1i， “f；譬覃 ；，屯喈埴打傅砭f掣jz蚤z*譬翟j s t u d yo nt h eo p t i m i z a t i o no fh i g h h a r m o n i cg e n e r a t i o na n di s o l a t e d a t t o s e c o n dp u l s eg e n e r a t i o n i nh i g h i n t e n s i t yl a s e rp h y s i cs s u b m i t t e df o rt h ed e g r e eo fd o c t o ro fp h i l o s o p h y b y l iz h e n g ( o p t i c s ) s u p e r v i s e db y p r o f x i a n f e n gc h e n d e p a r t m e n to fp h y s i c s s h a n g h a ij i a ot o n gu n i v e r s i t y s h a n g h a i ，p r c h i n a m a y , 2 0 0 9 一 上海交通大學(xué) 學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明 本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下， 獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外， 本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的作品成果。 對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式 標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。 學(xué)位論文作者簽名： 關(guān)鐋 1 日期加于7 月 一 上海交通大學(xué) 學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書 本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定， 同意學(xué)校保留并向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子 版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)上海交通大學(xué)可以將本學(xué)位 論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行檢索，可以采用影印、 縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。 保密口，在一年解密后適用本授權(quán)書。 本學(xué)位論文屬于 不保密毗 ( 請(qǐng)?jiān)谝陨戏娇騼?nèi)打“ ) 鶴琺蘆 晚節(jié)7 叭 2 1 嘲 嗍砌產(chǎn)月日 上海交通大學(xué)學(xué)位論文答辯決議書 所在 姓名鄭莉?qū)W號(hào) 0 0 6 0 7 2 2 0 0 6 光學(xué) 學(xué)科 答辯答辯 指導(dǎo)教師陳險(xiǎn)峰 2 0 0 9 7 - l 上海交通大學(xué)物理樓五樓會(huì)議室 日期 地點(diǎn) 論文題目強(qiáng)場(chǎng)高次諧波及阿秒脈沖的優(yōu)化研究 投票表決結(jié)果： ，。n3 廠( 同意票數(shù)實(shí)到委員數(shù)應(yīng)到委員數(shù))答辯結(jié)論：幽過(guò) 口未通過(guò) 評(píng)語(yǔ)和決議： 鄭莉同學(xué)的博士論文研究了高次諧波轉(zhuǎn)換效率的提高及單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生的優(yōu)化方法，該課題是 當(dāng)前國(guó)際強(qiáng)場(chǎng)激光領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，具有重要的學(xué)術(shù)價(jià)值和應(yīng)用前景。論文主要內(nèi)容和創(chuàng)新成果如下： 提出了雙色場(chǎng)多參數(shù)優(yōu)化的方法，利用模擬退火優(yōu)化算法對(duì)雙色場(chǎng)多個(gè)參量同時(shí)進(jìn)行優(yōu)化，展寬了 高次諧波截止區(qū)的x u v 連續(xù)譜，能支持產(chǎn)生更短的單個(gè)阿秒脈沖：提出了高次諧波多重準(zhǔn)相位匹配的 方法，建立了一套設(shè)定h i - i g 頻譜產(chǎn)生的非周期結(jié)構(gòu)的解決方案，通過(guò)優(yōu)化設(shè)計(jì)，提高了任意頻段的h h g 能量譜；實(shí)驗(yàn)上制備了一種用于h h g 多重準(zhǔn)相位匹配的非周期結(jié)構(gòu)空心光纖，設(shè)計(jì)加工了一套相應(yīng)的 h h g 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)和裝置，并設(shè)計(jì)了幾種的準(zhǔn)相位匹配h h g 實(shí)驗(yàn)方案。 論文結(jié)構(gòu)合理、條理清晰，研究結(jié)果具有創(chuàng)新性，表明鄭莉同學(xué)已掌握相關(guān)領(lǐng)域扎實(shí)的理論基礎(chǔ) 具備獨(dú)立開(kāi)展科研工作的能力。答辯過(guò)程中論述清楚，回答問(wèn)題正確。 答辯委員會(huì)經(jīng)投票一致通過(guò)鄭莉同學(xué)的論文答辯，建議授予理學(xué)博士學(xué)位。 f 刪 伽哆年7 月日 職務(wù)姓名職稱單位簽名 ， 一 主席曹俊誠(chéng) 研究員( 博導(dǎo))中科院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所 圳 答 j 虱黼辯 委員周常河研究員( 博導(dǎo))中科院上海光機(jī)所 委 委員夏宇興教授( 博導(dǎo))上海交通大學(xué)物理系 璦字獸 員 會(huì) 委員 曹莊琪 教授( 博導(dǎo)) 上海交通大學(xué)物理系 夠色緩 成 廒 員 委員盛政明教授( 博導(dǎo))上海交通大學(xué)物理系 簽 1 7v 一 名 委員 委員 秘書 胡曉 講師上海交通大學(xué)物理系 稍- 上海交通大學(xué)博上學(xué)位論文 摘要 摘要 超強(qiáng)超短激光的產(chǎn)生及其應(yīng)用是近年激光物理與技術(shù)發(fā)展的新前沿。超強(qiáng)超短 激光技術(shù)已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)聚焦功率密度達(dá)到甚至遠(yuǎn)超過(guò)相對(duì)論光強(qiáng)量級(jí)或者脈寬接近 一個(gè)光學(xué)周期的激光脈沖，從而將激光場(chǎng)與物質(zhì)的相互作用推進(jìn)到非微擾、高度非 線性的領(lǐng)域，并進(jìn)而導(dǎo)致一系列新效應(yīng)，新現(xiàn)象，其中之一就是高次諧波的產(chǎn)生。 通常，超強(qiáng)超短激光與原子、分子氣體相互作用產(chǎn)生的諧波轉(zhuǎn)化效率在低級(jí)次端隨 著級(jí)次的增加而迅速下降：隨后下降趨勢(shì)變得平緩，形成一個(gè)寬闊的平臺(tái)區(qū)；最后 在譜的末端，諧波效率迅速下降為零，形成陡峭的截止區(qū)。實(shí)驗(yàn)表明，強(qiáng)場(chǎng)高次諧 波的級(jí)次可以高達(dá)數(shù)百，如以8 0 0 n t o 波長(zhǎng)的驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)為例，產(chǎn)生的諧波光子最高 能量已可達(dá)到k e v 量級(jí)。 由于高次諧波可望成為可調(diào)諧、高強(qiáng)度、臺(tái)式化的超快( 脈寬達(dá)到飛秒乃至阿 秒時(shí)間尺度) 極紫外( x u v ) 相干光源，該領(lǐng)域已經(jīng)成為國(guó)際上強(qiáng)場(chǎng)超快激光物理 研究的熱點(diǎn)之一。然而因?yàn)楦叽沃C波的產(chǎn)生是高度的非線性過(guò)程，高次諧波的產(chǎn)生 效率非常低。如何推進(jìn)更短波長(zhǎng)以及更高轉(zhuǎn)換效率的高次諧波輸出，并進(jìn)而產(chǎn)生較 高能量的單個(gè)阿秒脈沖，已成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)問(wèn)題。 本論文圍繞提高高次諧波的產(chǎn)生效率以及通過(guò)優(yōu)化展寬截止區(qū)x u v 超連續(xù)譜 進(jìn)一步產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖這兩個(gè)方面展開(kāi)了詳細(xì)的討論。主要工作和創(chuàng)新性成果如 下： l 、本文首先對(duì)高次諧波產(chǎn)生的理論以及在介質(zhì)中的傳播進(jìn)行了詳細(xì)的闡述，這 是本文開(kāi)展研究工作的基礎(chǔ)，對(duì)如何增強(qiáng)單原子高次諧波輻射進(jìn)行了理論分析，并 討論了高次諧波在宏觀介質(zhì)中實(shí)現(xiàn)相位匹配的主要方案。 2 、首次提出了對(duì)雙色場(chǎng)進(jìn)行多個(gè)參數(shù)同時(shí)優(yōu)化的思想，利用模擬退火算法對(duì)基 頻8 0 0 n m 和長(zhǎng)波2 4 0 0 h m 雙色合成場(chǎng)進(jìn)行了附加長(zhǎng)波場(chǎng)的能量、脈寬及兩脈沖延時(shí) 同時(shí)進(jìn)行了優(yōu)化，將氬原子中產(chǎn)生的高次諧波截止區(qū)的x u v 超連續(xù)譜從單色場(chǎng)的 l o e v 拓寬到雙色場(chǎng)的1 1 5 e v 。引入多參數(shù)優(yōu)化的思想以后，可以充分利用實(shí)驗(yàn)室的 激光參數(shù)條件，得到高次諧波截止區(qū)展寬的x u v 超連續(xù)譜，從而支持脈寬更短的 單個(gè)阿秒脈沖產(chǎn)生。 3 、首次提出了用于高次諧波的多準(zhǔn)相位匹配思想，利用諧波在介質(zhì)中傳輸?shù)暮?jiǎn) 上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文 a b s t r a c t a b s t r a c t g e n e r a t i o na n da p p l i c a t i o no fu l t r a f a s th i 曲i n t e n s i t yl a s e rp u l s e sa r eo n eo ft h e f r o n t i e r si nl a s e rt e c h n o l o g yd e v e l o p m e n ta n dl a s e rp h y s i c s t h es h o r t e s tl a s e rp u l s e g e n e r a t e db ys t a t e - o f - t h e a r tl a s e rt e c h n o l o g yh a sa p p r o a c h e do n eo p t i c a l c y c l e a n dt h e l a s e ri n t e n s i t ya tt h ef o c u si sc o m p a r a b l eo re v e nm u c hh i g h e rt h a nr e l a t i v i s t i ci n t e n s i t y t h ed e v e l o p m e n to fu l t r a f a s tl a s e rt e c h n o l o g ym a k e st h es t u d yo fi n t e r a c t i o nb e t w e e n l a s e rf i e l d sa n dm a t t e r sc o m ei n t on o n p e r t u r b a t i v ea n dh i g h l yn o n l i n e a rd o m a i na n d u n c o v e ral o to fn e w p h y s i c a le f f e c t sa n dp h e n o m e n o n ，o n eo f w h i c hi st h eh i g hh a r m o n i c g e n e r a t i o n g e n e r a l l y , h a r m o n i cs p e c t r ag e n e r a t e db yi n t e r a c t i o nb e t w e e nh i g h - i n t e n s i t y l a s e rf i e l da n da t o m i co rm o l e c u l a rg a s e sc o n t a i nt h r e ep a r t s t h e r ei sas h a r pd e c l i n ei n c o n v e r s i o ne f f i c i e n c yw i t ho r d e r si nt h el o w e s to r d e rh a r m o n i c s ，t h e nf o l l o w e db yab r o a d p l a t e a uw h e r et h eh a r m o n i cc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yv a r i e sw e a k l y 、析t 1 1o r d e r s a n dt h e h i g h e s t - o r d e rh a r m o n i c sw h o s ec o n v e r s i o ne f f i c i e n c yd e c l i n er a p i d l yt o z e r of o r ma c u t o f f e x p e r i m e n t a ls t u d i e s s h o wt h a tt h es e v e r a l - h u n d r e d t h - o r d e rh a r m o n i cc a nb e g e n e r a t e d f o re x a m p l e ，謝m8 0 0 n mw a v e l e n g t hd r i v i n gl a s e rp u l s e ，h a r m o n i cp h o t o n e n e r g yh i g h e rt h a nk e vw a so b s e r v e d h i g h - o r d e rh a r m o n i cg e n e r a t e d i nh i g h - i n t e n s i t yl a s e rf i e l di sac a n d i d a t ef o r t u n a b l e ，h i g h - i n t e n s i t y , t a b l e t o p ，f e m t o s e c o n d a t t o s e c o n dc o h e r e n t e x t r e m e - u l t r a v i o l e t ( x t r v ) s o u r c e ，w h i c hi sc u r r e n t l yo n eo ft h eh o t t e s tr e s e a r c ha r e a si nh i g h - i n t e n s i t y u l t r a f a s tl a s e rp h y s i c s h o w e v e r , a sah i g h l yn o n l i n e a rp r o c e s s ，h i g h o r d e rh a r m o n i c g e n e r a t i o ni si n t r i n s i c a l l yi n e f f i c i e n t h o wt op u s ht h eh i g hh a r m o n i c st om u c hs h o r t e r w a v e l e n g t ha n dh o wt oi m p r o v ei t se n e r g yc o n v e r s i o ne f f i c i e n c y , a n db a s e do nt h i sp o i n t ， h o wt og e n e r a t ei s o l a t e da t t o s e c o n dp u l s e 塒n ll l i g he n e r g y , h a v eb e c o m et h eh o t t e s tt o p i c i nc u r r e n tr e s e a r c h t h em a i nf o c u so ft h i st h e s i si sa b o u ti m p r o v i n gt h ee n e r g yc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yo f h i g h - o r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o n ，a s w e l la st h e o p t i m i z a t i o nc o n t r o lo ft h es i n g l e a t t o s e c o n dp u l s et h r o u g ht h ex u v s u p e r c o n t i n u u mg e n e r a t i o ni nt h ec u t o f fr e g i o no fh i g h h a r m o n i c s t h em a i nc o n t e n t sa r et h ef o l l o w i n g ： 1 w em a d ed e t a i l e di l l u s t r a t i o no nt h et h e o r yo fh i g h - o r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o na n d n e wv i e w p o i n tf o ra t t o s e c o n dp u l s eg e n e r a t i o n 4 e x p e r i m e n t a l l y , w ep r e p a r e dt h e i n n e r - d i a m e t e rn o n p e r i o d i c a l l ym o d u l a t e d h o l l o w - c o r ef i b e r s u s i n g t h em e t h o do fl a s e r m i c r o m a c h i n i n g ，f o r t h e m u l t i p l e q u a s i - p h a s em a t c h i n go fh h oe x p e r i m e n t a n dt h e nw ed e s i g n e da n dm a c h i n e da s e to f h i - i ge x p e r i m e n t a la p p a r a t u s i na d d i t i o n , w ep r o p o s e ds e v e r a lf e a s i b l ee x p e r i m e n t a l s c h e m e sf o rm q p mh h g e x p e r i m e n t s k e yw o r d s ：f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e ，h i g hh a r m o n i cg e n e r a t i o n ，t w o c o l o rl a s e rf i e l d ， m u l t i p l eq u a s i p h a s em a t c h i n g ( m q p m ) ，o p t i m i z a t i o na l g o r i t h m i l 上海交通大學(xué)博一i - 學(xué)位論文目錄 目錄 第一章文獻(xiàn)綜述。l 1 1 超強(qiáng)超短激光技術(shù)的發(fā)展l 1 2 強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用5 1 2 1 微擾非線性光學(xué)6 1 2 2 強(qiáng)場(chǎng)非線性光學(xué)6 1 2 3 相對(duì)論非線性光學(xué)7 1 3 高次諧波的研究進(jìn)展。8 1 3 1 高次諧波研究的意義8 1 3 2 高次諧波的理論研究進(jìn)展9 1 3 3高次諧波的實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)展1 3 1 4 阿秒脈沖的研究進(jìn)展1 8多 1 4 i 阿秒脈沖序列的產(chǎn)生1 9 1 4 2 單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生1 9 1 4 3 諧波相位與阿秒脈沖2 4 1 5 本文的選題意義、內(nèi)容安排及創(chuàng)新點(diǎn)。2 5 5 1 5 1 選題意義。2 5 5 1 5 2 本文內(nèi)容安排2 6 幫 1 5 3 創(chuàng)新點(diǎn)2 7 參考文獻(xiàn)。 第二章高次諧波的微觀和宏觀分析 2 8 3 6 2 1 高次諧波產(chǎn)生的微觀理論3 6 2 i 1 經(jīng)典“三步”模型3 6 2 1 2 全量子理論4 0 2 2 增強(qiáng)單原子高次諧波輻射的微觀分析4 2 2 3 高次諧波在宏觀介質(zhì)中的傳播4 5 2 3 i 色散效應(yīng)4 5 2 3 2 介質(zhì)對(duì)諧波的吸收4 9 2 4 增強(qiáng)介質(zhì)中高次諧波轉(zhuǎn)換效率的宏觀分析。5 0 2 4 i 臨界電離。5 0 上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文 目錄 2 4 2 相位匹配條件的實(shí)現(xiàn)分析5 l 參考文獻(xiàn) 第三章多參數(shù)優(yōu)化雙色場(chǎng)產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖的研究 5 5 5 6 3 1 弓i 言。5 6 3 2 雙色場(chǎng)物理圖像一5 7 3 3 模擬退火優(yōu)化算法簡(jiǎn)介5 9 3 3 1 固體退火過(guò)程和m e t r o p o l i s 準(zhǔn)則5 9 3 3 2 模擬退火算法的基本思想和步驟6 0 3 4 附加長(zhǎng)波場(chǎng)的多參數(shù)優(yōu)化6 3 3 4 1 數(shù)值模型與計(jì)算方法6 3 3 4 2 計(jì)算結(jié)果與分析討論“ 3 5 附加場(chǎng)波長(zhǎng)優(yōu)化的引入6 8 3 6 本章小結(jié)7 0 參考文獻(xiàn)。 第四章高次諧波的多準(zhǔn)相位匹配優(yōu)化研究 4 1 引言7 3 4 2 準(zhǔn)相位匹配基本理論7 4 4 2 1 準(zhǔn)相位匹配的基本思想7 4 4 2 2 高次諧波的準(zhǔn)相位匹配7 6 4 3 多準(zhǔn)相位匹配的優(yōu)化模擬7 8 4 3 1 數(shù)值模型與計(jì)算方法7 8 4 3 2 計(jì)算結(jié)果與分析討論8 0 4 3 3 多準(zhǔn)相位匹配與準(zhǔn)相位匹配的比較8 6 4 4 本章小結(jié)8 8 參考文獻(xiàn) 第五章實(shí)驗(yàn)進(jìn)展及方案設(shè)計(jì) 1 1 9 5 1 實(shí)驗(yàn)進(jìn)展：9 0 5 1 1 內(nèi)徑非周期調(diào)制的空心毛細(xì)波導(dǎo)的制備9 0 5 1 2 多準(zhǔn)相位匹配高次諧波實(shí)驗(yàn)裝置的設(shè)計(jì)和加工9 3 5 2 基于等離子體密度調(diào)制的h h g 準(zhǔn)相位匹配實(shí)驗(yàn)方案9 5 5 3 基于氣體介質(zhì)密度調(diào)制的多準(zhǔn)相位匹配實(shí)驗(yàn)方案9 6 5 3 1 氣體噴嘴口放置掩模板9 6 l i 5 3 2 溫度調(diào)控9 6 _ 5 3 3 超聲波調(diào)制9 7 5 4 本章小結(jié)9 8 參考文獻(xiàn)9 8 第六章總結(jié)和展望 6 1 本文的主要工作9 9 6 2 研究展望。1 0 0 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文及申請(qǐng)專利 致謝 n i 1 0 1 1 0 2 上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文第一章文獻(xiàn)綜述 第一章文獻(xiàn)綜述 1 1 超強(qiáng)超短激光技術(shù)的發(fā)展 自從六十年代第一臺(tái)紅寶石激光器誕生以來(lái)，激光技術(shù)對(duì)科學(xué)技術(shù)和人類社會(huì) 產(chǎn)生了深刻巨大的影響。特別是最近二十年激光技術(shù)取得的激動(dòng)人心的發(fā)展，使目 前激光器的輸出功率和脈沖寬度達(dá)到一個(gè)全新的水平，為人類認(rèn)識(shí)和改造物質(zhì)世界 提供了強(qiáng)大的工具。現(xiàn)在的商用飛秒激光振蕩器輸出脈沖寬度已經(jīng)短至 h k 1 0 0 n m ) 。而o p c p a 的主要原理則是將c p a 和o p a 技術(shù) 相結(jié)合，先將飛秒超短脈沖信號(hào)光展寬為納秒量級(jí)啁啾脈沖，再以納秒量級(jí)的脈沖 強(qiáng)激光作為光學(xué)參量放大器的泵浦源，利用l b o 或b b o 、k d p 等非線性晶體進(jìn)行 光學(xué)參量放大，組后在輸出端利用光柵對(duì)壓縮，獲得超短超強(qiáng)激光輸出的釹玻璃強(qiáng) 激光。o p c p a 技術(shù)充分發(fā)揮了啁啾脈沖放大( c p a ) 與光學(xué)參量放大( o p a ) 各自 的優(yōu)點(diǎn)，在現(xiàn)有條件下通過(guò)壓縮激光脈寬獲得p w 級(jí)激光輸出功率。o p c p a 系統(tǒng)在 獲得更短的激光脈沖并達(dá)到更低的預(yù)脈沖水平上所具有的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)使它成為下一代 超強(qiáng)超短飛秒激光裝置技術(shù)的首選。 4 上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文第一章文獻(xiàn)綜述 1 2 強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用 近十年來(lái)，隨著超短超強(qiáng)激光技術(shù)的飛速發(fā)展，目前在小型化臺(tái)式激光系統(tǒng)上， 已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了時(shí)間寬度為光周期量級(jí)( l 時(shí)，激光場(chǎng)將會(huì)強(qiáng)烈的抑制原子庫(kù)侖勢(shì)，電子波函數(shù)會(huì)在不到一個(gè)激光周 6 上海交通大學(xué)博十學(xué)位論文 第一章文獻(xiàn)綜述 期的時(shí)間內(nèi)從勢(shì)壘隧穿出來(lái)，如圖1 - 6 所示【4 】。 圖1 - 6 強(qiáng)場(chǎng)條件下，大部分弱束縛電子對(duì)應(yīng)的準(zhǔn)靜態(tài)勢(shì)場(chǎng)，電子可以隧穿通過(guò)勢(shì)壘。電子以一 定的漂移速度在啪位置出現(xiàn)【1 0 】，然后在激光場(chǎng)中作周期運(yùn)動(dòng)，其第一次漂移的最大位移用 表示。 曛 電子電離率與瞬態(tài)電場(chǎng)和基態(tài)能級(jí)有關(guān)，可以用“準(zhǔn)靜態(tài)電離率w ( e ) 描述， 這樣的過(guò)程稱為光場(chǎng)電離。 一 芻 采用經(jīng)典力學(xué)描述電離以后的電子波包的運(yùn)動(dòng)【1 9 】，并忽略掉離子庫(kù)侖場(chǎng)的作 用，可以求得線偏振激光場(chǎng)中電子的顫動(dòng)振幅2 冀：，電子隧穿出來(lái)的位置、 哆么，以及周期平均的電子顫動(dòng)動(dòng)能= e 2 e 乃2 聊：，即有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)。k e l d y s h 參數(shù)可以表示成形：= 鄉(xiāng)磊= 2 么，這意味著在強(qiáng)場(chǎng)情況下( 即y - l 1 ) ，自由 電子在小于一個(gè)光周期的時(shí)間內(nèi)就能獲得很大的動(dòng)能，此時(shí)外場(chǎng)作用占主要地位， 而靜態(tài)庫(kù)侖場(chǎng)的影響在電子電離以后就變得非常小。 1 2 3 相對(duì)論非線性光學(xué) 如果光的強(qiáng)度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于產(chǎn)生光場(chǎng)電離時(shí)的強(qiáng)度，或者自由電子的振動(dòng)能量接近 于m c 2 ，這時(shí)就進(jìn)入了相對(duì)論光學(xué)范圍，此時(shí)所對(duì)應(yīng)的光強(qiáng)要足夠的強(qiáng)，一般在 l o l s w c m 2 以上。 7 上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文第一章文獻(xiàn)綜述 1 3 高次諧波的研究進(jìn)展 1 3 1 高次諧波研究的意義 j 高次諧波的產(chǎn)生在強(qiáng)激光場(chǎng)與原子相互作用問(wèn)題中占有很重要的地位，這是因 為它不僅有重要的理論研究?jī)r(jià)值，而且它有極為重要的實(shí)用價(jià)值，它是產(chǎn)生x 射線 激光的重要方法。高次諧波的產(chǎn)生是強(qiáng)激光場(chǎng)的一種重要而且具有廣泛應(yīng)用的非線 性效應(yīng)。高次諧波的級(jí)次通常可以達(dá)到數(shù)百次，實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)成功進(jìn)入“水窗 波段 ( 4 4 n m 一2 3 n m ) 2 0 2 1 。高次諧波研究的主要?jiǎng)恿?lái)自于它極有潛力的應(yīng)用前景。 首先，利用高次諧波輻射可以獲得相干的、脈沖持續(xù)時(shí)間短的x u v 和x 射線 源，為生命科學(xué)的研究提供必不可少的工具。目前，利用周期量級(jí)的超短超強(qiáng)激光 脈沖與惰性氣體介質(zhì)相互作用產(chǎn)生的高次諧波己經(jīng)成功地進(jìn)入了“水窗 波段，這 對(duì)于活的生物細(xì)胞和亞細(xì)胞結(jié)構(gòu)的顯微成像具有重大意義。此外，高次諧波輻射脈 沖具有持續(xù)時(shí)間短( 可達(dá)到亞飛秒量級(jí)) 、頻帶窄、波長(zhǎng)可調(diào)諧的特點(diǎn)，使得它在需 要時(shí)間和空間高分辨的微觀超快過(guò)程研究領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，例如激光等離子體 診斷，原子內(nèi)殼層的光電離和雙光子電離，材料科學(xué)和化學(xué)中的表面物理和化學(xué)研 究，半導(dǎo)體的全息光刻，原子團(tuán)簇的電子和幾何結(jié)構(gòu)研究等 2 2 】。 其次，高次諧波輻射是人們突破飛秒極限、獲得阿秒相干脈沖的首選光源 【2 3 - 3 2 。自從激光出現(xiàn)以后，脈沖持續(xù)時(shí)間的突破日新月異，不斷影響著化學(xué)、物 理學(xué)和生物學(xué)中測(cè)量手段的更新以及對(duì)未知領(lǐng)域的深入。利用可見(jiàn)光和近紅外激光 實(shí)現(xiàn)阿秒脈沖碰到了物理上的困難。強(qiáng)場(chǎng)高次諧波由于輻射譜呈現(xiàn)平臺(tái)區(qū)以及平臺(tái) 區(qū)諧波有規(guī)律的等頻率間隔分布的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn)，成為突破阿秒極限的首選光源。一旦 突破阿秒界限，人類有可能實(shí)現(xiàn)原子尺度內(nèi)時(shí)間分辨的夢(mèng)想，將超快過(guò)程的測(cè)量范 圍擴(kuò)展到各種物質(zhì)形態(tài)中電子的運(yùn)動(dòng)過(guò)程，如復(fù)雜分子中的電荷躍遷、分子中價(jià)電 子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)等。阿秒技術(shù)的實(shí)現(xiàn)，在基礎(chǔ)科學(xué)研究領(lǐng)域?qū)⒕哂袠O其重大且不可替 代的應(yīng)用價(jià)值。 另外，高次諧波的研究對(duì)強(qiáng)場(chǎng)物理的研究有著強(qiáng)大的推動(dòng)作用。由于激光技術(shù) 的飛速發(fā)展，人們利用臺(tái)式激光器獲得的電場(chǎng)強(qiáng)度己經(jīng)可以達(dá)到甚至超過(guò)原子單位 電場(chǎng)強(qiáng)度。這些強(qiáng)場(chǎng)的實(shí)現(xiàn)直接推動(dòng)了各個(gè)學(xué)科的發(fā)展，開(kāi)辟了許多全新的物理學(xué) 領(lǐng)域。研究強(qiáng)場(chǎng)物理學(xué)的目的是發(fā)現(xiàn)并解釋物質(zhì)在( 超) 強(qiáng)外場(chǎng)這種極端物理?xiàng)l件下 所輻射的各種強(qiáng)場(chǎng)效應(yīng)( 如高次諧波輻射、閾上電離、強(qiáng)場(chǎng)自電離、電離抑制和庫(kù)侖 0 上海交通火學(xué)博士學(xué)位論文 第一章文獻(xiàn)綜述 爆炸等) ，建立和發(fā)展新的非微擾理論。高次諧波輻射的研究是檢驗(yàn)強(qiáng)場(chǎng)物理理論合 理性的一個(gè)重要工具，同時(shí)也不斷為強(qiáng)場(chǎng)物理理論提出新的課題，因此，高次諧波 研究是深入認(rèn)識(shí)強(qiáng)場(chǎng)物理本質(zhì)的一個(gè)重要手段。 1 3 2 高次諧波的理論研究進(jìn)展 目前，人們?cè)谛⌒突_(tái)式激光系統(tǒng)上可以獲得的激光強(qiáng)度已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了氫原 子基態(tài)電子所感受到的場(chǎng)強(qiáng)。在這種強(qiáng)度下，激光場(chǎng)與原子的相互作用是傳統(tǒng)的微 擾理論所無(wú)法解釋的，這也是強(qiáng)場(chǎng)物理研究的主要內(nèi)容。 首先，讓我們先來(lái)看一下原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的電離機(jī)制，如圖1 - 6 所示。根據(jù) k e l d y s h 參數(shù)的定義，可以將電離的過(guò)程分為三類。圖1 - 6 ( a ) 表示多光子電離，當(dāng)激 光強(qiáng)度低于1 0 1 4 w c m 2 時(shí)，多數(shù)的原子或分子吸收多個(gè)光子后超過(guò)閾值而快速電離， 這稱為多光子電離，也稱為閾上電離。電離的電子譜峰將呈現(xiàn)一系列分立的峰，峰 間距離為一個(gè)光子的能量。微擾理論可用來(lái)處理多光子電離，適用于較低的光強(qiáng)。 在多光子電離的過(guò)程中，原子的能級(jí)結(jié)構(gòu)對(duì)多光子電離的影響超過(guò)對(duì)隧道電離和抑 制勢(shì)壘電離的影響。如果原子初態(tài)的電離能為e i ，即該態(tài)上電子的能量e i 低于原子 勢(shì)壘高度，經(jīng)典力學(xué)中是不允許發(fā)生電離的，但實(shí)際上由于量子力學(xué)效應(yīng)，電子將 以一定的幾率通過(guò)勢(shì)壘貫穿，運(yùn)動(dòng)到無(wú)限遠(yuǎn)，使原子發(fā)生電離，這就是所謂的隧道 電離( t u n n e l i n gi o n i z a t i o n ) ，如圖1 - 6 ( b ) 所示。當(dāng)激光強(qiáng)度適當(dāng)提高時(shí)，原子的電離 以隧道電離為主。隧道電離的幾率與激光電場(chǎng)的瞬時(shí)強(qiáng)度密切相關(guān)。而當(dāng)激光強(qiáng)度 進(jìn)一步提高，使原子的庫(kù)侖勢(shì)發(fā)生扭曲，以致于扭曲后的勢(shì)壘高度低于- e i 時(shí)，原子 束縛態(tài)上的電子將有較大幾率直接越過(guò)勢(shì)壘運(yùn)動(dòng)到無(wú)限遠(yuǎn)，使原予發(fā)生電離，這就 是圖1 - 6 ( c ) 表示的過(guò)勢(shì)壘電離( o v e r t h eb a r r i e ri o n i z a t i o n ，o t b i ) 。這時(shí)，原子的電 離速率很大、電離幾率接近于1 。 9 圖l - 6 電離的三種機(jī)制【4 】。在三幅圖中，虛線表示電離能為w b 的庫(kù)侖場(chǎng)。( a ) 較低的激 光功率密度下多光子電離占主導(dǎo)地位；( b ) 激光功率密度進(jìn)一步提高，激光的電場(chǎng)改變了庫(kù)侖 勢(shì)的形態(tài)( 電場(chǎng)方向從右往左) ，此時(shí)隧穿電離占主導(dǎo)地位l ( c ) 足夠高的功率密度的激光的電 場(chǎng)使得將勢(shì)壘完全抑制此時(shí)過(guò)勢(shì)壘電離占主導(dǎo)地位【4 】。 圖1 - 7 給出了高次諧波譜具有的顯著特征：不同于微擾理論所預(yù)言的光譜強(qiáng)度 隨著諧波級(jí)次迅速降低，非微擾情況下，存在很長(zhǎng)一段諧波級(jí)次增大而光譜振幅基 本不變的平臺(tái)區(qū)。在平臺(tái)區(qū)末端的某一諧波級(jí)次附近，諧波強(qiáng)度迅速降低，出現(xiàn)截 止。平臺(tái)區(qū)的出現(xiàn)，使得人們完全有可能利用t 3 ( t a b l e t o p t e r a w a t t ) 激光產(chǎn)生的高 次諧波來(lái)獲得可調(diào)諧的相干的x a y v 和x 射線源；同時(shí)，平臺(tái)區(qū)的出現(xiàn)，也為人們 突破阿秒界限提供了新的途徑 2 3 1 - 【3 2 】。平臺(tái)區(qū)的出現(xiàn)是無(wú)法用傳統(tǒng)的微擾理論來(lái) 解釋的，原因在于：在相互作用區(qū)域，激光場(chǎng)的電場(chǎng)強(qiáng)度已經(jīng)達(dá)到甚至超過(guò)了原子內(nèi) 部的庫(kù)侖場(chǎng)強(qiáng)，破壞了微擾理論應(yīng)用的前提。如何正確理解和解釋高次諧波的實(shí)驗(yàn) 掰粟蹙邂二當(dāng)多茯識(shí)隳激甓甥馬驤芋稠茸作用的笑鍵； 圭堂鑾望盔堂墮主竺位論文 第一章文獻(xiàn)綜述 j i i m h a r m o n i co r d e r 圖1 7 高次諧波譜的簡(jiǎn)單示意圖，包含了高次諧波譜的光譜形狀特征 3 4 】 在實(shí)驗(yàn)中人們觀察到的最高的諧波光子能量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于原子的電離能，只有當(dāng)原 子從連續(xù)態(tài)躍遷到基態(tài)時(shí)才能產(chǎn)生如此高能量的光子。強(qiáng)場(chǎng)中原子高次諧波輻射在 定性上可以用半經(jīng)典理論來(lái)解釋【3 3 】，如圖1 8 所示。原子在強(qiáng)激光場(chǎng)的作用下發(fā) 生隧道電離，進(jìn)入連續(xù)態(tài)的準(zhǔn)自由電子在隨著外場(chǎng)振蕩的過(guò)程中，會(huì)獲得額外的能 量( 振動(dòng)動(dòng)能) ，當(dāng)它再次回到原子核附近并復(fù)合到基態(tài)時(shí)，輻射出一個(gè)光子，光子 的能量等于原子的電離能加上電子從激光場(chǎng)中所獲得的能量。較低級(jí)次諧波則認(rèn)為 是由原子從其它激發(fā)態(tài)向基態(tài)躍遷時(shí)產(chǎn)生的。這里僅考慮原子從激發(fā)態(tài)或連續(xù)態(tài)躍 遷到基態(tài)輻射諧波的情況，這是因?yàn)檫@種情況下諧波輻射的強(qiáng)度( 躍遷的幾率) 要遠(yuǎn) 遠(yuǎn)大于從激發(fā)態(tài)或連續(xù)態(tài)回到其它狀態(tài)的強(qiáng)度( 躍遷幾率) 。這一理論既解釋了為什 么圓偏振光不能產(chǎn)生高次諧波輻射，更重要的是，還比較準(zhǔn)確地說(shuō)明了諧波的截止 位置。原子電離后，電子在激光場(chǎng)中所獲得的能量是與它電離時(shí)的位相( 電離時(shí)刻) 緊密相關(guān)的，這完全可以用經(jīng)典力學(xué)的理論來(lái)解釋，如圖1 - 9 所示。由于電子在外 場(chǎng)中所能獲得的最大能量( 顫動(dòng)動(dòng)能) 為3 1 7 u p ，u p = 9 3 3 1 0 吐4 i ( w c m 2 ) 入z ( 1 tm ) 為 有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)能( 其大小等于一個(gè)自由電子在激光場(chǎng)中的平均振動(dòng)動(dòng)能，這里i 為激光 強(qiáng)度，入為激光波長(zhǎng)) 。所以，平臺(tái)截止處的諧波光子能量為e ?？?+ 3 1 7 u p ( i p 為 原子的電離能) ，這與實(shí)驗(yàn)所得到的結(jié)果符合得相當(dāng)好。 上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文 第一章文獻(xiàn)綜述 口 、h 圖1 - 8 高次諧波的產(chǎn)生。c a - d ) 一個(gè)強(qiáng)的近紅外或者可見(jiàn)激光脈沖( 黃線) 從原子或者分 子中電離出電子。開(kāi)始時(shí)，電子被激光場(chǎng)加速而遠(yuǎn)離母離子( a ，b ) ，當(dāng)電場(chǎng)反向的時(shí)候，電子 被反向加速( c ) 回到母離子附近( d ) ，電予在一個(gè)光學(xué)周期的很小的一部分時(shí)間內(nèi)“碰撞”離 子( d ) 。量子的觀點(diǎn)( e ) 。強(qiáng)激光場(chǎng)使得定態(tài)軌道波函數(shù)分裂成為兩部分，一部分波函數(shù)仍然 保持在軌道上另一部分成為連續(xù)的波函數(shù)【3 5 】 t - 佑 。圖l 9 碰撞電子動(dòng)能隨電離時(shí)間的變化【3 6 】 實(shí)驗(yàn)中觀察到的高次諧波都是在相對(duì)較稠密的原子氣體中產(chǎn)生的，它不僅與單 個(gè)原子在激光場(chǎng)中的運(yùn)動(dòng)有關(guān)，還與高次諧波在介質(zhì)中的傳播特性有關(guān)( 主要是相位 匹配因素的影響) 實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明，大的共焦參數(shù)( 弱的幾何聚焦結(jié)構(gòu)) 有利于提 1 2 上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文第一章文獻(xiàn)綜述 高諧波的轉(zhuǎn)換效率，這主要是因?yàn)橄辔黄ヅ涞玫搅烁纳啤? 7 】。 從上面的論述可以看出，強(qiáng)場(chǎng)高次諧波的產(chǎn)生包含兩個(gè)相對(duì)獨(dú)立的過(guò)程原 子過(guò)程和傳播過(guò)程，因此它的理論研究主要包括兩個(gè)方面的內(nèi)容：一是單原子在強(qiáng) 激光場(chǎng)中的物理行為，另一方面則是高次諧波在宏觀介質(zhì)內(nèi)行為。 研究單原子在強(qiáng)激光場(chǎng)作用下的響應(yīng)，主要有如下幾類處理方法： 1 k c k u l a n d e r 和j j k r a u s e 提出的單電子近似( s i n g l ea c t i v ee l e c t r o n a p p r o x i m a t i o n ，s a e ) 模型 3 8 1 1 3 9 ，基態(tài)電子( 其余的電子都被束縛了) 在原子實(shí)的有 效勢(shì)( h a r t r e e s l a t e r 短程勢(shì)) 和激光場(chǎng)的共同作用下產(chǎn)生感生電偶極矩。當(dāng)電子感受到 的外場(chǎng)作用遠(yuǎn)大于原子實(shí)庫(kù)侖場(chǎng)的作用時(shí)，電子就會(huì)穿透勢(shì)壘離開(kāi)原子實(shí)。電子離 開(kāi)原子實(shí)后隨著外場(chǎng)一起運(yùn)動(dòng)，當(dāng)激光電場(chǎng)改變方向時(shí)，它又回到原子實(shí)附近，并 與原子實(shí)以一定的幾率復(fù)合，同時(shí)發(fā)射出諧波光子。該模型的數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn) 結(jié)果相當(dāng)匹配，如：諧波譜的平臺(tái)和諧波截止位置等；同時(shí)還描繪了清晰的物理圖 象。模型對(duì)電子在外場(chǎng)中的描述完全是經(jīng)典的，所以它屬于“半經(jīng)典理論 。 2 l e w e n s t e i n 等人提出的全量子理論模型 3 3 1 。模型從含時(shí)s c h r o d i n g e r 方程 出發(fā)，在假設(shè)： ( a ) 在連續(xù)態(tài)時(shí)，庫(kù)侖勢(shì)可以忽略，此時(shí)電子就被當(dāng)作自由粒子， ， ( b ) 基態(tài)的損耗可以忽略 1 ，有質(zhì)動(dòng)力 勢(shì)能u p 不小于，p 但也不高于飽和水平；所有的電離只在與激光場(chǎng)相互作用時(shí)間 內(nèi)發(fā)生，且限制在隧穿電離的范圍內(nèi)；激光電場(chǎng)強(qiáng)度要足夠強(qiáng)( 1 0 1 4 1 0 1 5 w c m 2 ) ， 以保證激光場(chǎng)引起的介質(zhì)的動(dòng)力學(xué)共振不造成影響。歸結(jié)起來(lái)，可以用以下三點(diǎn)來(lái) 概述：( a ) 忽略除了基態(tài)l o ) 以外的所有束縛態(tài)；( b ) 忽略基態(tài)的衰減( u p 三) 條件下，諧波信號(hào)的最大 值也有上限；隨著相干長(zhǎng)度上鋤的減小，可以獲得的諧波信號(hào)強(qiáng)度降低【7 】 大量的高次諧波實(shí)驗(yàn)證明，為了最大限度的增強(qiáng)產(chǎn)生的高次諧波信號(hào)強(qiáng)度，實(shí) 驗(yàn)上必須滿足以下條件： k 3 k ( 2 4 2 ) k 5 2 4 增強(qiáng)介質(zhì)中高次諧波轉(zhuǎn)換效率的宏觀分析 ( 2 4 3 ) 2 , 4 1 臨界電戎 o 。 j 我們先從一個(gè)簡(jiǎn)化的模型來(lái)討論臨界電離的概念。假設(shè)一束均勻強(qiáng)度的激光平 面波入射氣體介質(zhì)中產(chǎn)生高次諧波，此時(shí)的激光聚焦的幾何情況對(duì)相位失配量的影 響可以忽略不計(jì)。相位匹配發(fā)生在一個(gè)特定的不依賴于氣體介質(zhì)壓強(qiáng)的電離點(diǎn)，此 上海交通人學(xué)博十學(xué)位論文 第二章高次諧波的微觀和宏觀分析 時(shí)高次諧波的相干長(zhǎng)度趨于無(wú)限大，這個(gè)電離點(diǎn)即是氣體的臨界電離點(diǎn)，可以由下 式大致給出具體值： 仉- ( 1 + 警) _ l ( 2 4 4 ) 其中珈是中性氣體密度，是經(jīng)典電子半徑，a 8 是l a t m 氣壓下第q 次諧波與基 波的折射率之差。對(duì)于h e ，n e 和a r 氣，臨界電離發(fā)生時(shí)氣體的電離率分別為o 5 ，1 1 和4 8 。當(dāng)一束聚焦的激光脈沖入射到氣體介質(zhì)中時(shí)，在氣體發(fā)生光場(chǎng) 電離的脈沖的任何時(shí)刻都有高次諧波輻射產(chǎn)生，然而只有在某一時(shí)刻，氣體的電離 達(dá)到臨界電離點(diǎn)，此時(shí)的相干長(zhǎng)度無(wú)限大，高次諧波的轉(zhuǎn)換效率只受到介質(zhì)對(duì)諧波 吸收的影響。過(guò)了這個(gè)臨界電離點(diǎn)，高次諧波的轉(zhuǎn)換效率又會(huì)下降。對(duì)應(yīng)于臨界電 離的如此低的電離百分比，表明了激光在介質(zhì)中產(chǎn)生的自由電子的色散影響很大。 值得慶幸的是，自由電子引起的折射率刀= 未被電離的中性氣體的折射率色散來(lái)補(bǔ)償。 2 4 2 相位匹配條件的實(shí)現(xiàn)分析 小于1 ，這部分引起的色散可由 高次諧波在氣體介質(zhì)中傳播時(shí)，如果不能實(shí)現(xiàn)相位匹配，則諧波與基波間的相 位失配將導(dǎo)致諧波信號(hào)周期性的增大和減小，只有在相干長(zhǎng)度厶內(nèi)不斷增大，而到 l 末端又趨向于零，最后探測(cè)到的諧波強(qiáng)度只來(lái)源于最后一個(gè)相干長(zhǎng)度內(nèi)的諧波信 d r 號(hào)累積，即厶。( ! 勺2 ，這