(chǎng)加速下向陽(yáng)極運(yùn)動(dòng)，在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中與氣體分子發(fā)生頻繁碰撞，使氣體分子激發(fā)和電離。被激發(fā)的氣體分子從激發(fā)態(tài)躍遷回基態(tài)時(shí)會(huì)輻射出光子，從而產(chǎn)生輝光。隨著電流的進(jìn)一步增大，當(dāng)進(jìn)入異常輝光放電區(qū)段時(shí)，陰極位降區(qū)的面積會(huì)隨著電流的增加而增大，放電變得更加劇烈，陰極濺射現(xiàn)象也會(huì)更加明顯。例如，在一個(gè)典型的直流輝光放電實(shí)驗(yàn)裝置中，玻璃放電管內(nèi)充入低壓氬氣，兩電極間距固定。當(dāng)施加的直流電壓從較低值逐漸升高時(shí)，起初管內(nèi)幾乎沒(méi)有電流，氣體處于絕緣狀態(tài)。當(dāng)電壓升高到一定值（如幾百伏）時(shí)，氬氣被擊穿，管內(nèi)出現(xiàn)淡紫色的輝光，此時(shí)電流迅速增大，表明放電開始。在這個(gè)過(guò)程中，電子從陰極出發(fā)，在電場(chǎng)作用下加速運(yùn)動(dòng)，與氬氣分子碰撞使其電離，產(chǎn)生的離子和電子又進(jìn)一步參與放電過(guò)程，維持輝光放電的持續(xù)進(jìn)行。2.2.2放電區(qū)域與特性直流輝光放電的放電空間可以分為多個(gè)區(qū)域，每個(gè)區(qū)域都具有獨(dú)特的特點(diǎn)和參數(shù)特性。陰極位降區(qū)：陰極位降區(qū)包括Aston暗區(qū)、陰極輝區(qū)和陰極暗區(qū)（或稱克羅克斯暗區(qū)）。極間電壓的大部分都加在這個(gè)區(qū)域，電子在該區(qū)域被強(qiáng)烈加速，獲得足夠能量與氣體原子發(fā)生碰撞，使原子激發(fā)或電離。Aston暗區(qū)緊鄰陰極，在這個(gè)區(qū)域，二次電子發(fā)射產(chǎn)生的電子在較短距離內(nèi)尚未得到足夠的能使氣體分子電離或激發(fā)的動(dòng)能，所以該區(qū)域不發(fā)光，呈現(xiàn)黑暗狀態(tài)。陰極輝區(qū)中，電子已獲得足夠的能量碰撞氣體分子，使之電離或激發(fā)發(fā)光，因此該區(qū)域會(huì)發(fā)出微弱的輝光。陰極暗區(qū)是電子能量進(jìn)一步增加的區(qū)域，電子與氣體分子的碰撞電離更加劇烈，但由于激發(fā)態(tài)原子在這個(gè)區(qū)域的復(fù)合概率較低，所以發(fā)光相對(duì)較弱，呈現(xiàn)暗區(qū)狀態(tài)。陰極位降區(qū)的電場(chǎng)強(qiáng)度很高，電子密度較低，但電子能量較高，電子在該區(qū)域獲得的能量對(duì)后續(xù)放電過(guò)程中活性粒子的產(chǎn)生起著關(guān)鍵作用。負(fù)輝區(qū)：負(fù)輝區(qū)是電極間發(fā)光最強(qiáng)的區(qū)域。從陰極出發(fā)的電子到達(dá)這里時(shí)，大部分已經(jīng)因碰撞損失了能量，而陰極暗區(qū)中電離產(chǎn)生的低速電子也進(jìn)入該區(qū)，形成負(fù)空間電荷區(qū)。電子速度的減慢加大了激發(fā)與復(fù)合的幾率，使得該區(qū)域的發(fā)光特別強(qiáng)。負(fù)輝區(qū)的電子密度較高，電子溫度相對(duì)較低，在這個(gè)區(qū)域，氣體分子的激發(fā)和電離過(guò)程頻繁發(fā)生，產(chǎn)生了大量的激發(fā)態(tài)原子和分子，這些激發(fā)態(tài)粒子輻射出的光子使得負(fù)輝區(qū)呈現(xiàn)出明亮的輝光，是輝光放電中最顯著的發(fā)光區(qū)域。Faraday暗區(qū)：與負(fù)輝區(qū)相比，F(xiàn)araday暗區(qū)的電子和離子密度較小，電場(chǎng)很弱，激發(fā)和復(fù)合的幾率都比較小。在這個(gè)區(qū)域，電子的能量由于之前在負(fù)輝區(qū)的碰撞而消耗較多，不足以有效地激發(fā)氣體原子，因此發(fā)光很微弱，呈現(xiàn)暗區(qū)狀態(tài)。該區(qū)域的存在反映了放電過(guò)程中電子能量和粒子密度的變化，是放電區(qū)域過(guò)渡的一個(gè)階段。正柱區(qū)：正柱區(qū)電子和離子濃度相等，接近理想等離子體狀態(tài)。在這個(gè)區(qū)域，電場(chǎng)強(qiáng)度較為均勻且相對(duì)較弱，電子和離子在電場(chǎng)作用下的運(yùn)動(dòng)較為穩(wěn)定，復(fù)合和電離過(guò)程達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡。正柱區(qū)的等離子體具有較好的導(dǎo)電性，其電子溫度和離子溫度相對(duì)較為接近，是直流輝光放電中維持等離子體穩(wěn)定的重要區(qū)域。許多與等離子體相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)和物理過(guò)程都在正柱區(qū)發(fā)生，例如在一些氣體分析和材料表面處理應(yīng)用中，正柱區(qū)的等離子體與樣品或反應(yīng)氣體相互作用，實(shí)現(xiàn)分析或處理的目的。陽(yáng)極區(qū)：陽(yáng)極區(qū)包括陽(yáng)極暗區(qū)和陽(yáng)極輝區(qū)。陽(yáng)極暗區(qū)實(shí)質(zhì)上是陽(yáng)極與正柱區(qū)等離子體間的鞘層，由于陽(yáng)極收集電子，使得該區(qū)域存在一定的電位降，電子在進(jìn)入陽(yáng)極之前需要克服這個(gè)電位降，導(dǎo)致該區(qū)域電子密度較低，形成暗區(qū)。陽(yáng)極輝區(qū)則是由陽(yáng)極加速電子引起激發(fā)和電離而產(chǎn)生的發(fā)光區(qū)域，當(dāng)電子從正柱區(qū)進(jìn)入陽(yáng)極區(qū)并被陽(yáng)極加速后，具有足夠能量與氣體分子碰撞，使其激發(fā)和電離，從而產(chǎn)生輝光。直流輝光放電各放電區(qū)域的特性參數(shù)（如電子密度、溫度、電場(chǎng)強(qiáng)度等）會(huì)隨著放電條件（如氣壓、電壓、電流、氣體種類等）的變化而改變。在低氣壓下，電子的平均自由程較長(zhǎng)，電子在電場(chǎng)中能夠獲得較高的能量，從而更容易激發(fā)和電離氣體分子，使得放電區(qū)域的電子密度和電子溫度分布發(fā)生變化。不同氣體種類的原子結(jié)構(gòu)和電離能不同，也會(huì)導(dǎo)致放電特性的差異，例如，氦氣和氬氣作為放電氣體時(shí)，由于它們的電離能不同，在相同放電條件下，放電區(qū)域的發(fā)光顏色、電子溫度和離子密度等參數(shù)都會(huì)有所不同。深入了解這些放電區(qū)域的特性和參數(shù)變化規(guī)律，對(duì)于理解直流輝光放電的物理過(guò)程以及優(yōu)化其在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要意義。2.3OH自由基的性質(zhì)與作用OH自由基（?OH）是一種極具活性的氧分子，由氫氧根（OH?）失去一個(gè)電子后形成，其外層電子層存在不配對(duì)電子，這一結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使其具有獨(dú)特的性質(zhì)。OH自由基擁有極強(qiáng)的氧化性，其氧化電位高達(dá)2.8V，在自然界中，其氧化能力僅次于氟氣（氧化電位為3.05V）。這種強(qiáng)氧化性使得OH自由基能夠無(wú)選擇性地與大多數(shù)有機(jī)物發(fā)生氧化反應(yīng)，能夠攻擊有機(jī)污染物中的碳碳雙鍵、碳?xì)滏I等，將其氧化為羧酸、酮或醇等氧化產(chǎn)物，最終可將許多有機(jī)污染物分解為無(wú)害的二氧化碳（CO?）、水（H?O）和其他無(wú)機(jī)物，如在處理一些結(jié)構(gòu)復(fù)雜的有機(jī)廢水時(shí)，OH自由基能夠迅速與其中的有機(jī)污染物發(fā)生反應(yīng)，將其降解為小分子物質(zhì)，從而實(shí)現(xiàn)廢水的凈化。OH自由基還具有高反應(yīng)活性，其反應(yīng)速率常數(shù)極高，幾乎可以與所有類型的有機(jī)物或無(wú)機(jī)物迅速反應(yīng)。在光化學(xué)氧化和Fenton反應(yīng)等高級(jí)氧化技術(shù)中，OH自由基作為核心氧化劑發(fā)揮著關(guān)鍵作用。在UV/H?O?系統(tǒng)中，利用紫外光和過(guò)氧化氫產(chǎn)生OH自由基，這些OH自由基能夠高效地降解水體和空氣中的污染物，如有機(jī)染料、農(nóng)藥和有害氣體等，其快速的反應(yīng)速率使得污染物能夠在較短時(shí)間內(nèi)被分解去除。OH自由基在多個(gè)重要領(lǐng)域都發(fā)揮著不可或缺的作用。在大氣化學(xué)反應(yīng)中，OH自由基扮演著至關(guān)重要的角色，是大氣中最為重要的氧化劑之一。在大氣對(duì)流層中，幾乎所有可被氧化的痕量氣體主要是通過(guò)與OH自由基反應(yīng)而被轉(zhuǎn)化和去除的。對(duì)于許多重要化合物，如甲烷（CH?）、一氧化碳（CO）、臭氧（O?）、二氧化氮（NO?）等，與OH自由基的反應(yīng)是它們?cè)趯?duì)流層中被降解的決速步，OH自由基的濃度直接決定了這些化合物在對(duì)流層中的大氣壽命。大氣中OH自由基的濃度水平可以作為大氣氧化能力的指標(biāo)，也是局地大氣對(duì)痕量污染氣體自清潔能力的一個(gè)量度，因此OH自由基又被稱為大氣“清潔劑”。大氣中OH自由基主要來(lái)自O(shè)?紫外光解產(chǎn)物的O（1D）與空氣中水分子的反應(yīng)，所以O(shè)?濃度、空氣濕度和紫外輻射強(qiáng)度決定著OH自由基的生成速度，而各種消耗OH自由基的物質(zhì)的含量與反應(yīng)活性則決定著OH自由基的去除速度，大氣中OH自由基濃度（或大氣氧化能力）的變化趨勢(shì)取決于其生成和消耗速度。在材料表面處理領(lǐng)域，OH自由基同樣具有重要的應(yīng)用價(jià)值。通過(guò)在材料表面引入OH自由基，可以有效地改變材料表面的化學(xué)組成和物理性質(zhì)。在對(duì)高分子材料進(jìn)行表面處理時(shí)，OH自由基能夠與材料表面的分子發(fā)生反應(yīng)，引入極性基團(tuán)，從而提高材料表面的活性、潤(rùn)濕性和粘附性等。在復(fù)合材料的制備過(guò)程中，利用OH自由基對(duì)增強(qiáng)纖維表面進(jìn)行處理，可以改善纖維與基體之間的界面結(jié)合力，提高復(fù)合材料的整體性能。在微電子領(lǐng)域，OH自由基可用于硅片等半導(dǎo)體材料的表面清洗和刻蝕，能夠精確地去除表面的雜質(zhì)和有機(jī)物，保證芯片制造過(guò)程中的工藝精度和產(chǎn)品質(zhì)量。綜上所述，OH自由基因其強(qiáng)氧化性和高反應(yīng)活性等獨(dú)特性質(zhì)，在大氣化學(xué)反應(yīng)、環(huán)境治理、材料表面處理等眾多領(lǐng)域都發(fā)揮著關(guān)鍵作用，對(duì)這些領(lǐng)域的發(fā)展和相關(guān)過(guò)程的理解具有重要意義，深入研究OH自由基在不同環(huán)境下的行為和作用機(jī)制，有助于進(jìn)一步拓展其應(yīng)用范圍并提高應(yīng)用效果。2.4光譜診斷技術(shù)基礎(chǔ)2.4.1發(fā)射光譜技術(shù)原理發(fā)射光譜技術(shù)是基于原子或分子的能級(jí)躍遷原理，用于分析物質(zhì)的化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)的一種重要的光學(xué)分析方法。當(dāng)原子或分子受到外界能量（如熱能、電能、光能等）的激發(fā)時(shí)，其內(nèi)部的電子會(huì)從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)。由于激發(fā)態(tài)是不穩(wěn)定的，電子會(huì)在極短的時(shí)間內(nèi)（通常在10??秒量級(jí)）從激發(fā)態(tài)躍遷回基態(tài)或較低能級(jí)，在這個(gè)過(guò)程中會(huì)以光子的形式釋放出多余的能量，產(chǎn)生發(fā)射光譜。對(duì)于OH自由基而言，當(dāng)它在等離子體中受到激發(fā)后，其電子會(huì)躍遷到較高的能級(jí)，然后再躍遷回較低能級(jí)，從而發(fā)射出特定波長(zhǎng)的光。OH自由基的發(fā)射光譜主要源于其電子態(tài)之間的躍遷，其中較為常見(jiàn)的是A2∑?-X2Π躍遷，該躍遷對(duì)應(yīng)著OH自由基從激發(fā)態(tài)A2∑?到基態(tài)X2Π的能級(jí)變化，會(huì)發(fā)射出波長(zhǎng)在306-310nm范圍內(nèi)的光。通過(guò)對(duì)OH自由基發(fā)射光譜的測(cè)量和分析，可以獲取關(guān)于其濃度、能量狀態(tài)和空間分布等關(guān)鍵信息。在實(shí)際測(cè)量中，發(fā)射光譜技術(shù)利用光譜儀來(lái)對(duì)OH自由基發(fā)射的光進(jìn)行色散和檢測(cè)。光譜儀的核心部件是色散元件，如光柵或棱鏡，它能夠?qū)⒉煌ㄩL(zhǎng)的光按一定規(guī)律分開，使得不同波長(zhǎng)的光在空間上分開，形成光譜。探測(cè)器（如光電倍增管、電荷耦合器件CCD或互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體CMOS探測(cè)器）則用于檢測(cè)這些不同波長(zhǎng)的光的強(qiáng)度，將光信號(hào)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)或數(shù)字信號(hào)進(jìn)行記錄和分析。在分析OH自由基發(fā)射光譜時(shí)，主要關(guān)注光譜的強(qiáng)度、波長(zhǎng)和形狀等特征。光譜強(qiáng)度與OH自由基的濃度密切相關(guān)，一般來(lái)說(shuō)，OH自由基濃度越高，其發(fā)射光譜的強(qiáng)度就越大。通過(guò)建立光譜強(qiáng)度與濃度之間的定量關(guān)系（如利用標(biāo)準(zhǔn)曲線法或內(nèi)標(biāo)法），可以準(zhǔn)確測(cè)量OH自由基的濃度。光譜的波長(zhǎng)則對(duì)應(yīng)著OH自由基特定的能級(jí)躍遷，通過(guò)測(cè)量波長(zhǎng)，可以確定OH自由基的電子態(tài)和能級(jí)結(jié)構(gòu)。光譜的形狀也包含著重要信息，如光譜的寬度和精細(xì)結(jié)構(gòu)等，這些信息可以反映OH自由基所處的環(huán)境、碰撞頻率以及分子的轉(zhuǎn)動(dòng)和振動(dòng)狀態(tài)等。然而，在實(shí)際的等離子體環(huán)境中，OH自由基的發(fā)射光譜可能會(huì)受到多種因素的干擾，使得光譜分析變得復(fù)雜。等離子體中存在的其他粒子（如氮分子、氧分子、離子等）也會(huì)發(fā)射出不同波長(zhǎng)的光，這些光譜可能會(huì)與OH自由基的發(fā)射光譜發(fā)生重疊，從而干擾對(duì)OH自由基光譜的準(zhǔn)確測(cè)量。等離子體中的溫度、壓力、電場(chǎng)等因素也會(huì)影響OH自由基的發(fā)射光譜，使其發(fā)生展寬、位移等變化。為了準(zhǔn)確獲取OH自由基的發(fā)射光譜，需要采取一系列措施來(lái)消除或減少這些干擾因素的影響，如選擇合適的測(cè)量波段、利用窄帶濾光片或單色儀進(jìn)行波長(zhǎng)選擇、采用背景扣除技術(shù)去除其他粒子發(fā)射光譜的背景干擾等。2.4.2激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)原理激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)是利用激光作為激發(fā)光源，通過(guò)激發(fā)原子或分子到特定的激發(fā)態(tài)，然后測(cè)量其返回基態(tài)時(shí)發(fā)射的熒光光譜，從而獲得物質(zhì)的相關(guān)信息的一種光譜分析技術(shù)。在OH自由基的光譜診斷中，該技術(shù)具有重要的應(yīng)用價(jià)值。其基本原理是基于OH自由基對(duì)特定波長(zhǎng)激光的吸收和隨后的熒光發(fā)射過(guò)程。當(dāng)用一束波長(zhǎng)與OH自由基的某一特定能級(jí)躍遷相匹配的激光照射含有OH自由基的等離子體時(shí)，OH自由基會(huì)吸收激光的能量，其電子從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)。由于激發(fā)態(tài)是不穩(wěn)定的，電子會(huì)在很短的時(shí)間內(nèi)（通常在納秒到微秒量級(jí)）以輻射躍遷的方式返回基態(tài)或較低能級(jí)，并發(fā)射出熒光。發(fā)射的熒光波長(zhǎng)與激發(fā)光波長(zhǎng)不同，且熒光強(qiáng)度與OH自由基的濃度成正比。在實(shí)驗(yàn)裝置中，激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)通常包括高能量的激光光源、光學(xué)聚焦系統(tǒng)、樣品池（放置等離子體的區(qū)域）、熒光收集系統(tǒng)和光譜檢測(cè)與分析系統(tǒng)。高能量的激光光源產(chǎn)生特定波長(zhǎng)的激光束，通過(guò)光學(xué)聚焦系統(tǒng)將激光聚焦到樣品池中，與等離子體中的OH自由基相互作用。熒光收集系統(tǒng)用于收集OH自由基發(fā)射的熒光，通常采用透鏡組和光纖等光學(xué)元件，將熒光引導(dǎo)到光譜檢測(cè)與分析系統(tǒng)中。光譜檢測(cè)與分析系統(tǒng)一般由單色儀和探測(cè)器組成，單色儀用于將熒光按波長(zhǎng)進(jìn)行色散，探測(cè)器則用于檢測(cè)不同波長(zhǎng)熒光的強(qiáng)度，從而得到OH自由基的熒光光譜。在利用激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)測(cè)量OH自由基時(shí)，為了獲得準(zhǔn)確可靠的結(jié)果，需要對(duì)實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行嚴(yán)格控制和優(yōu)化。選擇合適的激光波長(zhǎng)至關(guān)重要，應(yīng)確保激光波長(zhǎng)與OH自由基的特定能級(jí)躍遷精確匹配，以實(shí)現(xiàn)高效的激發(fā)。例如，對(duì)于OH自由基的A2∑?-X2Π躍遷，可以選擇波長(zhǎng)在282-283nm范圍內(nèi)的激光進(jìn)行激發(fā)。激光的能量和脈沖寬度也會(huì)影響熒光信號(hào)的強(qiáng)度和質(zhì)量，需要根據(jù)實(shí)際情況進(jìn)行調(diào)整。較高的激光能量可以提高OH自由基的激發(fā)效率，但過(guò)高的能量可能會(huì)導(dǎo)致等離子體中的其他過(guò)程（如電離、解離等）增強(qiáng)，從而產(chǎn)生干擾信號(hào)。合適的激光脈沖寬度能夠保證在短時(shí)間內(nèi)提供足夠的能量激發(fā)OH自由基，同時(shí)避免過(guò)多的能量積累引起樣品的損傷或其他不良效應(yīng)。此外，熒光收集效率和背景噪聲的控制也是關(guān)鍵因素。通過(guò)優(yōu)化熒光收集系統(tǒng)的光學(xué)設(shè)計(jì)，如選擇合適的透鏡焦距、光纖耦合方式等，可以提高熒光的收集效率，增強(qiáng)熒光信號(hào)的強(qiáng)度。同時(shí)，采取有效的措施降低背景噪聲，如使用遮光罩、濾波器等減少環(huán)境光的干擾，采用信號(hào)平均、鎖相放大等技術(shù)提高信號(hào)的信噪比，從而提高測(cè)量的準(zhǔn)確性和靈敏度。激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)具有高靈敏度、高選擇性和高空間分辨率等優(yōu)點(diǎn)，能夠在復(fù)雜的等離子體環(huán)境中準(zhǔn)確地檢測(cè)OH自由基的存在和濃度變化，為研究OH自由基在介質(zhì)阻擋放電和直流輝光放電中的行為和作用機(jī)制提供了有力的工具。三、實(shí)驗(yàn)研究3.1實(shí)驗(yàn)裝置與方法3.1.1介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)裝置本實(shí)驗(yàn)采用的針-板式介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)裝置，主要由放電電極、絕緣介質(zhì)、交流高壓電源以及氣體供應(yīng)系統(tǒng)等部分構(gòu)成，其結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示。阻擋放電實(shí)驗(yàn)裝置示意圖.jpg)放電電極部分，上電極采用直徑為[X]mm的不銹鋼針狀電極，其針尖曲率半徑極小，能夠在施加電壓時(shí)產(chǎn)生較強(qiáng)的局部電場(chǎng)，有利于氣體的初始電離和放電的引發(fā)。下電極為面積為[長(zhǎng)]mm×[寬]mm的黃銅平板電極，表面經(jīng)過(guò)拋光處理，以保證電場(chǎng)分布的均勻性。在平板電極表面緊密覆蓋一層厚度為[Y]mm的玻璃介質(zhì)，玻璃具有良好的絕緣性能，能夠有效阻擋放電電流的直接通過(guò)，從而形成穩(wěn)定的介質(zhì)阻擋放電。交流高壓電源選用輸出頻率范圍為[頻率下限]Hz-[頻率上限]Hz、最大輸出電壓峰值可達(dá)[最大電壓]kV的信號(hào)發(fā)生器與高壓放大器組合系統(tǒng)。信號(hào)發(fā)生器產(chǎn)生頻率和幅值可調(diào)節(jié)的交流信號(hào)，經(jīng)過(guò)高壓放大器放大后施加到放電電極上。通過(guò)調(diào)節(jié)信號(hào)發(fā)生器的參數(shù)，可以精確控制放電電壓的幅值和頻率，以研究不同電壓和頻率條件下介質(zhì)阻擋放電中OH自由基的特性。氣體供應(yīng)系統(tǒng)用于向放電區(qū)域提供實(shí)驗(yàn)所需的氣體。實(shí)驗(yàn)氣體為氮?dú)夂退魵獾幕旌蠚怏w，通過(guò)質(zhì)量流量控制器精確控制氮?dú)夂退魵獾牧髁勘?，以模擬不同濕度環(huán)境下的放電情況。氮?dú)庥杉兌葹閇氮?dú)饧兌萞%的鋼瓶提供，水蒸氣則通過(guò)將去離子水加熱蒸發(fā)后，與氮?dú)饣旌系玫?。混合氣體經(jīng)過(guò)緩沖罐充分混合均勻后，進(jìn)入放電區(qū)域。3.1.2直流輝光放電實(shí)驗(yàn)裝置板-板式負(fù)直流輝光放電實(shí)驗(yàn)裝置主要由放電管、電極、真空系統(tǒng)、直流高壓電源以及氣體供應(yīng)系統(tǒng)等組件組成，如圖2所示。直流輝光放電實(shí)驗(yàn)裝置示意圖.jpg)放電管采用內(nèi)徑為[內(nèi)徑尺寸]mm、長(zhǎng)度為[長(zhǎng)度尺寸]mm的石英玻璃管，石英玻璃具有良好的透光性和耐高溫性能，便于觀察放電現(xiàn)象以及進(jìn)行光譜測(cè)量，同時(shí)能夠承受一定的真空度和放電產(chǎn)生的熱量。兩個(gè)平板電極均為直徑[電極直徑]mm的不銹鋼電極，分別作為陰極和陽(yáng)極，對(duì)稱安裝在放電管的兩端，電極與放電管內(nèi)壁保持良好的絕緣，防止放電電流泄漏。真空系統(tǒng)由機(jī)械真空泵和分子泵組成，可將放電管內(nèi)的氣壓降低至[最低氣壓]Pa以下，以滿足直流輝光放電對(duì)低氣壓環(huán)境的要求。通過(guò)真空計(jì)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)放電管內(nèi)的氣壓，確保實(shí)驗(yàn)在設(shè)定的氣壓條件下進(jìn)行。直流高壓電源提供穩(wěn)定的直流電壓，其輸出電壓范圍為[電壓下限]V-[電壓上限]V，輸出電流可根據(jù)實(shí)驗(yàn)需求進(jìn)行調(diào)節(jié)。在電路中串聯(lián)一個(gè)限流電阻，以防止電流過(guò)大對(duì)電源和電極造成損壞。氣體供應(yīng)系統(tǒng)與介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)裝置類似，同樣用于提供實(shí)驗(yàn)所需的氣體。實(shí)驗(yàn)氣體包括純水蒸氣、氮?dú)鈹y帶水蒸氣以及氦氣攜帶水蒸氣等不同體系。通過(guò)質(zhì)量流量控制器精確控制各種氣體的流量，實(shí)現(xiàn)對(duì)不同氣體比例和氣壓條件下直流輝光放電的研究。3.1.3光譜診斷系統(tǒng)搭建光譜診斷系統(tǒng)主要包括發(fā)射光譜診斷系統(tǒng)和激光誘導(dǎo)熒光光譜診斷系統(tǒng)，用于測(cè)量介質(zhì)阻擋放電和直流輝光放電中OH自由基的光譜信息。發(fā)射光譜診斷系統(tǒng)主要由光纖光譜儀、光學(xué)探頭、信號(hào)采集與處理系統(tǒng)等組成。光學(xué)探頭用于收集放電區(qū)域發(fā)射的光信號(hào)，其前端配備有聚焦透鏡，可將光信號(hào)聚焦到光纖中，通過(guò)光纖傳輸至光譜儀。光譜儀采用高分辨率的光柵光譜儀，其波長(zhǎng)范圍覆蓋[波長(zhǎng)范圍下限]nm-[波長(zhǎng)范圍上限]nm，分辨率可達(dá)[分辨率數(shù)值]nm，能夠精確分辨OH自由基發(fā)射光譜的特征譜線。信號(hào)采集與處理系統(tǒng)將光譜儀輸出的電信號(hào)進(jìn)行放大、濾波和數(shù)字化處理，最終得到OH自由基發(fā)射光譜的強(qiáng)度隨波長(zhǎng)的變化曲線。激光誘導(dǎo)熒光光譜診斷系統(tǒng)的搭建相對(duì)復(fù)雜，主要包括高能量脈沖激光器、光學(xué)聚焦與傳輸系統(tǒng)、熒光收集與檢測(cè)系統(tǒng)以及信號(hào)同步與處理系統(tǒng)等部分。高能量脈沖激光器產(chǎn)生波長(zhǎng)為[激光波長(zhǎng)]nm的激光脈沖，該波長(zhǎng)與OH自由基的特定能級(jí)躍遷相匹配，能夠有效激發(fā)OH自由基產(chǎn)生熒光。激光脈沖經(jīng)過(guò)光學(xué)聚焦與傳輸系統(tǒng)，將激光聚焦到放電區(qū)域，與OH自由基相互作用。熒光收集與檢測(cè)系統(tǒng)采用大口徑的透鏡組收集OH自由基發(fā)射的熒光，并通過(guò)光纖將熒光傳輸至單色儀和探測(cè)器。單色儀對(duì)熒光進(jìn)行色散，探測(cè)器選用高靈敏度的光電倍增管或ICCD相機(jī)，用于檢測(cè)不同波長(zhǎng)熒光的強(qiáng)度。信號(hào)同步與處理系統(tǒng)確保激光器的觸發(fā)信號(hào)與探測(cè)器的采集信號(hào)同步，通過(guò)多次測(cè)量和信號(hào)平均處理，提高熒光信號(hào)的信噪比，從而獲得準(zhǔn)確的OH自由基激光誘導(dǎo)熒光光譜。3.2實(shí)驗(yàn)步驟與參數(shù)設(shè)置3.2.1介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)步驟在進(jìn)行介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)時(shí)，首先需要對(duì)實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行全面檢查和調(diào)試。確保針-板式介質(zhì)阻擋放電裝置的各部件連接牢固，電極表面清潔無(wú)雜質(zhì)，以保證電場(chǎng)分布的均勻性和穩(wěn)定性。檢查交流高壓電源的輸出參數(shù)是否正常，頻率調(diào)節(jié)范圍是否符合實(shí)驗(yàn)要求，以及高壓放大器的工作狀態(tài)是否良好。對(duì)氣體供應(yīng)系統(tǒng)進(jìn)行檢查，確保質(zhì)量流量控制器能夠準(zhǔn)確控制氮?dú)夂退魵獾牧髁?，各氣體管路連接緊密，無(wú)漏氣現(xiàn)象。準(zhǔn)備好實(shí)驗(yàn)所需的氮?dú)夂退魵?。將純度為[氮?dú)饧兌萞%的氮?dú)怃撈颗c氣體供應(yīng)系統(tǒng)連接，通過(guò)質(zhì)量流量控制器設(shè)定氮?dú)獾牧髁繛閇具體流量值1]sccm。對(duì)于水蒸氣的制備，將適量的去離子水加入到加熱裝置中，加熱至沸騰，使水蒸氣通過(guò)管路與氮?dú)饣旌?。通過(guò)調(diào)節(jié)加熱功率和氣體流量，控制混合氣體中的水蒸氣含量，使其達(dá)到實(shí)驗(yàn)所需的濕度條件。在確認(rèn)實(shí)驗(yàn)裝置和氣體供應(yīng)系統(tǒng)正常后，開始進(jìn)行放電實(shí)驗(yàn)。將混合氣體通入放電區(qū)域，待氣體流量穩(wěn)定后，逐漸增加交流高壓電源的輸出電壓。在電壓增加過(guò)程中，密切觀察放電現(xiàn)象，使用示波器監(jiān)測(cè)放電電壓和電流的波形變化，記錄放電起始電壓和電流值。隨著電壓的升高，放電逐漸穩(wěn)定，此時(shí)利用光學(xué)探頭收集放電區(qū)域發(fā)射的光信號(hào)，并通過(guò)光纖傳輸至光譜儀。光譜儀對(duì)光信號(hào)進(jìn)行色散和檢測(cè)，得到OH自由基發(fā)射光譜的強(qiáng)度隨波長(zhǎng)的變化曲線。在測(cè)量過(guò)程中，為了保證測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性，多次測(cè)量并取平均值，同時(shí)注意避免環(huán)境光等干擾因素對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，還需要注意以下事項(xiàng)。由于放電過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生高溫和高壓，操作時(shí)應(yīng)嚴(yán)格遵守安全操作規(guī)程，佩戴防護(hù)手套和護(hù)目鏡，防止觸電和燙傷。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，要保持實(shí)驗(yàn)室通風(fēng)良好，及時(shí)排出放電產(chǎn)生的有害氣體，如臭氧、氮氧化物等，以保障實(shí)驗(yàn)人員的健康。對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行實(shí)時(shí)記錄和分析，如發(fā)現(xiàn)異常情況，應(yīng)立即停止實(shí)驗(yàn)，檢查設(shè)備和實(shí)驗(yàn)條件，排除故障后再繼續(xù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。3.2.2直流輝光放電實(shí)驗(yàn)步驟對(duì)于直流輝光放電實(shí)驗(yàn)，首先要對(duì)板-板式負(fù)直流輝光放電實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行全面檢查和調(diào)試。確保放電管無(wú)破損，電極安裝牢固且與放電管內(nèi)壁保持良好的絕緣，防止放電電流泄漏。檢查真空系統(tǒng)的性能，機(jī)械真空泵和分子泵能否正常工作，真空計(jì)是否準(zhǔn)確顯示放電管內(nèi)的氣壓。對(duì)直流高壓電源進(jìn)行檢查，確保其輸出電壓和電流穩(wěn)定，調(diào)節(jié)范圍滿足實(shí)驗(yàn)要求，同時(shí)檢查限流電阻的阻值是否合適，以保護(hù)電源和電極。將實(shí)驗(yàn)裝置抽真空，開啟機(jī)械真空泵和分子泵，使放電管內(nèi)的氣壓降低至[最低氣壓]Pa以下。在抽真空過(guò)程中，密切關(guān)注真空計(jì)的示數(shù)，確保達(dá)到實(shí)驗(yàn)所需的低氣壓條件。根據(jù)實(shí)驗(yàn)需求，通過(guò)氣體供應(yīng)系統(tǒng)向放電管內(nèi)通入不同的實(shí)驗(yàn)氣體，如純水蒸氣、氮?dú)鈹y帶水蒸氣或氦氣攜帶水蒸氣等。使用質(zhì)量流量控制器精確控制各種氣體的流量，如通入氮?dú)鈹y帶水蒸氣時(shí)，設(shè)定氮?dú)饬髁繛閇具體流量值2]sccm，水蒸氣流量為[具體流量值3]sccm，以保證氣體比例和氣壓條件符合實(shí)驗(yàn)要求。在氣體通入放電管且流量穩(wěn)定后，逐漸增加直流高壓電源的輸出電壓。在電壓增加過(guò)程中，仔細(xì)觀察放電管內(nèi)的放電現(xiàn)象，記錄放電起始電壓和電流值。隨著電壓的升高，放電逐漸進(jìn)入穩(wěn)定狀態(tài)，此時(shí)利用光譜診斷系統(tǒng)對(duì)放電過(guò)程中的OH自由基進(jìn)行測(cè)量。對(duì)于激光誘導(dǎo)熒光光譜診斷，首先調(diào)整高能量脈沖激光器的參數(shù)，使其輸出波長(zhǎng)為[激光波長(zhǎng)]nm的激光脈沖，該波長(zhǎng)與OH自由基的特定能級(jí)躍遷相匹配，能夠有效激發(fā)OH自由基產(chǎn)生熒光。將激光脈沖通過(guò)光學(xué)聚焦與傳輸系統(tǒng)聚焦到放電區(qū)域，與OH自由基相互作用。利用大口徑的透鏡組收集OH自由基發(fā)射的熒光，并通過(guò)光纖將熒光傳輸至單色儀和探測(cè)器。單色儀對(duì)熒光進(jìn)行色散，探測(cè)器檢測(cè)不同波長(zhǎng)熒光的強(qiáng)度，得到OH自由基的激光誘導(dǎo)熒光光譜。在測(cè)量過(guò)程中，為了提高測(cè)量的準(zhǔn)確性和靈敏度，多次測(cè)量并采用信號(hào)平均、鎖相放大等技術(shù)處理數(shù)據(jù)，同時(shí)確保激光器的觸發(fā)信號(hào)與探測(cè)器的采集信號(hào)同步。在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，同樣要注意安全事項(xiàng)。由于直流輝光放電在低氣壓下進(jìn)行，放電管內(nèi)存在一定的真空度，操作時(shí)要防止放電管破裂造成危險(xiǎn)。同時(shí)，直流高壓電源輸出的高電壓也具有一定的危險(xiǎn)性，實(shí)驗(yàn)人員應(yīng)嚴(yán)格遵守操作規(guī)程，避免觸電事故的發(fā)生。對(duì)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中產(chǎn)生的尾氣進(jìn)行妥善處理，防止對(duì)環(huán)境造成污染。3.2.3實(shí)驗(yàn)參數(shù)設(shè)置在介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)中，交流高壓電源的輸出電壓峰值設(shè)置范圍為[電壓下限1]kV-[電壓上限1]kV，頻率設(shè)置范圍為[頻率下限1]Hz-[頻率上限1]Hz。選擇這樣的電壓和頻率范圍，是基于前期的預(yù)實(shí)驗(yàn)以及相關(guān)文獻(xiàn)的研究結(jié)果。在前期預(yù)實(shí)驗(yàn)中，發(fā)現(xiàn)當(dāng)電壓過(guò)低時(shí)，放電難以穩(wěn)定產(chǎn)生，OH自由基的產(chǎn)生量也較少；而電壓過(guò)高時(shí)，可能會(huì)導(dǎo)致放電過(guò)渡到火花放電或電弧放電，影響實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性和穩(wěn)定性。通過(guò)查閱相關(guān)文獻(xiàn)得知，在類似的針-板式介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)中，該電壓和頻率范圍能夠產(chǎn)生穩(wěn)定的介質(zhì)阻擋放電，且有利于OH自由基的產(chǎn)生和研究。氣體流量方面，氮?dú)饬髁吭O(shè)置范圍為[具體流量值4]sccm-[具體流量值5]sccm，水蒸氣流量通過(guò)調(diào)節(jié)加熱功率和氣體混合比例進(jìn)行控制，使混合氣體中的水蒸氣含量在[濕度范圍]%之間。這樣的氣體流量設(shè)置可以模擬不同濕度環(huán)境下的介質(zhì)阻擋放電，研究氣體流量和濕度對(duì)OH自由基產(chǎn)生和分布的影響。在直流輝光放電實(shí)驗(yàn)中，直流高壓電源的輸出電壓設(shè)置范圍為[電壓下限2]V-[電壓上限2]V，放電氣壓設(shè)置范圍為[氣壓下限]Pa-[氣壓上限]Pa。電壓范圍的選擇是考慮到在較低電壓下，氣體難以被擊穿產(chǎn)生放電，而過(guò)高的電壓可能會(huì)導(dǎo)致電極濺射等問(wèn)題，影響放電的穩(wěn)定性和實(shí)驗(yàn)結(jié)果。氣壓范圍的確定是基于直流輝光放電的特性，在低氣壓下才能形成穩(wěn)定的輝光放電，且不同的氣壓條件會(huì)對(duì)OH自由基的產(chǎn)生和分布產(chǎn)生顯著影響。對(duì)于不同氣體攜帶水蒸氣體系，如氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系，氮?dú)饬髁吭O(shè)置為[具體流量值6]sccm，水蒸氣流量為[具體流量值7]sccm；氦氣攜帶水蒸氣體系，氦氣流量設(shè)置為[具體流量值8]sccm，水蒸氣流量為[具體流量值9]sccm。通過(guò)改變氣體種類和流量，研究不同氣體氛圍對(duì)OH自由基在直流輝光放電中的影響。四、介質(zhì)阻擋放電中OH自由基的光譜診斷結(jié)果與分析4.1OH自由基發(fā)射光譜測(cè)量利用發(fā)射光譜技術(shù)，在大氣壓下對(duì)氮?dú)夂魵怏w系針-板式介質(zhì)阻擋放電產(chǎn)生的OH自由基發(fā)射光譜進(jìn)行了精確測(cè)量。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，通過(guò)精心調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)裝置，確保了測(cè)量環(huán)境的穩(wěn)定性和準(zhǔn)確性。圖3展示了在特定實(shí)驗(yàn)條件下，即放電電壓為[具體電壓值]kV、放電頻率為[具體頻率值]Hz、氮?dú)饬髁繛閇具體流量值]sccm、水蒸氣含量為[具體濕度值]%時(shí)，所測(cè)量得到的OH自由基發(fā)射光譜。夂魵怏w系針-板式介質(zhì)阻擋放電OH自由基發(fā)射光譜.jpg)從圖3中可以清晰地觀察到，OH自由基的發(fā)射光譜主要集中在306-310nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)，這與理論預(yù)期的OH（A2∑-X2Π0-0）躍遷所對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)范圍一致。在該波長(zhǎng)范圍內(nèi)，光譜呈現(xiàn)出明顯的特征峰，其中位于308.8nm處的特征峰強(qiáng)度最強(qiáng)，這是OH自由基發(fā)射光譜的主要特征峰之一，其強(qiáng)度反映了OH自由基在等離子體中的相對(duì)濃度和激發(fā)態(tài)分布情況。通過(guò)對(duì)測(cè)量得到的OH自由基發(fā)射光譜進(jìn)行深入分析，發(fā)現(xiàn)其光譜特征與放電條件密切相關(guān)。隨著放電電壓的逐漸升高，OH自由基發(fā)射光譜的強(qiáng)度呈現(xiàn)出顯著的增強(qiáng)趨勢(shì)。這是因?yàn)榉烹婋妷旱脑黾邮沟秒妶?chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng)，電子在電場(chǎng)中獲得更多的能量，從而能夠更有效地激發(fā)OH自由基，使其躍遷到更高的能級(jí)，進(jìn)而在躍遷回基態(tài)時(shí)發(fā)射出更強(qiáng)的光信號(hào)。當(dāng)放電電壓從[初始電壓值]kV增加到[最終電壓值]kV時(shí)，308.8nm處特征峰的強(qiáng)度從[初始強(qiáng)度值]arb.u.增加到[最終強(qiáng)度值]arb.u.，增長(zhǎng)幅度達(dá)到了[增長(zhǎng)比例值]%。放電頻率的變化也對(duì)OH自由基發(fā)射光譜產(chǎn)生重要影響。隨著放電頻率的增加，OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度同樣逐漸增強(qiáng)。這是由于放電頻率的提高意味著單位時(shí)間內(nèi)放電次數(shù)增加，更多的能量被注入到等離子體中，促進(jìn)了OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)，從而增強(qiáng)了發(fā)射光譜的強(qiáng)度。在實(shí)驗(yàn)中，將放電頻率從[初始頻率值]Hz提高到[最終頻率值]Hz時(shí)，308.8nm處特征峰的強(qiáng)度從[初始強(qiáng)度值]arb.u.增加到[最終強(qiáng)度值]arb.u.，呈現(xiàn)出良好的正相關(guān)關(guān)系。然而，當(dāng)通入氮?dú)饬髁堪l(fā)生變化時(shí)，OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度并沒(méi)有明顯的變化。這表明在一定范圍內(nèi)，氮?dú)饬髁康母淖儗?duì)OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)影響較小，等離子體中OH自由基的濃度和激發(fā)態(tài)分布相對(duì)穩(wěn)定。在實(shí)驗(yàn)中，將氮?dú)饬髁繌腫初始流量值]sccm變化到[最終流量值]sccm，OH自由基發(fā)射光譜在306-310nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)的強(qiáng)度波動(dòng)均在[波動(dòng)范圍值]arb.u.以內(nèi)，幾乎可以忽略不計(jì)。在研究針板間距對(duì)OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度的影響時(shí)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)針板間距逐漸增大時(shí)，OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度先增強(qiáng)后減弱，在距離下極板3mm處有一極值。這是因?yàn)獒槹彘g距的變化會(huì)影響電場(chǎng)分布和放電模式，進(jìn)而影響OH自由基的產(chǎn)生和傳輸過(guò)程。在針板間距較小時(shí)，電場(chǎng)強(qiáng)度相對(duì)集中，有利于OH自由基的產(chǎn)生，但隨著針板間距的增大，電場(chǎng)強(qiáng)度逐漸分散，OH自由基的產(chǎn)生效率可能會(huì)受到影響。當(dāng)針板間距超過(guò)一定值后，OH自由基在傳輸過(guò)程中可能會(huì)與其他粒子發(fā)生更多的碰撞和復(fù)合，導(dǎo)致其濃度和激發(fā)態(tài)分布發(fā)生變化，從而使發(fā)射光譜強(qiáng)度減弱。在實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)針板間距從1mm增加到5mm時(shí)，308.8nm處特征峰的強(qiáng)度先從[初始強(qiáng)度值]arb.u.增加到[極值強(qiáng)度值]arb.u.，然后又降低到[最終強(qiáng)度值]arb.u.，呈現(xiàn)出典型的先升后降的變化趨勢(shì)。4.2光譜強(qiáng)度與放電參數(shù)關(guān)系4.2.1放電電壓的影響在介質(zhì)阻擋放電中，隨著放電電壓的增加，OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度呈現(xiàn)逐漸增強(qiáng)的趨勢(shì)。這一現(xiàn)象背后蘊(yùn)含著深刻的物理機(jī)制。當(dāng)放電電壓升高時(shí)，電極間的電場(chǎng)強(qiáng)度隨之增強(qiáng)，這使得電子在電場(chǎng)中加速運(yùn)動(dòng)時(shí)能夠獲得更多的能量。根據(jù)動(dòng)能定理，電子的動(dòng)能與電場(chǎng)強(qiáng)度和運(yùn)動(dòng)距離成正比，在相同的放電間隙下，電場(chǎng)強(qiáng)度的增大導(dǎo)致電子動(dòng)能顯著增加。獲得高能量的電子與氣體分子（如水分子）發(fā)生碰撞時(shí)，碰撞能量足以使水分子發(fā)生電離和解離，從而產(chǎn)生更多的OH自由基。水分子的電離和解離過(guò)程可以用以下反應(yīng)式表示：H_2O+e^-\longrightarrowH+OH+e^-，H_2O+e^-\longrightarrowH_2+O+e^-，H_2O+e^-\longrightarrowH^++OH^-+e^-。在這些反應(yīng)中，電子的能量是關(guān)鍵因素，高能量的電子能夠克服水分子的化學(xué)鍵能，使水分子發(fā)生解離，產(chǎn)生OH自由基。同時(shí)，放電電壓的增加還會(huì)促進(jìn)更多的OH自由基被激發(fā)到更高的能級(jí)。當(dāng)OH自由基處于激發(fā)態(tài)時(shí)，其電子從低能級(jí)躍遷到高能級(jí)，處于不穩(wěn)定狀態(tài)。根據(jù)量子力學(xué)原理，激發(fā)態(tài)的粒子會(huì)在極短的時(shí)間內(nèi)（通常在10^{-8}秒量級(jí)）躍遷回基態(tài)或較低能級(jí)，并以光子的形式釋放出多余的能量，產(chǎn)生發(fā)射光譜。激發(fā)態(tài)OH自由基的數(shù)量越多，躍遷回基態(tài)時(shí)發(fā)射的光子數(shù)量也就越多，從而導(dǎo)致OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度增強(qiáng)。此外，放電電壓的升高還可能影響放電模式和等離子體的空間分布。在較低電壓下，放電可能以微放電通道的形式存在，而隨著電壓的升高，微放電通道的數(shù)量和強(qiáng)度都會(huì)增加，等離子體的體積也會(huì)擴(kuò)大，這使得OH自由基的產(chǎn)生區(qū)域和濃度分布發(fā)生變化，進(jìn)一步增加了OH自由基發(fā)射光譜的強(qiáng)度。在實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)放電電壓從[初始電壓值]kV增加到[最終電壓值]kV時(shí)，OH自由基發(fā)射光譜在308.8nm處特征峰的強(qiáng)度從[初始強(qiáng)度值]arb.u.增加到[最終強(qiáng)度值]arb.u.，增長(zhǎng)幅度達(dá)到了[增長(zhǎng)比例值]%，這充分證明了放電電壓對(duì)OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度的顯著影響。4.2.2放電頻率的影響放電頻率對(duì)OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度也有著重要影響，隨著放電頻率的增加，OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)。這主要是由于放電頻率的提高意味著單位時(shí)間內(nèi)放電次數(shù)增加，更多的能量被注入到等離子體中。在介質(zhì)阻擋放電中，每次放電都會(huì)產(chǎn)生一定數(shù)量的OH自由基，并且會(huì)激發(fā)OH自由基到更高的能級(jí)。當(dāng)放電頻率增加時(shí)，單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的OH自由基數(shù)量增多，同時(shí)激發(fā)態(tài)OH自由基的數(shù)量也相應(yīng)增加。從能量的角度來(lái)看，更高的放電頻率使得單位時(shí)間內(nèi)輸入到等離子體中的能量增加，這些能量用于激發(fā)和產(chǎn)生更多的OH自由基。以水分子的電離和解離過(guò)程為例，每次放電時(shí)，電子與水分子碰撞產(chǎn)生OH自由基，放電頻率的增加使得這種碰撞事件在單位時(shí)間內(nèi)發(fā)生的次數(shù)增多，從而增加了OH自由基的產(chǎn)生量。更多的能量注入也使得已經(jīng)產(chǎn)生的OH自由基更容易被激發(fā)到更高的能級(jí)，當(dāng)這些激發(fā)態(tài)OH自由基躍遷回基態(tài)時(shí)，會(huì)發(fā)射出更強(qiáng)的光信號(hào)，導(dǎo)致OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度增強(qiáng)。此外，放電頻率的變化還可能影響等離子體中的化學(xué)反應(yīng)速率和平衡。較高的放電頻率可能會(huì)促進(jìn)一些與OH自由基相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行，進(jìn)一步增加OH自由基的濃度和激發(fā)態(tài)分布，從而增強(qiáng)OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度。在實(shí)驗(yàn)中，將放電頻率從[初始頻率值]Hz提高到[最終頻率值]Hz時(shí)，308.8nm處特征峰的強(qiáng)度從[初始強(qiáng)度值]arb.u.增加到[最終強(qiáng)度值]arb.u.，呈現(xiàn)出良好的正相關(guān)關(guān)系，這表明放電頻率的增加確實(shí)能夠有效增強(qiáng)OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度。4.2.3氮?dú)饬髁康挠绊懏?dāng)通入氮?dú)饬髁堪l(fā)生變化時(shí)，OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度并沒(méi)有明顯的變化。這一現(xiàn)象表明在一定范圍內(nèi)，氮?dú)饬髁康母淖儗?duì)OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)影響較小，等離子體中OH自由基的濃度和激發(fā)態(tài)分布相對(duì)穩(wěn)定。從化學(xué)反應(yīng)的角度來(lái)看，在介質(zhì)阻擋放電中，OH自由基主要來(lái)源于水分子的電離和解離。氮?dú)庠谠擉w系中主要起到載氣的作用，它的化學(xué)性質(zhì)相對(duì)穩(wěn)定，在一般的放電條件下，氮?dú)夥肿硬蝗菀字苯訁⑴c到OH自由基的產(chǎn)生過(guò)程中。雖然氮?dú)夥肿釉诜烹娺^(guò)程中可能會(huì)被激發(fā)或電離，但這些過(guò)程產(chǎn)生的粒子（如氮離子、激發(fā)態(tài)氮分子等）對(duì)OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)影響不大。從等離子體物理的角度分析，氮?dú)饬髁康淖兓赡軙?huì)影響等離子體的一些參數(shù)，如電子密度、電子溫度等。然而，在本實(shí)驗(yàn)條件下，這些參數(shù)的變化并沒(méi)有對(duì)OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)產(chǎn)生顯著影響。這可能是因?yàn)樵谠摲烹婓w系中，水分子的電離和解離過(guò)程主要取決于電場(chǎng)強(qiáng)度、電子能量等因素，而氮?dú)饬髁康淖兓瘜?duì)這些關(guān)鍵因素的影響較小。在實(shí)驗(yàn)中，將氮?dú)饬髁繌腫初始流量值]sccm變化到[最終流量值]sccm，OH自由基發(fā)射光譜在306-310nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)的強(qiáng)度波動(dòng)均在[波動(dòng)范圍值]arb.u.以內(nèi)，幾乎可以忽略不計(jì)。這進(jìn)一步證實(shí)了在本實(shí)驗(yàn)條件下，氮?dú)饬髁繉?duì)OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度的影響可以忽略，等離子體中OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)相對(duì)獨(dú)立于氮?dú)饬髁康淖兓?.2.4針板間距的影響當(dāng)針板間距逐漸增大時(shí)，OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度先增強(qiáng)后減弱，在距離下極板3mm處有一極值。這一現(xiàn)象是由多種因素共同作用導(dǎo)致的，主要與電場(chǎng)分布和放電模式的變化密切相關(guān)。在針板間距較小時(shí)，電場(chǎng)強(qiáng)度相對(duì)集中在針電極附近。由于針電極的曲率半徑較小，在施加電壓時(shí)會(huì)產(chǎn)生較強(qiáng)的局部電場(chǎng)，有利于氣體的初始電離和放電的引發(fā)。此時(shí)，電子在強(qiáng)電場(chǎng)的加速下獲得較高的能量，與水分子碰撞產(chǎn)生OH自由基的效率較高，因此OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度隨著針板間距的增大而增強(qiáng)。隨著針板間距的進(jìn)一步增大，電場(chǎng)強(qiáng)度逐漸分散，電子在電場(chǎng)中加速獲得的能量相對(duì)減少，導(dǎo)致OH自由基的產(chǎn)生效率可能會(huì)受到影響。針板間距的增大還會(huì)使OH自由基在傳輸過(guò)程中與其他粒子（如氮?dú)夥肿印㈦x子等）發(fā)生更多的碰撞和復(fù)合。這些碰撞和復(fù)合過(guò)程會(huì)消耗OH自由基，導(dǎo)致其濃度和激發(fā)態(tài)分布發(fā)生變化，從而使發(fā)射光譜強(qiáng)度減弱。當(dāng)針板間距達(dá)到一定值時(shí)，OH自由基的產(chǎn)生和消耗達(dá)到一個(gè)相對(duì)平衡的狀態(tài)，此時(shí)OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度達(dá)到極值。在本實(shí)驗(yàn)中，這個(gè)極值出現(xiàn)在距離下極板3mm處。當(dāng)針板間距繼續(xù)增大時(shí)，OH自由基的消耗過(guò)程逐漸占據(jù)主導(dǎo)地位，發(fā)射光譜強(qiáng)度進(jìn)一步減弱。在實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)針板間距從1mm增加到5mm時(shí)，308.8nm處特征峰的強(qiáng)度先從[初始強(qiáng)度值]arb.u.增加到[極值強(qiáng)度值]arb.u.，然后又降低到[最終強(qiáng)度值]arb.u.，呈現(xiàn)出典型的先升后降的變化趨勢(shì)。這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果與上述理論分析相符，充分說(shuō)明了針板間距對(duì)OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度的復(fù)雜影響，這種影響是由電場(chǎng)分布、放電模式以及粒子碰撞和復(fù)合等多種因素共同作用的結(jié)果。4.3與其他活性物種光譜的關(guān)聯(lián)分析在氮?dú)夂魵怏w系針-板式介質(zhì)阻擋放電中，OH自由基發(fā)射光譜與其他活性物種光譜存在著密切的關(guān)聯(lián)。其中，N??（B2∑u?-X2∑g?0-0）的發(fā)射光譜與OH（A2∑-X2Π0-0）自由基的發(fā)射光譜存在重疊現(xiàn)象，這給準(zhǔn)確測(cè)量OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度帶來(lái)了挑戰(zhàn)。N??（B2∑u?-X2∑g?0-0）的發(fā)射光譜主要集中在391.4nm附近，而OH（A2∑-X2Π0-0）自由基發(fā)射光譜集中在306-310nm范圍，雖然兩個(gè)光譜的主要特征峰位置不同，但在實(shí)際測(cè)量中，由于儀器分辨率以及等離子體中復(fù)雜的物理過(guò)程，它們的光譜在一定程度上存在重疊。在放電過(guò)程中，N??和OH自由基的產(chǎn)生機(jī)制相互關(guān)聯(lián)。電子與氮?dú)夥肿优鲎彩紫犬a(chǎn)生N??，而N??進(jìn)一步與水分子或其他活性粒子發(fā)生反應(yīng)，可能會(huì)對(duì)OH自由基的產(chǎn)生和濃度分布產(chǎn)生影響。為了準(zhǔn)確測(cè)量OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度，需要對(duì)重疊的光譜進(jìn)行處理。通過(guò)由N?（C3Πu-B3Πg）的Δv=-3和Δv=-4振動(dòng)帶序發(fā)射光譜強(qiáng)度及相應(yīng)的Franck-Condon因子，計(jì)算得出N?（C）的振動(dòng)溫度。由于N?（C3Πu-B3Πg）的Δv=+1振動(dòng)帶序與OH（A2∑-X2Π0-0）自由基的發(fā)射光譜存在重疊，利用計(jì)算得到的N?（C）的相對(duì)振動(dòng)布居，在與OH（A2∑-X2Π0-0）相互重疊的發(fā)射光譜中減去N?（C3Πu-B3Πg）的Δv=+1振動(dòng)帶序的發(fā)射光譜強(qiáng)度，從而能夠準(zhǔn)確求出OH（A2∑-X2Π0-0）自由基的發(fā)射光譜強(qiáng)度。在研究OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度隨放電參數(shù)的變化規(guī)律時(shí)，也發(fā)現(xiàn)N??發(fā)射光譜強(qiáng)度與OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度具有相似的變化趨勢(shì)。隨著放電電壓和放電頻率的增加，OH（A2∑-X2Π0-0）自由基和N??（B2∑u?-X2∑g?0-0）的發(fā)射光譜強(qiáng)度均逐漸增強(qiáng)。這表明在介質(zhì)阻擋放電中，放電電壓和頻率的變化對(duì)這兩種活性物種的產(chǎn)生和激發(fā)具有相似的影響機(jī)制。當(dāng)放電電壓升高或放電頻率增加時(shí)，電場(chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng)，電子能量增加，更多的氮?dú)夥肿雍退肿颖浑婋x和激發(fā)，從而導(dǎo)致OH自由基和N??的產(chǎn)生量增加，發(fā)射光譜強(qiáng)度增強(qiáng)。OH自由基發(fā)射光譜與N??等其他活性物種光譜的重疊情況及相互影響是一個(gè)復(fù)雜的物理過(guò)程，通過(guò)精確的光譜處理和對(duì)放電參數(shù)的研究，可以深入了解它們?cè)诮橘|(zhì)阻擋放電中的行為和相互作用機(jī)制，為進(jìn)一步研究等離子體中的化學(xué)反應(yīng)提供重要依據(jù)。五、直流輝光放電中OH自由基的光譜診斷結(jié)果與分析5.1OH自由基熒光光譜測(cè)量利用激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)，對(duì)低氣壓下不同氣體攜帶水蒸氣體系板-板式負(fù)直流輝光放電產(chǎn)生的OH自由基熒光光譜進(jìn)行了精確測(cè)量。圖4展示了在特定實(shí)驗(yàn)條件下，即放電電壓為[具體電壓值]V、放電氣壓為[具體氣壓值]Pa時(shí)，純水蒸氣體系、氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系以及氦氣攜帶水蒸氣體系中OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜的測(cè)量結(jié)果。直流輝光放電OH自由基熒光光譜.jpg)從圖4中可以清晰地觀察到，在不同氣體攜帶水蒸氣體系中，OH自由基熒光光譜均呈現(xiàn)出特定的特征。OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜中存在多個(gè)熒光分支，其中Q?（1）分支熒光光譜強(qiáng)度較強(qiáng)且受周圍其它熒光分支干擾較小，能夠較為準(zhǔn)確地反映OH（A2∑-X2Π0-0）熒光強(qiáng)度變化。在純水蒸氣體系中，OH自由基熒光光譜相對(duì)較為純凈，本底噪聲較小。這是因?yàn)轶w系中主要成分僅為水蒸氣，不存在其他氣體分子的干擾，使得OH自由基的產(chǎn)生和熒光發(fā)射過(guò)程相對(duì)簡(jiǎn)單，減少了因其他氣體分子激發(fā)或電離產(chǎn)生的雜散光對(duì)熒光光譜的影響。在氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系中，OH自由基熒光光譜的本底噪聲相對(duì)較大。這可能是由于氮?dú)夥肿釉诜烹娺^(guò)程中也會(huì)被激發(fā)和電離，產(chǎn)生一些與OH自由基熒光光譜重疊的發(fā)射光譜，從而增加了本底噪聲。氮?dú)夥肿优cOH自由基之間可能存在復(fù)雜的相互作用，影響了OH自由基的產(chǎn)生和熒光發(fā)射效率。氦氣攜帶水蒸氣體系的OH自由基熒光光譜同樣存在一定的本底噪聲，但其強(qiáng)度和特征與氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系有所不同。氦氣的原子結(jié)構(gòu)和電離能與氮?dú)獠煌?，在放電過(guò)程中，氦氣對(duì)OH自由基的產(chǎn)生和熒光發(fā)射過(guò)程產(chǎn)生了獨(dú)特的影響，導(dǎo)致其熒光光譜的本底噪聲和特征與其他體系存在差異。通過(guò)對(duì)不同氣體攜帶水蒸氣體系中OH自由基熒光光譜的測(cè)量和分析，可以初步了解OH自由基在不同氣體氛圍下的產(chǎn)生和熒光發(fā)射特性，為后續(xù)研究放電參數(shù)對(duì)OH自由基熒光光譜強(qiáng)度的影響以及基態(tài)OH自由基轉(zhuǎn)動(dòng)溫度的計(jì)算提供了基礎(chǔ)。5.2熒光強(qiáng)度與放電參數(shù)關(guān)系5.2.1放電電壓的影響在不同氣體體系的直流輝光放電中，放電電壓對(duì)OH自由基熒光強(qiáng)度的影響呈現(xiàn)出不同的規(guī)律。在純水蒸氣體系中，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度隨放電電壓的增加沒(méi)有明顯變化。這可能是因?yàn)樵诩兯魵怏w系中，OH自由基的產(chǎn)生主要源于水蒸氣分子的電離和解離，而放電電壓的增加并沒(méi)有顯著改變水蒸氣分子的電離和解離過(guò)程。從微觀角度來(lái)看，水蒸氣分子在電場(chǎng)作用下的電離和解離主要取決于電子與水蒸氣分子的碰撞能量和碰撞頻率。在一定的放電條件下，電子的能量分布和碰撞頻率相對(duì)穩(wěn)定，因此放電電壓的增加并沒(méi)有對(duì)OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)產(chǎn)生明顯影響，從而導(dǎo)致Q?（1）分支熒光強(qiáng)度基本保持不變。然而，在氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系中，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度隨放電電壓的增加而增強(qiáng)。這是由于氮?dú)獾拇嬖诟淖兞朔烹娺^(guò)程中的物理和化學(xué)機(jī)制。氮?dú)夥肿釉诜烹娺^(guò)程中可以被激發(fā)和電離，產(chǎn)生氮離子、激發(fā)態(tài)氮分子等活性粒子。這些活性粒子與水蒸氣分子相互作用，促進(jìn)了OH自由基的產(chǎn)生。當(dāng)放電電壓增加時(shí)，電場(chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng)，電子獲得更多的能量，與氮?dú)夥肿雍退魵夥肿拥呐鲎哺觿×?，從而產(chǎn)生更多的活性粒子，進(jìn)一步促進(jìn)了OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)，使得Q?（1）分支熒光強(qiáng)度增強(qiáng)。在氦氣攜帶水蒸氣體系中，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度隨放電電壓的增加而明顯增強(qiáng)。氦氣的原子結(jié)構(gòu)和電離能與氮?dú)獠煌?，在放電過(guò)程中，氦氣對(duì)OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)具有獨(dú)特的影響。氦氣原子的外層電子結(jié)構(gòu)相對(duì)穩(wěn)定，在電場(chǎng)作用下，氦氣原子更容易被激發(fā)到高能態(tài)，然后通過(guò)與水蒸氣分子的能量傳遞，促進(jìn)OH自由基的產(chǎn)生。當(dāng)放電電壓升高時(shí)，氦氣原子被激發(fā)的概率增加，能量傳遞過(guò)程更加頻繁，從而使得OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)效率顯著提高，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度明顯增強(qiáng)。綜上所述，不同氣體體系中放電電壓對(duì)OH自由基熒光強(qiáng)度的影響差異主要源于不同氣體的物理和化學(xué)性質(zhì)以及它們與水蒸氣分子之間的相互作用。這些差異反映了直流輝光放電中OH自由基產(chǎn)生和激發(fā)過(guò)程的復(fù)雜性，為進(jìn)一步研究等離子體化學(xué)反應(yīng)提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。5.2.2放電氣壓的影響當(dāng)放電氣壓發(fā)生變化時(shí)，OH自由基熒光強(qiáng)度呈現(xiàn)出先增強(qiáng)后減弱并出現(xiàn)極值的規(guī)律。在氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系中，當(dāng)增加放電氣壓時(shí)，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度先增強(qiáng)后減弱，并在110Pa附近有一極值。在氦氣攜帶水蒸氣體系中，同樣當(dāng)增加放電氣壓時(shí)，Q?（1）分支熒光強(qiáng)度先增強(qiáng)后減弱，并在180Pa時(shí)出現(xiàn)一極值。這種現(xiàn)象可以從以下幾個(gè)方面進(jìn)行解釋。在低氣壓下，氣體分子的平均自由程較長(zhǎng)，電子在電場(chǎng)中加速運(yùn)動(dòng)時(shí)與氣體分子的碰撞頻率較低。隨著放電氣壓的增加，氣體分子密度增大，電子與氣體分子的碰撞頻率增加，這使得電子的能量能夠更有效地傳遞給氣體分子，促進(jìn)了OH自由基的產(chǎn)生和激發(fā)，從而導(dǎo)致OH自由基熒光強(qiáng)度增強(qiáng)。然而，當(dāng)放電氣壓繼續(xù)增加時(shí)，電子與氣體分子的碰撞頻率過(guò)高，電子在每次碰撞中損失的能量也相應(yīng)增加，導(dǎo)致電子的平均能量降低。這使得電子與水蒸氣分子碰撞產(chǎn)生OH自由基的效率下降，同時(shí)OH自由基在高氣壓環(huán)境中更容易與其他粒子發(fā)生復(fù)合反應(yīng)，從而導(dǎo)致OH自由基的濃度和激發(fā)態(tài)分布減少，熒光強(qiáng)度減弱。在不同氣體攜帶水蒸氣體系中，極值出現(xiàn)的氣壓不同，這與氣體的種類和性質(zhì)密切相關(guān)。氮?dú)夂秃獾脑咏Y(jié)構(gòu)、電離能以及與水蒸氣分子的相互作用方式存在差異，導(dǎo)致在不同的氣壓條件下，電子與氣體分子的碰撞過(guò)程和OH自由基的產(chǎn)生、復(fù)合過(guò)程也有所不同。氮?dú)夥肿拥馁|(zhì)量相對(duì)較大，在高氣壓下，電子與氮?dú)夥肿拥呐鲎哺菀资闺娮訐p失能量，因此極值出現(xiàn)的氣壓相對(duì)較低，為110Pa左右。而氦氣原子質(zhì)量較小，電子與氦氣原子的碰撞相對(duì)較容易使電子保持較高的能量，因此在較高的氣壓（180Pa）下才出現(xiàn)極值。放電氣壓對(duì)OH自由基熒光強(qiáng)度的影響是一個(gè)復(fù)雜的過(guò)程，涉及到電子與氣體分子的碰撞、能量傳遞、OH自由基的產(chǎn)生和復(fù)合等多個(gè)因素，不同氣體體系中極值的差異進(jìn)一步體現(xiàn)了氣體種類對(duì)直流輝光放電中OH自由基行為的重要影響。5.3基態(tài)OH自由基轉(zhuǎn)動(dòng)溫度計(jì)算在對(duì)低氣壓下不同氣體攜帶水蒸氣體系板-板式負(fù)直流輝光放電中OH自由基的研究中，通過(guò)模擬計(jì)算得到基態(tài)OH自由基轉(zhuǎn)動(dòng)溫度是深入了解OH自由基特性的關(guān)鍵步驟。本研究采用基于光譜模擬的方法來(lái)計(jì)算基態(tài)OH自由基的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度。在激光誘導(dǎo)熒光光譜測(cè)量中，OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜中包含了豐富的關(guān)于OH自由基能量狀態(tài)的信息，其中轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)的分布與轉(zhuǎn)動(dòng)溫度密切相關(guān)。根據(jù)量子力學(xué)理論，分子的轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)可以用轉(zhuǎn)動(dòng)量子數(shù)J來(lái)描述，不同轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)上的分子布居數(shù)服從玻爾茲曼分布，即：N_J=N_0\frac{(2J+1)e^{-\frac{E_J}{kT}}}{\sum_{J'}(2J'+1)e^{-\frac{E_{J'}}{kT}}}其中，N_J是轉(zhuǎn)動(dòng)量子數(shù)為J的能級(jí)上的分子布居數(shù)，N_0是總分子數(shù)，E_J是轉(zhuǎn)動(dòng)量子數(shù)為J的能級(jí)能量，k是玻爾茲曼常數(shù)，T是轉(zhuǎn)動(dòng)溫度。對(duì)于OH自由基，其轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)能量E_J可以表示為：E_J=BvJ(J+1)其中，Bv是轉(zhuǎn)動(dòng)常數(shù)，它與OH自由基的電子態(tài)有關(guān)，對(duì)于OH（A2∑-X2Π0-0）躍遷，Bv為特定的值。在實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜中，不同轉(zhuǎn)動(dòng)量子數(shù)J對(duì)應(yīng)的熒光分支強(qiáng)度與該能級(jí)上的分子布居數(shù)N_J成正比。通過(guò)測(cè)量不同轉(zhuǎn)動(dòng)量子數(shù)J對(duì)應(yīng)的熒光分支強(qiáng)度I_J，可以得到：\frac{I_J}{I_{J'}}=\frac{N_J}{N_{J'}}在本研究中，選擇OH（A2∑-X2Π0-0）熒光光譜中Q?（1）分支等多個(gè)受干擾較小的熒光分支進(jìn)行分析。首先，根據(jù)上述理論公式，建立一個(gè)包含轉(zhuǎn)動(dòng)溫度T作為參數(shù)的光譜強(qiáng)度模型。通過(guò)改變轉(zhuǎn)動(dòng)溫度T的值，計(jì)算出不同轉(zhuǎn)動(dòng)量子數(shù)J對(duì)應(yīng)的熒光分支強(qiáng)度理論值。然后，將計(jì)算得到的理論值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的熒光分支強(qiáng)度進(jìn)行擬合。在擬合過(guò)程中，采用最小二乘法來(lái)確定轉(zhuǎn)動(dòng)溫度T的最佳值，使得理論計(jì)算的熒光分支強(qiáng)度與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值之間的誤差平方和最小。通過(guò)不斷調(diào)整轉(zhuǎn)動(dòng)溫度T，直到誤差平方和達(dá)到最小，此時(shí)得到的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度T即為基態(tài)OH自由基的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度。在純水蒸氣體系的直流輝光放電實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)上述模擬計(jì)算方法，得到基態(tài)OH自由基的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度為[具體溫度值1]K。在氮?dú)鈹y帶水蒸氣體系中，計(jì)算得到的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度為[具體溫度值2]K，而在氦氣攜帶水蒸氣體系中，轉(zhuǎn)動(dòng)溫度為[具體溫度值3]K。這些結(jié)果表明，不同氣體攜帶水蒸氣體系中，基態(tài)OH自由基的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度存在差異，這與不同氣體體系中OH自由基的產(chǎn)生機(jī)制、能量傳遞過(guò)程以及與其他粒子的相互作用等因素密切相關(guān)。六、兩種放電中OH自由基光譜診斷的對(duì)比與討論6.1診斷方法的對(duì)比發(fā)射光譜技術(shù)和激光誘導(dǎo)熒光光譜技術(shù)在介質(zhì)阻擋放電與直流輝光放電中診斷OH自由基時(shí)各有優(yōu)劣。發(fā)射光譜技術(shù)的主要優(yōu)點(diǎn)在于其操作相對(duì)簡(jiǎn)便，無(wú)需額外的激發(fā)光源，只需直接收集等離子體中OH自由基自發(fā)發(fā)射的光信號(hào)，成本相對(duì)較低。在介質(zhì)阻擋放電實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)簡(jiǎn)單的光學(xué)探頭和光譜儀即可測(cè)量OH自由基發(fā)射光譜，能夠快速獲得光譜信息。該技術(shù)可以同時(shí)測(cè)量多種活性物種的發(fā)射光譜，在研究介質(zhì)阻擋放電時(shí)，不僅能獲取OH自由基的光譜，還能得到N??等其他活性物種的光譜，有助于全面了解等離子體中的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程。然而，發(fā)射光譜技術(shù)也存在一些局限性。其檢測(cè)靈敏度相對(duì)較低，對(duì)于低濃度的OH自由基，可能無(wú)法準(zhǔn)確測(cè)量其光譜強(qiáng)度。在復(fù)雜的等離子體環(huán)境中，其他粒子發(fā)射的光譜容易與OH自由基發(fā)射光譜重疊，干擾測(cè)量結(jié)果，在氮?dú)夂魵怏w系的介質(zhì)阻擋放電中，N??的發(fā)射光譜與OH自由基發(fā)射光譜存在重疊，給準(zhǔn)確測(cè)量OH自由基發(fā)射光譜強(qiáng)度帶來(lái)困難。發(fā)射光譜技術(shù)一般只能提供OH自由基的總量信息，難以實(shí)現(xiàn)對(duì)其空間分布的精確測(cè)量，對(duì)于研究OH自由基在等離子體中的微觀分布特性存在一定的局限性。相比