非線性光學(xué)(guāngxué)引言第一頁，共55頁。線性光學(xué)與非線性光學(xué)1.特點(diǎn)線性光學(xué)，即光束在空間或介質(zhì)中的傳播是互相獨(dú)立的，光束在傳播過程(guòchéng)中，由于衍射、折射和干涉等效應(yīng)，光束的傳播方向會(huì)發(fā)生改變，空間分布也會(huì)有所變化，但光的頻率不會(huì)在傳播過程(guòchéng)中改變；介質(zhì)的主要光學(xué)參數(shù)，如折射率、吸收系數(shù)等，都與入射光的強(qiáng)度無關(guān)，只是入射光的頻率和偏振方向的函數(shù)。當(dāng)一束激光射入到介質(zhì)以后，會(huì)從介質(zhì)中出射另一束或幾束很強(qiáng)的有新頻率的光束。它們可以處在與入射光頻率相隔很遠(yuǎn)的長波邊或短波邊，或是在入射光頻率近旁的新的相干輻射；兩個(gè)光束在傳播中經(jīng)過交叉區(qū)域后，其強(qiáng)度會(huì)互相傳遞，介質(zhì)的吸收系數(shù)已不再是恒值，它會(huì)隨光束強(qiáng)度的增加變大或者變小。一個(gè)光束的光波相位信息在傳播過程(guòchéng)中，也會(huì)轉(zhuǎn)移到其他光束上去，一個(gè)光束的相位可以與另一個(gè)光束的相位呈復(fù)共軛關(guān)系；某一定強(qiáng)度的入射光束在通過介質(zhì)后，透射光束的強(qiáng)度可以具有兩個(gè)或多個(gè)不同的值。第二頁，共55頁。2.光與物質(zhì)相互作用關(guān)系當(dāng)一個(gè)光電場(chǎng)入射到介質(zhì)(jièzhì)體系中時(shí)，由于介質(zhì)(jièzhì)體系是由大量的多種荷電粒子，如電子、原子實(shí)及離子等構(gòu)成，它們?cè)谕夤怆妶?chǎng)的作用下會(huì)發(fā)生位移，這就會(huì)在介質(zhì)(jièzhì)中產(chǎn)生感應(yīng)的電極化強(qiáng)度。配合電磁波在介質(zhì)(jièzhì)中傳播的波動(dòng)方程人們可以(kěyǐ)解釋介質(zhì)中存在的吸收、折射和色散等效應(yīng)。其中μ0是真空導(dǎo)磁率，σ為介質(zhì)的電導(dǎo)率。一般來講，χ(1)的實(shí)部對(duì)應(yīng)介質(zhì)體系的折射和色散，而χ(1)的虛部說明介質(zhì)的吸收.第三頁，共55頁。而高強(qiáng)度的激光作用到介質(zhì)體系時(shí)，人們發(fā)現(xiàn)在大量的各種不同的材料中都會(huì)觀察到與線性光學(xué)效應(yīng)截然不同的現(xiàn)象(xiànxiàng)，介質(zhì)的折射率會(huì)隨光電場(chǎng)強(qiáng)度的變化而變化，吸收系數(shù)也不再是一個(gè)常數(shù)等等。所有這些新現(xiàn)象(xiànxiàng)就需要非線性光學(xué)的基本原理予以解釋.在傳統(tǒng)的熱輻射光源、放電光源的照射下，可得到的單色功率密度一般在１Ｗ／ｃｍ2以下，激光是具有高單色高亮度的光源，當(dāng)激光射到（或聚焦于）介質(zhì)中時(shí)，其所產(chǎn)生的單色功率密度會(huì)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)光源的相應(yīng)值。在實(shí)驗(yàn)室條件下，聚焦至介質(zhì)處的單色功率密度已很容易達(dá)到1010Ｗ／cm2以上.，第四頁，共55頁。光電場(chǎng)所(chǎnɡsuǒ)感應(yīng)的電極化強(qiáng)度與入射光電場(chǎng)強(qiáng)度的關(guān)系式中必須計(jì)及光電場(chǎng)強(qiáng)度的高冪次項(xiàng)，即χ(2)、χ(3)分別為二階及三階非線性極化率張量，它們以及(yǐjí)高階非線性極化率張量χ(n)是表征光與物質(zhì)非線性相互作用的基本參數(shù)。非線性光學(xué)效應(yīng)的定義如下：凡物質(zhì)對(duì)于外加電磁場(chǎng)的響應(yīng)，并不是外加電磁場(chǎng)振幅的線性函數(shù)的光學(xué)現(xiàn)象，均屬于非線性光學(xué)效應(yīng)的范疇。第五頁，共55頁。１.非線性光學(xué)的早期１０年（１９６１—１９７０）非線性光學(xué)的一個(gè)重要發(fā)展時(shí)期是早期的１０年。1961年，F(xiàn)ranken將紅寶石激光束入射到石英片上，確證了新的ＳＨＧ效應(yīng)。ＳＨＧ效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)(fāxiàn)極大地促進(jìn)了無機(jī)晶體材料在相干輻射產(chǎn)生中的應(yīng)用，具有重要的意義。１９６２年Woodbury在使用硝基苯材料研究調(diào)Ｑ紅寶石激光器時(shí)發(fā)現(xiàn)(fāxiàn)，從激光器出射的譜線中，除了紅寶石的激光線外，還有另一條處于紅區(qū)的７６６ｎｍ譜線。而且這條出射光束具有與紅寶石激光束同樣的傳播方向和小的發(fā)散角。隨之人們即分析出，這是與硝基苯的分子振動(dòng)密切有關(guān)的一種新的相干輻射，即受激拉曼散射ＳＲＳ。第六頁，共55頁。相干輻射產(chǎn)生的另一個(gè)效應(yīng)即是受激布里淵散射（ＳＢＳ），當(dāng)激光束射入晶體材料后，利用高分辨率光學(xué)干涉儀器觀察到在入射激光線的近旁存在著幾條亮度很高的輻射線，頻差在１ｃｍ-1以下，這是與晶體等材料中聲學(xué)波相聯(lián)系的ＳＢＳ效應(yīng)。與ＳＨＧ效應(yīng)有聯(lián)系的一些效應(yīng)如和頻（ＳＦＧ）、差頻及光學(xué)參量振蕩（ＯＰＯ）也陸續(xù)地被發(fā)現(xiàn)。利用晶體材料的雙折射效應(yīng)以補(bǔ)償折射率的色散，人們?cè)谠S多晶體中，如ＫＤＰ，ＡＤＰ，ＬｉＮｂＯ3及ＬｉＩＯ3，實(shí)現(xiàn)了有效的相位匹配并得到有很高轉(zhuǎn)換效率的相干輻射。利用和頻，可以對(duì)相干輻射頻率進(jìn)行藍(lán)移，而利用差頻及光學(xué)參量振蕩可以將可見激光轉(zhuǎn)換至紅外波段。這就為人們擴(kuò)展相干輻射的波段范圍(fànwéi)又提供了幾種新的方法。第七頁，共55頁。釹玻璃棒中的非線性光學(xué)效應(yīng)——自聚焦使光束在材料中被聚集，使在焦點(diǎn)處達(dá)到高于損傷(sǔnshāng)閾值的功率密度。與自聚焦密切相關(guān)的自相位調(diào)制效應(yīng)也得到了廣泛的研究。飽和吸收是與吸收有關(guān)的一種非線性光學(xué)效應(yīng)。當(dāng)增加入射激光束的強(qiáng)度時(shí)，介質(zhì)的吸收系數(shù)會(huì)隨之減小，人們稱此為飽和吸收效應(yīng)。也觀察到了反飽和吸收現(xiàn)象。雙光子吸收則是與飽和吸收在形式上迥異的另一種效應(yīng)。它會(huì)使介質(zhì)的吸收系數(shù)隨光強(qiáng)度的增加而增大，其基本原理是，介質(zhì)中的分子或原子可以經(jīng)過兩個(gè)光子的同時(shí)吸收而躍遷至較高的一個(gè)激發(fā)態(tài)。第八頁，共55頁。2.研究全面深入的２０年自1971年至1990年，非線性光學(xué)經(jīng)歷了深入發(fā)展的２０年。一些新的重要的非線性光學(xué)效應(yīng)相繼被發(fā)現(xiàn)(fāxiàn)，新型的非線性光學(xué)晶體材料的試制成功，微微秒激光器件的廣泛使用以及飛秒激光器的研制進(jìn)展，使得利用超快脈沖進(jìn)行非線性光學(xué)的研究得到重大推進(jìn)。在1970年代至1980年代，四波混頻（ＦＷＭ）作為一種重要的產(chǎn)生相位復(fù)共軛光束的方法，在畸變相位的恢復(fù)，相位共軛腔的設(shè)計(jì)方面得到了廣泛的應(yīng)用。ＤＦＷＭ所具有的復(fù)共軛特性，ＮＤＦＷＭ的窄帶反射特性，共振ＤＦＷＭ的高反射等等使得ＦＷＭ這種技術(shù)可以用于消除激光束在大氣中傳播時(shí)產(chǎn)生的相位畸變和研制光束自導(dǎo)跡系統(tǒng)。第九頁，共55頁。ＳＲＳ和ＳＢＳ這兩種最重要的散射過程的研究在這２０年中極富成效。由于激光器的制作技術(shù)的提高，激光器的輸出脈沖能量已很容易達(dá)到幾百ｍＪ以上，其脈沖寬度覆蓋了從ｎｓ至ｆｓ的寬闊的范圍，使得ＳＲＳ效應(yīng)在大量的氣體、液體及固體材料中得到了詳細(xì)的研究，并用于相干輻射的波長擴(kuò)展。８０年代初，從Ｈ2已經(jīng)得到轉(zhuǎn)換效率在４５%的斯托克斯輸出。利用高壓Ｈ2制成的拉曼轉(zhuǎn)換器曾成為激光廠商的正式產(chǎn)品在市場(chǎng)上出現(xiàn)。此外，利用ＳＲＳ過程可對(duì)輸入的激光脈沖進(jìn)行整形（Clean-up）、光束組合及光束復(fù)制，從有嚴(yán)重畸變(jībiàn)的泵浦光束可以得到近于衍射極限的輸出光束。這對(duì)高能量、高功率激光器的研制和應(yīng)用具有重要意義。第十頁，共55頁。1975年貝爾實(shí)驗(yàn)室的McCall，Gibbs和Venkatesan從置于法布里—珀羅干涉腔中的鈉蒸汽中首次測(cè)得了光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)特性。在氣體、液體及半導(dǎo)體等許多材料中都觀察到了光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)（ＯＢＩＳ）現(xiàn)象。光纖通信是在1970年代初開始研究并得到廣泛注意。由于低損耗石英光纖的制成以及近紅外波段激光器性能的提高，光纖通信的研究取得了突飛猛進(jìn)(tūfēiměngjìn)的發(fā)展，使它成為通信領(lǐng)域最重要和最有發(fā)展?jié)摿Φ氖侄?。光學(xué)孤子(Soliton）是在傳播過程中保持形狀不變的一種光波，自然是光纖通信中最理想的載波光束，它可以經(jīng)光束中的群速色散（ＧＶＤ）和ＳＰＭ兩種過程的結(jié)合而在光纖中得到產(chǎn)生與傳播。第十一頁，共55頁。1980年代中期，在量子光學(xué)領(lǐng)域有一個(gè)重大的引人注目的進(jìn)展，即是光學(xué)壓縮態(tài)的獲得。人們從光纖通信的重要地位意識(shí)到，使用低噪音(zàoyīn)的光波可望極大地利用光的通信能力，這是因?yàn)楣鈱W(xué)壓縮態(tài)能將光波電場(chǎng)的兩個(gè)正交分量中的一個(gè)分量的噪音(zàoyīn)轉(zhuǎn)移到另一個(gè)分量之中，以使這個(gè)分量的噪音(zàoyīn)降低至真空態(tài)的量子噪音(zàoyīn)以下。而由于這種光場(chǎng)的極低噪音(zàoyīn)使得它在高精度干涉度量學(xué)、光學(xué)通信及光譜學(xué)研究中有重要的應(yīng)用前景。1970年代以來，由于半導(dǎo)體微結(jié)構(gòu)設(shè)想的提出與制作技術(shù)的重大突破，各種人工微結(jié)構(gòu)，如半導(dǎo)體量子阱，超晶格都得到了實(shí)現(xiàn)。在這種微結(jié)構(gòu)中，存在著人工制得的勢(shì)阱及由此產(chǎn)生的阱中分立能級(jí)，使得它們的光學(xué)特性及非線性光學(xué)特性具有與體材料明顯不同的特點(diǎn)。第十二頁，共55頁。鑒于極短波長激光器，包括真空紫外（ＶＵＶ），極端真空紫外（ＸＵＶ）及軟Ｘ射線區(qū)的激光器在超大規(guī)模集成電路光刻，用于觀察原子和分子等微觀世界的全息技術(shù)以及高激發(fā)態(tài)光譜研究方面的重要意義，人們對(duì)其一直在努力開拓。利用非線性光學(xué)效應(yīng)產(chǎn)生ＶＵＶ，ＸＵＶ波段的相干輻射是一種現(xiàn)實(shí)的方法，因?yàn)橹苯又圃爝@些波段的激光器在技術(shù)上存在許多困難。采用非共振ＦＷＭ或多波混頻可以在惰性氣體，甚至金屬蒸汽中得到ＶＵＶ及ＸＵＶ波段的相干輻射。盡管采用相位匹配，效率仍然(réngrán)很低，一般僅為１０-7左右。采用雙光子共振的ＦＷＭ過程以及采用多光子共振的多波混頻則可以提高轉(zhuǎn)換的效率。人們從四波混頻和三次諧波已可獲得波長在７２ｎｍ以上大部分區(qū)域的ＶＵＶ及ＸＵＶ相干輻射。而從更高次的諧波過程，還可得到波長短至３８ｎｍ的相干輻射。第十三頁，共55頁。在軟Ｘ射線區(qū)，當(dāng)波長短至１０ｎｍ以下時(shí)，由于介質(zhì)在這些區(qū)域的顯著吸收，相干輻射(fúshè)的產(chǎn)生就需要借助于如高溫等離子體、核爆炸、強(qiáng)激光轟擊金屬靶等方法。非線性光學(xué)材料的研究在這２０年中有了重大的進(jìn)展。1960年代時(shí)，大量使用的非線性光學(xué)晶體是ＫＤＰ，ＡＤＰ，ＬｉＮｂＯ3和ＬｉＩＯ3等，它們?cè)冢樱龋?，ＳＦＧ及ＯＰＯ器件上得到了廣泛的應(yīng)用，但是它們?cè)趽p傷閾值、短波吸收及大氣中的穩(wěn)定性方面都有相當(dāng)?shù)木窒扌浴?970年代以來，人們先是在有機(jī)非線性晶體材料的研究方面得到了一些進(jìn)展，例如制得了尿素晶體，但它在損傷閾值等方面與無機(jī)晶體材料還有一定差距。ＫＴＰ的發(fā)現(xiàn)（ＫＴｉＰＯ4），為無機(jī)非線性晶體材料家族增添了一種有大的非線性光學(xué)系數(shù)、高損傷閾值的材料。第十四頁，共55頁。在這２０年中，大量的非線性光學(xué)專著得到出版，如在四波混頻，光學(xué)相位共軛，相干輻射的擴(kuò)展，光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)，多光子過程(guòchéng)，光纖和有機(jī)材料中的非線性光學(xué)效應(yīng)等領(lǐng)域都有相應(yīng)的書籍。至于國際學(xué)術(shù)會(huì)議的論文集及一些著名學(xué)術(shù)刊物所編輯的專集則為數(shù)極多。這段時(shí)期中，關(guān)于非線性光學(xué)的基本原理和研究工作比較全面總結(jié)的則首推Ｙ．Ｒ．Ｓｈｅｎ的“ThePrinciplesofNonlineraOptics”。第十五頁，共55頁。3.２０世紀(jì)９０年代的進(jìn)展1990年代中，非線性光學(xué)研究又在幾個(gè)方面取得了重大的進(jìn)展。最引人注目的進(jìn)展之一是利用新型的非線性光學(xué)晶體，如βＢａＢ2Ｏ4（ＢＢＯ），ＬｉＢ3Ｏ5（ＬＢＯ）及ＫＴｉＰＯ4（ＫＴＰ）等，制作在寬廣波長范圍可調(diào)諧的連續(xù)或皮秒（ｐｓ），飛秒（ｆｓ）脈沖光學(xué)參量振蕩器，及光學(xué)參量放大器（ＯＰＡ）。在這以前，人們一般采用染料(rǎnliào)激光器或者鈦寶石激光器以得到調(diào)諧的相干輻射，然而由于染料(rǎnliào)及鈦寶石激光器覆蓋波長的局限性，使得它們?cè)诓ㄩL調(diào)諧的實(shí)際應(yīng)用方面受到限制。而基于1980年代ｐｓ及ｆｓ全固態(tài)激光器的研制成功及高質(zhì)量非線性光學(xué)晶體的發(fā)現(xiàn)，ＯＰＯ及ＯＰＡ等技術(shù)在ｐｓ和ｆｓ調(diào)諧激光及連續(xù)波調(diào)諧激光方面的應(yīng)用重新被人們所重視.第十六頁，共55頁。所有這些紅外或可見波段，連續(xù)波或超短脈沖，DRO或SRO的OPO及OPA技術(shù)的巨大進(jìn)展已經(jīng)有效地促進(jìn)了激光光譜及非線性光學(xué)的研究，為更高精度和ｆｓ量級(jí)的非線性光學(xué)研究提供了有效的紅外相干輻射光源。第二個(gè)極為引人注目的進(jìn)展是ｆｓ區(qū)非線性光學(xué)的研究。在1990年代，ｆｓ激光器已經(jīng)實(shí)現(xiàn)商品化，并在實(shí)驗(yàn)室得到廣泛應(yīng)用。再利用非線性光學(xué)過程可進(jìn)一步壓縮及放大(fàngdà)超短脈沖或轉(zhuǎn)換超短脈沖的波長，這對(duì)于利用非線性光學(xué)效應(yīng)研究各種材料中的超快過程起了重要的推動(dòng)作用。摻有稀土元素Ｅｒ光纖的制備，使得在光通信最感興趣的波段得到了高增益介質(zhì)。Ｅｒ光纖具有很大的增益帶寬，可用于產(chǎn)生和放大(fàngdà)超短脈沖.第十七頁，共55頁。由于半導(dǎo)體激光器在光通信、光盤存貯等領(lǐng)域的重要應(yīng)用前景，有關(guān)半導(dǎo)體激光器的研究近年來得到了很大的進(jìn)展。除了ＧａＡｓ／ＡｌＧａＡｓ多量子阱激光器以外，利用應(yīng)變型量子阱ＩｎＧａＡｓ／ＩｎＧａＡｓＰ／ＩｎＰ，ＩｎＧａＡｓ／ＡｌＧａＡｓ，ＩｎＧａＡｓ／ＡｌＩｎＡｓ等材料都得到了激光輸出。ⅡⅥ族寬禁帶材料及ＧａＮ等摻Ｎ材料所制作(zhìzuò)的發(fā)光及激光器件也有重要的突破，而在這些半導(dǎo)體激光器的研制之中，伴隨著許多非線性光學(xué)的研究課題。第十八頁，共55頁。光纖通信的神速發(fā)展并如此深刻地影響人類社會(huì)是科學(xué)技術(shù)的一個(gè)重大成就。為充分挖掘和利用光纖通信的波段范圍，人們已在開拓(kāituò)高密度波分復(fù)用技術(shù)（ＤＷＤＭ），即采用盡可能多的光學(xué)頻道，預(yù)計(jì)頻道數(shù)可接近一千個(gè)，而每個(gè)頻道運(yùn)載有足夠多的信息。這樣要在一根光纖中同時(shí)傳輸許多在波長上緊密相依（間隔約為０．４ｎｍ）而載有信息的光波，必然需要許多復(fù)雜的光子學(xué)與光電子學(xué)技術(shù)和系統(tǒng)與之配合。如多波長激光器，高速調(diào)制器，光學(xué)分叉復(fù)用器（ＯＡＤＭ），光學(xué)開關(guān)，光電接收器等。在光纖通信的發(fā)展計(jì)劃中，光孤子通信受到人們的密切注視。光孤子由于其極好的波形保持特性，對(duì)無誤碼率信息傳輸?shù)膽?yīng)用前景十分誘人。由此，科學(xué)家們?cè)冢玻笆兰o(jì)８０年代發(fā)現(xiàn)光孤子的基礎(chǔ)上，近幾年來，在時(shí)間孤子、空間孤子以及時(shí)空孤子（ＳＴＳ）都有大量的研究工作。第十九頁，共55頁。自1980年代末期至今，在相干輻射擴(kuò)展方面取得的一個(gè)重要突破是在于高次諧波的產(chǎn)生（ＨＨＧ）及Ｘ射線激光器的研究。人們采用亞皮秒及飛秒級(jí)的高功率激光聚焦后到得到的１０14Ｗ／ｃｍ2以上的功率密度，已從惰性氣體及其他氣體中得到了高達(dá)百階以上的諧波輸出。如Ｈｕｉｌｌｅｒ等從Ｈｅ、Ｎｅ氣體中得到了１．０５３μｍ波長的基頻光的１３５階諧波，其對(duì)應(yīng)的ＨＨＧ波長為７．８ｎｍ。這種在氣體中得到的處于ＸＵＶ及軟Ｘ射線波段的ＨＨＧ輸出引起了人們的極大興趣，不論是從ＨＨＧ產(chǎn)生機(jī)理的研究或作為新穎激光技術(shù)的應(yīng)用都有重要意義。Ｘ射線激光器因在Ｘ射線顯微鏡、生物分子全息(quánxī)等領(lǐng)域的重要應(yīng)用前景而備受關(guān)注。第二十頁，共55頁。ｆｓ激光應(yīng)用的另一個(gè)重要領(lǐng)域是ｆｓ化學(xué)和ｆｓ生物學(xué)。在使用ｐｓ激光研究超快化學(xué)反應(yīng)的基礎(chǔ)上，很早就開始了ｆｓ化學(xué)的研究。ｆｓ化學(xué)主要是研究化學(xué)反應(yīng)中的超快動(dòng)力學(xué)過程，化學(xué)鍵的斷裂和生成，異構(gòu)化以及反應(yīng)的中間過渡物等。由此可以了解化學(xué)反應(yīng)是如何發(fā)生的，與反應(yīng)條件有何關(guān)系(guānxì)。近10年來，利用ｆｓ激光已對(duì)光合作用的原初過程，視覺的超快光響應(yīng)以及蛋白質(zhì)等進(jìn)行了研究。高等植物及細(xì)菌的光能捕獲及光能傳遞是光合作用的重要一步。量子光學(xué)在經(jīng)歷了1980年代中期以來的飛快發(fā)展期后，在壓縮態(tài)的產(chǎn)生機(jī)制及實(shí)驗(yàn)研究方面都繼續(xù)有大量研究工作。理論工作著重于探索各種有效產(chǎn)生壓縮態(tài)的方法，以尋求實(shí)現(xiàn)壓縮態(tài)的最佳方案，而實(shí)驗(yàn)上則要得到有高的壓縮度的光學(xué)壓縮態(tài).第二十一頁，共55頁。非線性光學(xué)極化率的經(jīng)典(jīngdiǎn)描述1.1極化率的色散特性1.2非線性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述1.3極化率的一般(yībān)性質(zhì)

第二十二頁，共55頁。1.1極化(jíhuà)率的色散特性1.1.1介質(zhì)中的麥克斯韋(màikèsīwéi)方程由光的電磁理論已知,光波是光頻電磁波,它在介質(zhì)中的傳播規(guī)律遵從麥克斯韋(màikèsīwéi)方程組:(1.1-1)第二十三頁，共55頁。及物質(zhì)(wùzhì)方程:(1.1-2)上面兩式中的J和ρ分別為介質(zhì)中的自由電流密度和自由電荷密度,M為磁化強(qiáng)度,ε0為真空介電常數(shù),μ0為真空磁導(dǎo)率,σ為介質(zhì)的電導(dǎo)率,P是介質(zhì)的極化強(qiáng)度。由于我們研究的光與物質(zhì)相互作用(zuòyòng)主要是電作用(zuòyòng),可以假定介質(zhì)是非磁性的,而且無自由電荷,即M=0,J=0，ρ=0。所以,上述方程可簡化為第二十四頁，共55頁。(1.1-3)(1.1-4)第二十五頁，共55頁。光在介質(zhì)中傳播時(shí),由于光電場(chǎng)的作用,將產(chǎn)生極化(jíhuà)強(qiáng)度。若考慮到非線性相互作用,則極化(jíhuà)強(qiáng)度應(yīng)包含線性項(xiàng)和非線性項(xiàng),即

P=PL+PNL(1.1-5)當(dāng)光電場(chǎng)強(qiáng)度很低時(shí),可以忽略非線性項(xiàng)PNL,僅保留線性項(xiàng)PL,這就是通常的線性光學(xué)問題。當(dāng)光電場(chǎng)強(qiáng)度較高時(shí),必須考慮非線性項(xiàng)PNL,并可以將非線性極化(jíhuà)強(qiáng)度寫成級(jí)數(shù)形式:PNL=P(2)+P(3)+…+P(r)+(1.1-6)第二十六頁，共55頁。除了特別指明外,光電場(chǎng)和極化強(qiáng)度均采用通常的復(fù)數(shù)(fùshù)表示法。對(duì)于實(shí)光電場(chǎng)E(r,t),其表示式為

E(r,t)=E0(r)cos(ωt+φ)(1.1-7)

或

E(r,t)=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt(1.1-8)式中的E(ω)為頻域復(fù)振幅(zhènfú),且有(1.1-9)第二十七頁，共55頁。E0(r)是光電場(chǎng)中的實(shí)振幅(zhènfú)大小。對(duì)于極化強(qiáng)度,其表示式為

P(r,t)=P(ω)e-iωt+P*(ω)eiωt(1.1-10)

式中的P(ω)為頻域復(fù)振幅(zhènfú)。

第二十八頁，共55頁。1.1.2極化率的色散特性1.介質(zhì)極化的響應(yīng)函數(shù)1)線性響應(yīng)函數(shù)眾所周知,因果性原理是物理學(xué)中的普遍規(guī)律。當(dāng)光在介質(zhì)中傳播時(shí),ｔ時(shí)刻介質(zhì)所感應(yīng)的線性極化強(qiáng)度P(t)不僅與ｔ時(shí)刻的光電場(chǎng)E(t)有關(guān),還與ｔ時(shí)刻前所有的光電場(chǎng)有關(guān),也就是說,ｔ時(shí)刻的感應(yīng)極化強(qiáng)度與產(chǎn)生(chǎnshēng)極化的光電場(chǎng)的歷史有關(guān)。第二十九頁，共55頁。現(xiàn)假定在時(shí)刻ｔ以前任一時(shí)刻τ的光電場(chǎng)為E(τ),它對(duì)在時(shí)間間隔(ｔ-τ)以后的極化強(qiáng)度的貢獻(xiàn)為dP(t),且有

dP(t)=ε0R(t-τ)·E(τ)dτ(1.1-13)

式中，R(t-τ)為介質(zhì)的線性響應(yīng)函數(shù),它是一個(gè)(yīɡè)二階張量,則ｔ時(shí)刻的感應(yīng)極化強(qiáng)度為(1.1-14)在介質(zhì)(jièzhì)中，t時(shí)刻所感應(yīng)的極化強(qiáng)度由t時(shí)刻前所有（t-τ）時(shí)刻（τ>0）的光場(chǎng)所確定第三十頁，共55頁。2)非線性響應(yīng)函數(shù)對(duì)于二階非線性極化(jíhuà)強(qiáng)度P(2)(t)，它與光場(chǎng)的二次方關(guān)系：（1.1-18）式中，R(2)(τ1,τ2)是三階張量，稱為介質(zhì)(jièzhì)的二階極化響應(yīng)函數(shù)第三十一頁，共55頁。2.介質(zhì)極化率的頻率色散1)線性極化率張量實(shí)際上，非線性光學(xué)經(jīng)常在頻率域內(nèi)討論介質(zhì)的極化過程，因此，通常采用的不是響應(yīng)函數(shù)，而是介質(zhì)的極化率張量對(duì)于(duìyú)(線性極化強(qiáng)度關(guān)系,取E(t)和P(1)(t)的傅里葉變換:(1.1-20)(1.1-21)第三十二頁，共55頁。則有(1.1-22)利用頻率域內(nèi)線性極化強(qiáng)度(qiángdù)復(fù)振幅P(1)(ω)與光電場(chǎng)復(fù)振幅E(ω)的定義關(guān)系式有

(1.1-23)(1.1-24)第三十三頁，共55頁。比較(bǐjiào)(1.1-22)式和(1.1-24)式,可得(1.1-25)(1.1-24)式和(1.1-25)式就是(jiùshì)線性極化強(qiáng)度P(1)(t)和線性極化率張量χ(1)(ω)的表示式。線性極化(jíhuà)率張量是頻率的函數(shù)第三十四頁，共55頁。2)非線性極化率張量對(duì)于非線性極化強(qiáng)度(qiángdù),進(jìn)行類似上面的處理,可以得到非線性極化率張量關(guān)系式。將(1.1-18)式中的光場(chǎng)E(t-τ)進(jìn)行傅里葉變換,可得(1.1-34)第三十五頁，共55頁。若將二階非線性極化強(qiáng)度(qiángdù)表示成如下形式:(1.1-35)并與(1.1-34)式進(jìn)行(jìnxíng)比較,可以得到二階極化率張量表示式為(1.1-36)第三十六頁，共55頁。同理,若將r階非線性極化(jíhuà)強(qiáng)度表示為(1.1-37)式中,χ(r)(ω1,ω2,…,ωr)與E(ω1)之間的豎線表示(biǎoshì)r個(gè)點(diǎn),則第r階極化率張量表示(biǎoshì)式為(1.1-38)第三十七頁，共55頁。1.2非線性光學(xué)(guāngxué)極化率的經(jīng)典描述光與物質(zhì)相互作用的經(jīng)典理論認(rèn)為，光在介質(zhì)中傳播是，介質(zhì)對(duì)光響應(yīng)時(shí)電偶極振子在光場(chǎng)作用下振動(dòng)所產(chǎn)生(chǎnshēng)的極化，其極化強(qiáng)度為：P(t)=-ner(t)n是單位體積內(nèi)的振子數(shù)，e是電子電荷，r(t)是電子在光場(chǎng)作用下離開平衡位置的位移第三十八頁，共55頁。1.2.1一維振子的線性響應(yīng)設(shè)介質(zhì)是一個(gè)含有固有振動(dòng)頻率為ω0的振子的集合。振子模型是原子中電子運(yùn)動(dòng)的一種粗略模型,即認(rèn)為(rènwéi)介質(zhì)中的每一個(gè)原子中的電子受到一個(gè)彈性恢復(fù)力作用,使其保持在平衡位置上。當(dāng)原子受到外加光電場(chǎng)作用時(shí),原子中的電子作強(qiáng)迫振動(dòng),運(yùn)動(dòng)方程為(1.2-2)式中,h是阻尼系數(shù),m是電子(diànzǐ)的質(zhì)量。第三十九頁，共55頁?，F(xiàn)將r和E傅里葉展開(zhǎnkāi):(1.2-3)

(1.2-4)由于方程(1.2-2)是一個(gè)線性微分方程,因此其解r(t)只與光電場(chǎng)E(t)成線性關(guān)系,所以對(duì)任何一個(gè)頻率(pínlǜ)分量都可以得到第四十頁，共55頁。由此可解得

(1.2-5)根據(jù)介質(zhì)極化強(qiáng)度的定義,單位(dānwèi)體積內(nèi)的電偶極矩復(fù)振幅P(ω)為(1.2-6)第四十一頁，共55頁。再根據(jù)(gēnjù)(1.1-23)式的關(guān)系,并考慮一維情況,可得(1.2-7)如果(rúguǒ)引入符號(hào)(1.2-8)則(1.2-9)第四十二頁，共55頁。式中

(1.2-10)線性極化率的實(shí)部和虛部都是ω的函數(shù)。線性極化率的實(shí)部描述光在介質(zhì)中傳輸(chuánshū)時(shí)相位延遲的頻率色散特性，虛部則描述介質(zhì)對(duì)光傳輸(chuánshū)的吸收（或放大）特性。第四十三頁，共55頁。如果頻率(pínlǜ)ω遠(yuǎn)離共振頻率(pínlǜ)ω0，即（ω-ω0）大于幾個(gè)線寬時(shí)，χ虛部可以忽略不計(jì)，則頻率(pínlǜ)為ω的光波在介質(zhì)中將無吸收地傳輸。第四十四頁，共55頁。1.2.2一維振子(zhènzǐ)的非線性響應(yīng)

為了(wèile)描述非線性光學(xué)現(xiàn)象，必須考慮振子的非線性響應(yīng)。如果振子恢復(fù)力中存在小的非簡諧項(xiàng)，在考慮到三次項(xiàng)時(shí)，非簡諧力：其中，A和B是表征(biǎozhēnɡ)非簡諧效應(yīng)的參數(shù)。振子方程為：(1.2-11)第四十五頁，共55頁。單個(gè)頻率光場(chǎng)的情況(qíngkuàng)假設(shè)頻率為ω的光電場(chǎng)表示式為E=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt