1、15C；14-2011Chin；iA沏山仲忙JotinialEbiilmniupchlishingHouse*AIIrights曲t；rv3.http:ki.n2l第40卷第5期2011年9月內(nèi)蒙古師范大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)漢文版）Vol.ONo.JournalnnerongoltarmahiversNrturalScediicieon）Sept.2011納米ZnO的制備、改性及光催化研究進(jìn)展鄒彩瓊，賈漫珂，曹婷婷，羅光富，黃應(yīng)平（三峽大學(xué)三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部工程研究中心，湖北宜昌443002）摘要：歸納了ZnO的物理化學(xué)基本特性，簡述了ZnO的光催化反應(yīng)機(jī)理，重點(diǎn)介紹了ZnO光催化劑的制備方法

2、、應(yīng)用及改性研究現(xiàn)狀，同時(shí)分析了目前ZnO光催化技術(shù)需要解決的問題，并對納米ZnO在光催化治理有毒有機(jī)污染物領(lǐng)域的發(fā)展前景進(jìn)行了展望.關(guān)鍵詞：ZnO；光催化；降解；有毒有機(jī)污染物中圖分類號(hào)：043.2文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A文章編號(hào)：10018735（011）5050008納米ZnO已成為繼碳納米管之后備受關(guān)注的納米功能材料之一1.隨著顆粒尺寸減小至納米級，比表面積劇增，納米ZnO產(chǎn)生了與體相材料不同的表面效應(yīng)、小尺寸效應(yīng)、量子效應(yīng)和宏觀量子隧道效應(yīng)等特性2.這些特殊效應(yīng)使納米ZnO具備了一系列優(yōu)異的物理、化學(xué)、表面和界面性質(zhì)，已被廣泛應(yīng)用在磁、光、電和催化等領(lǐng)域34.納米ZnO是一種直接寬帶隙半導(dǎo)體，

3、帶隙能為3.7eV,與TiO2的帶隙能相近，可有效地被紫外光（368nm激發(fā)，因而呈現(xiàn)出良好的光催化活性打作為分子組成簡單的一類無機(jī)氧化物，nO具有無毒、原料易得、制備成本低和生物相容性良好等優(yōu)點(diǎn)，應(yīng)用廣泛68,尤其在光催化降解有毒有機(jī)污染物方面逐漸顯現(xiàn)出優(yōu)勢已有報(bào)道91門表明，nO在降解生物難降解的有毒有機(jī)污染物方面，比廣泛研究的TiO2表現(xiàn)出更高的光催化活性和量子產(chǎn)率，被認(rèn)為是極具應(yīng)用前景的高活性光催化劑之一.目前，可控制備不同形貌的ZnO（納米棒口214、納米花口5、納米管口6和空心球口7等）以提高光催化活性，改性ZnO以提高可見光響應(yīng)范圍1820、，以及通過載體負(fù)載提高穩(wěn)定性和重復(fù)使用

4、率，從而建立環(huán)境友好的綠色光催化體系的研究21已成為熱點(diǎn).本文就ZnO的光催化機(jī)理、制備及應(yīng)用、改性和發(fā)展前景等進(jìn)行簡要概述.、ZnO俗稱鋅白或白鉛粉，為白色、淡黃色粉末或六方結(jié)晶，相對密度為5.7g/cm，難溶于水，可溶于酸和強(qiáng)堿.nO為n型半導(dǎo)體，具有六方纖鋅礦、立方閃鋅礦和非常罕見的NaCl式八面體3種結(jié)構(gòu)閃鋅礦結(jié)構(gòu)只是作為過渡相存在，六方f纖鋅礦的穩(wěn)定性最高，最為常見六方纖鋅礦胛屬空間群為P63mc,晶點(diǎn)1Et陣常數(shù)a=0.24nm,=0.20nm.此外，nO還具有許多獨(dú)特的性質(zhì)，如較大的激子結(jié)合能（高達(dá)60meV：和良好的生物相容性ZnO的光催化反應(yīng)機(jī)理半導(dǎo)體光催化劑（如TiO2、n

5、O等）由填滿電子的低能價(jià)帶VE）和空的高能導(dǎo)帶CE）構(gòu)成，可以被紫外光激發(fā)產(chǎn)生高活性氧化物種，從而被廣泛應(yīng)用于環(huán)境有毒有機(jī)污染物的降解和微生物的消除中.nO光催化降解有毒有機(jī)污染物的機(jī)理與TiO2的降解機(jī)理相似：24_25,可以分為以下3個(gè)步驟：當(dāng)ZnO被能量大干或等干其禁帶寬度的光照射時(shí)，光激發(fā)電子躍遷到導(dǎo)帶，形成導(dǎo)帶電子（_）,同時(shí)價(jià)帶留下空穴（+）；6收稿日期：2011061320基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（087704821177072）；溉省環(huán)保專項(xiàng)（008HB08）；漑省自然科學(xué)基金創(chuàng)新群體項(xiàng)目（009CDA020）作者簡介：鄒彩瓊（986），女，湖北荊州人，三峽大學(xué)碩士研

6、究生通信作者：黃應(yīng)平（964），男，湖北天門人，三峽大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，主要從事水污染控制光催化研究，Emalchemctgu126.om.51ZnO的物理化學(xué)基本特性2_236Z(Zeh2211c第5期鄒彩瓊等：納米ZnO的制備、改性及光催化研究進(jìn)展501光生電子和空穴分別被表面吸附的O2和H2O分子等捕獲，最終生成羥基自由基（OH），該自由基通常被認(rèn)為是光催化反應(yīng)體系中主要的氧化物種;OH氧化電位高達(dá)2.eV，具有強(qiáng)氧化性，可以無選擇性地進(jìn)攻吸附的底物使之氧化并礦化該過程如圖1所示，反應(yīng)方程式26_27為）22-2.OOHQ-H2O2+。2（）（）（）（）有機(jī)污染物方面H2O2+hv2O

7、H（）-OH+ofCO2+H?O在降解某些生物難降解的有毒ZnO比TiO2表現(xiàn)出更高的光催化活性和量子產(chǎn)率，這是因?yàn)椋篫nO對光的響應(yīng)比TiO2高口，可以更充分1ZnO的光催化降解機(jī)理PhotocatalytcechanimnO地利用太陽能；ZnO禁帶寬度為3.7eV,比TiO2（.2eV）大，氧化還原能力更強(qiáng)；ZnO光催化劑的活性位1Fig點(diǎn)之一為氧缺陷21（包括氧間隙和氧空穴），氧間隙和氧8空穴兩個(gè)雜質(zhì)能級位于價(jià)帶和導(dǎo)帶之間28，能分別捕獲光生空穴和電子29，降低了光生載流子的復(fù)合率.ZnO光催化劑的制備及應(yīng)用3.ZnO光催化劑的制備半導(dǎo)體光催化氧化技術(shù)具有效率高、能耗低、操作簡便、反應(yīng)條

8、件溫和、適用范圍廣、可重復(fù)利用及可減少二次污染等優(yōu)點(diǎn)，在環(huán)境污染治理方面?zhèn)涫芮嗖A30-31.與TiO2相比，nO在較寬的pH范圍內(nèi)均能表現(xiàn)出高光催化性能，同時(shí)具有良好的生物相容性，其原料主要為豐富且廉價(jià)的無機(jī)鋅源和堿類（表1），成本更低，因而被廣泛用于環(huán)境有毒有機(jī)污染物的降解口7,32納米ZnO的制備方法主要有氣相法、液相法和固相法.氣相法具有反應(yīng)速度快、能連續(xù)生產(chǎn)、制得的產(chǎn)品純度高、粒度小等優(yōu)點(diǎn)，但此法需要較高的汽化溫度，條件苛刻，并且產(chǎn)量低、成本高33.固相法主要指燃燒法和固相合成法，其所需設(shè)備簡單，無需溶液，反應(yīng)條件易控制，但是在固相中反應(yīng)很難進(jìn)行徹底，產(chǎn)率較低34.比較而言，液相法制備

9、形式多樣，操作簡便，粒度可控，是制備納米ZnO最常用的方法，主要包括沉淀法、溶膠-凝膠法和水熱法等（表1）表1納米ZnO制備方法的比較Tab.ComparsonfreparatonethodsfnO1門19也-2門11匚hinnA閒dimicJotinialElBiilrcHiicPthlishini；fodsc+AHrightsw恥rvM.http:ki.ncL制備方法原料產(chǎn)物主要形貌粒徑/nm優(yōu)缺點(diǎn)沉淀法溶膠凝膠法硝酸鋅、醋酸鋅、氨水、碳酸粉體鈉、尿素、碳酸氫銨粉體醋酸鋅、草酸、聚乙烯醇、乙醇納1756Zn水熱法e操作簡單，成本低，但原溶液中的陰離滌，粒z子易團(tuán)聚，粒度不均，分散性差產(chǎn)物分

10、布均勻、純度高，反應(yīng)過程易控煅燒，周期長，成本較高難洗，但需纖維35、顆粒棒、納米花、1納、納米盤2101000+h酸唏e硝酸1鋅b六次甲基納+0四也0氫氧化鈉、水合肼米b2+HOOH3沉淀法沉淀法分為直接沉淀法和均勻?qū)Νh(huán)境友好，具有較好的形貌和性能，設(shè)備昂貴，操作所需O3.NH3H2O或NaOH在介質(zhì)中直接反應(yīng)得到沉淀，經(jīng)過濾、洗滌由于此應(yīng)是沉淀劑吋反恤物直接接觸而沉6淀，現(xiàn)象.h均bH2o/OH-OH7沉淀法是指沉淀劑（如CO（NH2）2或（CH2）6化）在溶液中子或淀H2O/OHOHOHnh3.h2o，與金屬離子反應(yīng)生成沉淀該方法處于一溶性;.鋅鹽與沉淀劑（如干燥和煅燒得到納米ZnO操作

11、簡單易行，成本低但造成局部濃度不均勻、分ZnU-沉淀法.直接因反應(yīng)均勺緩隈地釋I.過化學(xué)性較差及放出構(gòu)通過控制溶液中的沉淀仙嚴(yán)保證溶液中ioimoZ團(tuán)聚晶離的沉502內(nèi)蒙古師范大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)漢文版）第40卷種平衡狀態(tài)，因此可避免因沉淀劑的局部濃度過高而造成的不均勻現(xiàn)象蘇碧桃等銳6采用均勻沉淀法制備了粒徑分布均勻、團(tuán)聚現(xiàn)象明顯減弱且在太陽光下具有優(yōu)良光催化性能的納米氧化鋅粉體目前人們常將超聲波引入沉淀法的制備中，來獲得分散良好、粒徑更小的納米ZnO.朱衛(wèi)兵等7以硝酸鋅和無水碳酸鈉為原料，采用超聲沉淀法合成出粒徑僅為17nm的ZnO.3.溶膠凝膠法溶膠凝膠（o1gel）是以金屬醇鹽或無機(jī)鹽類為

12、原料，在水或有機(jī)介質(zhì)中進(jìn)行水解、縮聚，使溶液形成內(nèi)含納米粒子的溶膠，再轉(zhuǎn)化為具有一定空間結(jié)構(gòu)的凝膠，通過干燥、煅燒得到納米粉體.在solgel法，水和酸的量影響水解和聚合反應(yīng)的速率，而溶劑的量和反應(yīng)溫度則影響粉末的粒徑大小和晶型：38.Yu等39以硝酸鋅為原料，在表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨（CTAB存在的條件下，采用solgel制備出2030nZnO.游等口的優(yōu)點(diǎn)是產(chǎn)物均勻度高、純度高，反應(yīng)過程易控制，但成本較昂貴.3.水熱法水熱法是指在封閉的反應(yīng)器內(nèi)，反應(yīng)物在特殊的高溫高壓環(huán)境下反應(yīng)并生成ZnO晶粒的方法.Wang等“I采用水熱法，通過調(diào)節(jié)加入堿的量制備出ZnO納米花和納米棒.eng等4

13、1用此法制備出ZnO納米盤和納米絲，并考察了不同晶面對其光催化降解羅丹明B的影響，結(jié)果表明具有較高比例（001）面的納米盤表現(xiàn)出較高的光催化活性.水熱法可以直接生成氧，無需煅燒，大大降低甚至避免了顆粒團(tuán)化物聚的現(xiàn)象，且反應(yīng)在密閉容器中進(jìn)行，對環(huán)境友好.此外，水熱法制備的納米粉體還具有較好的形貌和性能，但合成設(shè)備昂貴，操作要求較高.3.ZnO光催化劑的應(yīng)用由于納米ZnO具有顆粒小、比表面積大、紫外線吸收能力強(qiáng)、光催化性能好、對人體無害等優(yōu)點(diǎn)，因而被廣泛應(yīng)用于污水處理、環(huán)境凈化、光催化殺菌和化學(xué)合成等領(lǐng)域.這項(xiàng)新技術(shù)具有能耗低、操作簡便、反應(yīng)條件溫和、無二次污染等突出優(yōu)勢，能有效地將有毒有機(jī)污染物

14、降解為無機(jī)小分子，達(dá)到完全礦化的目的.目前許多生物難降解的有毒有機(jī)污染物，如2，三氯苯酚42、正庚烷43、敵敵畏44和甲基對硫磷45等都可以采用此方法有效去除，此外還可用于無機(jī)廢水的處理:46.納米ZnO也存在一些不足，主要表現(xiàn)在：ZnO帶隙較寬Eg=3.7eV）,儺響應(yīng)波長小于368nm的紫外光（僅占太陽光3%5%），不能充分利用太陽能，能耗高；光生電子和空穴易復(fù)合，量C14-2011Chin；iJotinialHlEilronicPthlishingHouse*AIIrightsrustirvd.http:ki.l子效率低：47_48iZnO光腐蝕2。一2i問題嚴(yán)重且不耐酸堿因此如何更好地

15、利用太陽光，降低半導(dǎo)體光生載流子的復(fù)合率，同時(shí)提高光催化的效率和穩(wěn)定性，是目前ZnO光催化劑改性的主要研究方向ZnO光催化劑的改性s對ZnO進(jìn)行改性是目前解決以上問題的主要方法許多研究表明，通過對ZnO納米材料表面沉積貴金性能及穩(wěn)定性4用此法制備了結(jié)晶良好、4.貴金屬沉積13Z體（nO）轉(zhuǎn)移到費(fèi)米能級較低的貴金屬上，直到它們的費(fèi)屬、復(fù)合其他金屬氧化物、摻雜無機(jī)離子以及載體負(fù)載等方法，可以擴(kuò)展ZnO對光的響應(yīng)范圍，提高光催化粒徑小的A1摻雜ZnO粉體.ol_gel法米能級處于同一水平，從。而形成肖特基勢壘（chotkyarrer）光生空穴留在了半導(dǎo)體的表面，光生電子和空穴得到有效分離，抑制了光生

16、載流子的復(fù)合2提高了光催化活性關(guān)于貴金屬的作用機(jī)理還有一些其他的解釋：Tada53認(rèn)為表面金屬化可以促進(jìn)有機(jī)物在催化劑表面的吸附，從而提高了褪色率；Ki叫認(rèn)為金屬顆粒提供了新的催化活性中心，甚至改變了光催化反應(yīng)的機(jī)理；Sano55則認(rèn)為貴4金屬本身就可以作為催化劑降解有毒有機(jī)污染物；Zhen毎6報(bào)道了貴金屬修飾改變了半導(dǎo)體表面缺陷的濃度，從而提高了（光催化活性的研究結(jié)果；Lu等：49發(fā)現(xiàn)在ZnO中空球體表面沉積的Ag不僅可以作為電子庫促進(jìn)光生電子和空穴的分離，而且還提高了表面羥基的量，使之整體表現(xiàn)出更高的光催化活性4.半導(dǎo)體復(fù)合單一半導(dǎo)體催化劑的光生載流子（_，）容易快速復(fù)合，導(dǎo)致光催化效率降

17、低，而不同半導(dǎo)體的價(jià)帶、1ZnO表面貴金屬沉積是指將貴金屬以原子簇的形式沉積在ZnO的表面常用的沉積貴金屬有Ag4g_5o，Pd5i、Pt52等在ZnO表面沉積適量的貴金屬后，當(dāng)光照射到催化劑表面時(shí)，光電子從費(fèi)米能級較高的半導(dǎo)ZSbi2eh第5期鄒彩瓊等：納米ZnO的制備、改性及光催化研究進(jìn)展5031994-2011Chin：iAo-d-eniicJournalElectronicPthlishingH（）nsc+Allrightshttp:kitnll導(dǎo)帶和帶隙能不一致，半導(dǎo)體復(fù)合可能產(chǎn)生能級的交錯(cuò)，有利于光生電子和空穴的分離，從而產(chǎn)生更多的活性氧化物種，同時(shí)可以擴(kuò)展納米ZnO的光譜響應(yīng)，因

18、此復(fù)合半導(dǎo)體比單一半導(dǎo)體具有更好的光催化活性和穩(wěn)定性以In2O3/ZnO57為例，當(dāng)被足夠能量的光激發(fā)時(shí)，nnO3與ZnO同時(shí)發(fā)生電子帶間躍遷，由于導(dǎo)帶和價(jià)帶能級的差異，光生電子將遷移并聚集在ZnO的導(dǎo)帶上，空穴則遷移到In2O3的價(jià)帶上，光生載流子得到分離，從而提高了量子效率（圖2）.ayeetaLah等58在ZnO表面復(fù)合了ZnS，由于單層ZnS與ZnO的電子雜化作用，使ZnO的禁帶寬度從3.7eV窄化到2.eV,增加了ZnO對可見光的吸收，同時(shí)在ZnO表面形成空穴捕獲中心，促進(jìn)電子和空穴對的分離，提高了可見光光催化活性此外，報(bào)道的ZnO復(fù)合體系還有ZnO/TiOZnO/SnJgZnO/C

19、uO這些體系均表明復(fù)合半導(dǎo)體比單個(gè)半導(dǎo)體具有更高的光催化活性4.離子摻雜摻雜是指將特殊元素的離子引入到半導(dǎo)體表面、圖2ZnO和InO能帶水平分布及光生載流子分離23Fig.SchematcigramftheandnergyevesofnOndlOandheransferrocedur3eofphotogeneratedletronsandols間隙或晶格中，以達(dá)到控制和改變半導(dǎo)體光電性質(zhì)的目的.金屬離子的摻入可在半導(dǎo)體中引入缺陷或形成摻雜能級，影響電子與空穴的復(fù)合或改變氧化鋅半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu)，從而改變ZnO的光催化活性.另外，許多過渡金屬具有對太陽光吸收靈敏的外層d電子，利用過渡金屬離子對Zn

20、O進(jìn)行摻雜改性，可以使光吸收波長范圍延伸至可見光區(qū)，增加對太陽光的吸收與轉(zhuǎn)化.對大多數(shù)半導(dǎo)體，摻雜效應(yīng)受到很多因素的影響，包括摻雜元素、摻雜濃度、摻雜離子的電子結(jié)構(gòu)及能級位置等，對此人們進(jìn)行了大量研究.Qiu等6采用流變相反應(yīng)法制備了Zn：MgO光催化劑，該系列催化劑光催化降解亞甲基藍(lán)的活性均高于P25；王智宇等“71xxL67采用均勻沉淀法制備了La3+摻雜ZnO，發(fā)現(xiàn)在0%0.%摩爾濃度范圍內(nèi)，a3+摻雜能夠顯著提高粒子的光催化活性，最佳摻雜濃度為0.%，當(dāng)摻雜La3+的摩爾濃度大于0.%時(shí)，自由電子轉(zhuǎn)移中心可能演變成電子復(fù)合中心，導(dǎo)致光催化活性低于未摻雜的ZnO樣品；陳姍姍等8采用直接沉

21、淀法制備了Zr摻雜ZnO粉體，摻雜后ZnO光催化劑的最大吸收略有紅移，且在可見光范圍內(nèi)的吸收光強(qiáng)度明顯增加，提高了可見光的利用率利用多種金屬離子不同的摻雜原理產(chǎn)生協(xié)同作用是目前一個(gè)較新的研究方向傅天華等9將Fe/Ni共摻雜于ZnO中，結(jié)果表明Fe摻雜能使ZnO吸收帶紅移，從而提高ZnO對光的吸收利用率，Ni的摻入flbfioutt?scale4.e摻雜ZnO的活性高.載體負(fù)載TaZnO光催化劑易被空穴氧化發(fā)生光f腐蝕，且在過酸過堿溶解趨H10）的介質(zhì)中有較大的勢，導(dǎo)致光催化活性下降，影響了光催化效率和釘崔化劑的循:環(huán)使用選擇合適的O過載體效載體負(fù)載ZnO,通應(yīng)可以提高其穩(wěn)定性.Wang等I通過

22、離子交換和沉淀反7-親紳薯有利鋁復(fù)濟(jì)化物）的和m蝕能如催等化應(yīng)制hNaon膜負(fù)載ZnO,研究表明膜上的-T.4Dei使用5次，活性基本褲菇不變，且】nQZftOn2的溶nO,由于一爐納21米結(jié)構(gòu)的特殊性質(zhì)，nO的穩(wěn)定性增強(qiáng)，且能夠重復(fù)使用.朱永法等分別e利用ZnOe與C業(yè)ZnO的13.%.Mu等70采用靜電紡絲和水熱法相結(jié)合的方法制備了碳納米纖維負(fù)載idaobZantt6071、72、聚苯胺2之間的表面雜化作用有效抑制了其在光催化降解過程中的光腐蝕程度，提高了穩(wěn)定性.以上研究表明，改性技術(shù)降低了ZnO光催化劑光生載流子的復(fù)合率，提高了其對太陽光的吸收與利用，使ZnO的光催化活性和穩(wěn)定性在一定程

23、度上得到了提高.促進(jìn)光生電子一空穴對的有效分離，由于Fe和Ni的協(xié)同作用，eNiZnO催化降解甲基橙的活性比單504內(nèi)蒙古師范大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)漢文版）第40卷展望ZnO光催化技術(shù)作為一種新型水處理技術(shù)，降解有毒有機(jī)污染物的效果良好，具有廣闊的應(yīng)用前景為了更加有效地利用該光催化劑，還需深化理論方面的研究，例如納米ZnO對不同底物的光催化降解機(jī)理和反應(yīng)中間體鑒定、多種污染物同時(shí)降解的機(jī)理，不同元素?fù)诫sZnO材料對同一底物的降解機(jī)理比較研究等為了從根本上解決ZnO光催化劑對光的利用效率問題，除了繼續(xù)深入研究改性之外，還應(yīng)繼續(xù)開發(fā)新的方法nO的光腐蝕及不耐酸堿不但影響催化劑的效率和循環(huán)使用，而且有可

24、能在使用過程中產(chǎn)生二次污染，因此應(yīng)該是今后研究的重點(diǎn)這些問題的解決都將對實(shí)現(xiàn)水體環(huán)境中污染物的完全降解和消除具有重要的現(xiàn)實(shí)意義參考文獻(xiàn)：Wanghongln.Splmcfei-(Dimensoannaolstrueturimscide：ewanomateralFcamainotechngy.Nano,008,(0)：987-1992.Kukrea,MiraDas,tl.AnomaloputscaiocesseshimtoluminescernmCrasmaulantumtsofnO.JournaloacuumcenceTechnology,011,9()：47355.葉曉云,周鈺明.納米ZnO

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27、r,tl.Solhotocatalygradatozoye：omparsfinhotocatcefiincyfnOndiO.Solrenergyateralndolrel,003,7()：582.2Daneshva,ralrKhatee.Photocatalygcadatcfnzoyeaied4inateronOsanlernaecatalysttioO.JournalhotochemitnRhotobiolog：yhemitry,004,62(/3)：12何為橋，鐘敏，王翰，等.ZnO納米棒的制備及光催化性能研究稀有金屬材料與工程，010,9)：2023.董鵬飛，韓婧，邵啟偉，等.ZnO納米棒/PVC復(fù)合材料的光催化性能研究華東師范大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版，009,5()：937.孫繼鋒，尚通明棒狀納米氧化鋅的制備及其光催化性能分析安徽農(nóng)業(yè)科學(xué)，009,7(7):290012901.Wanguxin，Unyong，Waim夠，It.ControlhthesfsnOanofowershaoiidorphologydepphotocatalytctviis.Separatonndurfcatonechnology，008，2：27732.李長全，羅來濤，熊光偉.Zn0納米管的光學(xué)性質(zhì)及其對甲基橙降解的光催化活性催化學(xué)報(bào)，00Z9，