第3章光波在非線性介質(zhì)中

傳播的電磁理論3.1光波在各向異性晶體中的傳播特性3.2介質(zhì)損耗對光波傳播的影響3.3非線性光學(xué)耦合波方程3.4非線性介質(zhì)中的場能量3.5非線性光學(xué)相位匹配和準(zhǔn)相位匹配

3.1光波在各向異性晶體中的傳播特性

3.1.1光波在晶體中傳播特性的解析法描述

1.晶體的介電常數(shù)張量由電磁場理論已知,介電常數(shù)是表征介質(zhì)電學(xué)特性的參量。在各向同性介質(zhì)中,電位移矢量D與電場矢量E

滿足如下關(guān)系:

由于介電常數(shù)ε=ε0εr是標(biāo)量,所以電位移矢量D

與電場矢量E

的方向相同,即D

矢量的每個分量只與E

矢量的相應(yīng)分量線性相關(guān)。對于各向異性晶體,D

和E間的關(guān)系為

介電常數(shù)ε=ε0εr

是二階張量,該關(guān)系的分量形式為

這里的εij是相對介電常數(shù)張量元素。由該式可見,電位移矢量D

的每個分量與電場矢量E各個分量均線性相關(guān),在一般情況下,D

與E

的方向不相同。

又由2.3節(jié)的討論已知,χ(1)是對稱張量,因而晶體的相對介電常數(shù)張量εr(=1+χ(1))是一個對稱張量,因此有六個獨(dú)立分量。經(jīng)過主軸變換后,在主軸坐標(biāo)系中相對介電常數(shù)張量是對角張量,只有三個非零的對角元素,為

εxx、εyy、εzz稱為相對主介電常數(shù)。由麥克斯韋關(guān)系式

還可以定義三個主折射率nx、ny、nz。在主軸坐標(biāo)系中,式(3.1-3)可表示為

對于自然界中存在的七大晶系:立方晶系、四方晶系、六方晶系、三方晶系、正交晶系、單斜晶系、三斜晶系,由于它們的空間對稱性不同,其相對介電常數(shù)張量的形式也不同,分別如表3.1-1所示。由該表可見,三斜、單斜和正交晶系中,相對主介

電

常

數(shù)εxx≠εyy≠εzz,這幾類晶體在光學(xué)上稱為雙軸晶體;三方、四方、六方晶系中,相對主介電常數(shù)εxx≠εyy≠εzz,這幾類晶體在光學(xué)上稱為單軸晶體;立方晶系在光學(xué)上是各向同性的,其相對主介電常數(shù)εxx=εyy=εzz。

2.晶體光學(xué)的基本方程

在均勻、不導(dǎo)電、非磁性的晶體中,若沒有自由電荷存在,麥克斯韋方程組為

將式(3.1-7)和式(3.1-8)中的

H消去,可以得到

式中,k

為平面光波波法線方向的單位矢量,該式即為描述晶體光學(xué)性質(zhì)的基本方程。方程(3.1-11)的分量形式為

將Di~Ei

的關(guān)系式(3.1-3)代入,經(jīng)過整理可得

該式描述了在晶體中傳播的光波波法線方向k

與相應(yīng)的折射率和晶體的主介電常數(shù)之間的關(guān)系,稱為波法線菲涅耳(Fresnel)方程。

實(shí)際上,利用上述基本方程確定平面光波在晶體中傳播特性的問題是求解本征值問題,其本征值為nm,相應(yīng)的光電場本征矢為E(m),它們滿足上述基本方程:

并且,相應(yīng)于一個k波矢方向,晶體中有兩個可以傳播的橫向本征模(矢)。若用E(n)標(biāo)量乘式(3.1-14),可得

交換指標(biāo)m和n后,有

將上二式兩邊相減,考慮到介電常數(shù)張量ε是對稱張量,可以得到

如果nm≠nn,則有

如果nm=nn,仍可選擇本征矢使之滿足該方程,并可選擇本征矢使其滿足歸一化條件:

將上面兩個方程組合在一起,便給出權(quán)重正交性條件:

或表示為

這個關(guān)系叫做雙正交條件,它表明每一個矢量和指標(biāo)不同的另一類型的矢量是正交的。

如果將D(m)標(biāo)量乘D(n)=ε0nn2[E(n)-k(k·E(n))]的等式兩邊,則有

m≠n

時,有

即晶體中兩個自由傳播模的電位移矢量是正交的。

由以上討論可以得到,晶體中相應(yīng)于某一波法線方向的兩個本征模的光電場矢量方向、電位移矢量方向及光線方向的關(guān)系如圖3.1-1所示。在一般情況下,這兩個本征模的折射率或速度不相等。

圖3.1-1相應(yīng)于給定k的D、E、s方向

3.光在晶體中的傳播規(guī)律

現(xiàn)將式(3.1-13)展開,可以得到一個關(guān)于n2

的二次方程,即

由此,我們可以利用式(3.1-19)和式(3.1-22)來分析確定各向同性介質(zhì)(包括立方晶體)、單軸晶體及雙軸晶體中光波傳播模的本征值和本征矢。

1)各向同性介質(zhì)

這是最簡單的一種情況。對于各向同性介質(zhì),有

代入式(3.1-22)后,得

由此可得,折射率n

為

圖3.1-2各向同性介質(zhì)中E、D、k、s的關(guān)系

對于尋常光來說,將n2o=ε⊥代入基本方程(3.1-11),可以證明,除沿光軸方向傳播外,Ey和Ez分量均為零,僅有Ex

分量。因此,尋常光的振動方向與光波傳播方向k

和光軸所組成的平面相垂直。當(dāng)將非常光的折射率關(guān)系式(3.1-31)代入基本方程(3.1-11)時,可以證明其Ex=0,而Ey

和Ez

分量均不為零。由此可見,非常光的振動方向在光波傳播方向k

與光軸所組成的平面內(nèi)。進(jìn)一步可以證明,假設(shè)非常光的光電場矢量E與電位移矢量D

的夾角為α,則有

該α角實(shí)際上也就是光波波矢方向與光線(能量)方向之間的夾角。對于我們所感興趣的大多數(shù)情況來說,ε∥和ε⊥

只相差百分之幾,因而tanα

的值很小,可以用α

代替。當(dāng)θ=0或π/2時,α=0,這時光電場矢量E

與k

方向垂直,而對于k

的其它方向,E

與k方向并不垂直。

相應(yīng)的E(e)為

利用歸一化條件式(3.1-19)和矢量代數(shù)公式,可以求得非常光的歸一化常數(shù)

N為

式中的ne(θ)為非常光的折射率,由式(3.1-31)決定。

單軸晶體中兩個橫向傳播模的光電場矢量E

和電位移矢量D

與波矢k的方向關(guān)系如圖3.1-3所示,可見,尋常光的E

(o)與

D(o)平行,非常光的E(e)與

D(e)在一般情況下不平行。

圖3.1-3單軸晶體中的本征矢E和D

3)雙軸晶體

介電常數(shù)張量三個主值都不相同的晶體具有兩個光軸,稱為雙軸晶體。屬于正交、單斜和三斜晶系的晶體都是雙軸晶體。其中,正交晶體的對稱性足夠高,三個介電主軸方向都沿晶軸方向,單斜晶體只有一個主軸沿著晶軸方向,而三斜晶體的三個介電主軸都不沿晶軸方向,并且介電主軸相對晶軸的方向隨頻率而變。習(xí)慣上,主值按εxx<εyy<εzz選取。所謂光軸,就是兩個傳播模具有相同相速度的方向。

由式(3.1-13)可以證明,雙軸晶體的兩個光軸都在xOz

平面內(nèi),并且與z

軸的夾角分別為β和-β,如圖3.1-4所示,β值由下式給出:

β小于45°的晶體稱為正雙軸晶體;β大于45°的晶體稱為負(fù)雙軸晶體。由兩個光軸構(gòu)成的平面叫光軸面。

圖3.1-4雙軸晶體中光軸的取向

圖3.1-5雙軸晶體中k方向的取向

相應(yīng)的電位移矢量分量為

3.1.2光波在晶體中傳播特性的幾何法描述

1.折射率橢球

由光的電磁理論知道,在主軸坐標(biāo)系中,晶體中的電能密度為

因而有

在給定電能密度we

的情況下,該方程表示為D(Dx,Dy,Dz)空間的橢球面。若用r2代替D2/2weε0,式(3.1-48)可改寫為

或

這個方程描述了一個在歸一化D空間中的橢球,該橢球的三個主軸方向就是介電主軸方向,即這個方程就是在主軸坐標(biāo)系中的折射率橢球方程。

利用折射率橢球可以確定晶體內(nèi)沿任意方向k

傳播的兩個獨(dú)立傳播模的折射率和相應(yīng)電位移矢量D

的方向。其步驟如下:如圖3.1-6所示,從主軸坐標(biāo)系的原點(diǎn)出發(fā)作波法線矢量k,再過坐標(biāo)原點(diǎn)作與k

垂直的平面(中心截面)Π(k),Π(k)與橢球的截線為一橢圓,其半短軸和半長軸的矢徑分別為ra(k)和rb(k),則

(1)與波法線方向k

相應(yīng)的兩個傳播模的折射率n1-和n2,分別等于這個橢圓兩個主軸的半軸長,即

(2)與波法線方向k

相應(yīng)的兩個傳播模的D

振動方向d1-和d2,分別平行于ra

和rb,即

這里,d

是D

振動方向上的單位矢量。

圖3.1-6利用折射率橢球確定折射率和D振動方向圖示

下面,利用折射率橢球確定各向同性介質(zhì)、單軸晶體和雙軸晶體的光學(xué)特性。

1)各向同性介質(zhì)或立方晶體

在各向同性介質(zhì)或立方晶體中,主介電常數(shù)εxx=εyy=εzz,相應(yīng)的主折射率nx=ny=nz=n0,折射率橢球方程為

這就是說,各向同性介質(zhì)或立方晶體的折射率橢球是一個半徑為n0

的球。

2)單軸晶體

在單軸晶體中,εxx=εyy≠εzz,或nx=ny=no,nz=ne≠no,因此,折射率橢球方程為

這是一個旋轉(zhuǎn)橢球面,旋轉(zhuǎn)軸為z

軸。若ne>no,稱其為正單軸晶體;若ne<no,則稱其為負(fù)單軸晶體。

圖3.1-7單軸晶體折射率橢球作圖法

圖3.1-8折射率橢球在xOz面上的截線

3)雙軸晶體

雙軸晶體中,εxx≠εyy≠εzz或nx≠ny≠nz,因此折射率橢球方程為

若約定nx<ny<nz,則折射率橢球與xOz

平面的交線橢圓(見圖3.1-8)方程為

橢圓上任一點(diǎn)矢徑r與x

軸的夾角為ψ,長度為n,且n的大小在nx

和nz

間隨ψ變化。由于nx<ny<nz,所以總可以找到某一矢徑r0,其長度為n=ny。設(shè)這個r0

與x軸的夾角為ψ0,則由式(3.1-55)可以確定ψ0

滿足

顯然,矢徑r0

與y軸組成的平面與折射率橢球的截線是一個半徑為ny

的圓,若以Π0

表示該圓截面,則與Π0面垂直的方向c即為光軸方向,由于相應(yīng)的Π0

面及法線方向有兩個,因此有兩個光軸方向c1和c2,這就是雙軸晶體名稱的由來。實(shí)際上,c1和c2

對稱地分布在z

軸兩側(cè),如圖3.1-9所示。

圖3.1-9雙軸晶體雙光軸示意圖

圖3.1-10D矢量振動面的確定

圖3.1-11圖3.1-10中的Π平面

2.折射率曲面

折射率橢球可以用來確定與波法線方向k相應(yīng)的兩個傳播模的折射率,但需要通過一定的作圖過程才能實(shí)現(xiàn)。為了更直接地確定出與每一個波法線方向k相應(yīng)的兩個折射率,人們引入了折射率曲面。折射率曲面的矢徑r=nk,其方向平行于給定的波法線方向k,長度則等于與k

相應(yīng)的兩個傳播模的折射率。因此,折射率曲面必定是一個雙殼層曲面。

實(shí)際上,根據(jù)折射率曲面的意義,式(3.1-13)就是它在主軸坐標(biāo)系中的極坐標(biāo)方程,其直角坐標(biāo)方程為

這是一個四次曲面方程。

對于立方晶體,nx=ny=nz=n0,將其代入式(3.1-59),得

顯然,這個折射率曲面是一個半徑為n0

的球面,在所有的k方向上,折射率都等于n0,在光學(xué)上是各向同性的。

圖3.1-12單軸晶體的折射率曲面(a)正單軸晶體;(b)負(fù)單軸晶體

圖3.1-13雙軸晶體折射率曲面在三個主軸截面上的截線

圖3.1-14雙軸晶體折射率曲面在第一卦限中的示意圖

3.2介質(zhì)損耗對光波傳播的影響

迄今為止,我們討論的光波在介質(zhì)中的傳播規(guī)律都是以

D=ε·E

為基礎(chǔ)的,其中,ε是實(shí)數(shù),表示介質(zhì)無損耗。實(shí)際上介質(zhì)總是有損耗的,在這種情況下,介電常數(shù)張量是復(fù)數(shù),應(yīng)表示為因?yàn)橥ǔＫ懻摰碾娊橘|(zhì)的損耗都很小,因而可以將ε″(ω)的影響視為一個微擾。

3.3非線性光學(xué)耦合波方程

根據(jù)光的電磁理論,光波在非磁、均勻電介質(zhì)中的波動方程為

式中,σ是電導(dǎo)率;P

是極化強(qiáng)度,它包括線性極化強(qiáng)度PL

和非線性極化強(qiáng)度PNL。如果將電場強(qiáng)度E和極化強(qiáng)度P

用它們的傅里葉分量表示:

則對應(yīng)每個頻率分量來說,其波動方程為

1.線性介質(zhì)中單色平面波的波動方程

如果只考慮介質(zhì)的線性響應(yīng),極化強(qiáng)度復(fù)振幅P(ω,r)只包含線性極化強(qiáng)度復(fù)振幅PL(ω,r),即

將上式代入式(3.3-4)后,就得到熟知的單色波在線性介質(zhì)中的波動方程:

是介電常數(shù)張量。方程(3.3-6)的解是一個平面波,具體形式可表示為

式中,E(ωn)為光電場的復(fù)振幅;a(ωn)為光電場振動方向的單位矢量;kn

為波矢。在介質(zhì)有損耗的情況下,σ≠0,kn

是復(fù)數(shù);在介質(zhì)無損耗情況下,kn

是實(shí)數(shù)。

2.穩(wěn)態(tài)情況下的非線性耦合波方程

如果現(xiàn)在仍假定光波沿著z方向傳播,則方程(3.3-16)解的形式可表示為

類似地,反向單色平面光波在穩(wěn)態(tài)條件下的非線性耦合波方程為

3.一般情況下的耦合波方程

如果對光電場的時間和空間都進(jìn)行傅里葉變換,即

式中,k

和ω分別為空間和時間角頻率。將該E(z,t)關(guān)系式代入波動方程(3.3-1)中(假定σ=0),即可得到

式中的kω

是頻率為ω

的波數(shù)。將上式對ω

和k

積分后,便可直接給出光電場E(z,t)。這種處理方法可推廣應(yīng)用到光束橫向部分是變化的情況。

4.準(zhǔn)單色波的非線性耦合波方程

上面討論了單色平面波在穩(wěn)態(tài)條件下的耦合波方程?，F(xiàn)在討論相互作用波的振幅不僅是坐標(biāo)的函數(shù),而且還是時間函數(shù)的情況,即討論時變振幅波的傳播方程。

假設(shè)所討論光波是沿z方向傳播的準(zhǔn)單色波,其光電場為

則在σ=0時,該光波滿足的波動方程為

式中,D(z,t)=ε0E(z,t)+PL(z,t)。利用前面運(yùn)用過的慢變化振幅(包絡(luò))近似,方程左邊第一項(xiàng)因子近似給出

如果將E(z,t)用傅里葉積分表示為

則有

于是,式(3.3-28)右邊第一項(xiàng)因子可表示為

式中,vg=(dk/dω)-1是群速度。將式(3.3-29)和式(3.3-30)代入式(3.3-28),并利用

可以得到

該方程即是光電場的時間和空間變量都滿足慢變化條件的準(zhǔn)單色波的耦合波方程。

類似地,相應(yīng)于反向傳播的準(zhǔn)單色波的耦合波方程為

3.4非線性介質(zhì)中的場能量

1.瞬時電磁能密度由麥克斯韋方程組可以導(dǎo)出光電磁波在介質(zhì)中如下形式的能量守恒定律:

式中,E×H是玻印亭(Poynting)矢量。利用D=ε0E+P和B=μ0H

關(guān)系,可將式(3.4-1)改寫為

該式表明,單位時間流出單位體積的電磁能量等于電磁儲能密度的減小率。如果介質(zhì)的色散可以忽略不計(jì),極化強(qiáng)度P

可以表示為

式(3.42)可以簡化為

式中

是瞬時電磁能密度。因?yàn)橹挥型ㄟ^電場和極化強(qiáng)度的傅里葉分量才能定義電極化率,所以在存在色散的介質(zhì)中上式不成立。實(shí)際上,更加有意義的是時間平均能量關(guān)系。

2.平均電磁能密度

因此有

2)非線性響應(yīng)情況

如果進(jìn)一步考慮到非線性響應(yīng),在能量關(guān)系中還應(yīng)包含非線性附加項(xiàng)。例如,考慮介質(zhì)中通過χ(2)進(jìn)行的三波作用,這三個光波滿足關(guān)系式:

3.5非線性光學(xué)相位匹配和準(zhǔn)相位匹配

3.5.1相位匹配的概念首先,我們以二次諧波產(chǎn)生過程為例,從輻射的相干疊加觀點(diǎn)引入并說明相位匹配的概念。假定頻率為ω

的基波射入非線性介質(zhì),由于二次非線性效應(yīng),將產(chǎn)生頻率為2ω

的二階非線性極化強(qiáng)度,該極化強(qiáng)度作為一個激勵源將產(chǎn)生頻率為2ω的二次諧波輻射,并由介質(zhì)輸出,這就是二次諧波產(chǎn)生過程,或倍頻過程。

設(shè)介質(zhì)對基波和二次諧波輻射的折射率分別為n1和n2,又設(shè)基波光電場表示式為

式中

在這里,已利用了無耗介質(zhì)極化率張量的時間反演對稱性特性:

由式(3.5-2)可見,二階非線性極化強(qiáng)度的空間變化是由基波傳播常數(shù)的二倍2k1-決定的,而不是由二次諧波的傳播常數(shù)k2=n22ω/c決定的,它將發(fā)射頻率為2ω的輻射。

如圖3.5-1所示,距入射端z

處、厚度為dz

的一薄層介質(zhì),在輸出端所產(chǎn)生的二次諧波光電場為

式中,t'是頻率為2ω

的輻射傳播距離L-z所需要的時間,且有

圖3.5-1-二次諧波產(chǎn)生過程示意圖

在介質(zhì)輸出端總的二次諧波光電場為

式中Δk=2k1-k2。由此可以得到介質(zhì)輸出端總的二次諧波的輻射強(qiáng)度為

根據(jù)以上關(guān)于二次諧波產(chǎn)生過程的相位匹配概念的討論,我們可以將相位匹配條件推廣到多波混頻的非線性光學(xué)過程中。例如,對于ω1+ω2=ω3-的三波混頻過程,相位匹配條件為

式中,k1、k2和k3-是頻率為ω1、ω2

和ω3-的三束光波在非線性介質(zhì)中的波矢。該式已考慮了所有三束光波不一定共線的情況,所以它是適合一般三波混頻過程的相位匹配條件的表示式。與這個過程相聯(lián)系的相干長度為

如果三束光波的波矢都在同一直線上,相應(yīng)的相位匹配叫共線相位匹配;三束光波的波矢不在同一直線上的相位匹配叫非共線相位匹配。

3.5.2相位匹配方法

由上所述,在二次諧波產(chǎn)生過程中,相位匹配條件是指基波和二次諧波在介質(zhì)中的傳播速度相等,或折射率相等。但對于一般光學(xué)介質(zhì)而言,由于色散效應(yīng),其折射率隨著頻率變化,不同頻率的光波,折射率不可能相等。例如在正常色散區(qū),頻率高的光波折射率較高,即有n2>n1。因此,對于存在色散效應(yīng)的介質(zhì),要想實(shí)現(xiàn)相位匹配條件必須采取某種措施。

下面介紹兩種實(shí)現(xiàn)相位匹配的方法:第一種是利用晶體的雙折射特性補(bǔ)償晶體的色散效應(yīng),實(shí)現(xiàn)相位匹配;第二種是在氣體工作物質(zhì)中,利用緩沖氣體提供必要的色散,實(shí)現(xiàn)相位匹配。

1.晶體中的相位匹配

1)角度相位匹配——臨界相位匹配

(1)角度相位匹配的概念。圖3.5-2是負(fù)單軸晶體KDP中尋常光和非常光的色散曲線?？梢钥闯?隨著光波長的增長,折射率減小。

圖3.5-2KDP晶體的色散曲線

這種實(shí)現(xiàn)相位匹配的方法可以通過KDP晶體的折射率曲面很清楚地看出。圖3.5-3示出了KDP晶體相應(yīng)于基波頻率和二次諧波頻率的折射率曲面。

圖3.5-3-KDP晶體折射率曲面通過光軸的截面

應(yīng)當(dāng)指出的是,并不是任意晶體對任意波長都能實(shí)現(xiàn)相位匹配。例如,若非線性光學(xué)材料是正單軸石英晶體,基波選為非常光,二次諧波選為尋常光,則如圖3.5-4所示,因nωe(θ)均小于no2ω,即石英晶體缺乏足夠的雙折射補(bǔ)償頻率色散效應(yīng),不能實(shí)現(xiàn)相位匹配。同樣,由圖3.5-5所示的石英晶體的折射率曲面可見,因其基波頻率的兩個折射率曲面完全位于二次諧波頻率的兩個折射率曲面之內(nèi),所以沒有任何光傳播方向能實(shí)現(xiàn)相位匹配。

圖3.5-4石英晶體的色散曲線

圖3.5-5石英晶體折射率曲面通過光軸的截面

(2)相位匹配角的計(jì)算。

①

共線相位匹配。首先討論單軸晶體的相位匹配角的計(jì)算。

按照入射基波的不同偏振方式,可將角度相位匹配分為兩類。一類是入射的基波取單一的線偏振光(如尋常光),產(chǎn)生的二次諧波取另一種狀態(tài)的線偏振光(如非常光),這種方式通常稱為第Ⅰ類相位匹配方式。例如,對于上面討論的負(fù)單軸晶體,兩束波矢方向均與光軸成θm

角、頻率為ω

的尋常光通過非線性晶體的作用,產(chǎn)生波矢仍沿θm

角方向、頻率為2ω

的非常光,其相位匹配條件為nωo=ne2ω(θm),這一種二次諧波產(chǎn)生過程可以用符號o+o→e表示。

另一類相位匹配方式是,基波取兩種偏振態(tài)(尋常光和非常光),而二次諧波取單一偏振態(tài)(如非常光),這種方式稱為第Ⅱ類相位匹配方式,記作e+o→e。對于第Ⅱ類相位匹配方式,在非線性極化過程中,由于基波中的尋常光和非常光的折射率不同,故其k1-也不同,這時相位匹配條件為Δk=k1o+k1e-k2e=0。單軸晶體在正常色散區(qū)的兩類相位匹配方式的相位匹配條件如表3.5-1所示。

兩類角度相位匹配的相位匹配角θm

可以通過理論進(jìn)行計(jì)算。由3.1節(jié)的討論已知,非常光折射率ne(θ)與方向θ的關(guān)系為

所以對二次諧波有

對于負(fù)單軸晶體,當(dāng)滿足第Ⅰ類相位匹配條件時,應(yīng)有

求解該方程,就可以得到負(fù)單軸晶體第Ⅰ類相位匹配角的計(jì)算公式為

同理可得,正單軸晶體第Ⅰ類相位匹配角的計(jì)算公式為

利用同樣的方法,可以求得單軸晶體第Ⅱ類相位匹配角θm的計(jì)算公式:

在正常色散的情況下,這個關(guān)系顯然不可能成立。如果ω1-和ω3-光波都是非常光,則有

當(dāng)ω2光波是尋常光時,有可能n2o>n3e。故對采用負(fù)單軸晶體產(chǎn)生的差頻過程來說,第Ⅰ類相位匹配方式的光波偏振狀態(tài)只能是ω1和ω3光波是非常光、ω2光波為尋常光。

對于產(chǎn)生遠(yuǎn)紅外波的差頻過程來說,ω2?ω3≈ω1,近似有n1=n3=n13,按式(3.5-20)形式的相位匹配條件,近似有

如果非線性介質(zhì)仍為負(fù)單軸晶體,則同樣可以根據(jù)式(3.5-21)即可確定滿足相位匹配的光波偏振狀態(tài)。例如,如果ω1和ω3光波是尋常光,由式(3.5-21)可得

因?yàn)橥ǔＳ糜诋a(chǎn)生遠(yuǎn)紅外波的晶體具有反常色散,即dn/dω<0,所以應(yīng)有關(guān)系:

比較式(3.5-26)和式(3.5-27)可以看出,只有ω2光波是非常光時,才能滿足相位匹配。因此該差頻過程應(yīng)是ω1和ω3光波為尋常光,ω2光波為非常光的第Ⅰ類相位匹配方式。

對于雙軸晶體產(chǎn)生二次諧波的相位匹配來說,尋找匹配方向的方法和單軸晶體一樣,也是根據(jù)基波和二次諧波的折射率曲面的交點(diǎn)來確定的。文獻(xiàn)[8]中討論了在光學(xué)上性能很好的雙軸晶體的相位匹配的情況。這里所說的光學(xué)上性能很好,是指晶體折射率橢球主軸方向不隨頻率變化,有小的正常色散,并且在基頻和二次諧波頻率之間的色散近似相等。在雙軸晶體中,折射率需利用方程

并借助計(jì)算機(jī)進(jìn)行計(jì)算,得出相位匹配的軌跡。式中,nx、ny、nz

是晶體的三個主折射率,并規(guī)定nx<ny<nz。給定相位匹配類型的相位匹配方向不僅與θ有關(guān),而且與方位角φ

有關(guān)。圖3.5-6示出了文獻(xiàn)[8]中給出的具有n2z

n1z,n2y>n1y,n2x>n1x

以及n2x>(n1x+n1y)/2,n2y<(n1y+n1z)/2的雙軸晶體,第Ⅰ類和第Ⅱ類相位匹配的方向。第Ⅰ類相位匹配方向在圍繞光軸的錐面內(nèi);第Ⅱ類相位匹配方向在圍繞光軸和z軸的錐面內(nèi)。圖3.5-6中右上角示出的是相位匹配方向在x-z

平面內(nèi)的軌跡。

圖3.5-6雙軸晶體相位匹配方向示意圖

②

非共線相位匹配。利用晶體的雙折射特性實(shí)現(xiàn)共線相位匹配普遍地應(yīng)用于可見光和近紅外區(qū)域的二次諧波產(chǎn)生及和頻、差頻等過程,只有比較少的雙折射晶體適合于遠(yuǎn)紅外差頻的產(chǎn)生。但有一些立方晶系的非線性半導(dǎo)體如InSb、GaAs、CdTe等,可以利用CO2

激光產(chǎn)生遠(yuǎn)紅外差頻。不過因?yàn)檫@些晶體是立方晶體,缺乏雙折射,因此必須采用其它的相位匹配方式,例如非共線相位匹配方式就是其中一種。

對于非共線相位匹配,入射在介質(zhì)上的兩束光的傳播方向有一夾角,如圖3.5-7所示。設(shè)兩束入射光的頻率分別為ω3-和ω1,相應(yīng)的波矢為k3-和k1,所產(chǎn)生的遠(yuǎn)紅外差頻ω2

輻射的波矢為k2,則根據(jù)相位匹配條件或動量守恒要求

可以證明,如果非線性晶體具有反常色散,即遠(yuǎn)紅外差頻ω2輻射的折射率大于二輸入光束的折射率,則此二光束的非線性混合可以獲得相位匹配的遠(yuǎn)紅外差頻的產(chǎn)生。

圖3.5-7非共線相位匹配波矢方向圖

對于二次諧波產(chǎn)生過程來說,在非共線相位匹配時,相位匹配條件的一般表示式為

在具體分析時,必須明確采用什么樣的晶體,以及是第Ⅰ類還是第Ⅱ類相位匹配。如果k1、k'1-和k2

與光軸之間的夾角分別為θ1、θ'1-和θ2,則有

現(xiàn)假定所使用的是負(fù)單軸晶體,并利用第Ⅰ類相位匹配方式,則波矢k1-和k'1基波都應(yīng)是尋常光,二次諧波是非常光,因而

由簡單的幾何關(guān)系可得

進(jìn)一步,由式(3.5-35)得到

并可表示為

2)溫度相位匹配——非臨界相位匹配

由上所述,角度相位匹配是簡易可行的相位匹配方法,在二次諧波產(chǎn)生及其它混頻過程中已被廣泛地采用。但是,在應(yīng)用角度相位匹配時,存在如下問題:

(1)走離效應(yīng)。通過調(diào)整光傳播方向的角度實(shí)現(xiàn)相位匹配時,參與非線性作用的光束選取不同的偏振態(tài),就使得有限孔徑內(nèi)的光束間產(chǎn)生分離。

圖3.5-8走離效應(yīng)

走離效應(yīng)使基波在晶體內(nèi)沿傳播方向感應(yīng)的極化強(qiáng)度不斷輻射出的二次諧波始終偏離基波α角,所以從晶體射出的二次諧波光斑被“拉長”了(如圖3.5-8下方所示)。如果基波強(qiáng)度為高斯分布,則二次諧波的光強(qiáng)度只能是準(zhǔn)高斯分布,即走離效應(yīng)使二次諧波功率密度降低。這種降低是因?yàn)樽唠x效應(yīng)使得晶體各部分產(chǎn)生的二次諧波相干疊加的長度縮短了所致。設(shè)基波光束直徑為a,則基波和二次諧波光的水平重疊長度為

顯然,a

越小,La

愈短,所以把La

叫做孔徑長度,走離效應(yīng)也因此叫孔徑效應(yīng)。

(2)輸入光發(fā)散引起相位失配。實(shí)際光束都不是理想均勻平面波,而是具有一定的發(fā)散角。根據(jù)傅里葉光學(xué),任一非理想的平面波光束都可視為具有不同方向波矢的均勻平面光波的疊加。而具有不同波矢方向的平面波不可能在同一相位匹配角θm

方向達(dá)到相位匹配。為了使發(fā)散不致影響二次諧波產(chǎn)生器件的高轉(zhuǎn)換效率,定義一個二次諧波接受角δθ。根據(jù)前述相位匹配原理,相位失配是以ΔkL/2表征的,規(guī)定在相位匹配角θm

兩側(cè)±δθ

范圍內(nèi),最大失配量限制在ΔkL/2=π/2,即

(3)輸入光束的譜線寬度引起相位失配。實(shí)際上,任何一束光都是具有一定譜線寬度的非理想單色波,由于混頻或二次諧波產(chǎn)生過程的相位匹配角隨著波長的不同而發(fā)生變化,所以同一束光中所有的頻率分量不可能在同一個匹配角下達(dá)到相位匹配。如果在λ=λ0中心波長上完全相位匹配,則與(2)相仿,可以將Δk

在λ0

附近展成臺勞級數(shù),根據(jù)式(3.5-41)的最大失配量定義二次諧波接受線寬δλ。若只計(jì)展開級數(shù)的第二項(xiàng),可求得Δk與偏離中心波長λ0的關(guān)系為

根據(jù)上述角度相位匹配的實(shí)際問題討論,我們來看圖3.5-9所示的LiNbO3-晶體的折射率曲面。如果能夠使得相位匹配角θm=90°,即在垂直于光軸的方向上實(shí)現(xiàn)相位匹配,則光束走離效應(yīng)的限制就可以消除,二次諧波接受角δθ的限制也可以放寬。此時,基波的尋常光折射率曲面恰好與二次諧波非常光折射率曲面相切。為了實(shí)現(xiàn)這種90°匹配角的相位匹配,可以利用有些晶體(如LiNbO3、KDP等)折射率的雙折射量與色散是其溫度敏感函數(shù)的特點(diǎn),即ne

隨溫度的改變量比no隨溫度的改變量大得多,通過適當(dāng)調(diào)節(jié)晶體的溫度,可實(shí)現(xiàn)θm=90°的相位匹配(見圖3.5-10)。由于這種相位匹配方式是通過調(diào)節(jié)溫度實(shí)現(xiàn)的,所以稱為溫度相位匹配。又由于溫度相位匹配對角度的偏離不甚敏感,所以又叫做非臨界相位匹配。某些晶體相位匹配溫度Tm

的大小,也列于表3.5-2中。

利用與前述類似的方法,可以推導(dǎo)出溫度相位匹配時允許的溫度寬度。對于負(fù)單軸晶體第一類相位匹配,其值為

對于第Ⅱ類相位匹配,其值為

圖3.5-990°相位匹配時的折射率曲面圖3.5-10LiNbO3-晶體在匹配溫度下的色散曲線

2.氣態(tài)工作物質(zhì)中的相位匹配

在實(shí)際的非線性光學(xué)過程中,有時采用堿金屬蒸氣作為非線性介質(zhì)。這是因?yàn)閴A金屬蒸氣能提供合適的能級,使所用激光頻率滿足三階非線性極化率共振增強(qiáng)的要求,從而可大大提高非線性過程的效率。在這種情況下,可以利用附加緩沖氣體來達(dá)到相位匹配的目的。

圖3.5-11示出了銣(Rb)蒸氣中,1.06μm三次諧波產(chǎn)生過程的相位匹配原理。由該圖可見,基波(1.06μm)和三次諧波(0.35μm)處在銣蒸氣的反常色散區(qū)(相應(yīng)于5s-5p躍遷)的兩側(cè),因而Δk=k3-3k1<0,是負(fù)值。為了實(shí)現(xiàn)相位匹配,可充入具有正常色散的惰性氣體氙(Xe)。只要充入氙氣的壓強(qiáng)足夠高,調(diào)節(jié)混合氣體相應(yīng)波長的折射率,使得Δk=k3-3k1=3ω1(n3-n1)/c=0,就可達(dá)到相位匹配的要求。圖3.5-11-銣和氙的色散曲線

為了計(jì)算所需要的緩沖氣體對堿金屬蒸氣的壓強(qiáng)比,必須知道其折射率與波長的關(guān)系。堿金屬蒸氣的折射率由塞爾邁耶爾(Sellmaier)方程給出

圖3.5-12給出了為實(shí)現(xiàn)三次諧波產(chǎn)生相位匹配,計(jì)算出的

NXe/N(Xe原子數(shù)密度與堿金屬蒸氣原子數(shù)密度之比)與入射波長的關(guān)系。圖3.5-12NXe/N與入射波長的關(guān)系

為了保持氣體混合物的高度均勻性,必須制作如圖3.5-13所示的特殊的管狀加熱爐——熱管爐。通常熱管爐主體是由不銹鋼制作的,管內(nèi)有一個芯子,用幾圈不銹鋼網(wǎng)做成。開始,一定量的金屬位于管子的中央部分,并將緩沖氣體引入管內(nèi),使其壓強(qiáng)等于工作時的壓強(qiáng)(即與工作時所要求的金屬蒸氣壓強(qiáng)相對應(yīng)的壓強(qiáng))。然后將管子的中央部分加熱,金屬被熔化。當(dāng)進(jìn)一步加熱時,金屬蒸氣便充滿整個管子。冷卻環(huán)放在加熱器和窗口之間,可以保證金屬蒸氣在這里被冷卻,并通過毛細(xì)管作用從管芯流向中央加熱區(qū),從而使窗口免受金屬玷污。圖3.5-13-熱管爐示意圖

3.5.3-準(zhǔn)相位匹配(QPM)

1.準(zhǔn)相位匹配概述

前面已經(jīng)指出,為了有效地利用非線性材料進(jìn)行諸如二次諧波產(chǎn)生、和頻和差頻等混頻過程,必須滿足相位匹配條件。目前人們廣泛采用的角度相位匹配方法,是利用晶體的

雙折射特性補(bǔ)償其色散效應(yīng)。這種方法受到了光波的波矢方向和偏振方向要求的限制,只能在特定的晶體上實(shí)現(xiàn)固定波長的相位匹配。近年來,隨著光