基于角分辨光電子能譜解析拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)的深度研究一、引言1.1研究背景與意義拓?fù)浒虢饘俨牧献鳛槟蹜B(tài)物理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，近年來(lái)吸引了眾多科研工作者的目光。傳統(tǒng)上，固體材料按照電子結(jié)構(gòu)被劃分為金屬、絕緣體和半導(dǎo)體。然而，隨著拓?fù)浣^緣體的發(fā)現(xiàn)，人們對(duì)材料電子態(tài)的拓?fù)浞诸?lèi)有了更深入的認(rèn)識(shí)。拓?fù)浒虢饘俦闶请娮討B(tài)拓?fù)浞诸?lèi)從絕緣體向金屬推廣的重要成果，它打破了傳統(tǒng)材料分類(lèi)的界限，展現(xiàn)出一系列獨(dú)特的物理性質(zhì)，為凝聚態(tài)物理的發(fā)展注入了新的活力。拓?fù)浒虢饘俚碾娮咏Y(jié)構(gòu)中，導(dǎo)帶和價(jià)帶存在交叉簡(jiǎn)并點(diǎn)，這些點(diǎn)附近的低能激發(fā)準(zhǔn)粒子具有類(lèi)似于相對(duì)論粒子的行為，如狄拉克半金屬中的狄拉克費(fèi)米子以及外爾半金屬中的外爾費(fèi)米子。以鉍化鈉（Na?Bi）和砷化鎘（Cd?As?）為代表的狄拉克半金屬，其晶格動(dòng)量空間具有孤立的四重簡(jiǎn)并的能帶交叉點(diǎn)，低能激發(fā)由無(wú)質(zhì)量的狄拉克方程描述；而砷化鉭（TaAs）家族材料作為首個(gè)被實(shí)驗(yàn)證實(shí)的外爾半金屬，其無(wú)質(zhì)量的狄拉克方程可簡(jiǎn)化為描述左手性和右手性外爾費(fèi)米子的兩個(gè)無(wú)耦合外爾方程。這些特殊的準(zhǔn)粒子賦予了拓?fù)浒虢饘僭S多奇異的物理特性，如負(fù)磁阻效應(yīng)、電導(dǎo)和熱導(dǎo)的新奇量子振蕩以及巨大光電流效應(yīng)等。此外，拓?fù)浒虢饘龠€具有獨(dú)特的光學(xué)響應(yīng)，在光電器件領(lǐng)域展現(xiàn)出潛在的應(yīng)用價(jià)值。角分辨光電子能譜（ARPES）技術(shù)作為研究材料電子結(jié)構(gòu)的有力工具，在拓?fù)浒虢饘俨牧系难芯恐邪l(fā)揮著關(guān)鍵作用。ARPES基于光電效應(yīng)，當(dāng)單色光照射到材料表面時(shí)，材料中的電子吸收光子能量后逸出，通過(guò)測(cè)量光電子的動(dòng)能和發(fā)射角度，能夠直接獲取材料內(nèi)部電子的能量和動(dòng)量信息。這一技術(shù)的出現(xiàn)，使得科學(xué)家們能夠深入探究拓?fù)浒虢饘俨牧现须娮拥男袨楹拖嗷プ饔?，為理解其?dú)特的物理性質(zhì)提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。在研究拓?fù)浣^緣體的表面態(tài)時(shí)，ARPES能夠清晰地觀測(cè)到狄拉克錐的存在，揭示了表面態(tài)電子的特殊色散關(guān)系；在對(duì)拓?fù)浒虢饘俚难芯恐?，ARPES可以精確地確定能帶交叉點(diǎn)的位置和性質(zhì)，為判斷材料是否為拓?fù)浒虢饘僖约斑M(jìn)一步研究其電子結(jié)構(gòu)提供了直接的證據(jù)。對(duì)拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)的深入研究，不僅在基礎(chǔ)物理領(lǐng)域具有重要意義，也在應(yīng)用領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的前景。在基礎(chǔ)物理方面，拓?fù)浒虢饘俚难芯坑兄谏罨藗儗?duì)量子力學(xué)和相對(duì)論在凝聚態(tài)物質(zhì)中的理解，拓展了凝聚態(tài)物理的研究范疇。通過(guò)研究拓?fù)浒虢饘僦须娮拥耐負(fù)湫再|(zhì)和相互作用，可以揭示新的物理現(xiàn)象和規(guī)律，為理論物理的發(fā)展提供實(shí)驗(yàn)支撐。在應(yīng)用領(lǐng)域，拓?fù)浒虢饘俚莫?dú)特性質(zhì)使其在未來(lái)的電子學(xué)、能源和量子計(jì)算等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。其高載流子遷移率和低能耗的特性，有望應(yīng)用于新型電子器件的研發(fā)，提高電子器件的性能和降低能耗；在量子計(jì)算領(lǐng)域，拓?fù)浒虢饘僦械耐負(fù)浔Ｗo(hù)特性可能為量子比特的實(shí)現(xiàn)提供新的途徑，推動(dòng)量子計(jì)算技術(shù)的發(fā)展。1.2拓?fù)浒虢饘俨牧细攀鐾負(fù)浒虢饘偈且活?lèi)具有獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的材料，其電子態(tài)呈現(xiàn)出非平凡的拓?fù)涮匦?，這使得它們?cè)谀蹜B(tài)物理領(lǐng)域中備受關(guān)注。拓?fù)浒虢饘俚母拍钤从趯?duì)材料電子結(jié)構(gòu)拓?fù)浞诸?lèi)的深入研究，是電子態(tài)的拓?fù)浞诸?lèi)從絕緣體向金屬的推廣。與傳統(tǒng)的金屬、絕緣體和半導(dǎo)體相比，拓?fù)浒虢饘僬宫F(xiàn)出許多新奇的物理現(xiàn)象，打破了人們對(duì)材料性質(zhì)的傳統(tǒng)認(rèn)知。在傳統(tǒng)的材料分類(lèi)中，金屬具有連續(xù)的電子能譜，其費(fèi)米能級(jí)位于導(dǎo)帶內(nèi)，電子可以自由移動(dòng)，因此具有良好的導(dǎo)電性；絕緣體的價(jià)帶和導(dǎo)帶之間存在明顯的能隙，電子難以跨越能隙進(jìn)入導(dǎo)帶，從而表現(xiàn)出絕緣特性；半導(dǎo)體的能隙相對(duì)較小，通過(guò)外部激發(fā)（如熱激發(fā)或光照），電子可以從價(jià)帶躍遷到導(dǎo)帶，表現(xiàn)出介于導(dǎo)體和絕緣體之間的電學(xué)性質(zhì)。而拓?fù)浒虢饘俚哪軒ЫY(jié)構(gòu)中，導(dǎo)帶和價(jià)帶存在交叉簡(jiǎn)并點(diǎn)，這些點(diǎn)附近的低能激發(fā)準(zhǔn)粒子具有類(lèi)似于相對(duì)論粒子的行為，使得拓?fù)浒虢饘倬哂信c傳統(tǒng)材料截然不同的物理性質(zhì)。根據(jù)能帶交叉簡(jiǎn)并點(diǎn)的簡(jiǎn)并度及其在晶格動(dòng)量空間（倒格矢空間）的分布，拓?fù)浒虢饘倏梢苑譃榈依税虢饘?、外爾半金屬、多重?jiǎn)并點(diǎn)半金屬和節(jié)線(xiàn)半金屬等不同類(lèi)型。狄拉克半金屬的晶格動(dòng)量空間具有孤立的四重簡(jiǎn)并的能帶交叉點(diǎn)，低能激發(fā)由無(wú)質(zhì)量的狄拉克方程描述，可以看作無(wú)質(zhì)量狄拉克費(fèi)米子在固體中的準(zhǔn)粒子，其四重簡(jiǎn)并點(diǎn)被稱(chēng)為狄拉克點(diǎn)。2014年，鉍化鈉（Na?Bi）和砷化鎘（Cd?As?）被研究者通過(guò)材料計(jì)算及實(shí)驗(yàn)證實(shí)為狄拉克半金屬，成為拓?fù)浒虢饘偌易逯杏芯唧w材料實(shí)現(xiàn)的第一個(gè)成員。狄拉克半金屬的獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)使其具有一些特殊的物理性質(zhì)，例如在狄拉克點(diǎn)附近，電子的有效質(zhì)量為零，表現(xiàn)出相對(duì)論性的線(xiàn)性色散關(guān)系，這導(dǎo)致了電子具有高遷移率和獨(dú)特的輸運(yùn)性質(zhì)。外爾半金屬中，無(wú)質(zhì)量的狄拉克方程可以進(jìn)一步簡(jiǎn)化成兩個(gè)無(wú)耦合的外爾方程，分別描述具有左手性和右手性的外爾費(fèi)米子。狄拉克半金屬中的狄拉克點(diǎn)可以看作是手性相反的兩個(gè)外爾點(diǎn)的重疊，通過(guò)破缺時(shí)間反演或中心反演對(duì)稱(chēng)，可使它們?cè)趧?dòng)量空間分離，得到孤立的成對(duì)外爾點(diǎn)，從而實(shí)現(xiàn)外爾費(fèi)米子的準(zhǔn)粒子。手性不同的外爾點(diǎn)可看作具有不同磁荷的磁單極子，對(duì)電子的運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生影響，使得外爾半金屬表現(xiàn)出一些獨(dú)特的物性和效應(yīng)，如負(fù)磁阻效應(yīng)等。2015年，砷化鉭（TaAs）家族材料被計(jì)算并實(shí)驗(yàn)證實(shí)是非磁性非中心對(duì)稱(chēng)的外爾半金屬，成為世界上首個(gè)被實(shí)驗(yàn)確認(rèn)的外爾半金屬。多重簡(jiǎn)并點(diǎn)半金屬中，固體除了存在兩重和四重簡(jiǎn)并點(diǎn)外，還可以有三、六、八等多重簡(jiǎn)并點(diǎn)。非簡(jiǎn)單空間群對(duì)稱(chēng)性可保護(hù)多重簡(jiǎn)并費(fèi)米子態(tài)，這類(lèi)材料的代表是硅化鈷（CoSi）家族，可實(shí)現(xiàn)三重、四重、六重簡(jiǎn)并費(fèi)米子態(tài)等；簡(jiǎn)單空間群也可保護(hù)三重簡(jiǎn)并態(tài)，這一類(lèi)材料的代表是WC家族體系，這類(lèi)三重簡(jiǎn)并費(fèi)米子態(tài)與狄拉克和外爾費(fèi)米子態(tài)不同，其輸運(yùn)性質(zhì)對(duì)外加磁場(chǎng)的方向敏感。例如，在硅化鈷家族材料中，由于其特殊的晶體結(jié)構(gòu)和電子相互作用，使得電子在某些動(dòng)量空間點(diǎn)上形成了多重簡(jiǎn)并的能級(jí)結(jié)構(gòu)，從而表現(xiàn)出獨(dú)特的物理性質(zhì)。節(jié)線(xiàn)半金屬可以看作上述半金屬的特殊情形，其中能帶交叉形成連續(xù)的線(xiàn)而不是孤立的點(diǎn)，因此也被稱(chēng)為節(jié)點(diǎn)線(xiàn)半金屬。節(jié)點(diǎn)線(xiàn)的形成需要相應(yīng)的材料滿(mǎn)足更多的約束條件。雖然已有許多材料被理論提出，但目前還沒(méi)有確鑿的實(shí)驗(yàn)證據(jù)表明節(jié)線(xiàn)半金屬的存在。在理論模型中，節(jié)線(xiàn)半金屬的節(jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致電子在這些線(xiàn)上具有特殊的色散關(guān)系和量子特性，然而在實(shí)際材料中實(shí)現(xiàn)并觀測(cè)到這種結(jié)構(gòu)仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。常見(jiàn)的拓?fù)浒虢饘俨牧象w系除了上述提到的Na?Bi、Cd?As?、TaAs等，還有HgCr?Se?、EuCd?As?等。HgCr?Se?具有典型的尖晶石結(jié)構(gòu)，在低溫下，Cr離子的磁矩形成很強(qiáng)的鐵磁態(tài)，其費(fèi)米面附近的能帶感受到很強(qiáng)的塞曼劈裂，導(dǎo)致自旋向下能帶反轉(zhuǎn)而自旋向上的能帶維持正常結(jié)構(gòu)，體系的能帶在沿Z軸的兩個(gè)互為反演的點(diǎn)上交叉，形成具有特殊結(jié)構(gòu)的“Weyl”費(fèi)米子。EuCd?As?是層間反鐵磁材料，被理論預(yù)言為第四類(lèi)磁空間群下的反鐵磁狄拉克半金屬，僅有一對(duì)狄拉克點(diǎn)穿過(guò)費(fèi)米能級(jí)，并且通過(guò)適當(dāng)?shù)拇啪胤较蛘{(diào)控或?qū)ΨQ(chēng)性破缺，還可能實(shí)現(xiàn)反鐵磁拓?fù)浣^緣體和反鐵磁三重簡(jiǎn)并點(diǎn)半金屬等新奇拓?fù)湮飸B(tài)。拓?fù)浒虢饘俨牧嫌捎谄洫?dú)特的物理性質(zhì)，在未來(lái)的應(yīng)用領(lǐng)域展現(xiàn)出了廣闊的前景。在電子學(xué)領(lǐng)域，拓?fù)浒虢饘俚母咻d流子遷移率和低能耗特性，使其有望應(yīng)用于新型電子器件的研發(fā)，如高速晶體管、低功耗集成電路等，有助于提高電子器件的性能和降低能耗；在量子計(jì)算領(lǐng)域，拓?fù)浒虢饘僦械耐負(fù)浔Ｗo(hù)特性可能為量子比特的實(shí)現(xiàn)提供新的途徑，利用拓?fù)浒虢饘僦械耐負(fù)淙毕莼蜻吘墤B(tài)來(lái)編碼量子信息，有望提高量子比特的穩(wěn)定性和抗干擾能力，推動(dòng)量子計(jì)算技術(shù)的發(fā)展；在能源領(lǐng)域，拓?fù)浒虢饘俚奶厥怆娮咏Y(jié)構(gòu)可能使其在熱電轉(zhuǎn)換、光伏效應(yīng)等方面具有潛在的應(yīng)用價(jià)值，例如，某些拓?fù)浒虢饘俨牧峡赡芫哂休^高的熱電轉(zhuǎn)換效率，有望用于開(kāi)發(fā)新型的熱電材料，實(shí)現(xiàn)廢熱的有效回收和利用。1.3角分辨光電子能譜技術(shù)簡(jiǎn)介1.3.1ARPES基本原理角分辨光電子能譜（ARPES）基于光電效應(yīng)，這一效應(yīng)最早由赫茲于1887年發(fā)現(xiàn)，愛(ài)因斯坦在1905年提出光子假設(shè)成功解釋了該效應(yīng)，并因此獲得1921年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。ARPES的基本原理是當(dāng)一束具有足夠能量（h\nu）的單色光照射到材料表面時(shí)，材料中的電子會(huì)吸收光子的能量。如果光子能量大于電子的束縛能（結(jié)合能E_b）與材料表面的功函數(shù)（\varphi）之和，電子就會(huì)從材料中逸出成為光電子，其動(dòng)能為E_k。根據(jù)能量守恒定律，在光電子發(fā)射過(guò)程中，電子吸收光子能量后，其能量變化滿(mǎn)足以下關(guān)系：h\nu=E_k+E_b+\varphi其中，h\nu為入射光子的能量，E_k為光電子的動(dòng)能，E_b為電子在材料中的束縛能，\varphi為材料的功函數(shù)。通過(guò)測(cè)量光電子的動(dòng)能E_k，結(jié)合已知的入射光子能量h\nu和材料的功函數(shù)\varphi，就可以計(jì)算出電子在材料中的束縛能E_b，即E_b=h\nu-E_k-\varphi。這使得我們能夠獲取材料中電子的能量信息。在動(dòng)量守恒方面，由于晶體具有周期性結(jié)構(gòu)，電子的動(dòng)量在晶體內(nèi)部滿(mǎn)足一定的守恒關(guān)系。在光電子發(fā)射過(guò)程中，電子的動(dòng)量平行于樣品表面的分量（k_{||}）是守恒的（以面內(nèi)倒易晶格矢量為模），即：k_{||}^{in}=k_{||}^{out}+G_{||}其中，k_{||}^{in}是電子發(fā)射前平行于表面的動(dòng)量分量，k_{||}^{out}是光電子發(fā)射后平行于表面的動(dòng)量分量，G_{||}是面內(nèi)倒易晶格矢量。而電子動(dòng)量垂直于樣品表面的分量（k_{\perp}）在通過(guò)表面的過(guò)程中不守恒，但在滿(mǎn)足一定假設(shè)條件下可以推導(dǎo)出來(lái)。通過(guò)測(cè)量光電子的發(fā)射角度（\theta，\varphi），可以計(jì)算出光電子發(fā)射后的動(dòng)量分量k_{||}^{out}，進(jìn)而得到電子在材料中的動(dòng)量信息。在實(shí)際實(shí)驗(yàn)中，通常使用半球型分析器來(lái)分離不同能量和動(dòng)量的光電子，分析器可以記錄光電子的能量分布和角分布，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)材料中電子能量和動(dòng)量的測(cè)量。1.3.2ARPES實(shí)驗(yàn)裝置與技術(shù)要點(diǎn)ARPES實(shí)驗(yàn)裝置主要由光源、樣品室、能量分析器和探測(cè)器等部分組成。光源是ARPES實(shí)驗(yàn)中提供光子的關(guān)鍵部件，其特性對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果有著重要影響。常見(jiàn)的光源包括氦燈、激光和同步輻射光源。氦燈通常以氦氣為工作物質(zhì)，在高壓環(huán)境下氦氣被電離，然后回到電中性時(shí)發(fā)出光，主要發(fā)出21.2eV和40多eV兩種能量的光，其中21.2eV的光對(duì)表面敏感，適合表面物理研究。但由于氦離子存在壽命等原因，發(fā)出的光存在一定展寬，導(dǎo)致能量分辨率有限，且氦燈發(fā)出的光是非極化的，無(wú)法通過(guò)選擇定則研究特定能帶。激光的單色性很好，光子能量一般只能到達(dá)10eV左右，可探測(cè)的布里淵區(qū)面積有限，但具有非表面敏感、能量分辨率好、光斑較小的優(yōu)點(diǎn)，適用于研究比較小的單晶樣品。同步輻射光源是一種基于相對(duì)論速度運(yùn)動(dòng)的帶電粒子在外加磁場(chǎng)中加速而發(fā)出的輻射，其輻射光強(qiáng)度大、可以根據(jù)需求變更光子能量、相干性強(qiáng)，并且由于電子的加速度嚴(yán)格水平，同步輻射是極化光，可以根據(jù)選擇定則觀測(cè)不同的能帶，因此在ARPES實(shí)驗(yàn)中得到了廣泛應(yīng)用。樣品室需要具備超高真空環(huán)境，以避免樣品表面被污染，保證光電子能從樣品表面順利逸出并被準(zhǔn)確探測(cè)。通常，樣品室的真空度要達(dá)到10^{-10}-10^{-11}mbar量級(jí)。在將樣品放入樣品室之前，需要對(duì)樣品進(jìn)行嚴(yán)格的清潔和處理，以確保其表面的純凈度和完整性。對(duì)于一些對(duì)空氣敏感的樣品，還需要在手套箱中進(jìn)行預(yù)處理后再轉(zhuǎn)移至樣品室。能量分析器的作用是分離不同能量的光電子，并分析這些光電子的動(dòng)量信息?，F(xiàn)代常用的是半球型分析器，它具有兩組同心電極，產(chǎn)生徑向電場(chǎng)。光電子進(jìn)入分析器后，在徑向電場(chǎng)的作用下，不同動(dòng)能的光電子沿著不同的軌跡運(yùn)動(dòng)，從而實(shí)現(xiàn)能量的分離。光電探測(cè)器可以記錄不同動(dòng)能的電子沿著徑向維度分布的光電流，進(jìn)而得到光電子的能量分布和角分布。一般來(lái)說(shuō)，分析器的能量分辨率可以達(dá)到1meV，角分辨率小于0.1°。但實(shí)際的能量分辨率還受到入射光的單色性等因素的影響，如使用氦燈作為光源時(shí)，由于其能量展寬，會(huì)限制分析器的實(shí)際能量分辨率。探測(cè)器用于記錄光電子的信號(hào)，常見(jiàn)的探測(cè)器有微通道板（MCP）探測(cè)器等。MCP探測(cè)器具有高增益、快速響應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)，能夠有效地檢測(cè)到光電子信號(hào)。為了提高測(cè)量精度和分辨率，需要在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中注意多個(gè)技術(shù)要點(diǎn)。在樣品制備方面，要確保樣品表面的平整度和清潔度，避免表面缺陷和雜質(zhì)對(duì)光電子發(fā)射的影響。對(duì)于晶體樣品，需要精確確定其晶軸方向，以便準(zhǔn)確測(cè)量光電子的發(fā)射角度和動(dòng)量信息。在實(shí)驗(yàn)操作過(guò)程中，要嚴(yán)格控制實(shí)驗(yàn)環(huán)境的溫度、磁場(chǎng)等因素，因?yàn)檫@些因素可能會(huì)對(duì)電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響，從而干擾測(cè)量結(jié)果。在測(cè)量狄拉克半金屬材料的電子結(jié)構(gòu)時(shí)，溫度的變化可能會(huì)導(dǎo)致狄拉克點(diǎn)的位置發(fā)生移動(dòng)，因此需要在低溫環(huán)境下進(jìn)行測(cè)量，以減小溫度對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響。在數(shù)據(jù)分析階段，需要采用合適的數(shù)據(jù)處理方法，去除噪聲和背景信號(hào)，提高數(shù)據(jù)的質(zhì)量和準(zhǔn)確性。通過(guò)對(duì)光電子能譜數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合和分析，可以得到材料中電子的能帶結(jié)構(gòu)、費(fèi)米面等重要信息。1.3.3ARPES在材料研究中的優(yōu)勢(shì)與其他材料研究技術(shù)相比，ARPES在直接獲取電子結(jié)構(gòu)信息方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。在探測(cè)能帶結(jié)構(gòu)方面，傳統(tǒng)的電學(xué)測(cè)量方法，如電阻測(cè)量，雖然可以反映材料的導(dǎo)電性能，但無(wú)法直接提供電子的能量和動(dòng)量信息，不能直觀地展示能帶的分布和特征。而ARPES能夠直接測(cè)量電子的能量和動(dòng)量，通過(guò)對(duì)光電子能譜的分析，可以清晰地繪制出材料的能帶結(jié)構(gòu)，包括能帶的色散關(guān)系、帶隙大小等信息。在研究拓?fù)浒虢饘贂r(shí)，ARPES可以精確地確定狄拉克點(diǎn)、外爾點(diǎn)等能帶交叉點(diǎn)的位置和性質(zhì)，從而判斷材料是否為拓?fù)浒虢饘僖约把芯科潆娮咏Y(jié)構(gòu)特性。對(duì)于費(fèi)米面的探測(cè)，掃描隧道顯微鏡（STM）雖然可以提供材料表面原子尺度的形貌和電子態(tài)信息，但它主要測(cè)量的是材料表面的局域電子態(tài)密度，對(duì)于費(fèi)米面的整體結(jié)構(gòu)和特征的探測(cè)存在一定的局限性。ARPES則可以在整個(gè)布里淵區(qū)范圍內(nèi)測(cè)量電子的能量和動(dòng)量，能夠全面地描繪出費(fèi)米面的形狀和特征，對(duì)于研究材料的輸運(yùn)性質(zhì)、電子關(guān)聯(lián)等方面具有重要意義。在研究金屬材料的費(fèi)米面時(shí)，ARPES可以準(zhǔn)確地確定費(fèi)米面的嵌套情況，為理解材料的超導(dǎo)機(jī)制提供重要線(xiàn)索。此外，ARPES還能夠研究材料的電子相互作用。通過(guò)測(cè)量不同溫度、磁場(chǎng)等條件下的光電子能譜，可以觀察到電子結(jié)構(gòu)的變化，從而研究電子-電子相互作用、電子-聲子相互作用等對(duì)材料物理性質(zhì)的影響。在高溫超導(dǎo)材料的研究中，ARPES可以探測(cè)到超導(dǎo)能隙的存在和變化，研究超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過(guò)程中電子結(jié)構(gòu)的演變，為揭示高溫超導(dǎo)機(jī)制提供關(guān)鍵的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。1.4國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀近年來(lái)，利用角分辨光電子能譜（ARPES）研究拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)取得了豐碩的成果，國(guó)內(nèi)外眾多科研團(tuán)隊(duì)在這一領(lǐng)域開(kāi)展了深入的研究，極大地推動(dòng)了拓?fù)浒虢饘俨牧涎芯康陌l(fā)展。在狄拉克半金屬方面，2014年，鉍化鈉（Na?Bi）和砷化鎘（Cd?As?）被首次證實(shí)為狄拉克半金屬，此后，國(guó)內(nèi)外研究人員利用ARPES對(duì)其電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了廣泛而深入的研究。中科院物理所的研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)ARPES測(cè)量，清晰地觀測(cè)到了Na?Bi和Cd?As?中狄拉克錐的存在，精確確定了狄拉克點(diǎn)的位置和能量，為狄拉克半金屬的電子結(jié)構(gòu)研究提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。他們還研究了狄拉克半金屬在不同溫度、壓力等條件下電子結(jié)構(gòu)的變化，揭示了狄拉克費(fèi)米子的一些獨(dú)特性質(zhì)。外爾半金屬是拓?fù)浒虢饘傺芯康牧硪粋€(gè)重要方向。2015年，砷化鉭（TaAs）家族材料被確認(rèn)為世界上首個(gè)外爾半金屬，ARPES在其研究中發(fā)揮了關(guān)鍵作用。普林斯頓大學(xué)的研究小組利用ARPES技術(shù)，觀測(cè)到了TaAs中手性相反的外爾點(diǎn)以及連接不同手性外爾點(diǎn)投影的費(fèi)米弧，直接證實(shí)了外爾半金屬的電子結(jié)構(gòu)特征。國(guó)內(nèi)的科研團(tuán)隊(duì)也在這方面取得了重要進(jìn)展，清華大學(xué)的研究人員通過(guò)ARPES研究了TaAs家族材料的電子結(jié)構(gòu)與晶體對(duì)稱(chēng)性的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)晶體對(duì)稱(chēng)性對(duì)外爾點(diǎn)的存在和分布具有重要影響。對(duì)于多重簡(jiǎn)并點(diǎn)半金屬，上海交通大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)利用ARPES對(duì)硅化鈷（CoSi）家族材料進(jìn)行了研究，成功觀測(cè)到了其中的三重、四重、六重簡(jiǎn)并費(fèi)米子態(tài)，為理解多重簡(jiǎn)并點(diǎn)半金屬的電子結(jié)構(gòu)提供了重要的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。他們還研究了多重簡(jiǎn)并費(fèi)米子態(tài)在磁場(chǎng)、電場(chǎng)等外部條件下的變化規(guī)律，探索了其潛在的應(yīng)用價(jià)值。在節(jié)線(xiàn)半金屬的研究中，雖然目前還沒(méi)有確鑿的實(shí)驗(yàn)證據(jù)表明其存在，但理論研究已經(jīng)預(yù)測(cè)了一些可能的節(jié)線(xiàn)半金屬材料。中國(guó)人民大學(xué)的科研團(tuán)隊(duì)通過(guò)理論計(jì)算預(yù)言了某些材料可能具有節(jié)線(xiàn)半金屬的電子結(jié)構(gòu)，并利用ARPES對(duì)相關(guān)材料進(jìn)行了初步的實(shí)驗(yàn)探索，為節(jié)線(xiàn)半金屬的實(shí)驗(yàn)研究奠定了基礎(chǔ)。當(dāng)前研究的熱點(diǎn)主要集中在以下幾個(gè)方面：一是探索新型拓?fù)浒虢饘俨牧希ㄟ^(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)篩選相結(jié)合的方法，尋找具有獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的拓?fù)浒虢饘俨牧?。二是深入研究拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)與物理性質(zhì)之間的關(guān)系，例如，研究狄拉克半金屬和外爾半金屬中電子的輸運(yùn)性質(zhì)、光學(xué)性質(zhì)與電子結(jié)構(gòu)的內(nèi)在聯(lián)系。三是研究拓?fù)浒虢饘俨牧显谕獠繄?chǎng)（如磁場(chǎng)、電場(chǎng)、壓力等）作用下電子結(jié)構(gòu)的演化，探索其在新型電子器件中的應(yīng)用潛力。然而，在利用ARPES研究拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)的過(guò)程中，仍然存在一些問(wèn)題與不足。一方面，實(shí)驗(yàn)技術(shù)方面還存在挑戰(zhàn)。雖然ARPES技術(shù)不斷發(fā)展，但在提高能量分辨率和角分辨率的同時(shí)，如何保證光電子信號(hào)的強(qiáng)度和穩(wěn)定性仍然是一個(gè)難題。此外，對(duì)于一些復(fù)雜的拓?fù)浒虢饘俨牧?，由于其晶體結(jié)構(gòu)和電子相互作用的復(fù)雜性，實(shí)驗(yàn)測(cè)量和數(shù)據(jù)分析變得更加困難。另一方面，理論與實(shí)驗(yàn)的結(jié)合還不夠緊密。雖然理論計(jì)算在預(yù)測(cè)拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)方面發(fā)揮了重要作用，但理論模型往往難以完全準(zhǔn)確地描述實(shí)際材料中的復(fù)雜物理現(xiàn)象，需要進(jìn)一步加強(qiáng)理論與實(shí)驗(yàn)的相互驗(yàn)證和補(bǔ)充。同時(shí)，對(duì)于拓?fù)浒虢饘俨牧现幸恍┬缕娴奈锢憩F(xiàn)象，如手性異常、軌道角動(dòng)量單極子等，目前的理論解釋還不夠完善，需要進(jìn)一步深入研究。二、基于ARPES的拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)研究方法2.1樣品制備與處理制備適合ARPES測(cè)量的拓?fù)浒虢饘贅悠肥茄芯科潆娮咏Y(jié)構(gòu)的關(guān)鍵前提，不同的制備方法會(huì)對(duì)樣品的質(zhì)量、晶體結(jié)構(gòu)以及表面狀態(tài)產(chǎn)生顯著影響，進(jìn)而影響ARPES測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性。常見(jiàn)的制備方法包括晶體生長(zhǎng)和薄膜制備等，每種方法都有其獨(dú)特的工藝和適用范圍。在晶體生長(zhǎng)方面，常用的方法有化學(xué)氣相傳輸法（CVT）、助熔劑法和分子束外延法（MBE）等?；瘜W(xué)氣相傳輸法是利用氣態(tài)的金屬鹵化物在高溫區(qū)與固態(tài)的金屬反應(yīng)，生成氣態(tài)的金屬鹵化物絡(luò)合物，這些絡(luò)合物在溫度梯度的作用下傳輸?shù)降蜏貐^(qū)分解，從而在低溫區(qū)生長(zhǎng)出高質(zhì)量的單晶。該方法生長(zhǎng)的晶體質(zhì)量高、結(jié)晶度好，適合生長(zhǎng)各種拓?fù)浒虢饘俨牧?，?T-CoTe?半金屬單晶就可通過(guò)CVT技術(shù)制備。在生長(zhǎng)過(guò)程中，需要精確控制反應(yīng)溫度、氣體流量和溫度梯度等參數(shù)，以確保晶體的質(zhì)量和生長(zhǎng)方向。溫度過(guò)高可能導(dǎo)致晶體生長(zhǎng)過(guò)快，產(chǎn)生缺陷；溫度過(guò)低則可能使生長(zhǎng)速率過(guò)慢，甚至無(wú)法生長(zhǎng)。助熔劑法是將原料溶解在助熔劑中，通過(guò)緩慢降溫使溶質(zhì)從溶液中結(jié)晶析出，從而生長(zhǎng)出晶體。這種方法生長(zhǎng)的晶體尺寸較大、形貌輪廓明顯，且可以通過(guò)控制生長(zhǎng)條件來(lái)調(diào)整晶體的厚度。在生長(zhǎng)拓?fù)浒虢饘俨牧蟂rIn?As?片狀單晶時(shí)，采用助熔劑法，以In為助熔劑，通過(guò)精確控制原料的比例、升溫速率、恒溫時(shí)間和降溫速率等參數(shù)，成功生長(zhǎng)出高質(zhì)量的單晶。在該實(shí)驗(yàn)中，Sr、In和As的摩爾比控制在1:10-30:2，自室溫升溫到900-1100℃，恒溫保持5h以上，隨后以0.5-4℃/h的速度降溫到600-700℃，得到的晶體質(zhì)量高，XRD的半高寬很窄。分子束外延法是在超高真空環(huán)境下，將原子或分子束蒸發(fā)到加熱的襯底表面，原子或分子在襯底表面逐層生長(zhǎng)，從而形成高質(zhì)量的薄膜或晶體。該方法生長(zhǎng)的晶體具有原子級(jí)別的平整度和精確的層厚控制能力，適合制備高質(zhì)量的拓?fù)浒虢饘俦∧ぃ瑸檠芯客負(fù)浒虢饘俚慕缑婧彤愘|(zhì)結(jié)構(gòu)提供了可能。在使用MBE生長(zhǎng)拓?fù)浒虢饘俦∧r(shí)，需要精確控制原子束的流量、襯底溫度和生長(zhǎng)速率等參數(shù)，以確保薄膜的質(zhì)量和晶體結(jié)構(gòu)的完整性。薄膜制備方法主要有物理氣相沉積（PVD）和化學(xué)氣相沉積（CVD）等。物理氣相沉積是通過(guò)蒸發(fā)、濺射等方式將材料原子或分子沉積到襯底表面形成薄膜。其中，蒸發(fā)鍍膜是將材料加熱蒸發(fā)，使其原子或分子在襯底表面凝結(jié)成膜；濺射鍍膜則是利用高能離子轟擊靶材，使靶材原子或分子濺射出來(lái)并沉積到襯底表面。物理氣相沉積制備的薄膜與襯底的附著力強(qiáng)、薄膜質(zhì)量高，能夠精確控制薄膜的厚度和成分?；瘜W(xué)氣相沉積是利用氣態(tài)的硅源、碳源等在高溫和催化劑的作用下分解，產(chǎn)生的原子或分子在襯底表面反應(yīng)并沉積形成薄膜。該方法可以在較大面積的襯底上生長(zhǎng)薄膜，且生長(zhǎng)速率較快，適合大規(guī)模制備拓?fù)浒虢饘俦∧?。在使用CVD制備拓?fù)浒虢饘俦∧r(shí)，需要精確控制反應(yīng)氣體的流量、溫度和壓力等參數(shù)，以確保薄膜的質(zhì)量和晶體結(jié)構(gòu)的完整性。在樣品處理過(guò)程中，表面清潔和避免氧化是至關(guān)重要的環(huán)節(jié)。表面清潔的目的是去除樣品表面的雜質(zhì)、污染物和氧化層，以保證ARPES測(cè)量的準(zhǔn)確性。常見(jiàn)的表面清潔方法有離子濺射、退火和化學(xué)清洗等。離子濺射是利用高能離子束轟擊樣品表面，將表面的雜質(zhì)和污染物濺射掉。退火是將樣品加熱到一定溫度并保持一段時(shí)間，使表面的雜質(zhì)擴(kuò)散到內(nèi)部，從而達(dá)到清潔表面的目的?；瘜W(xué)清洗是利用化學(xué)試劑與樣品表面的雜質(zhì)和污染物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，將其去除。在清洗拓?fù)浒虢饘贅悠窌r(shí)，通常先使用化學(xué)試劑去除表面的有機(jī)物和氧化物，然后再用去離子水沖洗干凈，最后進(jìn)行離子濺射或退火處理，以進(jìn)一步提高表面的清潔度。為了避免樣品在制備和處理過(guò)程中被氧化，需要采取一系列有效的措施。對(duì)于一些對(duì)空氣敏感的拓?fù)浒虢饘俨牧?，如Na?Bi、TaAs等，整個(gè)制備和處理過(guò)程應(yīng)在手套箱中進(jìn)行，手套箱內(nèi)的水和氧含量應(yīng)控制在極低的水平，通常小于0.1ppm。在樣品轉(zhuǎn)移過(guò)程中，也需要確保樣品處于無(wú)氧環(huán)境中，可采用真空封裝或充入惰性氣體的方式來(lái)保護(hù)樣品。在將樣品從手套箱轉(zhuǎn)移到ARPES實(shí)驗(yàn)裝置的樣品室時(shí)，可使用真空轉(zhuǎn)移裝置，避免樣品與空氣接觸。在樣品制備完成后，應(yīng)盡快進(jìn)行ARPES測(cè)量，以減少樣品被氧化的可能性。如果不能及時(shí)測(cè)量，應(yīng)將樣品保存在惰性氣體環(huán)境中或低溫真空環(huán)境下。2.2ARPES實(shí)驗(yàn)測(cè)量過(guò)程2.2.1實(shí)驗(yàn)參數(shù)設(shè)置在ARPES實(shí)驗(yàn)中，入射光子能量的選擇對(duì)測(cè)量結(jié)果有著至關(guān)重要的影響。不同的光子能量對(duì)應(yīng)著不同的探測(cè)深度和動(dòng)量分辨率。一般來(lái)說(shuō)，較低能量的光子（如21.2eV的氦燈輻射）對(duì)樣品表面敏感，適合研究材料的表面電子結(jié)構(gòu)；而較高能量的光子（如同步輻射光源提供的可變能量光子）可以探測(cè)樣品更深處的電子信息，并且在測(cè)量高動(dòng)量區(qū)域的電子態(tài)時(shí)具有優(yōu)勢(shì)。在研究拓?fù)浒虢饘俚谋砻鎽B(tài)和體態(tài)電子結(jié)構(gòu)時(shí)，需要根據(jù)具體情況選擇合適的光子能量。如果要研究拓?fù)浒虢饘俚谋砻娴依隋F，使用21.2eV的氦燈輻射可以清晰地觀測(cè)到表面態(tài)的特征；而對(duì)于研究拓?fù)浒虢饘袤w態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)，同步輻射光源提供的較高能量光子則更能全面地展現(xiàn)體態(tài)電子的色散關(guān)系。實(shí)驗(yàn)溫度也是一個(gè)關(guān)鍵參數(shù)。低溫環(huán)境（通常低至幾K甚至更低）對(duì)于研究拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)至關(guān)重要。在低溫下，電子的熱激發(fā)效應(yīng)減弱，能譜的展寬減小，從而可以更清晰地觀測(cè)到電子結(jié)構(gòu)的細(xì)節(jié)，如狄拉克點(diǎn)、外爾點(diǎn)等的精確位置和性質(zhì)。在測(cè)量狄拉克半金屬材料的電子結(jié)構(gòu)時(shí)，溫度的變化可能會(huì)導(dǎo)致狄拉克點(diǎn)的位置發(fā)生移動(dòng)，因此需要在低溫環(huán)境下進(jìn)行測(cè)量，以減小溫度對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響。在研究某些拓?fù)浒虢饘俚某瑢?dǎo)特性時(shí)，低溫環(huán)境可以使超導(dǎo)能隙更加明顯，有助于深入研究超導(dǎo)機(jī)制。角度分辨率同樣是影響實(shí)驗(yàn)結(jié)果的重要因素。較高的角度分辨率能夠更精確地測(cè)量光電子的發(fā)射角度，從而更準(zhǔn)確地確定電子的動(dòng)量信息。一般來(lái)說(shuō)，現(xiàn)代的ARPES實(shí)驗(yàn)裝置可以實(shí)現(xiàn)小于0.1°的角分辨率。在研究拓?fù)浒虢饘俨牧系馁M(fèi)米面形狀和費(fèi)米弧的連接情況時(shí)，高角度分辨率能夠提供更詳細(xì)的信息，幫助研究人員更好地理解材料的電子結(jié)構(gòu)和拓?fù)湫再|(zhì)。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，還需要對(duì)這些參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。對(duì)于入射光子能量的優(yōu)化，可以通過(guò)在不同光子能量下進(jìn)行測(cè)量，比較能譜的質(zhì)量和信息豐富度，選擇最適合研究目標(biāo)的光子能量。在研究一種新型拓?fù)浒虢饘俨牧蠒r(shí)，可以在同步輻射光源的不同光子能量下進(jìn)行ARPES測(cè)量，觀察能譜中能帶的展寬、狄拉克點(diǎn)的清晰度等特征，從而確定最佳的光子能量。對(duì)于實(shí)驗(yàn)溫度的優(yōu)化，需要在保證樣品穩(wěn)定性的前提下，盡可能降低溫度，以獲得更清晰的能譜。在降低溫度的過(guò)程中，需要監(jiān)測(cè)樣品的狀態(tài)，避免因溫度過(guò)低導(dǎo)致樣品損壞或發(fā)生其他物理變化。對(duì)于角度分辨率的優(yōu)化，可以通過(guò)調(diào)整分析器的參數(shù)和校準(zhǔn)儀器來(lái)實(shí)現(xiàn)。定期對(duì)分析器進(jìn)行校準(zhǔn)，確保其角度測(cè)量的準(zhǔn)確性，同時(shí)優(yōu)化分析器的電子光學(xué)系統(tǒng)，提高角度分辨率的穩(wěn)定性。2.2.2數(shù)據(jù)采集與質(zhì)量控制為了獲得高質(zhì)量的數(shù)據(jù)，在ARPES實(shí)驗(yàn)中通常會(huì)進(jìn)行多次測(cè)量。多次測(cè)量可以減少隨機(jī)誤差的影響，提高數(shù)據(jù)的可靠性和準(zhǔn)確性。通過(guò)對(duì)多次測(cè)量的數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，如計(jì)算平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差，可以更準(zhǔn)確地確定電子的能量和動(dòng)量信息。在測(cè)量拓?fù)浒虢饘俨牧系牡依它c(diǎn)能量時(shí)，進(jìn)行多次測(cè)量，然后對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，得到的狄拉克點(diǎn)能量的平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差，能夠更準(zhǔn)確地反映狄拉克點(diǎn)的真實(shí)能量位置。背景扣除是數(shù)據(jù)采集過(guò)程中的重要環(huán)節(jié)。背景信號(hào)主要來(lái)源于樣品室中的殘余氣體、儀器的噪聲以及樣品表面的雜質(zhì)等。準(zhǔn)確扣除背景信號(hào)可以提高能譜的信噪比，使電子結(jié)構(gòu)的特征更加清晰。常用的背景扣除方法是在測(cè)量樣品之前，先測(cè)量一個(gè)沒(méi)有樣品的空白背景，然后在測(cè)量樣品時(shí)，將背景信號(hào)從樣品信號(hào)中減去。在實(shí)際操作中，還需要考慮背景信號(hào)的空間分布和能量分布與樣品信號(hào)的差異，進(jìn)行相應(yīng)的修正。在測(cè)量拓?fù)浒虢饘贅悠返哪茏V時(shí)，由于樣品表面可能存在雜質(zhì)，這些雜質(zhì)會(huì)產(chǎn)生額外的背景信號(hào)，通過(guò)扣除空白背景，并對(duì)背景信號(hào)的空間和能量分布進(jìn)行修正，可以更準(zhǔn)確地得到樣品的本征能譜。判斷數(shù)據(jù)質(zhì)量的標(biāo)準(zhǔn)主要包括能譜的信噪比、峰的對(duì)稱(chēng)性和分辨率等。高信噪比的能譜意味著信號(hào)強(qiáng)度相對(duì)背景噪聲較大，能夠清晰地分辨出電子結(jié)構(gòu)的特征峰。峰的對(duì)稱(chēng)性反映了電子態(tài)的均勻性和測(cè)量的準(zhǔn)確性，如果峰形不對(duì)稱(chēng)，可能意味著存在測(cè)量誤差或樣品的不均勻性。高分辨率的能譜能夠更精確地展示電子的能量和動(dòng)量信息，對(duì)于研究拓?fù)浒虢饘俨牧现袕?fù)雜的電子結(jié)構(gòu)至關(guān)重要。在研究外爾半金屬的能帶結(jié)構(gòu)時(shí)，高分辨率的能譜可以清晰地顯示外爾點(diǎn)附近的線(xiàn)性色散關(guān)系，以及連接不同手性外爾點(diǎn)投影的費(fèi)米弧的細(xì)節(jié)。在數(shù)據(jù)處理過(guò)程中，誤差分析也是不可或缺的。誤差主要來(lái)源于儀器的精度限制、測(cè)量過(guò)程中的不確定性以及數(shù)據(jù)處理方法的近似性等。通過(guò)對(duì)誤差的分析，可以評(píng)估測(cè)量結(jié)果的可靠性，并為進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)改進(jìn)提供依據(jù)。常用的誤差分析方法包括不確定度傳播公式的應(yīng)用和蒙特卡羅模擬等。不確定度傳播公式可以根據(jù)各個(gè)測(cè)量參數(shù)的不確定度計(jì)算出最終結(jié)果的不確定度。蒙特卡羅模擬則是通過(guò)隨機(jī)生成大量符合測(cè)量誤差分布的樣本數(shù)據(jù)，對(duì)這些樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，統(tǒng)計(jì)結(jié)果的分布情況，從而得到測(cè)量結(jié)果的誤差范圍。在分析拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)測(cè)量結(jié)果的誤差時(shí)，可以使用不確定度傳播公式計(jì)算能量和動(dòng)量測(cè)量的不確定度，同時(shí)利用蒙特卡羅模擬評(píng)估數(shù)據(jù)處理過(guò)程中引入的誤差對(duì)最終結(jié)果的影響。2.3數(shù)據(jù)處理與分析2.3.1原始數(shù)據(jù)預(yù)處理在ARPES實(shí)驗(yàn)中，原始數(shù)據(jù)通常包含各種噪聲和干擾信號(hào)，這些因素會(huì)影響數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性，因此需要進(jìn)行預(yù)處理，主要包括能量校準(zhǔn)和角度校準(zhǔn)等步驟。能量校準(zhǔn)是確保測(cè)量的光電子動(dòng)能準(zhǔn)確的關(guān)鍵步驟。由于實(shí)驗(yàn)儀器的電子學(xué)系統(tǒng)、探測(cè)器的響應(yīng)以及其他因素，測(cè)量得到的光電子動(dòng)能可能存在一定的偏差。為了校準(zhǔn)能量，通常會(huì)使用已知能級(jí)的標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行測(cè)量。例如，金（Au）的費(fèi)米能級(jí)是一個(gè)常用的校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)，其費(fèi)米能級(jí)相對(duì)穩(wěn)定且精確已知。通過(guò)測(cè)量金樣品的光電子能譜，將測(cè)量得到的金的費(fèi)米能級(jí)位置與理論值進(jìn)行對(duì)比，從而確定能量偏差，并對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行相應(yīng)的校正。如果測(cè)量得到的金的費(fèi)米能級(jí)比理論值高0.1eV，那么在后續(xù)測(cè)量拓?fù)浒虢饘贅悠窌r(shí)，將所有測(cè)量得到的光電子動(dòng)能都減去0.1eV，以實(shí)現(xiàn)能量的校準(zhǔn)。在實(shí)際操作中，還需要考慮不同光子能量下的能量校準(zhǔn)差異，因?yàn)椴煌墓庾幽芰靠赡軙?huì)導(dǎo)致儀器的響應(yīng)不同，從而影響能量校準(zhǔn)的準(zhǔn)確性。角度校準(zhǔn)的目的是確保測(cè)量的光電子發(fā)射角度準(zhǔn)確，從而準(zhǔn)確確定電子的動(dòng)量信息。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，光電子的發(fā)射角度測(cè)量可能會(huì)受到儀器的幾何結(jié)構(gòu)、探測(cè)器的位置精度等因素的影響。一種常見(jiàn)的角度校準(zhǔn)方法是利用晶體的對(duì)稱(chēng)性和已知的倒易晶格矢量進(jìn)行校準(zhǔn)。對(duì)于具有立方晶格結(jié)構(gòu)的晶體，其倒易晶格矢量具有明確的方向和大小。通過(guò)測(cè)量該晶體在特定晶向的光電子發(fā)射角度，并與理論計(jì)算得到的角度進(jìn)行對(duì)比，可以確定角度測(cè)量的偏差。如果理論上某一晶向的光電子發(fā)射角度為30°，而實(shí)際測(cè)量得到的角度為30.5°，則需要對(duì)后續(xù)測(cè)量的所有角度進(jìn)行相應(yīng)的修正，以保證角度測(cè)量的準(zhǔn)確性。在進(jìn)行角度校準(zhǔn)時(shí)，還需要考慮樣品的安裝精度和晶軸方向的確定誤差，這些因素都會(huì)對(duì)角度校準(zhǔn)的結(jié)果產(chǎn)生影響。去除噪聲和干擾信號(hào)也是原始數(shù)據(jù)預(yù)處理的重要環(huán)節(jié)。噪聲可能來(lái)源于儀器的電子噪聲、環(huán)境的電磁干擾以及樣品表面的雜質(zhì)散射等。常用的去除噪聲方法包括濾波和平均等。在頻域?yàn)V波中，通過(guò)傅里葉變換將時(shí)域信號(hào)轉(zhuǎn)換為頻域信號(hào)，然后根據(jù)噪聲的頻率特征，設(shè)計(jì)合適的濾波器，去除高頻噪聲或低頻噪聲。在測(cè)量拓?fù)浒虢饘贅悠返墓怆娮幽茏V時(shí)，發(fā)現(xiàn)存在高頻噪聲干擾，通過(guò)傅里葉變換將能譜數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換到頻域，設(shè)計(jì)一個(gè)截止頻率為100Hz的低通濾波器，去除高頻噪聲，然后再將信號(hào)轉(zhuǎn)換回時(shí)域，得到濾波后的能譜數(shù)據(jù)。平均方法則是通過(guò)對(duì)多次測(cè)量的數(shù)據(jù)進(jìn)行平均，減小隨機(jī)噪聲的影響。對(duì)同一拓?fù)浒虢饘贅悠愤M(jìn)行10次測(cè)量，將這10次測(cè)量得到的能譜數(shù)據(jù)進(jìn)行平均，得到的平均能譜數(shù)據(jù)中，隨機(jī)噪聲的影響得到了有效降低，能譜的信噪比得到了提高。此外，還可以采用背景扣除的方法去除背景信號(hào)的干擾。背景信號(hào)主要來(lái)源于樣品室中的殘余氣體、儀器的本底噪聲以及樣品表面的非本征發(fā)射等。在測(cè)量樣品之前，先測(cè)量一個(gè)沒(méi)有樣品的空白背景，然后在測(cè)量樣品時(shí)，將背景信號(hào)從樣品信號(hào)中減去。在實(shí)際操作中，需要注意背景信號(hào)的空間分布和能量分布與樣品信號(hào)的差異，進(jìn)行相應(yīng)的修正。如果背景信號(hào)在能量上存在一定的漂移，需要對(duì)背景信號(hào)進(jìn)行能量校準(zhǔn)后再進(jìn)行扣除；如果背景信號(hào)在空間上存在不均勻分布，需要對(duì)背景信號(hào)進(jìn)行空間校正后再進(jìn)行扣除，以確保背景扣除的準(zhǔn)確性。通過(guò)以上能量校準(zhǔn)、角度校準(zhǔn)以及去除噪聲和干擾信號(hào)等預(yù)處理步驟，可以有效提高ARPES原始數(shù)據(jù)的質(zhì)量，為后續(xù)的電子結(jié)構(gòu)信息提取和分析奠定堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。2.3.2電子結(jié)構(gòu)信息提取從處理后的ARPES數(shù)據(jù)中提取拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)信息是研究的核心內(nèi)容之一，主要包括能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和費(fèi)米面等信息的提取。能帶結(jié)構(gòu)是材料電子結(jié)構(gòu)的重要體現(xiàn)，它描述了電子能量與動(dòng)量之間的關(guān)系。在ARPES實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)測(cè)量不同動(dòng)量下光電子的能量，可以直接得到材料的能帶結(jié)構(gòu)。在二維動(dòng)量空間中，以動(dòng)量分量k_x和k_y為坐標(biāo)軸，光電子能量E為縱軸，繪制出的能量-動(dòng)量圖（E-k圖）就是材料的能帶結(jié)構(gòu)。對(duì)于拓?fù)浒虢饘俨牧?，其能帶結(jié)構(gòu)具有特殊的特征，如狄拉克半金屬中的狄拉克錐結(jié)構(gòu)，在E-k圖中表現(xiàn)為能量與動(dòng)量呈線(xiàn)性關(guān)系的錐形結(jié)構(gòu)。通過(guò)對(duì)ARPES數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，可以確定狄拉克錐的頂點(diǎn)位置（狄拉克點(diǎn)）、斜率等參數(shù)，從而深入研究狄拉克半金屬的電子結(jié)構(gòu)特性。在研究鉍化鈉（Na?Bi）狄拉克半金屬時(shí)，通過(guò)ARPES測(cè)量得到的E-k圖，清晰地觀察到狄拉克錐的存在，并且通過(guò)對(duì)狄拉克錐的擬合分析，確定了狄拉克點(diǎn)的能量和動(dòng)量位置，以及狄拉克錐的線(xiàn)性色散關(guān)系。態(tài)密度（DOS）反映了材料中電子在不同能量狀態(tài)下的分布情況。通過(guò)對(duì)ARPES數(shù)據(jù)進(jìn)行積分處理，可以得到態(tài)密度信息。具體來(lái)說(shuō)，在動(dòng)量空間中對(duì)一定能量范圍內(nèi)的光電子強(qiáng)度進(jìn)行積分，得到該能量范圍內(nèi)的態(tài)密度。在計(jì)算狄拉克半金屬的態(tài)密度時(shí)，將動(dòng)量空間劃分為多個(gè)小區(qū)域，對(duì)于每個(gè)小區(qū)域，計(jì)算在特定能量范圍內(nèi)的光電子強(qiáng)度積分，得到該小區(qū)域?qū)?yīng)的態(tài)密度值，然后將所有小區(qū)域的態(tài)密度值組合起來(lái)，得到整個(gè)材料的態(tài)密度分布。態(tài)密度信息對(duì)于理解材料的電子相互作用、電學(xué)性質(zhì)等具有重要意義。在研究拓?fù)浒虢饘俚某瑢?dǎo)特性時(shí)，態(tài)密度的變化可以反映出超導(dǎo)能隙的形成和演化，通過(guò)分析態(tài)密度在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近的變化，可以深入研究超導(dǎo)機(jī)制。費(fèi)米面是電子占據(jù)態(tài)和未占據(jù)態(tài)的分界面，對(duì)于理解材料的輸運(yùn)性質(zhì)至關(guān)重要。在ARPES實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)測(cè)量費(fèi)米能級(jí)附近的光電子能譜，可以確定費(fèi)米面的形狀和特征。在能量-動(dòng)量圖中，費(fèi)米面表現(xiàn)為費(fèi)米能級(jí)（E_F）處的等能面。對(duì)于拓?fù)浒虢饘俨牧?，其費(fèi)米面可能具有特殊的形狀，如外爾半金屬中的費(fèi)米弧，它連接著不同手性外爾點(diǎn)在表面的投影。通過(guò)對(duì)ARPES數(shù)據(jù)在費(fèi)米能級(jí)處的分析，可以清晰地觀測(cè)到費(fèi)米弧的存在，并確定其連接的外爾點(diǎn)投影位置。在研究砷化鉭（TaAs）外爾半金屬時(shí)，利用ARPES測(cè)量在費(fèi)米能級(jí)處的光電子能譜，成功觀測(cè)到了費(fèi)米弧的存在，并且通過(guò)對(duì)費(fèi)米弧的長(zhǎng)度、方向等特征的分析，進(jìn)一步驗(yàn)證了外爾半金屬的電子結(jié)構(gòu)特征。為了更直觀地展示電子結(jié)構(gòu)信息，通常會(huì)利用相關(guān)軟件和算法進(jìn)行數(shù)據(jù)分析和可視化。常用的數(shù)據(jù)分析軟件有MATLAB、Origin等。在MATLAB中，可以編寫(xiě)程序?qū)RPES數(shù)據(jù)進(jìn)行處理和分析，繪制能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和費(fèi)米面等圖像。通過(guò)編寫(xiě)自定義函數(shù)，讀取ARPES數(shù)據(jù)文件，對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行能量校準(zhǔn)、角度校準(zhǔn)和背景扣除等預(yù)處理，然后根據(jù)不同的分析需求，計(jì)算能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和費(fèi)米面等信息，并使用MATLAB的繪圖函數(shù)將這些信息可視化。還可以利用一些專(zhuān)門(mén)的ARPES數(shù)據(jù)分析軟件，如ARPES分析工具包（ARPESAnalysisToolkit）等，這些軟件針對(duì)ARPES數(shù)據(jù)的特點(diǎn)，提供了更便捷、高效的數(shù)據(jù)分析和可視化功能。通過(guò)這些軟件和算法的應(yīng)用，可以更準(zhǔn)確、直觀地提取和展示拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)信息，為深入研究其物理性質(zhì)提供有力支持。2.3.3與理論計(jì)算的結(jié)合將ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果與第一性原理計(jì)算等理論方法相結(jié)合，對(duì)于深入理解拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)具有重要意義。第一性原理計(jì)算基于量子力學(xué)原理，從電子的基本相互作用出發(fā)，通過(guò)求解薛定諤方程來(lái)計(jì)算材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)，無(wú)需任何實(shí)驗(yàn)參數(shù)，能夠提供原子尺度上的微觀信息。通過(guò)將ARPES實(shí)驗(yàn)測(cè)得的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和費(fèi)米面等信息與第一性原理計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，可以驗(yàn)證理論模型的準(zhǔn)確性。在研究狄拉克半金屬時(shí)，第一性原理計(jì)算預(yù)測(cè)了狄拉克錐的存在和位置，通過(guò)ARPES實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的能帶結(jié)構(gòu)中狄拉克錐的位置和特征與理論計(jì)算結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，如果兩者相符，則說(shuō)明理論模型能夠準(zhǔn)確描述狄拉克半金屬的電子結(jié)構(gòu)；反之，則需要對(duì)理論模型進(jìn)行修正和完善。在對(duì)比過(guò)程中，不僅要關(guān)注狄拉克錐的位置，還要考慮狄拉克錐的色散關(guān)系、能隙大小等細(xì)節(jié)信息。如果實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的狄拉克錐色散關(guān)系與理論計(jì)算結(jié)果存在偏差，可能是由于理論模型中忽略了某些電子相互作用或晶體結(jié)構(gòu)的影響，需要進(jìn)一步分析和改進(jìn)理論模型。理論計(jì)算還可以幫助解釋ARPES實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的一些現(xiàn)象和規(guī)律。在ARPES實(shí)驗(yàn)中，可能會(huì)觀測(cè)到一些與傳統(tǒng)理論預(yù)測(cè)不一致的現(xiàn)象，如能帶的展寬、異常的色散關(guān)系等。通過(guò)第一性原理計(jì)算，可以從微觀角度分析這些現(xiàn)象的原因，例如電子-電子相互作用、電子-聲子相互作用以及晶體結(jié)構(gòu)的缺陷等對(duì)電子結(jié)構(gòu)的影響。在研究拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)時(shí)，理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)電子-聲子相互作用會(huì)導(dǎo)致能帶的展寬，這與ARPES實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的能帶展寬現(xiàn)象相符合，從而解釋了實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象背后的物理機(jī)制。為了實(shí)現(xiàn)理論計(jì)算與ARPES實(shí)驗(yàn)的有效結(jié)合，需要采用合適的計(jì)算方法和模型。在第一性原理計(jì)算中，常用的方法有平面波贗勢(shì)方法（PWPM）和全電子線(xiàn)性綴加平面波方法（FLAPW）等。平面波贗勢(shì)方法計(jì)算效率較高，適用于大規(guī)模體系的計(jì)算，但在處理芯電子時(shí)采用了贗勢(shì)近似，可能會(huì)對(duì)計(jì)算結(jié)果的精度產(chǎn)生一定影響；全電子線(xiàn)性綴加平面波方法能夠精確處理芯電子和價(jià)電子，計(jì)算結(jié)果精度高，但計(jì)算量較大，適用于對(duì)精度要求較高的體系。在實(shí)際應(yīng)用中，需要根據(jù)研究對(duì)象的特點(diǎn)和計(jì)算需求選擇合適的計(jì)算方法。對(duì)于拓?fù)浒虢饘俨牧?，由于其電子結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，可能需要采用全電子線(xiàn)性綴加平面波方法來(lái)精確計(jì)算其電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)。還需要考慮計(jì)算模型的準(zhǔn)確性和可靠性。在建立計(jì)算模型時(shí)，需要準(zhǔn)確描述材料的晶體結(jié)構(gòu)、原子間相互作用以及電子-電子相互作用等因素。對(duì)于一些具有復(fù)雜晶體結(jié)構(gòu)的拓?fù)浒虢饘俨牧?，需要精確確定晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)，如晶格常數(shù)、原子坐標(biāo)等，以確保計(jì)算模型的準(zhǔn)確性。在處理電子-電子相互作用時(shí)，需要采用合適的交換關(guān)聯(lián)泛函，如廣義梯度近似（GGA）、局域密度近似（LDA）等。不同的交換關(guān)聯(lián)泛函對(duì)計(jì)算結(jié)果可能會(huì)產(chǎn)生不同的影響，需要通過(guò)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比來(lái)選擇合適的泛函。通過(guò)將ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算相結(jié)合，能夠從實(shí)驗(yàn)和理論兩個(gè)方面相互驗(yàn)證和補(bǔ)充，深入理解拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)，為拓?fù)浒虢饘俨牧系难芯亢蛻?yīng)用提供更堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)。三、典型拓?fù)浒虢饘俨牧系碾娮咏Y(jié)構(gòu)研究案例3.1NbSixTe2材料的研究3.1.1NbSixTe2材料的特性與研究背景NbSixTe2作為一種新型拓?fù)浒虢饘伲陙?lái)受到了廣泛的關(guān)注。其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和物理特性使其在低維電子學(xué)器件應(yīng)用方面展現(xiàn)出巨大的潛在價(jià)值。從晶體結(jié)構(gòu)上看，NbSixTe2具有層狀結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)賦予了它一些特殊的物理性質(zhì)。在該材料中，Si元素的含量對(duì)其電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)有著顯著的影響。通過(guò)改變Si元素的比例，可以調(diào)控材料的電子結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)其物理性質(zhì)的調(diào)控。研究表明，隨著Si元素含量的變化，NbSixTe2的電子結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生相應(yīng)的變化，這種變化與材料的拓?fù)湫再|(zhì)密切相關(guān)。當(dāng)Si元素含量增加時(shí)，材料中的電子態(tài)會(huì)發(fā)生重排，導(dǎo)致狄拉克費(fèi)米子的維度和速度發(fā)生變化，進(jìn)而影響材料的電學(xué)、光學(xué)等性質(zhì)。在低維電子學(xué)器件應(yīng)用方面，NbSixTe2具有許多潛在的優(yōu)勢(shì)。其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)使得它在電子輸運(yùn)過(guò)程中表現(xiàn)出低能耗、高遷移率的特性，這使得它有望應(yīng)用于高速、低功耗的電子器件中。在晶體管的設(shè)計(jì)中，使用NbSixTe2作為溝道材料，可能會(huì)顯著提高晶體管的開(kāi)關(guān)速度和降低功耗。由于其層狀結(jié)構(gòu)，NbSixTe2還可以用于制備二維電子器件，如二維場(chǎng)效應(yīng)晶體管、二維傳感器等，這些器件在未來(lái)的納米電子學(xué)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。研究NbSixTe2的電子結(jié)構(gòu)具有重要的意義。深入了解其電子結(jié)構(gòu)可以幫助我們揭示拓?fù)浒虢饘俚奈锢肀举|(zhì)，進(jìn)一步豐富我們對(duì)拓?fù)湮飸B(tài)的認(rèn)識(shí)。通過(guò)研究其電子結(jié)構(gòu)與物理性質(zhì)之間的關(guān)系，可以為材料的性能優(yōu)化和應(yīng)用開(kāi)發(fā)提供理論指導(dǎo)。在制備基于NbSixTe2的電子器件時(shí)，通過(guò)精確控制其電子結(jié)構(gòu)，可以提高器件的性能和穩(wěn)定性。對(duì)NbSixTe2電子結(jié)構(gòu)的研究也有助于推動(dòng)拓?fù)浒虢饘俨牧显谄渌I(lǐng)域的應(yīng)用，如量子計(jì)算、能源存儲(chǔ)等領(lǐng)域，為解決這些領(lǐng)域的關(guān)鍵問(wèn)題提供新的思路和方法。3.1.2ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析利用角分辨光電子能譜（ARPES）對(duì)NbSixTe2的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究，得到了一系列重要的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，這些結(jié)果對(duì)于深入理解該材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)具有關(guān)鍵作用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果清晰地展示了NbSixTe2的電子結(jié)構(gòu)隨Si元素比例的變化而發(fā)生的演化。在不同Si含量的樣品中，ARPES測(cè)量得到的能帶結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出明顯的差異。隨著Si元素比例的增加，狄拉克費(fèi)米子的維度和速度發(fā)生了顯著的變化。在低Si含量的樣品中，狄拉克費(fèi)米子表現(xiàn)出三維特性，其色散關(guān)系在三維動(dòng)量空間中呈現(xiàn)出較為復(fù)雜的分布；而隨著Si元素比例的增加，狄拉克費(fèi)米子逐漸表現(xiàn)出二維特性，其色散關(guān)系在二維平面內(nèi)更加明顯。這種維度的轉(zhuǎn)變與材料的晶體結(jié)構(gòu)和電子相互作用密切相關(guān)，Si元素的摻入改變了材料的原子間距離和電子云分布，從而影響了狄拉克費(fèi)米子的行為。狄拉克費(fèi)米子的速度也隨著Si元素比例的變化而改變。隨著Si含量的增加，狄拉克費(fèi)米子的速度逐漸減小，這表明電子在材料中的運(yùn)動(dòng)受到了更大的阻礙。這種速度的變化可以通過(guò)對(duì)ARPES能譜中狄拉克錐的斜率分析得到，狄拉克錐的斜率與狄拉克費(fèi)米子的速度成正比，因此通過(guò)測(cè)量狄拉克錐的斜率變化可以直觀地觀察到狄拉克費(fèi)米子速度的變化。實(shí)驗(yàn)中觀察到的這些現(xiàn)象與量子限域效應(yīng)有著密切的關(guān)系。量子限域效應(yīng)是指當(dāng)材料的尺寸減小到一定程度時(shí)，電子的運(yùn)動(dòng)受到限制，從而導(dǎo)致電子能級(jí)的量子化和物理性質(zhì)的變化。在NbSixTe2中，隨著Si元素比例的增加，材料的晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，層間距離減小，電子在層間的運(yùn)動(dòng)受到更強(qiáng)的限制，從而產(chǎn)生了量子限域效應(yīng)。這種量子限域效應(yīng)使得狄拉克費(fèi)米子的維度降低，速度減小，進(jìn)而影響了材料的整體電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)。量子限域效應(yīng)還可能導(dǎo)致材料的能隙發(fā)生變化，進(jìn)一步影響材料的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)。通過(guò)對(duì)ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果的深入分析，可以更好地理解量子限域效應(yīng)在NbSixTe2中的作用機(jī)制，為進(jìn)一步研究和應(yīng)用該材料提供理論支持。3.1.3研究成果的意義與應(yīng)用前景對(duì)NbSixTe2電子結(jié)構(gòu)的研究成果在理解低維電子特性和開(kāi)發(fā)低維電子學(xué)器件方面具有重要的意義，同時(shí)也為該材料在未來(lái)電子學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用展現(xiàn)了廣闊的前景。從理論研究角度來(lái)看，該研究成果深化了我們對(duì)低維電子特性的理解。NbSixTe2中狄拉克費(fèi)米子維度和速度的調(diào)控，為研究低維電子系統(tǒng)中的量子現(xiàn)象提供了一個(gè)理想的平臺(tái)。通過(guò)對(duì)其電子結(jié)構(gòu)的研究，我們可以深入探討量子限域效應(yīng)、電子-電子相互作用等在低維體系中的作用機(jī)制，進(jìn)一步豐富和完善低維物理理論。研究結(jié)果也為其他拓?fù)浒虢饘俨牧系难芯刻峁┝酥匾膮⒖?，有助于推?dòng)拓?fù)浒虢饘兕I(lǐng)域的理論發(fā)展。在低維電子學(xué)器件開(kāi)發(fā)方面，這些研究成果具有重要的指導(dǎo)價(jià)值。NbSixTe2獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和可調(diào)控的物理性質(zhì)，使其成為制備高性能低維電子器件的理想材料。利用其低維特性和高載流子遷移率，可以設(shè)計(jì)和制備出高速、低功耗的晶體管、場(chǎng)效應(yīng)晶體管等電子器件。通過(guò)精確控制Si元素的比例，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)器件性能的優(yōu)化，提高器件的穩(wěn)定性和可靠性。在制備二維場(chǎng)效應(yīng)晶體管時(shí)，通過(guò)調(diào)整NbSixTe2中Si元素的含量，可以精確控制溝道的電子遷移率和閾值電壓，從而提高晶體管的性能和開(kāi)關(guān)速度。展望未來(lái)，NbSixTe2材料在電子學(xué)領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。在集成電路領(lǐng)域，隨著芯片集成度的不斷提高，對(duì)低維材料的需求日益增加。NbSixTe2有望作為新型的溝道材料應(yīng)用于下一代集成電路中，為實(shí)現(xiàn)更小尺寸、更高性能的芯片提供可能。在傳感器領(lǐng)域，由于其對(duì)某些氣體分子具有特殊的吸附和電學(xué)響應(yīng)特性，NbSixTe2可用于制備高靈敏度的氣體傳感器，用于檢測(cè)環(huán)境中的有害氣體或生物分子。在量子計(jì)算領(lǐng)域，NbSixTe2的拓?fù)湫再|(zhì)可能為量子比特的實(shí)現(xiàn)提供新的途徑，利用其拓?fù)浔Ｗo(hù)特性來(lái)編碼量子信息，有望提高量子比特的穩(wěn)定性和抗干擾能力，推動(dòng)量子計(jì)算技術(shù)的發(fā)展。3.2EuAs3材料的研究3.2.1EuAs3材料的特性與研究背景EuAs3作為一種磁性拓?fù)浒虢饘伲哂歇?dú)特的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和磁性性質(zhì)，在凝聚態(tài)物理研究中占據(jù)重要地位。其晶體結(jié)構(gòu)屬于單斜晶系，空間群為C2/m，這種晶體結(jié)構(gòu)賦予了它一些特殊的物理性質(zhì)。在晶體結(jié)構(gòu)中，Eu原子和As原子通過(guò)共價(jià)鍵和離子鍵相互作用，形成了穩(wěn)定的晶格結(jié)構(gòu)。從磁性性質(zhì)來(lái)看，EuAs3具有長(zhǎng)程磁序，其中Eu離子的磁矩在低溫下會(huì)發(fā)生有序排列，形成反鐵磁基態(tài)。這種反鐵磁態(tài)下，Eu2+磁矩與晶體結(jié)構(gòu)b軸平行或反平行，具有共線(xiàn)性反鐵磁基態(tài)。在奈爾溫度（TN）以下，材料呈現(xiàn)出反鐵磁有序，磁矩的有序排列對(duì)材料的電子結(jié)構(gòu)和拓?fù)湫再|(zhì)產(chǎn)生了重要影響。研究EuAs3對(duì)于揭示長(zhǎng)程磁序與非平庸拓?fù)鋺B(tài)相互作用具有關(guān)鍵意義。在拓?fù)洳牧现?，?jié)線(xiàn)型拓?fù)浒虢饘儆捎诖嬖谀軒ХD(zhuǎn)導(dǎo)致的一維節(jié)線(xiàn)型非平庸拓?fù)潆娮討B(tài)和對(duì)應(yīng)的鼓膜狀表面態(tài)，當(dāng)節(jié)線(xiàn)靠近費(fèi)米能級(jí)時(shí)，材料會(huì)表現(xiàn)出更為新奇的物理性質(zhì)。理論預(yù)言在具有單斜結(jié)構(gòu)的CaP3一類(lèi)材料（包括CaP3，SrP3，CaAs3和SrAs3等）中，費(fèi)米能級(jí)附近存在極為簡(jiǎn)單的節(jié)線(xiàn)環(huán)拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu)，并且很快在SrAs3中得到了實(shí)驗(yàn)證實(shí)。而EuAs3與SrAs3同構(gòu)，利用磁性原子Eu替換Sr引入長(zhǎng)程磁序，為研究長(zhǎng)程磁序與非平庸拓?fù)鋺B(tài)相互作用提供了理想的平臺(tái)。通過(guò)研究EuAs3，我們可以深入探討磁性如何影響拓?fù)鋺B(tài)，以及拓?fù)鋺B(tài)對(duì)磁性的反作用，進(jìn)一步豐富我們對(duì)磁性拓?fù)洳牧衔锢硇再|(zhì)的認(rèn)識(shí)。這種研究不僅有助于推動(dòng)凝聚態(tài)物理理論的發(fā)展，還可能為新型自旋電子學(xué)器件的開(kāi)發(fā)提供理論基礎(chǔ)。3.2.2ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析利用角分辨光電子能譜（ARPES）對(duì)EuAs3進(jìn)行研究，得到了一系列關(guān)于其拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)和電子態(tài)的重要實(shí)驗(yàn)結(jié)果，這些結(jié)果對(duì)于理解磁性與非平庸拓?fù)鋺B(tài)之間的關(guān)聯(lián)具有關(guān)鍵作用。實(shí)驗(yàn)清晰地測(cè)量出EuAs3的拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)。在順磁態(tài)下，受時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)、空間反演對(duì)稱(chēng)及鏡面對(duì)稱(chēng)性保護(hù)，As的4p軌道能帶發(fā)生翻轉(zhuǎn)，形成的狄拉克線(xiàn)性色散能帶的交叉點(diǎn)在布里淵區(qū)Y點(diǎn)處圍成一個(gè)拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)。這一結(jié)構(gòu)的形成是由于晶體的對(duì)稱(chēng)性和電子軌道的相互作用，使得能帶在特定的動(dòng)量空間區(qū)域發(fā)生交叉和翻轉(zhuǎn)，從而形成了獨(dú)特的拓?fù)涔?jié)線(xiàn)。通過(guò)ARPES實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的能譜，可以清晰地觀察到這一拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)的特征，如節(jié)線(xiàn)的形狀、位置以及周?chē)軒У纳㈥P(guān)系。結(jié)合理論計(jì)算，對(duì)這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行深入分析。理論研究表明，As的4p軌道能帶翻轉(zhuǎn)是形成拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵因素。在晶體中，As原子的電子軌道與周?chē)拥碾娮榆壍老嗷プ饔?，?dǎo)致能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化。在特定的對(duì)稱(chēng)性條件下，這種相互作用使得4p軌道能帶發(fā)生翻轉(zhuǎn)，形成了狄拉克線(xiàn)性色散能帶的交叉點(diǎn)。這些交叉點(diǎn)在布里淵區(qū)Y點(diǎn)處圍成拓?fù)涔?jié)線(xiàn)，與ARPES實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果相符。理論計(jì)算還可以進(jìn)一步分析拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和對(duì)外部條件的響應(yīng)，為深入理解EuAs3的電子結(jié)構(gòu)提供了重要的理論支持。在反鐵磁態(tài)下，EuAs3的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著變化。時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)破缺，自旋軌道耦合會(huì)在拓?fù)涔?jié)線(xiàn)處打開(kāi)能隙，在布里淵區(qū)Γ點(diǎn)附近形成兩個(gè)狄拉克點(diǎn)。這一變化是由于反鐵磁態(tài)下磁矩的有序排列，打破了時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)性，導(dǎo)致自旋軌道耦合效應(yīng)增強(qiáng)，從而在拓?fù)涔?jié)線(xiàn)處打開(kāi)能隙。通過(guò)理論計(jì)算和磁輸運(yùn)分析，可以證實(shí)這種非平庸拓?fù)湫缘拇嬖?。理論?jì)算可以精確地計(jì)算出能隙的大小和狄拉克點(diǎn)的位置，與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，進(jìn)一步驗(yàn)證了理論模型的正確性。磁輸運(yùn)分析則可以通過(guò)測(cè)量材料的電阻、磁電阻等物理量，間接證明非平庸拓?fù)湫缘拇嬖凇Ｔ诜磋F磁態(tài)下，EuAs3的磁電阻表現(xiàn)出與拓?fù)湫再|(zhì)相關(guān)的特性，如反?；魻栃?yīng)等，這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算相結(jié)合，充分證實(shí)了反鐵磁態(tài)下EuAs3的非平庸拓?fù)湫浴?duì)EuAs3施加外磁場(chǎng)時(shí)，其電子結(jié)構(gòu)和拓?fù)湫再|(zhì)也會(huì)發(fā)生變化。在外場(chǎng)下，Eu2+磁矩沿著外磁場(chǎng)方向發(fā)生自旋極化。對(duì)自旋極化態(tài)的能帶計(jì)算及測(cè)量表明，其費(fèi)米面在布里淵區(qū)Y點(diǎn)形成兩個(gè)節(jié)線(xiàn)環(huán)，對(duì)應(yīng)自旋向上及自旋向下兩種狀態(tài)。通過(guò)對(duì)極化態(tài)的強(qiáng)磁場(chǎng)測(cè)量及分析，證明了存在非平庸拓?fù)鋺B(tài)。外磁場(chǎng)的作用使得EuAs3的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了重新排列，磁矩的自旋極化導(dǎo)致能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，形成了新的節(jié)線(xiàn)環(huán)結(jié)構(gòu)。通過(guò)ARPES實(shí)驗(yàn)測(cè)量和理論計(jì)算，可以詳細(xì)研究這種變化的機(jī)制和規(guī)律，進(jìn)一步揭示磁性與非平庸拓?fù)鋺B(tài)之間的關(guān)聯(lián)。3.2.3研究成果的意義與應(yīng)用前景對(duì)EuAs3的研究成果在深入理解磁性拓?fù)浒虢饘傥锢硇再|(zhì)以及探索其潛在應(yīng)用方面具有重要意義和廣闊前景。從基礎(chǔ)研究角度來(lái)看，該研究成果為深入理解磁性拓?fù)浒虢饘俚奈锢硇再|(zhì)提供了重要的實(shí)驗(yàn)和理論依據(jù)。通過(guò)對(duì)EuAs3的研究，我們揭示了長(zhǎng)程磁序與非平庸拓?fù)鋺B(tài)之間的相互作用機(jī)制，豐富了我們對(duì)拓?fù)洳牧现写判耘c拓?fù)潢P(guān)系的認(rèn)識(shí)。在EuAs3中，我們觀察到了磁性誘導(dǎo)的拓?fù)湎嘧儯@種現(xiàn)象為研究拓?fù)湎嘧兊奈锢頇C(jī)制提供了新的視角。通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量的結(jié)合，我們深入分析了能帶結(jié)構(gòu)、拓?fù)涔?jié)線(xiàn)以及狄拉克點(diǎn)等關(guān)鍵物理量在磁性作用下的變化，為建立更完善的磁性拓?fù)洳牧侠碚撃Ｐ偷於嘶A(chǔ)。這些研究成果不僅有助于推動(dòng)凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的理論發(fā)展，還為其他相關(guān)領(lǐng)域的研究提供了重要的參考。在自旋電子學(xué)領(lǐng)域，EuAs3展現(xiàn)出了潛在的應(yīng)用前景。其獨(dú)特的磁性和拓?fù)湫再|(zhì)，使其有可能應(yīng)用于新型自旋電子學(xué)器件的開(kāi)發(fā)。在自旋電子學(xué)中，利用電子的自旋屬性來(lái)實(shí)現(xiàn)信息的存儲(chǔ)、處理和傳輸，具有低能耗、高速度等優(yōu)勢(shì)。EuAs3中的拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)和磁性誘導(dǎo)的拓?fù)湎嘧?，可能為自旋電子學(xué)器件提供新的功能和特性?；贓uAs3的拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)，可以設(shè)計(jì)新型的自旋過(guò)濾器，實(shí)現(xiàn)對(duì)自旋極化電子的高效篩選；利用其磁性誘導(dǎo)的拓?fù)湎嘧?，可以開(kāi)發(fā)具有可切換拓?fù)鋺B(tài)的存儲(chǔ)器件，實(shí)現(xiàn)信息的高密度存儲(chǔ)和快速讀寫(xiě)。EuAs3在強(qiáng)磁場(chǎng)下表現(xiàn)出的巨大不飽和磁阻特性，也可能在磁傳感器等領(lǐng)域得到應(yīng)用。通過(guò)進(jìn)一步研究和探索，有望將EuAs3的這些特性轉(zhuǎn)化為實(shí)際的應(yīng)用，推動(dòng)自旋電子學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展。3.3PtGa和PdGa材料的研究3.3.1PtGa和PdGa材料的特性與研究背景PtGa和PdGa作為典型的手性拓?fù)浒虢饘?，因其?dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和電子特性，在凝聚態(tài)物理研究中備受關(guān)注。這類(lèi)材料的晶體結(jié)構(gòu)缺乏鏡像對(duì)稱(chēng)性，這種手性結(jié)構(gòu)賦予了它們一些獨(dú)特的電子特性。在PtGa和PdGa晶體中，原子的排列方式呈現(xiàn)出特定的手性特征，使得電子在其中的運(yùn)動(dòng)和相互作用表現(xiàn)出與傳統(tǒng)材料不同的行為。從電子特性方面來(lái)看，PtGa和PdGa中存在軌道角動(dòng)量（OAM）單極子，這是其獨(dú)特電子特性的重要體現(xiàn)。軌道角動(dòng)量在凝聚態(tài)物理學(xué)中，指電子在其原子軌道中的量子化運(yùn)動(dòng)，不同于內(nèi)稟屬性的自旋角動(dòng)量，OAM源自電子波函數(shù)的空間配置。在手性拓?fù)浒虢饘僦校捎谌狈︾R像對(duì)稱(chēng)性，導(dǎo)致OAM的非平凡分布，形成類(lèi)似磁單極的結(jié)構(gòu)，即OAM單極子。這種OAM單極子的存在，使得PtGa和PdGa在電子輸運(yùn)、光學(xué)響應(yīng)等方面可能表現(xiàn)出獨(dú)特的性質(zhì)。研究PtGa和PdGa中的OAM單極子具有重要的意義。在基礎(chǔ)研究層面，深入了解OAM單極子的性質(zhì)和行為，有助于揭示手性拓?fù)浒虢饘俚奈锢肀举|(zhì)，進(jìn)一步豐富我們對(duì)拓?fù)湮飸B(tài)的認(rèn)識(shí)。OAM單極子與其他準(zhǔn)粒子的相互作用機(jī)制尚不完全清楚，研究這些相互作用可以拓展我們對(duì)凝聚態(tài)物理中量子相互作用的理解。在應(yīng)用層面，OAM單極子的研究可能為新型電子器件和量子技術(shù)的發(fā)展提供新的思路。如果能夠有效地控制OAM單極子，就有可能利用其獨(dú)特的性質(zhì)開(kāi)發(fā)出新型的電子器件，如基于OAM的信息存儲(chǔ)和處理設(shè)備，有望提高信息處理的速度和效率。研究PtGa和PdGa中OAM單極子也有助于推動(dòng)軌道電子學(xué)這一新興領(lǐng)域的發(fā)展，為實(shí)現(xiàn)基于軌道自由度的信息處理和傳輸提供理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。3.3.2ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析利用圓二色性角分辨光電子能譜（CD-ARPES）技術(shù)對(duì)PtGa和PdGa進(jìn)行研究，成功觀察到了其中的OAM單極子，這為深入理解手性拓?fù)浒虢饘俚碾娮咏Y(jié)構(gòu)提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。CD-ARPES是一種強(qiáng)大的技術(shù)，能夠高精度地探測(cè)材料的電子結(jié)構(gòu)和OAM。通過(guò)CD-ARPES實(shí)驗(yàn)，研究人員直接觀察到了OAM單極子的存在，這是對(duì)理論預(yù)測(cè)的有力證實(shí)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過(guò)改變晶體的結(jié)構(gòu)手性，可以有效地控制OAM單極子的極性。這一發(fā)現(xiàn)具有重要的科學(xué)意義，為設(shè)計(jì)具有特定OAM特性的材料開(kāi)辟了新途徑。在晶體生長(zhǎng)過(guò)程中，可以通過(guò)精確控制生長(zhǎng)條件，如溫度、壓力、生長(zhǎng)速率等，來(lái)操控晶體的結(jié)構(gòu)手性。在生長(zhǎng)PtGa晶體時(shí)，調(diào)整生長(zhǎng)溫度和原子束的流量，改變晶體中原子的排列方式，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)晶體結(jié)構(gòu)手性的調(diào)控。這種結(jié)構(gòu)手性的改變會(huì)影響材料內(nèi)部的電子特性和OAM分布，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)OAM單極子極性的控制。通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量不同結(jié)構(gòu)手性的PtGa和PdGa晶體中OAM單極子的極性，發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)手性與OAM單極子極性之間存在著明確的對(duì)應(yīng)關(guān)系。當(dāng)晶體的結(jié)構(gòu)手性發(fā)生改變時(shí)，OAM單極子的極性也會(huì)相應(yīng)地發(fā)生反轉(zhuǎn)。這一結(jié)果表明，我們可以通過(guò)設(shè)計(jì)和制備具有特定結(jié)構(gòu)手性的手性拓?fù)浒虢饘俨牧希瑏?lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)OAM單極子極性的精確控制，為進(jìn)一步研究OAM單極子的性質(zhì)和應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。3.3.3研究成果的意義與應(yīng)用前景對(duì)PtGa和PdGa中OAM單極子的研究成果在軌道電子學(xué)領(lǐng)域具有重要的意義，為該領(lǐng)域的發(fā)展提供了新的理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。在傳統(tǒng)電子學(xué)中，主要依賴(lài)于電子的電荷和自旋來(lái)處理信息。然而，隨著科技的不斷發(fā)展，人們對(duì)信息處理的速度、效率和存儲(chǔ)密度提出了更高的要求。OAM作為電子的另一個(gè)重要自由度，為信息存儲(chǔ)和處理帶來(lái)了新的可能性。通過(guò)控制OAM單極子的極性和分布，可以實(shí)現(xiàn)基于OAM的信息編碼、傳輸和處理，有望開(kāi)發(fā)出更快、更高效且能夠處理更復(fù)雜操作的設(shè)備。在未來(lái)的量子計(jì)算領(lǐng)域，OAM單極子可能作為量子比特的候選之一，利用其獨(dú)特的量子特性實(shí)現(xiàn)量子信息的存儲(chǔ)和處理，提高量子計(jì)算的性能和穩(wěn)定性。展望未來(lái)，手性拓?fù)浒虢饘僭诹孔釉O(shè)備中的應(yīng)用前景廣闊。在量子比特方面，手性拓?fù)浒虢饘僦械腛AM單極子具有獨(dú)特的量子特性，如拓?fù)浔Ｗo(hù)、長(zhǎng)壽命等，這些特性使得它們有可能成為高性能量子比特的候選材料。通過(guò)進(jìn)一步研究和優(yōu)化手性拓?fù)浒虢饘俚碾娮咏Y(jié)構(gòu)和OAM特性，可以提高量子比特的保真度和抗干擾能力，推動(dòng)量子計(jì)算技術(shù)的發(fā)展。在量子通信領(lǐng)域，手性拓?fù)浒虢饘俚莫?dú)特光學(xué)響應(yīng)和電子特性可能為量子通信提供新的物理機(jī)制和技術(shù)手段。利用手性拓?fù)浒虢饘僦械腛AM單極子實(shí)現(xiàn)量子密鑰分發(fā)和量子隱形傳態(tài)等功能，有望提高量子通信的安全性和效率。手性拓?fù)浒虢饘龠€可能應(yīng)用于量子傳感器領(lǐng)域，利用其對(duì)外部環(huán)境的敏感響應(yīng)特性，開(kāi)發(fā)出高靈敏度的量子傳感器，用于探測(cè)微弱的磁場(chǎng)、電場(chǎng)和溫度變化等。四、研究結(jié)果與討論4.1拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)的共性與特性通過(guò)對(duì)NbSixTe2、EuAs3、PtGa和PdGa等典型拓?fù)浒虢饘俨牧系难芯浚覀兛梢钥偨Y(jié)出不同拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)的一些共性特征，同時(shí)也能清晰地看到各材料電子結(jié)構(gòu)的獨(dú)特性質(zhì)。能帶交叉是拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)的一個(gè)顯著共性。在狄拉克半金屬中，如NbSixTe2，存在四重簡(jiǎn)并的狄拉克點(diǎn)，其低能激發(fā)由無(wú)質(zhì)量的狄拉克方程描述，呈現(xiàn)出狄拉克錐的結(jié)構(gòu)，在能量-動(dòng)量圖中，狄拉克錐表現(xiàn)為能量與動(dòng)量呈線(xiàn)性關(guān)系的錐形結(jié)構(gòu)。外爾半金屬中，如TaAs，存在成對(duì)的外爾點(diǎn)，無(wú)質(zhì)量的狄拉克方程可簡(jiǎn)化為描述左手性和右手性外爾費(fèi)米子的兩個(gè)無(wú)耦合外爾方程，外爾點(diǎn)附近的能帶也呈現(xiàn)出線(xiàn)性色散關(guān)系。節(jié)線(xiàn)半金屬中，如理論預(yù)言的某些材料，能帶交叉形成連續(xù)的節(jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)。這些能帶交叉點(diǎn)或節(jié)線(xiàn)的存在，使得拓?fù)浒虢饘俚碾娮泳哂歇?dú)特的性質(zhì)，如高遷移率和特殊的輸運(yùn)性質(zhì)。費(fèi)米弧也是拓?fù)浒虢饘俨牧系囊粋€(gè)重要共性特征，主要存在于外爾半金屬中。費(fèi)米弧連接著不同手性外爾點(diǎn)在表面的投影，它的存在是外爾半金屬拓?fù)湫再|(zhì)的重要體現(xiàn)。在研究TaAs外爾半金屬時(shí)，利用ARPES測(cè)量在費(fèi)米能級(jí)處的光電子能譜，成功觀測(cè)到了費(fèi)米弧的存在，并且通過(guò)對(duì)費(fèi)米弧的長(zhǎng)度、方向等特征的分析，進(jìn)一步驗(yàn)證了外爾半金屬的電子結(jié)構(gòu)特征。費(fèi)米弧的存在導(dǎo)致了外爾半金屬在輸運(yùn)性質(zhì)上表現(xiàn)出一些獨(dú)特的現(xiàn)象，如負(fù)磁阻效應(yīng)等。不同拓?fù)浒虢饘俨牧弦簿哂懈髯元?dú)特的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)。對(duì)于NbSixTe2，其電子結(jié)構(gòu)隨Si元素比例的變化而發(fā)生顯著演化，狄拉克費(fèi)米子的維度和速度可通過(guò)改變Si元素比例進(jìn)行調(diào)控。隨著Si元素比例的增加，狄拉克費(fèi)米子逐漸從三維特性轉(zhuǎn)變?yōu)槎S特性，其速度也逐漸減小，這種變化與量子限域效應(yīng)密切相關(guān)。在低Si含量的樣品中，狄拉克費(fèi)米子表現(xiàn)出三維特性，其色散關(guān)系在三維動(dòng)量空間中呈現(xiàn)出較為復(fù)雜的分布；而隨著Si元素比例的增加，狄拉克費(fèi)米子逐漸表現(xiàn)出二維特性，其色散關(guān)系在二維平面內(nèi)更加明顯。EuAs3作為磁性拓?fù)浒虢饘伲潆娮咏Y(jié)構(gòu)在順磁態(tài)和反鐵磁態(tài)下表現(xiàn)出不同的特性。在順磁態(tài)下，受晶體對(duì)稱(chēng)性保護(hù)，As的4p軌道能帶發(fā)生翻轉(zhuǎn)，形成拓?fù)涔?jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)；在反鐵磁態(tài)下，時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)破缺，自旋軌道耦合在拓?fù)涔?jié)線(xiàn)處打開(kāi)能隙，在布里淵區(qū)Γ點(diǎn)附近形成兩個(gè)狄拉克點(diǎn)。施加外磁場(chǎng)時(shí)，Eu2+磁矩自旋極化，費(fèi)米面在布里淵區(qū)Y點(diǎn)形成兩個(gè)節(jié)線(xiàn)環(huán)，對(duì)應(yīng)自旋向上及自旋向下兩種狀態(tài)。PtGa和PdGa作為手性拓?fù)浒虢饘?，其?dú)特之處在于存在軌道角動(dòng)量（OAM）單極子。通過(guò)圓二色性角分辨光電子能譜（CD-ARPES）技術(shù)，成功觀察到了其中的OAM單極子，并且發(fā)現(xiàn)可以通過(guò)改變晶體的結(jié)構(gòu)手性來(lái)控制OAM單極子的極性。這些獨(dú)特性質(zhì)的形成與材料的晶體結(jié)構(gòu)、原子間相互作用以及電子相互作用等因素密切相關(guān)。NbSixTe2中Si元素比例的變化會(huì)改變晶體的原子間距離和電子云分布，從而影響狄拉克費(fèi)米子的維度和速度。EuAs3中磁性原子Eu的存在及其磁矩的有序排列，導(dǎo)致了電子結(jié)構(gòu)在順磁態(tài)和反鐵磁態(tài)下的差異，以及外磁場(chǎng)作用下電子結(jié)構(gòu)的變化。PtGa和PdGa中缺乏鏡像對(duì)稱(chēng)性的手性結(jié)構(gòu)，使得電子的軌道角動(dòng)量分布呈現(xiàn)出非平凡的特征，從而形成OAM單極子。材料結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu)之間存在著緊密的內(nèi)在聯(lián)系。晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)稱(chēng)性、原子的排列方式以及原子間的相互作用等因素，直接決定了電子的能量狀態(tài)和動(dòng)量分布，進(jìn)而影響材料的電子結(jié)構(gòu)。在拓?fù)浒虢饘俨牧现?，晶體結(jié)構(gòu)的微小變化可能會(huì)導(dǎo)致電子結(jié)構(gòu)的顯著改變，從而影響材料的物理性質(zhì)。在研究拓?fù)浒虢饘俨牧蠒r(shí)，深入理解材料結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系，對(duì)于揭示其物理性質(zhì)的本質(zhì)、開(kāi)發(fā)新型材料以及設(shè)計(jì)高性能器件具有重要意義。4.2ARPES技術(shù)在研究中的局限性與挑戰(zhàn)盡管ARPES技術(shù)在拓?fù)浒虢饘俨牧想娮咏Y(jié)構(gòu)研究中取得了顯著成果，但該技術(shù)本身仍存在一些局限性，在實(shí)際應(yīng)用中面臨著諸多挑戰(zhàn)。ARPES對(duì)樣品質(zhì)量的要求極高，這是其應(yīng)用中的一大限制。樣品需要具備高質(zhì)量的晶體結(jié)構(gòu)，晶格缺陷、雜質(zhì)等會(huì)嚴(yán)重影響光電子的發(fā)射和散射，從而干擾電子結(jié)構(gòu)信息的準(zhǔn)確獲取。在制備拓?fù)浒虢饘贅悠窌r(shí)，即使微小的雜質(zhì)原子摻入，也可能導(dǎo)致電子態(tài)的局域化，使得ARPES測(cè)量得到的能譜出現(xiàn)額外的峰或峰的展寬，掩蓋材料本征的電子結(jié)構(gòu)特征。對(duì)于一些難以制備高質(zhì)量單晶的拓?fù)浒虢饘俨牧希缒承?fù)雜的多元化合物，獲得滿(mǎn)足ARPES測(cè)量要求的樣品是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。ARPES的空間分辨率相對(duì)有限，一般在微米量級(jí)。這意味著對(duì)于一些微觀尺度上存在結(jié)構(gòu)或電子態(tài)變化的拓?fù)浒虢饘俨牧?，如具有納米尺度疇結(jié)構(gòu)或界面效應(yīng)的材料，ARPES難以精確探測(cè)到這些微觀區(qū)域的電子結(jié)構(gòu)信息。在研究拓?fù)浒虢饘俦∧づc襯底的界面處電子結(jié)構(gòu)時(shí)，由于界面區(qū)域的尺寸通常在納米量級(jí)，ARPES無(wú)法清晰地分辨出界面處電子態(tài)的細(xì)節(jié)，限制了對(duì)界面電子結(jié)構(gòu)和相互作用的深入研究。在探測(cè)深度方面，ARPES主要探測(cè)材料表面幾個(gè)原子層的電子信息。雖然通過(guò)選擇不同能量的光子可以在一定程度上調(diào)整探測(cè)深度，但對(duì)于一些體相電子結(jié)構(gòu)對(duì)材料性質(zhì)起關(guān)鍵作用的拓?fù)浒虢饘?，難以準(zhǔn)確獲取其體相電子結(jié)構(gòu)信息。在研究具有體相拓?fù)湫再|(zhì)的節(jié)線(xiàn)半金屬時(shí)，由于ARPES探測(cè)深度的限制，無(wú)法直接觀測(cè)到體相節(jié)線(xiàn)結(jié)構(gòu)的完整信息，只能通過(guò)一些間接的方法進(jìn)行推斷，這增加了研究的難度和不確定性。此外，ARPES實(shí)驗(yàn)對(duì)實(shí)驗(yàn)環(huán)境要求苛刻，需要超高真空、穩(wěn)定的溫度和磁場(chǎng)環(huán)境等。實(shí)驗(yàn)環(huán)境的微小波動(dòng)都可能對(duì)測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生影響，增加了實(shí)驗(yàn)操作的難度和實(shí)驗(yàn)結(jié)果的誤差。在實(shí)際操作中，維持超高真空環(huán)境需要復(fù)雜的真空設(shè)備和嚴(yán)格的維護(hù)措施，一旦真空度下降，樣品表面可能會(huì)吸附雜質(zhì)，影響光電子發(fā)射，導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果不準(zhǔn)確。為了克服這些局限性，研究人員正在不斷探索新的技術(shù)和方法。在樣品制備方面，發(fā)展更先進(jìn)的晶體生長(zhǎng)和薄膜制備技術(shù)，提高樣品的質(zhì)量和純度，減少晶體缺陷和雜質(zhì)的影響。采用分子束外延（MBE）技術(shù)，可以精確控制原子的生長(zhǎng)順序和層厚，制備出高質(zhì)量的拓?fù)浒虢饘俦∧?，減少雜質(zhì)和缺陷的引入。在提高空間分辨率方面，結(jié)合掃描隧道顯微鏡（STM）等具有高空間分辨率的技術(shù)，實(shí)現(xiàn)對(duì)材料微觀區(qū)域電子結(jié)構(gòu)的精確探測(cè)。STM可以在原子尺度上對(duì)材料表面進(jìn)行成像和電子態(tài)測(cè)量，將其與ARPES相結(jié)合，可以彌補(bǔ)ARPES空間分辨率的不足，獲取更全面的電子結(jié)構(gòu)信息。為了拓展探測(cè)深度，開(kāi)發(fā)新的探測(cè)技術(shù)或改進(jìn)現(xiàn)有的ARPES技術(shù)，如采用高能量光子源或改進(jìn)光電子探測(cè)器，以實(shí)現(xiàn)對(duì)材料體相電子結(jié)構(gòu)的直接探測(cè)。還可以通過(guò)理論計(jì)算和模擬，對(duì)ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行補(bǔ)充和驗(yàn)證，幫助理解材料的體相電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)。4.3研究結(jié)果對(duì)拓?fù)浒虢饘俨牧蠎?yīng)用的啟示基于上述研究結(jié)果，拓?fù)浒虢饘俨牧显诙鄠€(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)出了潛在的應(yīng)用價(jià)值。在電子學(xué)領(lǐng)域，拓?fù)浒虢饘俚母咻d流子遷移率和獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)使其有望用于制造高性能的電子器件。由于其電子具有高遷移率，可用于制備高速晶體管，提高集成電路的運(yùn)行速度和降低功耗。在制造下一代計(jì)算機(jī)芯片時(shí)，使用拓?fù)浒虢饘僮鳛闇系啦牧?，有望顯著提升芯片的性能。拓?fù)浒虢饘龠€可應(yīng)用于傳感器領(lǐng)域，利用其對(duì)某些氣體分子的特殊吸附和電學(xué)響應(yīng)特性，開(kāi)發(fā)高靈敏度的氣體傳感器，用于檢測(cè)環(huán)境中的有害氣體或生物分子。在量子計(jì)算領(lǐng)域，拓?fù)浒虢饘俚耐負(fù)浔Ｗo(hù)特性為量子比特的實(shí)現(xiàn)提供了新的途徑。量子比特是量子計(jì)算的核心單元，需要具備高穩(wěn)定性和抗干擾能力。拓?fù)浒虢饘僦械耐負(fù)淙毕莼蜻吘墤B(tài)可以編碼量子信息，利用拓?fù)浔Ｗo(hù)特性來(lái)抵抗外部干擾，有望提高量子比特的