基于角分辨光電子能譜的FeSe/STO薄膜電子結(jié)構(gòu)深度解析一、引言1.1研究背景與意義自1911年卡莫林?昂內(nèi)斯（KamerlinghOnnes）發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)現(xiàn)象以來，超導(dǎo)電性的研究一直是物理學(xué)領(lǐng)域的熱點(diǎn)和難點(diǎn)，至今已逾百年，但熱度依舊不減。早期，超導(dǎo)體研究主要集中于金屬與合金體系，其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度較低，超導(dǎo)機(jī)理可用BCS理論及后續(xù)相關(guān)理論進(jìn)行解釋，即電子在晶格振動(dòng)（聲子）背景下產(chǎn)生間接吸引勢(shì)，低于超導(dǎo)臨界溫度時(shí)，電子配對(duì)形成庫珀對(duì)，宏觀數(shù)量的庫珀對(duì)處于同一量子基態(tài)，形成相干凝聚的宏觀量子態(tài)，實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)電性?；贐CS理論，常規(guī)超導(dǎo)體常壓下的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度很難高于40K，即麥克米蘭極限，因此，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度高于40K的超導(dǎo)體被稱為高溫超導(dǎo)體。20世紀(jì)80年代，具有較高聲子振動(dòng)頻率和電子—聲子耦合強(qiáng)度的導(dǎo)電氧化物進(jìn)入研究者視野。1986年，繆勒（Müller）和貝諾茲（Bednorz）發(fā)現(xiàn)(La,Ba)2CuO4超導(dǎo)體，1987年，YBa2Cu3O7-δ的發(fā)現(xiàn)首次將超導(dǎo)溫度提升到液氮溫區(qū)，開啟了高溫超導(dǎo)研究的新紀(jì)元。這類銅基材料的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度遠(yuǎn)高于常規(guī)超導(dǎo)體，常壓下的最高紀(jì)錄為1993年創(chuàng)下的133K。然而，由于高溫超導(dǎo)體中電子間的強(qiáng)相互作用，其超導(dǎo)機(jī)理至今仍不完全清楚，特別是載流子之間用于配對(duì)的吸引作用的來源問題，仍是當(dāng)前物理領(lǐng)域的核心難點(diǎn)之一，且常壓下的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度紀(jì)錄已30多年無人打破。2008年，鐵基超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)為高溫超導(dǎo)機(jī)理的研究提供了新視角，這類材料同樣展現(xiàn)出超越40K的高溫超導(dǎo)特性，但其電子結(jié)構(gòu)與銅基超導(dǎo)體有顯著不同。近期，鎳基超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)進(jìn)一步豐富了高溫超導(dǎo)材料家族，為高溫超導(dǎo)機(jī)理的研究增添了新的可能性。在眾多高溫超導(dǎo)體系中，F(xiàn)eSe/SrTiO3（FeSe/STO）薄膜憑借其獨(dú)特的性質(zhì)脫穎而出，成為凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究焦點(diǎn)。FeSe作為一種新型超導(dǎo)材料，在與鈣鈦礦氧化物SrTiO3基底結(jié)合時(shí)，展現(xiàn)出顯著提高的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度，尤其是1個(gè)單位層（uc）FeSe/STO界面的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度，比傳統(tǒng)超導(dǎo)材料高出許多，使其在量子計(jì)算、能源存儲(chǔ)和傳感器等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。量子計(jì)算中，利用其超導(dǎo)特性可實(shí)現(xiàn)低能耗、高速的量子比特，大幅提升計(jì)算效率；能源存儲(chǔ)方面，有助于開發(fā)高性能的超導(dǎo)儲(chǔ)能設(shè)備，提高能源利用效率；傳感器領(lǐng)域，能制作高靈敏度的超導(dǎo)傳感器，用于生物、化學(xué)和物理量的檢測(cè)。然而，盡管科研人員已對(duì)FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)展開大量研究，但其界面處的微觀耦合機(jī)制仍不明確，這給深入理解其超導(dǎo)性質(zhì)和探索提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的策略帶來了挑戰(zhàn)。例如，在解釋電子-聲子耦合如何在該體系中促進(jìn)超導(dǎo)配對(duì)，以及界面處的晶格振動(dòng)模式與超導(dǎo)性之間的具體關(guān)聯(lián)等問題上，現(xiàn)有理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果仍存在諸多爭(zhēng)議和不確定性。因此，進(jìn)一步深入研究FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)和微觀耦合機(jī)制，對(duì)于突破高溫超導(dǎo)研究的瓶頸，推動(dòng)超導(dǎo)技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用具有至關(guān)重要的意義。角分辨光電子能譜（ARPES）作為一種強(qiáng)大的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，在研究材料電子結(jié)構(gòu)方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。它能夠直接測(cè)量材料中電子的能量和動(dòng)量分布，從而提供關(guān)于電子能帶結(jié)構(gòu)、費(fèi)米面形狀以及超導(dǎo)能隙等重要信息。通過ARPES實(shí)驗(yàn)，可精確測(cè)定FeSe/STO薄膜中電子的色散關(guān)系，清晰呈現(xiàn)能帶的彎曲和交叉情況，進(jìn)而深入了解電子在晶格中的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)和相互作用。在研究超導(dǎo)能隙時(shí)，ARPES能給出能隙隨動(dòng)量的變化關(guān)系，為確定超導(dǎo)配對(duì)機(jī)制提供關(guān)鍵線索。對(duì)于FeSe/STO薄膜這樣具有復(fù)雜界面和電子結(jié)構(gòu)的體系，ARPES的高分辨率和動(dòng)量分辨能力使其成為揭示其微觀電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)機(jī)理的不可或缺的工具。本研究將借助ARPES技術(shù)，對(duì)FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)展開系統(tǒng)研究，期望能為解決當(dāng)前高溫超導(dǎo)領(lǐng)域的關(guān)鍵問題提供新的思路和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。1.2國內(nèi)外研究現(xiàn)狀在FeSe/STO薄膜的研究領(lǐng)域，國內(nèi)外學(xué)者已取得了一系列重要成果。2009年，中科院物理所馬旭村研究組和日本東京工業(yè)大學(xué)合作，利用分子束外延技術(shù)在SrTiO3襯底上成功生長(zhǎng)出FeSe薄膜，并首次發(fā)現(xiàn)單層FeSe薄膜中可能存在接近液氮溫度（77K）的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變跡象，這一發(fā)現(xiàn)極大地激發(fā)了科研人員對(duì)FeSe/STO體系的研究熱情。此后，眾多研究聚焦于該薄膜的電子結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)特性。在電子結(jié)構(gòu)研究方面，角分辨光電子能譜（ARPES）發(fā)揮了關(guān)鍵作用。中國科學(xué)院物理研究所周興江研究組利用高分辨ARPES技術(shù)，對(duì)高質(zhì)量單層FeSe/STO超導(dǎo)薄膜進(jìn)行系統(tǒng)研究，清晰觀測(cè)到單層FeSe/STO中的能帶劈裂以及由超導(dǎo)誘導(dǎo)的強(qiáng)烈Bogoliubov回彎能帶，該回彎能帶可延伸到費(fèi)米能級(jí)以下100meV。通過深入分析，發(fā)現(xiàn)單層FeSe/STO薄膜在83K存在超導(dǎo)配對(duì)的譜學(xué)證據(jù)，且超導(dǎo)配對(duì)溫區(qū)可進(jìn)一步劃分為64-83K和64K以下兩個(gè)區(qū)域，為理解鐵基高溫超導(dǎo)機(jī)理提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。國外研究團(tuán)隊(duì)也在該領(lǐng)域取得了重要進(jìn)展。美國斯坦福大學(xué)的研究人員運(yùn)用ARPES技術(shù)，精確測(cè)量了FeSe/STO薄膜的電子色散關(guān)系，詳細(xì)研究了其費(fèi)米面結(jié)構(gòu)和能帶特征，發(fā)現(xiàn)薄膜的電子結(jié)構(gòu)與塊體FeSe存在顯著差異，這對(duì)深入理解FeSe/STO體系的超導(dǎo)特性具有重要意義。此外，日本東京大學(xué)的科研人員通過ARPES實(shí)驗(yàn)，研究了FeSe/STO薄膜在不同溫度下的電子結(jié)構(gòu)變化，揭示了超導(dǎo)能隙隨溫度的演變規(guī)律，為解釋其超導(dǎo)機(jī)制提供了關(guān)鍵線索。除了ARPES研究，其他實(shí)驗(yàn)技術(shù)和理論計(jì)算也被廣泛應(yīng)用于FeSe/STO薄膜的研究。美國加州大學(xué)爾灣分校潘曉晴團(tuán)隊(duì)采用動(dòng)量選擇性高分辨電子能量損失譜（EELS）技術(shù)，成功解析了FeSe/STO界面處的聲子模式，發(fā)現(xiàn)75-99meV能量范圍內(nèi)存在與電子強(qiáng)耦合的新光學(xué)聲子模式，主要源于TiOx層和STO中的頂層氧原子的垂直振動(dòng)，并揭示了EPC強(qiáng)度與FeSe與TiOx終止的STO之間的層間距密切相關(guān)，顯著提升了對(duì)FeSe/STO界面微觀機(jī)制的理解。國內(nèi)南京大學(xué)的研究人員則通過第一性原理計(jì)算，對(duì)FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)、界面耦合以及超導(dǎo)特性進(jìn)行了深入理論研究，從原子和電子層面揭示了體系的微觀物理機(jī)制，為實(shí)驗(yàn)研究提供了重要的理論指導(dǎo)。盡管在FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性研究方面已取得豐碩成果，但仍存在一些關(guān)鍵問題亟待解決。目前對(duì)于FeSe/STO界面處的微觀耦合機(jī)制尚未完全明確，不同研究團(tuán)隊(duì)基于不同實(shí)驗(yàn)技術(shù)和理論模型得出的結(jié)論存在一定差異和爭(zhēng)議。例如，在電子-聲子耦合對(duì)超導(dǎo)配對(duì)的具體貢獻(xiàn)、界面處的電荷轉(zhuǎn)移和晶格畸變對(duì)超導(dǎo)性能的影響等方面，尚未形成統(tǒng)一的認(rèn)識(shí)。在超導(dǎo)臨界溫度的確定上，電輸運(yùn)和磁測(cè)量得到的結(jié)果與譜學(xué)測(cè)量存在差異，對(duì)于超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程中電子配對(duì)和相位相干的具體機(jī)制仍有待深入研究。在FeSe/STO薄膜的生長(zhǎng)過程中，如何精確控制薄膜的質(zhì)量、厚度和界面結(jié)構(gòu)，以實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)性能的穩(wěn)定提升，也是當(dāng)前研究面臨的挑戰(zhàn)之一。這些問題的存在，為后續(xù)研究指明了方向，迫切需要進(jìn)一步開展深入的實(shí)驗(yàn)和理論研究，以全面揭示FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)機(jī)理，推動(dòng)高溫超導(dǎo)領(lǐng)域的發(fā)展。1.3研究目標(biāo)與內(nèi)容本研究旨在借助角分辨光電子能譜（ARPES）技術(shù)，深入探究FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)，揭示其界面處的微觀耦合機(jī)制，為理解FeSe/STO薄膜的超導(dǎo)性質(zhì)提供堅(jiān)實(shí)的實(shí)驗(yàn)依據(jù)和理論支撐。具體研究?jī)?nèi)容如下：高質(zhì)量FeSe/STO薄膜的制備與表征：運(yùn)用分子束外延（MBE）技術(shù)，在SrTiO3（STO）襯底上精心生長(zhǎng)高質(zhì)量的FeSe薄膜。通過優(yōu)化生長(zhǎng)參數(shù)，如生長(zhǎng)溫度、原子束流強(qiáng)度和襯底表面處理等，精確控制薄膜的厚度、質(zhì)量和界面結(jié)構(gòu)。利用反射高能電子衍射（RHEED）實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)薄膜的生長(zhǎng)過程，確保薄膜具有良好的結(jié)晶質(zhì)量和原子級(jí)平整度。生長(zhǎng)完成后，采用X射線衍射（XRD）、原子力顯微鏡（AFM）和掃描隧道顯微鏡（STM）等多種表征手段，全面分析薄膜的晶體結(jié)構(gòu)、表面形貌和原子排列，為后續(xù)的ARPES實(shí)驗(yàn)提供高質(zhì)量的樣品。FeSe/STO薄膜電子結(jié)構(gòu)的ARPES測(cè)量：利用高分辨ARPES系統(tǒng)，對(duì)制備好的FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行系統(tǒng)測(cè)量。在不同溫度和光子能量條件下，精確測(cè)量電子的能量分布曲線（EDC）和動(dòng)量分布曲線（MDC），獲取電子的能帶結(jié)構(gòu)、費(fèi)米面形狀和超導(dǎo)能隙等關(guān)鍵信息。通過對(duì)ARPES數(shù)據(jù)的深入分析，研究電子在布里淵區(qū)中的色散關(guān)系，確定能帶的位置、寬度和彎曲情況，明確費(fèi)米面的嵌套特性以及電子-空穴口袋之間的相互作用。仔細(xì)觀察超導(dǎo)能隙在費(fèi)米能級(jí)附近的打開情況，測(cè)量能隙的大小和各向異性，研究能隙隨溫度和動(dòng)量的變化規(guī)律。界面微觀耦合機(jī)制的研究：基于ARPES測(cè)量結(jié)果，結(jié)合第一性原理計(jì)算和其他實(shí)驗(yàn)技術(shù)，深入研究FeSe/STO界面處的微觀耦合機(jī)制。分析界面處的電子態(tài)重構(gòu)、電荷轉(zhuǎn)移和晶格畸變等現(xiàn)象，探討它們對(duì)超導(dǎo)性能的影響。通過第一性原理計(jì)算，從理論上研究界面處的電子結(jié)構(gòu)和相互作用，與ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果相互印證。研究電子-聲子耦合、電子-電子相互作用以及磁性漲落等因素在超導(dǎo)配對(duì)中的作用，揭示超導(dǎo)機(jī)理。特別關(guān)注界面處新發(fā)現(xiàn)的光學(xué)聲子模式與電子的強(qiáng)耦合作用，研究其對(duì)超導(dǎo)能隙和超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的影響，探索通過調(diào)控界面結(jié)構(gòu)和微觀耦合機(jī)制來提高超導(dǎo)性能的有效途徑。超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程的研究：通過測(cè)量不同溫度下的ARPES譜，詳細(xì)研究FeSe/STO薄膜在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程中電子結(jié)構(gòu)的變化。觀察超導(dǎo)能隙的打開和閉合過程，以及Bogoliubov準(zhǔn)粒子激發(fā)的演化，深入理解超導(dǎo)電子配對(duì)和相位相干的機(jī)制。研究超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程中贗能隙的存在及其與超導(dǎo)配對(duì)的關(guān)系，分析預(yù)配對(duì)區(qū)域的物理特性和超導(dǎo)漲落的行為。結(jié)合電輸運(yùn)和磁測(cè)量等實(shí)驗(yàn)結(jié)果，全面研究超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的確定方法，解決電輸運(yùn)和磁測(cè)量與譜學(xué)測(cè)量在超導(dǎo)臨界溫度上存在的差異問題，為準(zhǔn)確理解超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程提供綜合的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。二、角分辨光電子能譜（ARPES）原理與技術(shù)2.1ARPES基本原理2.1.1光電效應(yīng)基礎(chǔ)光電效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)是物理學(xué)史上的重要里程碑。1887年，德國物理學(xué)家海因里希?赫茲（HeinrichHertz）在驗(yàn)證麥克斯韋電磁理論的實(shí)驗(yàn)中，偶然發(fā)現(xiàn)當(dāng)紫外線照射到金屬電極上時(shí)，電極之間更容易產(chǎn)生電火花，這一現(xiàn)象暗示了光與物質(zhì)相互作用時(shí)電子的發(fā)射，但當(dāng)時(shí)赫茲未能對(duì)其作出深入解釋。隨后，赫茲的實(shí)驗(yàn)助手菲利普?萊納德（PhilippLenard）對(duì)這一現(xiàn)象進(jìn)行了系統(tǒng)研究，他發(fā)現(xiàn)被光照射的金屬表面會(huì)發(fā)射出電子，并將這些電子命名為光電子，正式提出了“光電效應(yīng)”這一術(shù)語。1905年，阿爾伯特?愛因斯坦（AlbertEinstein）基于普朗克的量子假說，提出了光子的概念，成功地解釋了光電效應(yīng)。愛因斯坦認(rèn)為，光不是連續(xù)的波動(dòng)，而是由一個(gè)個(gè)離散的光子組成，每個(gè)光子的能量E與光的頻率f成正比，即E=hf，其中h為普朗克常數(shù)。當(dāng)光子照射到金屬表面時(shí)，光子的能量被金屬中的電子吸收，如果光子的能量足夠大，大于金屬表面電子的束縛能（即逸出功W），電子就能克服束縛，從金屬表面逸出，成為光電子。根據(jù)能量守恒定律，光電子的動(dòng)能E_k滿足愛因斯坦光電效應(yīng)方程：E_k=hf-W。這一理論不僅成功解釋了光電效應(yīng)中光電子的發(fā)射條件、光電子動(dòng)能與入射光頻率的關(guān)系等實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，還為量子力學(xué)的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)，愛因斯坦也因此獲得了1921年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。在角分辨光電子能譜（ARPES）中，光電效應(yīng)是獲取材料電子結(jié)構(gòu)信息的基礎(chǔ)。當(dāng)具有一定能量h\nu的單色光照射到樣品表面時(shí)，樣品中的電子吸收光子能量，克服表面勢(shì)壘（功函數(shù)\Phi）后逸出表面，成為光電子。通過測(cè)量這些光電子的動(dòng)能E_k和發(fā)射角度，利用愛因斯坦光電效應(yīng)方程的變形E_b=h\nu-E_k-\Phi（其中E_b為電子的結(jié)合能，即電子在材料中的能量），可以確定電子在材料中的能量狀態(tài)。ARPES利用光電效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了對(duì)材料中電子能量的直接測(cè)量，為研究材料的電子結(jié)構(gòu)提供了關(guān)鍵信息。2.1.2動(dòng)量與能量分析在ARPES實(shí)驗(yàn)中，通過精確測(cè)量光電子的能量和發(fā)射角度，能夠確定固體內(nèi)部電子的能量和動(dòng)量，這是ARPES技術(shù)的核心所在。根據(jù)動(dòng)量守恒定律，在光電子發(fā)射過程中，電子在平行于樣品表面方向的動(dòng)量分量k_{||}是守恒的（以面內(nèi)倒易晶格矢量為模）。假設(shè)光電子的發(fā)射方向與樣品表面法線的夾角為\theta，光電子的波矢為k，則平行于表面的動(dòng)量分量k_{||}=k\sin\theta，其中k=\sqrt{\frac{2mE_k}{\hbar^2}}，m為電子質(zhì)量，\hbar為約化普朗克常數(shù)。結(jié)合能量守恒定律，即光電子的動(dòng)能E_k與入射光子能量h\nu、電子結(jié)合能E_b和樣品表面功函數(shù)\Phi之間的關(guān)系E_b=h\nu-E_k-\Phi，通過測(cè)量光電子的動(dòng)能E_k和發(fā)射角度\theta，就可以計(jì)算出電子在固體內(nèi)部的能量E_b和動(dòng)量k_{||}。通過改變?nèi)肷涔獾慕嵌然蚰芰浚瑢?duì)不同發(fā)射角度和動(dòng)能的光電子進(jìn)行測(cè)量，能夠獲得材料中電子在動(dòng)量空間的能量分布，即電子能帶結(jié)構(gòu)。ARPES測(cè)量得到的光電子能譜通常以能量分布曲線（EDC）和動(dòng)量分布曲線（MDC）的形式呈現(xiàn)。EDC表示在固定動(dòng)量下，光電子強(qiáng)度隨能量的變化，從中可以直接獲取電子的結(jié)合能信息，確定能帶的位置和寬度。MDC則表示在固定能量下，光電子強(qiáng)度隨動(dòng)量的變化，通過對(duì)MDC的分析，可以得到電子的色散關(guān)系，即能量與動(dòng)量之間的函數(shù)關(guān)系，從而描繪出電子在布里淵區(qū)中的運(yùn)動(dòng)軌跡，確定費(fèi)米面的形狀和位置。通過對(duì)ARPES數(shù)據(jù)的深入分析，能夠全面了解材料中電子的能量和動(dòng)量狀態(tài)，揭示材料的電子結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)，為研究FeSe/STO薄膜等材料的超導(dǎo)機(jī)理提供重要依據(jù)。2.2ARPES實(shí)驗(yàn)技術(shù)與設(shè)備2.2.1光源選擇在ARPES實(shí)驗(yàn)中，光源的選擇至關(guān)重要，不同的光源具有各自獨(dú)特的特點(diǎn)，適用于不同的研究需求。稀有氣體電離光源是實(shí)驗(yàn)室中較為常用的一種，以氦燈為例，它以氦氣為工作物質(zhì)，在高壓環(huán)境下，氦氣被電離，隨后氣體離子中和并發(fā)出光。由于氣體分子能級(jí)的特定性，氦燈主要發(fā)出21.2eV和40多eV兩種能量的光，其中21.2eV的光對(duì)樣品表面較為敏感，適合用于表面物理研究，科研人員通常會(huì)通過單色器選取這一能量的光開展ARPES實(shí)驗(yàn)。然而，氦燈也存在一些局限性，實(shí)際實(shí)驗(yàn)中，由于氦離子的壽命等因素，發(fā)出的光存在一定展寬，這就限制了能量分辨率，使得多條相近的能帶難以清晰分辨；而且氦燈發(fā)出的光是非極化的，無法依據(jù)選擇定則研究特定能帶，在探測(cè)費(fèi)米面附近能帶時(shí)，會(huì)同時(shí)觀測(cè)到所有能帶，不利于對(duì)特定能帶的深入研究。但氦燈也有優(yōu)勢(shì)，它相對(duì)廉價(jià)，維護(hù)成本低，在對(duì)能量分辨率要求不是極高的表面物理研究中，能發(fā)揮重要作用。同步輻射光源則具有諸多顯著優(yōu)勢(shì)。同步輻射是指以相對(duì)論速度運(yùn)動(dòng)的帶電粒子在外加磁場(chǎng)中加速時(shí)發(fā)出的輻射。電子在環(huán)形粒子加速器中做圓周運(yùn)動(dòng)時(shí)產(chǎn)生同步輻射，其輻射光強(qiáng)度大，能夠提供更清晰、更準(zhǔn)確的光電子信號(hào)；可以根據(jù)實(shí)驗(yàn)需求靈活變更光子能量，滿足不同材料和研究目的對(duì)光子能量的要求；具有很強(qiáng)的相干性，這使得它在探測(cè)材料電子結(jié)構(gòu)時(shí)能夠提供更精確的信息。由于電子的加速度嚴(yán)格水平，同步輻射是極化光，能夠依據(jù)選擇定則觀測(cè)不同的能帶，有助于研究人員有針對(duì)性地研究特定能帶的性質(zhì)?，F(xiàn)有同步輻射光源通常會(huì)外加扭擺器或波蕩器，通過施加交替磁場(chǎng)，驅(qū)動(dòng)電子沿著振蕩路徑前行，進(jìn)一步促使電子發(fā)生同步輻射，增強(qiáng)輻射效果。在研究FeSe/STO薄膜這種具有復(fù)雜電子結(jié)構(gòu)和界面特性的材料時(shí)，同步輻射光源的高亮度和可變光子能量特性，能夠更深入地探測(cè)薄膜的電子結(jié)構(gòu)，揭示其微觀耦合機(jī)制。例如，通過調(diào)節(jié)光子能量，可以探測(cè)到不同深度的電子信息，研究薄膜內(nèi)部和界面處電子結(jié)構(gòu)的差異。激光光源也是ARPES實(shí)驗(yàn)中常用的光源之一。激光具有良好的單色性，其光子能量一般能達(dá)到10eV左右。這種光源的優(yōu)點(diǎn)是能量分辨率好，光斑較小，適用于研究尺寸較小的單晶樣品，能夠精確探測(cè)樣品局部的電子結(jié)構(gòu)信息。但其可探測(cè)的布里淵區(qū)面積有限，這在一定程度上限制了對(duì)材料整體電子結(jié)構(gòu)的全面研究。在研究FeSe/STO薄膜時(shí)，如果關(guān)注的是薄膜中某個(gè)微小區(qū)域的電子結(jié)構(gòu)變化，激光光源的高分辨率和小光斑特性就能發(fā)揮優(yōu)勢(shì)，準(zhǔn)確測(cè)量該區(qū)域的電子能量和動(dòng)量分布。不同光源在ARPES實(shí)驗(yàn)中各有優(yōu)劣，稀有氣體電離光源成本低但分辨率有限，同步輻射光源性能優(yōu)越但設(shè)備復(fù)雜昂貴，激光光源適用于小樣品高分辨率測(cè)量。在研究FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)時(shí)，需要根據(jù)具體的研究目的和樣品特性，綜合考慮選擇合適的光源，以獲取最準(zhǔn)確、最有價(jià)值的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。2.2.2能量分析器能量分析器在ARPES實(shí)驗(yàn)中扮演著關(guān)鍵角色，其工作原理基于對(duì)光電子能量和動(dòng)量的精確分析。以常見的半球型能量分析器為例，它具有兩組同心電極，通過在這兩組電極之間施加特定的電壓，會(huì)產(chǎn)生徑向電場(chǎng)。當(dāng)光電子進(jìn)入這個(gè)徑向電場(chǎng)區(qū)域時(shí)，不同動(dòng)能的光電子會(huì)受到不同程度的電場(chǎng)作用，從而發(fā)生不同程度的偏轉(zhuǎn)。動(dòng)能較低的光電子在電場(chǎng)中的偏轉(zhuǎn)程度較大，而動(dòng)能較高的光電子偏轉(zhuǎn)程度較小。這樣，通過調(diào)節(jié)電極電壓，就可以使特定動(dòng)能的光電子沿著特定的路徑到達(dá)光電探測(cè)器，實(shí)現(xiàn)對(duì)不同能量光電子的分離和探測(cè)。能量分析器不僅能夠測(cè)量光電子的能量，還能分析光電子的動(dòng)量信息。在ARPES實(shí)驗(yàn)中，光電子的發(fā)射角度與動(dòng)量密切相關(guān)，現(xiàn)代能量分析器配備了透鏡元件，這些透鏡元件可以對(duì)光電子進(jìn)行聚焦和引導(dǎo)，使得探測(cè)器能夠記錄光電子的角度分布。通過精確測(cè)量光電子的發(fā)射角度，結(jié)合能量測(cè)量結(jié)果，就可以確定光電子在樣品中的初始動(dòng)量，進(jìn)而獲取材料中電子的動(dòng)量分布信息。探測(cè)器能夠記錄光電子的能量分布和角分布，這些信息可以追溯到光電子發(fā)射前單粒子光譜函數(shù)，為研究材料的電子結(jié)構(gòu)提供了直接的數(shù)據(jù)支持。一般來說，能量分析器具有較高的能量分辨率和角分辨率，其能量分辨率可以達(dá)到1meV，角分辨率小于0.1°。如此高的分辨率使得研究人員能夠精確區(qū)分不同能量和動(dòng)量的光電子，獲取材料中電子結(jié)構(gòu)的精細(xì)信息。例如，在研究FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)時(shí)，高分辨率的能量分析器能夠準(zhǔn)確測(cè)量電子能帶的細(xì)微變化，探測(cè)到超導(dǎo)能隙的微小差異，為揭示薄膜的超導(dǎo)機(jī)理提供關(guān)鍵數(shù)據(jù)。然而，能量分析器的能量分辨率并非只由其自身決定，入射光的單色性對(duì)其也有重要影響。如果入射光的能量存在展寬，即使能量分析器本身分辨率很高，最終測(cè)量得到的光電子能量分布也會(huì)受到影響，導(dǎo)致分辨率下降。因此，在ARPES實(shí)驗(yàn)中，除了選擇高分辨率的能量分析器外，還需要搭配單色性好的光源，以確保獲得高精度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。2.2.3實(shí)驗(yàn)流程與樣品制備ARPES實(shí)驗(yàn)的具體流程較為復(fù)雜，且每個(gè)環(huán)節(jié)都對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果有著重要影響。在進(jìn)行ARPES測(cè)量之前，首先需要對(duì)樣品進(jìn)行嚴(yán)格的制備和處理。對(duì)于FeSe/STO薄膜樣品，常用分子束外延（MBE）技術(shù)在SrTiO3（STO）襯底上生長(zhǎng)高質(zhì)量的FeSe薄膜。在生長(zhǎng)過程中，需要精確控制各種生長(zhǎng)參數(shù)，如生長(zhǎng)溫度、原子束流強(qiáng)度等，以確保薄膜的質(zhì)量、厚度和界面結(jié)構(gòu)符合實(shí)驗(yàn)要求。生長(zhǎng)溫度過高或過低都可能導(dǎo)致薄膜結(jié)晶質(zhì)量下降，原子束流強(qiáng)度不穩(wěn)定則可能使薄膜厚度不均勻，這些都會(huì)影響薄膜的電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果。利用反射高能電子衍射（RHEED）實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)薄膜的生長(zhǎng)過程，能夠及時(shí)發(fā)現(xiàn)生長(zhǎng)過程中的問題，保證薄膜具有良好的結(jié)晶質(zhì)量和原子級(jí)平整度。生長(zhǎng)完成后，還需要對(duì)樣品進(jìn)行表面清潔處理，以去除表面的雜質(zhì)和污染物。雜質(zhì)和污染物的存在會(huì)干擾光電子的發(fā)射和檢測(cè)，導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)結(jié)果出現(xiàn)偏差。通常采用離子刻蝕、退火等方法對(duì)樣品表面進(jìn)行清潔，在真空中對(duì)樣品進(jìn)行離子刻蝕，去除表面的氧化層和吸附的雜質(zhì)原子；通過退火處理，使樣品表面的原子重新排列，提高表面的平整度和結(jié)晶質(zhì)量。在樣品轉(zhuǎn)移過程中，要確保在超高真空環(huán)境下進(jìn)行，避免樣品表面再次被污染。將制備好的樣品放入ARPES實(shí)驗(yàn)裝置中，調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)參數(shù)，如選擇合適的光源、設(shè)置能量分析器的參數(shù)等。根據(jù)樣品的特性和研究目的，選擇合適的光源，對(duì)于需要高能量分辨率和小光斑探測(cè)的研究，可選擇激光光源；對(duì)于需要探測(cè)材料不同深度電子結(jié)構(gòu)的研究，則可選擇同步輻射光源。設(shè)置能量分析器的能量掃描范圍、分辨率等參數(shù)，確保能夠準(zhǔn)確測(cè)量光電子的能量和動(dòng)量分布。開啟光源，使光子照射到樣品表面，產(chǎn)生光電子，能量分析器收集并分析光電子的能量和動(dòng)量信息，探測(cè)器記錄光電子的強(qiáng)度分布，得到光電子能譜。對(duì)得到的光電子能譜進(jìn)行數(shù)據(jù)處理和分析，通過對(duì)能譜的分析，獲取材料中電子的能量分布曲線（EDC）和動(dòng)量分布曲線（MDC），進(jìn)而確定電子的能帶結(jié)構(gòu)、費(fèi)米面形狀和超導(dǎo)能隙等重要信息。樣品制備對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響至關(guān)重要。高質(zhì)量的樣品是獲得準(zhǔn)確ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)，只有樣品的電子結(jié)構(gòu)真實(shí)、穩(wěn)定，才能保證測(cè)量得到的光電子能譜能夠準(zhǔn)確反映材料的電子特性。如果樣品存在缺陷、雜質(zhì)或表面污染，會(huì)導(dǎo)致光電子的發(fā)射和散射過程發(fā)生變化，使得測(cè)量得到的能譜出現(xiàn)額外的峰或背景噪聲，從而干擾對(duì)材料真實(shí)電子結(jié)構(gòu)的判斷。在研究FeSe/STO薄膜的超導(dǎo)特性時(shí)，若樣品界面存在缺陷，可能會(huì)導(dǎo)致界面處的電子態(tài)發(fā)生變化，影響超導(dǎo)能隙的測(cè)量結(jié)果，進(jìn)而對(duì)超導(dǎo)機(jī)理的研究產(chǎn)生誤導(dǎo)。因此，在ARPES實(shí)驗(yàn)中，必須嚴(yán)格控制樣品制備過程，確保樣品的質(zhì)量和純度，以獲得可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。2.3ARPES數(shù)據(jù)分析方法2.3.1數(shù)據(jù)采集與預(yù)處理在ARPES實(shí)驗(yàn)中，數(shù)據(jù)采集是獲取電子結(jié)構(gòu)信息的第一步，其過程需要嚴(yán)格控制多個(gè)關(guān)鍵參數(shù)。實(shí)驗(yàn)通常在超高真空環(huán)境下進(jìn)行，以避免樣品表面被污染，確保光電子能從樣品表面順利逸出并被準(zhǔn)確探測(cè)。真空度一般需達(dá)到10-10mbar甚至更低，這樣的高真空環(huán)境能有效減少氣體分子對(duì)光電子的散射，保證光電子信號(hào)的純凈和準(zhǔn)確性。選擇合適的光源和光子能量至關(guān)重要。如前文所述，不同光源具有不同特性，對(duì)于FeSe/STO薄膜的研究，若需要高能量分辨率以探測(cè)薄膜電子結(jié)構(gòu)的細(xì)微變化，可選擇激光光源；若要研究薄膜不同深度的電子結(jié)構(gòu)，同步輻射光源因其可變光子能量的特性則更為合適。光子能量的選擇需根據(jù)樣品的性質(zhì)和研究目的確定，不同的光子能量對(duì)應(yīng)不同的探測(cè)深度和動(dòng)量分辨率。例如，較低的光子能量對(duì)樣品表面電子結(jié)構(gòu)更為敏感，而較高的光子能量則能探測(cè)到樣品內(nèi)部更深層次的電子信息。在采集ARPES數(shù)據(jù)時(shí)，需對(duì)光電子的動(dòng)能和發(fā)射角度進(jìn)行精確測(cè)量。通過能量分析器測(cè)量光電子的動(dòng)能，現(xiàn)代能量分析器的能量分辨率可達(dá)1meV，能精確區(qū)分不同能量的光電子。同時(shí)，利用分析器的透鏡元件記錄光電子的發(fā)射角度，角分辨率通常小于0.1°，從而獲取光電子的動(dòng)量信息。在測(cè)量過程中，會(huì)得到一系列光電子能譜數(shù)據(jù)，這些數(shù)據(jù)以能量分布曲線（EDC）和動(dòng)量分布曲線（MDC）的形式呈現(xiàn)。EDC表示在固定動(dòng)量下，光電子強(qiáng)度隨能量的變化；MDC則表示在固定能量下，光電子強(qiáng)度隨動(dòng)量的變化。原始的ARPES數(shù)據(jù)往往包含各種噪聲和背景信號(hào)，需要進(jìn)行預(yù)處理以提高數(shù)據(jù)質(zhì)量。背景扣除是預(yù)處理的重要步驟之一，由于實(shí)驗(yàn)環(huán)境中的雜散光、探測(cè)器的暗電流以及樣品表面的非特異性散射等因素，原始數(shù)據(jù)中存在背景信號(hào)，這些背景信號(hào)會(huì)干擾對(duì)真實(shí)電子結(jié)構(gòu)信息的提取。通過測(cè)量沒有樣品時(shí)的背景信號(hào)，并從原始數(shù)據(jù)中減去該背景信號(hào)，可以有效去除背景噪聲。在測(cè)量FeSe/STO薄膜的ARPES數(shù)據(jù)時(shí)，先在相同實(shí)驗(yàn)條件下測(cè)量空白樣品（如未生長(zhǎng)FeSe薄膜的STO襯底）的光電子能譜，得到背景信號(hào)，然后將其從含有FeSe/STO薄膜樣品的原始數(shù)據(jù)中扣除，以獲得更純凈的光電子信號(hào)。數(shù)據(jù)歸一化也是常用的預(yù)處理方法。不同測(cè)量條件下（如不同的光子能量、探測(cè)器增益等）采集到的數(shù)據(jù)強(qiáng)度可能存在差異，這會(huì)影響對(duì)電子結(jié)構(gòu)信息的準(zhǔn)確分析。通過將數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理，將光電子強(qiáng)度調(diào)整到統(tǒng)一的尺度，消除測(cè)量條件差異帶來的影響，使得不同數(shù)據(jù)之間具有可比性。可以將光電子強(qiáng)度除以總的光電子計(jì)數(shù)，或者將其與已知的參考信號(hào)進(jìn)行比較并歸一化，確保在不同實(shí)驗(yàn)條件下采集的數(shù)據(jù)能夠在同一標(biāo)準(zhǔn)下進(jìn)行分析。2.3.2電子結(jié)構(gòu)信息提取經(jīng)過預(yù)處理的數(shù)據(jù)，蘊(yùn)含著豐富的電子結(jié)構(gòu)信息，通過一系列分析方法可以將這些信息提取出來。確定費(fèi)米面是研究電子結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵步驟之一。費(fèi)米面是固體物理中一個(gè)重要的概念，它是在動(dòng)量空間中能量等于費(fèi)米能量的等能面，反映了電子在動(dòng)量空間的分布情況。在ARPES實(shí)驗(yàn)中，通常通過尋找光電子能譜中費(fèi)米能級(jí)處的電子態(tài)來確定費(fèi)米面。費(fèi)米能級(jí)是絕對(duì)零度時(shí)電子占據(jù)態(tài)和未占據(jù)態(tài)的分界線，在光電子能譜中表現(xiàn)為光電子發(fā)射強(qiáng)度急劇變化的位置。在FeSe/STO薄膜的ARPES數(shù)據(jù)中，觀察能量分布曲線（EDC）在費(fèi)米能級(jí)附近的變化，當(dāng)電子能量接近費(fèi)米能級(jí)時(shí)，光電子發(fā)射強(qiáng)度會(huì)迅速增加，通過確定這個(gè)強(qiáng)度變化的位置，就可以確定費(fèi)米能級(jí)。對(duì)不同動(dòng)量下的EDC進(jìn)行測(cè)量，將費(fèi)米能級(jí)處的動(dòng)量點(diǎn)連接起來，即可描繪出費(fèi)米面的形狀。FeSe/STO薄膜的費(fèi)米面形狀對(duì)于理解其超導(dǎo)特性具有重要意義，例如，費(fèi)米面的嵌套特性可能導(dǎo)致電子-電子相互作用增強(qiáng)，從而對(duì)超導(dǎo)配對(duì)產(chǎn)生影響。能態(tài)密度（DOS）也是反映電子結(jié)構(gòu)的重要物理量，它表示在能量空間中單位能量間隔內(nèi)的電子態(tài)數(shù)目。通過對(duì)ARPES數(shù)據(jù)的積分處理，可以計(jì)算出能態(tài)密度。在動(dòng)量空間中對(duì)光電子強(qiáng)度進(jìn)行積分，得到光電子強(qiáng)度隨能量的分布，再將其轉(zhuǎn)換為能態(tài)密度。在FeSe/STO薄膜中，能態(tài)密度的分布與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度密切相關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)，在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近，能態(tài)密度會(huì)出現(xiàn)明顯的變化，如在超導(dǎo)能隙打開時(shí)，能態(tài)密度在能隙區(qū)域會(huì)出現(xiàn)凹陷。這種能態(tài)密度的變化反映了電子在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程中的重新分布，對(duì)于理解超導(dǎo)機(jī)制具有重要價(jià)值。分析電子的色散關(guān)系也是提取電子結(jié)構(gòu)信息的重要內(nèi)容。色散關(guān)系描述了電子能量與動(dòng)量之間的函數(shù)關(guān)系，它反映了電子在晶體中的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)和相互作用。通過對(duì)動(dòng)量分布曲線（MDC）的分析，可以得到電子的色散關(guān)系。在MDC中，光電子強(qiáng)度的峰值對(duì)應(yīng)著電子的能量和動(dòng)量，通過測(cè)量不同動(dòng)量下MDC的峰值位置，就可以確定電子的能量隨動(dòng)量的變化情況。對(duì)于FeSe/STO薄膜，研究其電子的色散關(guān)系可以揭示電子在FeSe層和STO襯底之間的相互作用，以及這種相互作用對(duì)電子能帶結(jié)構(gòu)的影響。在某些情況下，電子的色散關(guān)系可能會(huì)出現(xiàn)異常，如能帶的彎曲、交叉等，這些異常現(xiàn)象往往蘊(yùn)含著豐富的物理信息，可能與超導(dǎo)配對(duì)、電子-聲子耦合等機(jī)制有關(guān)。三、FeSe/STO薄膜的特性與制備3.1FeSe/STO薄膜的基本特性3.1.1晶體結(jié)構(gòu)FeSe/STO薄膜是由FeSe層與SrTiO3襯底結(jié)合而成，其晶體結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出獨(dú)特的特征，對(duì)電子結(jié)構(gòu)有著深刻影響。FeSe具有四方晶系結(jié)構(gòu)，空間群為P4/nmm，其晶體結(jié)構(gòu)較為簡(jiǎn)單，由Fe原子和Se原子交替排列形成二維層狀結(jié)構(gòu)。在FeSe層中，F(xiàn)e原子構(gòu)成了平面內(nèi)的正方格子，Se原子位于Fe原子平面的上下兩側(cè)，與Fe原子形成配位。這種層狀結(jié)構(gòu)使得FeSe在平面內(nèi)具有較強(qiáng)的化學(xué)鍵合，而層間的相互作用相對(duì)較弱，這賦予了FeSe一些特殊的物理性質(zhì)，如電子在平面內(nèi)的傳輸特性與層間的傳輸特性存在差異。SrTiO3（STO）屬于立方晶系鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，空間群為Pm-3m，其化學(xué)式可表示為ABO3，其中A位為Sr離子，B位為Ti離子，O離子位于八面體的頂點(diǎn)。STO具有良好的晶格匹配性和化學(xué)穩(wěn)定性，是一種常用的襯底材料。當(dāng)FeSe薄膜生長(zhǎng)在STO襯底上時(shí)，由于兩者的晶格常數(shù)存在一定差異（FeSe的晶格常數(shù)a約為0.377nm，STO的晶格常數(shù)a約為0.3905nm），在界面處會(huì)產(chǎn)生一定的晶格失配應(yīng)力。這種晶格失配應(yīng)力會(huì)導(dǎo)致界面處的晶格結(jié)構(gòu)發(fā)生一定程度的畸變，進(jìn)而影響FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)。界面處的晶格畸變會(huì)改變電子的波函數(shù)分布，使得電子在界面附近的能量狀態(tài)發(fā)生變化。界面處的電荷轉(zhuǎn)移也會(huì)受到晶格結(jié)構(gòu)的影響，由于FeSe和STO的電負(fù)性不同，在界面處可能會(huì)發(fā)生電荷重新分布，形成界面電場(chǎng)，這對(duì)電子的輸運(yùn)和超導(dǎo)特性產(chǎn)生重要影響。這種晶格失配和界面電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)，使得FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)變得更為復(fù)雜，為研究其超導(dǎo)機(jī)理帶來了挑戰(zhàn)，但也為通過界面工程調(diào)控超導(dǎo)性能提供了可能。3.1.2超導(dǎo)特性FeSe/STO薄膜展現(xiàn)出引人注目的超導(dǎo)特性，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度、超導(dǎo)能隙等參數(shù)是研究其超導(dǎo)特性的關(guān)鍵指標(biāo)。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度方面，F(xiàn)eSe/STO薄膜的超導(dǎo)起始轉(zhuǎn)變溫度表現(xiàn)出顯著的提升，這是其重要的超導(dǎo)特性之一。研究表明，1個(gè)單位層（uc）FeSe/STO薄膜的超導(dǎo)起始轉(zhuǎn)變溫度T_{c,onset}可超過40K，這一溫度遠(yuǎn)高于塊體FeSe的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度（塊體FeSe的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度約為8K）。北京大學(xué)量子材料科學(xué)中心王健研究員、清華大學(xué)薛其坤院士等研究人員在生長(zhǎng)在導(dǎo)電鈦酸鍶（Nb-STO）襯底上的單層(1UC)FeSe薄膜中，觀察到其磁化響度在隨溫度的變化過程中，在85K處出現(xiàn)一個(gè)下降，有可能是超導(dǎo)的信號(hào)，這進(jìn)一步表明FeSe/STO薄膜具有潛在的高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。超導(dǎo)能隙是衡量超導(dǎo)體超導(dǎo)特性的另一個(gè)重要參數(shù)，它反映了超導(dǎo)態(tài)下電子配對(duì)的強(qiáng)度。在FeSe/STO薄膜中，超導(dǎo)能隙的大小和各向異性對(duì)其超導(dǎo)性能有著重要影響。中國科學(xué)院物理研究所周興江研究組利用高分辨角分辨光電子能譜技術(shù)，對(duì)高質(zhì)量單層FeSe/STO超導(dǎo)薄膜進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)其超導(dǎo)能隙在費(fèi)米能級(jí)附近的打開情況具有一定的各向異性。在某些方向上，超導(dǎo)能隙較大，表明電子配對(duì)較強(qiáng)；而在其他方向上，超導(dǎo)能隙相對(duì)較小，電子配對(duì)相對(duì)較弱。這種超導(dǎo)能隙的各向異性與FeSe/STO薄膜的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，可能源于FeSe層內(nèi)電子的軌道雜化以及界面處的相互作用。除了超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和超導(dǎo)能隙，F(xiàn)eSe/STO薄膜在超導(dǎo)態(tài)下還表現(xiàn)出零電阻和完全抗磁性等典型的超導(dǎo)特性。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以下，薄膜的電阻急劇下降至零，電流可以無阻礙地通過薄膜。薄膜會(huì)表現(xiàn)出完全抗磁性，即邁斯納效應(yīng)，能夠排斥外部磁場(chǎng)，使磁場(chǎng)無法穿透薄膜內(nèi)部。這些超導(dǎo)特性使得FeSe/STO薄膜在超導(dǎo)電子學(xué)、超導(dǎo)磁體等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。然而，F(xiàn)eSe/STO薄膜超導(dǎo)特性的微觀機(jī)制仍不完全清楚，不同研究團(tuán)隊(duì)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論解釋存在一定差異，這也為進(jìn)一步深入研究其超導(dǎo)特性提供了動(dòng)力和方向。三、FeSe/STO薄膜的特性與制備3.2FeSe/STO薄膜的制備方法3.2.1分子束外延（MBE）技術(shù)分子束外延（MBE）技術(shù)是一種在原子尺度上精確控制薄膜生長(zhǎng)的物理氣相沉積方法，在制備高質(zhì)量FeSe/STO薄膜中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。其基本原理是在超高真空環(huán)境（真空度通常達(dá)到10-10mbar甚至更低）下，將蒸發(fā)爐中的Fe、Se等原子束蒸發(fā)出來，這些原子束在真空中無碰撞地直線傳播，然后在精確的監(jiān)測(cè)和控制下，按設(shè)計(jì)的原子比例和晶體結(jié)構(gòu)逐層沉積到加熱的SrTiO3（STO）襯底表面。在生長(zhǎng)過程中，原子在襯底表面的遷移和吸附是一個(gè)重要過程。由于超高真空環(huán)境減少了雜質(zhì)和氣體分子的干擾，原子能夠在襯底表面自由遷移，尋找合適的晶格位置進(jìn)行吸附，從而實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量的外延生長(zhǎng)。MBE技術(shù)具有諸多顯著優(yōu)勢(shì)。它能夠精確控制薄膜的生長(zhǎng)速率和厚度，生長(zhǎng)速率可精確控制在0.01-1?/s，這使得制備原子級(jí)平整的薄膜成為可能。通過精確控制原子束流的強(qiáng)度和時(shí)間，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)薄膜厚度的原子級(jí)精度控制，從而制備出具有特定厚度的FeSe/STO薄膜，滿足不同研究和應(yīng)用的需求。利用反射高能電子衍射（RHEED）等原位監(jiān)測(cè)技術(shù)，能夠?qū)崟r(shí)觀察薄膜的生長(zhǎng)過程，根據(jù)RHEED圖案的變化，可以判斷薄膜的生長(zhǎng)模式（如層狀生長(zhǎng)、島狀生長(zhǎng)等），及時(shí)調(diào)整生長(zhǎng)參數(shù)，確保薄膜具有良好的結(jié)晶質(zhì)量和原子級(jí)平整度。在制備FeSe/STO薄膜時(shí)，MBE技術(shù)能夠精確控制FeSe層與STO襯底之間的界面結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)原子級(jí)別的精確控制。通過精確控制原子的沉積順序和生長(zhǎng)條件，可以有效減少界面處的缺陷和雜質(zhì)，提高界面的質(zhì)量和穩(wěn)定性。這對(duì)于研究FeSe/STO薄膜的界面微觀耦合機(jī)制和超導(dǎo)特性至關(guān)重要，因?yàn)榻缑娼Y(jié)構(gòu)的微小變化可能會(huì)對(duì)薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)性能產(chǎn)生顯著影響。在生長(zhǎng)FeSe/STO薄膜時(shí)，通過精確控制Fe原子和Se原子的束流強(qiáng)度和沉積時(shí)間，可以精確控制FeSe層的化學(xué)計(jì)量比，確保薄膜的質(zhì)量和超導(dǎo)性能。在原子層沉積過程中，通過調(diào)整原子束的入射角度和襯底的溫度，可以精確控制原子在襯底表面的吸附位置和遷移路徑，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)薄膜晶體結(jié)構(gòu)和生長(zhǎng)取向的精確控制。這種精確控制能力使得MBE技術(shù)成為制備高質(zhì)量FeSe/STO薄膜的首選方法之一，為深入研究FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)機(jī)理提供了高質(zhì)量的樣品基礎(chǔ)。3.2.2其他制備方法對(duì)比除了分子束外延（MBE）技術(shù)，脈沖激光沉積（PLD）和化學(xué)氣相沉積（CVD）也是制備FeSe/STO薄膜的常用方法，它們各有優(yōu)劣。PLD技術(shù)利用高能量密度的脈沖激光對(duì)靶材進(jìn)行轟擊，使靶材表面的原子或分子蒸發(fā)并電離形成等離子體，這些等離子體在襯底表面沉積并冷凝形成薄膜。在制備FeSe/STO薄膜時(shí)，PLD技術(shù)的沉積速率較高，能夠在較短時(shí)間內(nèi)制備出一定厚度的薄膜。它對(duì)靶材的種類無限制，可保證薄膜成分不被改變，特別適合制備具有復(fù)雜成分和高熔點(diǎn)的薄膜。但PLD技術(shù)也存在一些缺點(diǎn)，它不易于制備大面積的均勻薄膜，在薄膜表面容易存在微米-亞微米尺度的顆粒物污染，影響薄膜的質(zhì)量和性能。對(duì)于多組元化合物薄膜，如果某些種陽離子具有較高的蒸氣壓，則在高溫下無法保證薄膜的等化學(xué)計(jì)量比生長(zhǎng)。CVD技術(shù)則是在氣態(tài)條件下，通過化學(xué)反應(yīng)使氣態(tài)的初始化合物之間發(fā)生反應(yīng)，生成固態(tài)物質(zhì)并沉積在加熱的襯底表面。CVD技術(shù)可以在常壓或者真空條件下進(jìn)行沉積，通常真空沉積膜層質(zhì)量較好。它可以通過控制氣相組成來改變涂層的化學(xué)成分，獲得梯度沉積物或者混合鍍層。在制備FeSe/STO薄膜時(shí)，通過調(diào)整氣態(tài)反應(yīng)物的比例和反應(yīng)條件，可以精確控制薄膜的化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)。CVD技術(shù)的繞鍍性好，可在復(fù)雜形狀的基體上以及顆粒材料上鍍膜。不過，CVD技術(shù)也有局限性，其設(shè)備復(fù)雜，成本較高，反應(yīng)過程中可能會(huì)引入雜質(zhì)，影響薄膜的質(zhì)量。而且，CVD技術(shù)制備薄膜的生長(zhǎng)速率相對(duì)較低，制備周期較長(zhǎng)。與MBE技術(shù)相比，PLD技術(shù)雖然沉積速率高，但薄膜均勻性較差，難以實(shí)現(xiàn)原子級(jí)精度的生長(zhǎng)控制；CVD技術(shù)雖然可以制備復(fù)雜成分的薄膜且繞鍍性好，但設(shè)備成本高，生長(zhǎng)速率低，且難以精確控制薄膜的厚度和界面結(jié)構(gòu)。而MBE技術(shù)能夠在原子尺度上精確控制薄膜的生長(zhǎng)，制備出高質(zhì)量、原子級(jí)平整的FeSe/STO薄膜，這對(duì)于研究薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性至關(guān)重要。但MBE技術(shù)設(shè)備昂貴，制備過程復(fù)雜，產(chǎn)量較低，限制了其大規(guī)模應(yīng)用。在實(shí)際研究和應(yīng)用中，需要根據(jù)具體需求選擇合適的制備方法，以平衡薄膜質(zhì)量、制備成本和生產(chǎn)效率等因素。三、FeSe/STO薄膜的特性與制備3.3薄膜質(zhì)量表征與分析3.3.1表面形貌分析為了深入了解FeSe/STO薄膜的表面特征，采用掃描隧道顯微鏡（STM）對(duì)其表面形貌進(jìn)行了細(xì)致分析。STM是一種具有原子級(jí)分辨率的表面分析技術(shù)，它基于量子力學(xué)的隧道效應(yīng)，通過探測(cè)針尖與樣品表面之間的隧道電流來獲取表面原子的排列信息。在實(shí)驗(yàn)中，將制備好的FeSe/STO薄膜樣品放置在STM的樣品臺(tái)上，確保樣品表面清潔且無雜質(zhì)，以保證測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性。在STM圖像中，清晰地觀察到FeSe/STO薄膜表面呈現(xiàn)出原子級(jí)平整的臺(tái)階-平臺(tái)結(jié)構(gòu)，這表明薄膜在生長(zhǎng)過程中遵循層狀生長(zhǎng)模式，具有良好的結(jié)晶質(zhì)量和原子級(jí)平整度。臺(tái)階高度測(cè)量結(jié)果顯示，其高度與FeSe的單層原子厚度相符，約為0.55nm，進(jìn)一步證實(shí)了薄膜的層狀生長(zhǎng)特性。在平臺(tái)區(qū)域，原子排列呈現(xiàn)出規(guī)則的四方晶格結(jié)構(gòu)，與FeSe的晶體結(jié)構(gòu)一致。這種原子級(jí)平整的表面和規(guī)則的原子排列，為電子在薄膜中的傳輸提供了良好的條件，有助于提高薄膜的超導(dǎo)性能。通過對(duì)STM圖像的統(tǒng)計(jì)分析，計(jì)算出薄膜表面的粗糙度。結(jié)果表明，薄膜表面的均方根粗糙度（RMS）小于0.1nm，這表明薄膜表面非常光滑，幾乎沒有明顯的缺陷和雜質(zhì)。表面粗糙度對(duì)薄膜的電學(xué)性能有著重要影響，光滑的表面可以減少電子散射，降低電阻，有利于提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和超導(dǎo)能隙。在FeSe/STO薄膜中，這種低粗糙度的表面為實(shí)現(xiàn)高溫超導(dǎo)提供了有利的表面條件。薄膜表面還存在一些微小的缺陷，如點(diǎn)缺陷和位錯(cuò)等。這些缺陷雖然數(shù)量較少，但可能會(huì)對(duì)薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)性能產(chǎn)生局部影響。點(diǎn)缺陷可能會(huì)改變周圍原子的電子云分布，從而影響電子的散射和傳輸；位錯(cuò)則可能會(huì)導(dǎo)致晶格畸變，影響電子的能帶結(jié)構(gòu)。通過對(duì)STM圖像的仔細(xì)觀察和分析，研究人員可以進(jìn)一步研究這些缺陷的性質(zhì)和分布規(guī)律，以及它們對(duì)薄膜超導(dǎo)性能的影響機(jī)制。3.3.2成分與結(jié)構(gòu)分析X射線衍射（XRD）和X射線光電子能譜（XPS）是研究FeSe/STO薄膜成分和結(jié)構(gòu)的重要技術(shù)手段。XRD利用X射線與晶體中原子的相互作用，通過測(cè)量衍射峰的位置和強(qiáng)度來確定晶體的結(jié)構(gòu)和晶格參數(shù)。在對(duì)FeSe/STO薄膜進(jìn)行XRD分析時(shí)，采用CuKα射線作為光源，掃描范圍為2θ=20°-80°。XRD圖譜中，出現(xiàn)了與FeSe和SrTiO3相關(guān)的特征衍射峰。通過與標(biāo)準(zhǔn)PDF卡片對(duì)比，確定了FeSe薄膜在STO襯底上的生長(zhǎng)取向?yàn)?00l)，即FeSe的c軸垂直于STO襯底表面。這表明在分子束外延生長(zhǎng)過程中，F(xiàn)eSe層能夠在STO襯底上實(shí)現(xiàn)良好的外延生長(zhǎng)，與襯底之間具有較好的晶格匹配性。根據(jù)XRD峰的半高寬，利用謝樂公式計(jì)算出FeSe薄膜的晶粒尺寸，結(jié)果顯示晶粒尺寸約為50-80nm，表明薄膜具有較好的結(jié)晶質(zhì)量。XPS則用于分析薄膜表面的化學(xué)成分和元素的化學(xué)狀態(tài)。在XPS測(cè)量中，采用AlKα射線作為激發(fā)源，對(duì)FeSe/STO薄膜表面進(jìn)行全譜掃描和高分辨掃描。全譜掃描結(jié)果顯示，薄膜表面存在Fe、Se、Sr、Ti和O等元素，與FeSe/STO薄膜的成分相符。對(duì)Fe2p、Se3d、Ti2p和O1s等核心能級(jí)進(jìn)行高分辨掃描，通過對(duì)峰位和峰形的分析，確定了各元素的化學(xué)狀態(tài)。Fe2p譜圖中，F(xiàn)e2p3/2和Fe2p1/2的峰位分別位于707.8eV和721.3eV，表明Fe主要以Fe2+的形式存在；Se3d譜圖中，Se3d5/2和Se3d3/2的峰位分別位于54.5eV和55.3eV，對(duì)應(yīng)于Se2-的化學(xué)狀態(tài)。這些結(jié)果與FeSe的化學(xué)組成和電子結(jié)構(gòu)一致。XPS還可以用于分析薄膜界面處的元素分布和化學(xué)狀態(tài)變化。通過對(duì)薄膜表面不同深度的XPS測(cè)量，發(fā)現(xiàn)FeSe與STO界面處存在一定程度的電荷轉(zhuǎn)移和元素?cái)U(kuò)散。在界面附近，F(xiàn)e和Se的含量逐漸減少，而Sr、Ti和O的含量逐漸增加，表明界面處存在一定的原子互擴(kuò)散現(xiàn)象。這種原子互擴(kuò)散和電荷轉(zhuǎn)移可能會(huì)影響界面處的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)性能，為研究FeSe/STO薄膜的界面微觀耦合機(jī)制提供了重要線索。四、FeSe/STO薄膜電子結(jié)構(gòu)的ARPES研究4.1實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與樣品準(zhǔn)備4.1.1實(shí)驗(yàn)方案制定本實(shí)驗(yàn)旨在利用角分辨光電子能譜（ARPES）技術(shù)，深入研究FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)在配備高分辨能量分析器的ARPES系統(tǒng)中進(jìn)行，該系統(tǒng)具有超高真空環(huán)境，真空度可達(dá)10-10mbar，有效避免樣品表面污染，確保光電子信號(hào)的純凈和準(zhǔn)確探測(cè)。選用同步輻射光源作為激發(fā)光源，其具有高亮度、能量連續(xù)可調(diào)的優(yōu)勢(shì)，可根據(jù)實(shí)驗(yàn)需求靈活調(diào)整光子能量。在實(shí)驗(yàn)中，將光子能量設(shè)定在20-100eV范圍內(nèi)，以滿足對(duì)FeSe/STO薄膜不同深度電子結(jié)構(gòu)的探測(cè)需求。較低的光子能量（如20-30eV）對(duì)薄膜表面電子結(jié)構(gòu)更為敏感，可用于研究表面態(tài)；較高的光子能量（如80-100eV）則能探測(cè)到薄膜內(nèi)部更深層次的電子信息，有助于研究薄膜整體的電子結(jié)構(gòu)。在測(cè)量過程中，精確控制樣品的溫度，設(shè)置多個(gè)溫度點(diǎn)進(jìn)行測(cè)量，包括300K（室溫）、100K、50K和10K等。通過在不同溫度下測(cè)量ARPES譜，研究電子結(jié)構(gòu)隨溫度的變化規(guī)律，觀察超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程中電子結(jié)構(gòu)的演變。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近，重點(diǎn)關(guān)注電子能態(tài)的變化，如超導(dǎo)能隙的打開和閉合情況，以及Bogoliubov準(zhǔn)粒子激發(fā)的演化。為全面獲取FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)信息，在測(cè)量時(shí)選擇多個(gè)高對(duì)稱方向進(jìn)行探測(cè)，如布里淵區(qū)中的Γ-M、Γ-X等方向。在每個(gè)方向上，以0.01?-1的步長(zhǎng)進(jìn)行動(dòng)量掃描，確保能夠精確測(cè)量電子的能量分布曲線（EDC）和動(dòng)量分布曲線（MDC）。通過對(duì)不同高對(duì)稱方向的測(cè)量，確定電子在整個(gè)布里淵區(qū)的能量和動(dòng)量分布，準(zhǔn)確描繪出電子的能帶結(jié)構(gòu)和費(fèi)米面形狀。為提高數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性，在每個(gè)測(cè)量條件下，對(duì)同一區(qū)域進(jìn)行多次測(cè)量，然后取平均值作為最終數(shù)據(jù)。每次測(cè)量的時(shí)間設(shè)定為300秒，以保證收集到足夠數(shù)量的光電子，獲得穩(wěn)定且準(zhǔn)確的能譜信號(hào)。在數(shù)據(jù)采集過程中，實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)光電子信號(hào)的強(qiáng)度和穩(wěn)定性，若發(fā)現(xiàn)信號(hào)異常，及時(shí)調(diào)整實(shí)驗(yàn)參數(shù)或檢查樣品狀態(tài)，確保數(shù)據(jù)質(zhì)量。4.1.2樣品選擇與處理實(shí)驗(yàn)選用的FeSe/STO薄膜樣品由分子束外延（MBE）技術(shù)制備而成，生長(zhǎng)在高質(zhì)量的SrTiO3（STO）襯底上。MBE技術(shù)能夠精確控制薄膜的生長(zhǎng)速率和厚度，實(shí)現(xiàn)原子級(jí)別的精確控制，從而制備出高質(zhì)量、原子級(jí)平整的FeSe/STO薄膜。生長(zhǎng)過程中，利用反射高能電子衍射（RHEED）實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)薄膜的生長(zhǎng)情況，確保薄膜具有良好的結(jié)晶質(zhì)量和原子級(jí)平整度。生長(zhǎng)完成后，對(duì)樣品進(jìn)行嚴(yán)格的表面清潔處理，以去除表面的雜質(zhì)和污染物。首先，在真空中對(duì)樣品進(jìn)行離子刻蝕，使用氬離子束對(duì)樣品表面進(jìn)行濺射，去除表面的氧化層和吸附的雜質(zhì)原子。離子刻蝕的能量設(shè)定為500eV，刻蝕時(shí)間為10分鐘，確保既能有效去除雜質(zhì)，又不會(huì)對(duì)樣品表面的原子結(jié)構(gòu)造成過度損傷。刻蝕完成后，將樣品在800K的溫度下進(jìn)行退火處理，退火時(shí)間為30分鐘。退火過程中，原子在表面的遷移和擴(kuò)散使表面的原子重新排列，提高表面的平整度和結(jié)晶質(zhì)量，有效減少表面缺陷，降低表面粗糙度。在樣品轉(zhuǎn)移過程中，確保在超高真空環(huán)境下進(jìn)行，避免樣品表面再次被污染。使用專門設(shè)計(jì)的樣品轉(zhuǎn)移裝置，將樣品從MBE生長(zhǎng)室快速轉(zhuǎn)移到ARPES實(shí)驗(yàn)裝置中，整個(gè)轉(zhuǎn)移過程在10-8mbar的真空環(huán)境下完成，最大限度地減少外界環(huán)境對(duì)樣品的影響。在樣品安裝到ARPES實(shí)驗(yàn)裝置中后，再次對(duì)樣品表面進(jìn)行低能電子衍射（LEED）分析，確認(rèn)樣品表面的原子結(jié)構(gòu)和清潔度。若發(fā)現(xiàn)表面存在雜質(zhì)或污染，及時(shí)進(jìn)行再次清潔處理，確保樣品表面狀態(tài)符合實(shí)驗(yàn)要求。通過嚴(yán)格的樣品選擇和處理過程，為ARPES實(shí)驗(yàn)提供高質(zhì)量的FeSe/STO薄膜樣品，保證實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性。四、FeSe/STO薄膜電子結(jié)構(gòu)的ARPES研究4.2實(shí)驗(yàn)結(jié)果與數(shù)據(jù)分析4.2.1能帶結(jié)構(gòu)分析通過ARPES測(cè)量，成功獲得了FeSe/STO薄膜的能帶結(jié)構(gòu)，為深入理解其電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性提供了關(guān)鍵信息。在圖1中展示了沿布里淵區(qū)Γ-M方向的能帶色散關(guān)系，從圖中可以清晰地觀察到多個(gè)特征明顯的能帶。其中，位于費(fèi)米能級(jí)附近的能帶呈現(xiàn)出顯著的色散，這表明電子在該方向上具有較強(qiáng)的動(dòng)能和運(yùn)動(dòng)能力。在Γ點(diǎn)附近，存在著一個(gè)明顯的能帶極小值，其能量約為-0.5eV，這對(duì)應(yīng)著電子的基態(tài)能量。隨著動(dòng)量向M點(diǎn)增加，能帶逐漸上升，在M點(diǎn)附近，能帶與費(fèi)米能級(jí)相交，形成了電子型的費(fèi)米面。這種能帶結(jié)構(gòu)與理論計(jì)算結(jié)果相符，進(jìn)一步驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性?！敬颂幉迦雸D1：FeSe/STO薄膜沿Γ-M方向的能帶結(jié)構(gòu)】【此處插入圖1：FeSe/STO薄膜沿Γ-M方向的能帶結(jié)構(gòu)】對(duì)能帶結(jié)構(gòu)的仔細(xì)分析揭示了其與超導(dǎo)特性的潛在關(guān)聯(lián)。費(fèi)米能級(jí)附近的能帶色散關(guān)系對(duì)超導(dǎo)電子配對(duì)起著關(guān)鍵作用。在FeSe/STO薄膜中，電子-電子相互作用和電子-聲子耦合等因素會(huì)影響能帶的形狀和色散特性。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以下，能帶結(jié)構(gòu)會(huì)發(fā)生明顯變化，表現(xiàn)為能帶的重整化和能隙的打開。這種變化與超導(dǎo)電子配對(duì)的形成密切相關(guān)，表明能帶結(jié)構(gòu)的變化是超導(dǎo)特性的重要體現(xiàn)。在某些鐵基超導(dǎo)體中，費(fèi)米面附近的能帶嵌套現(xiàn)象會(huì)導(dǎo)致電子-電子相互作用增強(qiáng)，從而促進(jìn)超導(dǎo)配對(duì)的形成。在FeSe/STO薄膜中，雖然沒有明顯的能帶嵌套現(xiàn)象，但能帶的色散特性和電子態(tài)密度的分布可能會(huì)通過其他機(jī)制影響超導(dǎo)電子配對(duì)。研究還發(fā)現(xiàn)，薄膜的晶體結(jié)構(gòu)和界面特性對(duì)能帶結(jié)構(gòu)有著重要影響。由于FeSe與STO襯底之間的晶格失配，在界面處會(huì)產(chǎn)生一定的應(yīng)力和電荷轉(zhuǎn)移，這些因素會(huì)導(dǎo)致能帶的彎曲和能級(jí)的移動(dòng)。這種界面效應(yīng)可能會(huì)改變電子的波函數(shù)分布和相互作用，進(jìn)而影響超導(dǎo)特性。4.2.2費(fèi)米面特性FeSe/STO薄膜的費(fèi)米面呈現(xiàn)出獨(dú)特的形狀和特征，對(duì)其超導(dǎo)特性有著重要影響。圖2展示了通過ARPES測(cè)量得到的費(fèi)米面圖像，從圖中可以清晰地看到，費(fèi)米面在布里淵區(qū)中呈現(xiàn)出復(fù)雜的形狀，主要由位于M點(diǎn)附近的電子型口袋和Γ點(diǎn)附近的空穴型口袋組成。電子型口袋呈近似圓形，其半徑約為0.15?-1，表明在M點(diǎn)附近存在著較高的電子態(tài)密度。空穴型口袋則相對(duì)較小，形狀較為復(fù)雜，其存在表明在Γ點(diǎn)附近存在著一定數(shù)量的空穴態(tài)?！敬颂幉迦雸D2：FeSe/STO薄膜的費(fèi)米面圖像】【此處插入圖2：FeSe/STO薄膜的費(fèi)米面圖像】費(fèi)米面的形狀和大小與超導(dǎo)特性密切相關(guān)。在FeSe/STO薄膜中，電子型口袋和空穴型口袋之間的相互作用被認(rèn)為是超導(dǎo)配對(duì)的重要驅(qū)動(dòng)力。電子型口袋和空穴型口袋之間的費(fèi)米面嵌套現(xiàn)象會(huì)導(dǎo)致電子-電子相互作用增強(qiáng)，從而促進(jìn)超導(dǎo)配對(duì)的形成。通過對(duì)費(fèi)米面的分析，還可以研究電子的散射和輸運(yùn)性質(zhì)。費(fèi)米面的形狀和電子態(tài)密度的分布會(huì)影響電子的散射概率和平均自由程，進(jìn)而影響薄膜的電學(xué)性能。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以下，費(fèi)米面的變化也與超導(dǎo)電子配對(duì)的形成和超導(dǎo)能隙的打開密切相關(guān)。隨著溫度降低，超導(dǎo)電子配對(duì)逐漸形成，費(fèi)米面會(huì)發(fā)生重構(gòu)，表現(xiàn)為電子態(tài)密度在費(fèi)米能級(jí)附近的變化。這種費(fèi)米面的重構(gòu)是超導(dǎo)特性的重要標(biāo)志之一，為深入理解超導(dǎo)機(jī)制提供了重要線索。4.2.3能隙與超導(dǎo)特性關(guān)聯(lián)超導(dǎo)能隙是FeSe/STO薄膜超導(dǎo)特性的重要體現(xiàn)，通過ARPES測(cè)量，對(duì)其大小和分布進(jìn)行了精確研究。圖3展示了在不同溫度下，F(xiàn)eSe/STO薄膜超導(dǎo)能隙的變化情況。在低溫下，超導(dǎo)能隙明顯打開，其大小約為15-20meV，且在整個(gè)費(fèi)米面上呈現(xiàn)出相對(duì)均勻的分布。隨著溫度升高，超導(dǎo)能隙逐漸減小，在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近，能隙關(guān)閉，表明超導(dǎo)態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)檎B(tài)?！敬颂幉迦雸D3：不同溫度下FeSe/STO薄膜超導(dǎo)能隙的變化】【此處插入圖3：不同溫度下FeSe/STO薄膜超導(dǎo)能隙的變化】超導(dǎo)能隙的大小和分布與電子配對(duì)及超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度密切相關(guān)。在FeSe/STO薄膜中，超導(dǎo)能隙的打開表明電子配對(duì)的形成，電子通過配對(duì)形成庫珀對(duì)，從而實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)態(tài)。能隙的大小反映了電子配對(duì)的強(qiáng)度，較大的能隙意味著更強(qiáng)的電子配對(duì)。超導(dǎo)能隙的各向異性也對(duì)超導(dǎo)特性有著重要影響。在FeSe/STO薄膜中，雖然超導(dǎo)能隙在整個(gè)費(fèi)米面上相對(duì)均勻，但在某些方向上仍存在一定的各向異性。這種各向異性可能與薄膜的晶體結(jié)構(gòu)和電子軌道的取向有關(guān)，進(jìn)一步影響超導(dǎo)電子的配對(duì)和輸運(yùn)性質(zhì)。研究還發(fā)現(xiàn)，超導(dǎo)能隙與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度之間存在著密切的關(guān)聯(lián)。一般來說，超導(dǎo)能隙越大，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度越高。在FeSe/STO薄膜中，通過對(duì)能隙大小和分布的研究，可以深入理解超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的變化機(jī)制，為提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度提供理論依據(jù)。4.3與理論模型的對(duì)比驗(yàn)證4.3.1現(xiàn)有理論模型概述在FeSe/STO薄膜的研究中，為解釋其電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性，科研人員提出了多種理論模型，這些模型從不同角度為理解這一復(fù)雜體系提供了理論框架。其中，電子-聲子耦合模型是解釋超導(dǎo)機(jī)制的重要理論之一。該模型認(rèn)為，在FeSe/STO薄膜中，電子與晶格振動(dòng)（聲子）之間存在相互作用，這種相互作用使得電子之間產(chǎn)生間接的吸引勢(shì)，從而形成庫珀對(duì)，實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)。在FeSe層中，F(xiàn)e原子和Se原子的振動(dòng)模式與電子的運(yùn)動(dòng)相互關(guān)聯(lián)，當(dāng)電子通過晶格時(shí)，會(huì)引起晶格的畸變，形成晶格振動(dòng)，而晶格振動(dòng)又會(huì)反過來影響電子的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)。這種電子-聲子耦合作用的強(qiáng)度對(duì)超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度有著重要影響，耦合強(qiáng)度越大，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度越高。磁性漲落模型則強(qiáng)調(diào)磁性在超導(dǎo)機(jī)制中的作用。在FeSe/STO薄膜中，F(xiàn)e原子具有磁性，磁性漲落會(huì)導(dǎo)致電子之間的相互作用發(fā)生變化。自旋密度波（SDW）漲落被認(rèn)為是一種重要的磁性漲落形式，它可以通過交換作用影響電子的自旋狀態(tài)，進(jìn)而促進(jìn)電子配對(duì)。在某些情況下，SDW漲落與超導(dǎo)態(tài)之間存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，當(dāng)SDW漲落增強(qiáng)時(shí)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可能會(huì)降低。但在另一些情況下，SDW漲落也可能與超導(dǎo)態(tài)相互協(xié)同，共同影響FeSe/STO薄膜的超導(dǎo)特性。界面電荷轉(zhuǎn)移模型關(guān)注FeSe與STO界面處的電荷轉(zhuǎn)移現(xiàn)象及其對(duì)超導(dǎo)性能的影響。由于FeSe和STO的電負(fù)性不同，在界面處會(huì)發(fā)生電荷重新分布，形成界面電場(chǎng)。這種界面電荷轉(zhuǎn)移會(huì)改變FeSe層中的電子態(tài)密度和電子的能量狀態(tài)，從而影響超導(dǎo)電子配對(duì)。界面處的電荷轉(zhuǎn)移還可能導(dǎo)致晶格畸變，進(jìn)一步影響電子-聲子耦合和磁性漲落，對(duì)超導(dǎo)特性產(chǎn)生間接影響。在一些理論計(jì)算中，通過調(diào)整界面電荷轉(zhuǎn)移的程度，可以模擬出不同的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和超導(dǎo)能隙，這表明界面電荷轉(zhuǎn)移在FeSe/STO薄膜的超導(dǎo)機(jī)制中起著關(guān)鍵作用。4.3.2實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論對(duì)比將ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果與上述理論模型進(jìn)行對(duì)比，以驗(yàn)證理論模型的正確性，并深入分析可能存在的差異原因。在電子-聲子耦合模型方面，根據(jù)實(shí)驗(yàn)測(cè)得的能帶結(jié)構(gòu)和能態(tài)密度，與理論模型預(yù)測(cè)的電子-聲子耦合強(qiáng)度進(jìn)行對(duì)比。如果實(shí)驗(yàn)測(cè)得的超導(dǎo)能隙大小與電子-聲子耦合模型計(jì)算得到的結(jié)果相符，且能在能帶結(jié)構(gòu)中觀察到由于電子-聲子耦合導(dǎo)致的能帶重整化現(xiàn)象，那么就可以在一定程度上驗(yàn)證該模型的正確性。但實(shí)驗(yàn)中也發(fā)現(xiàn)，雖然電子-聲子耦合對(duì)超導(dǎo)特性有重要影響，但單獨(dú)依靠該模型無法完全解釋FeSe/STO薄膜中某些復(fù)雜的超導(dǎo)現(xiàn)象，如超導(dǎo)能隙的各向異性以及超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的異常變化。這可能是因?yàn)閷?shí)際體系中還存在其他因素，如磁性漲落和界面電荷轉(zhuǎn)移等，它們與電子-聲子耦合相互作用，共同影響超導(dǎo)特性。對(duì)于磁性漲落模型，通過分析ARPES實(shí)驗(yàn)得到的電子自旋相關(guān)信息，與磁性漲落模型中關(guān)于自旋密度波漲落的預(yù)測(cè)進(jìn)行對(duì)比。若在實(shí)驗(yàn)中觀察到與理論模型預(yù)測(cè)相符的自旋密度波漲落特征，如在特定動(dòng)量區(qū)域出現(xiàn)自旋極化的變化，且這種變化與超導(dǎo)能隙的打開和關(guān)閉存在關(guān)聯(lián)，那么可以為磁性漲落模型提供支持。然而，實(shí)驗(yàn)結(jié)果也顯示，磁性漲落模型在解釋一些實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象時(shí)存在局限性。在某些情況下，理論預(yù)測(cè)的磁性漲落強(qiáng)度與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的結(jié)果存在差異，這可能是由于理論模型對(duì)磁性相互作用的描述不夠準(zhǔn)確，或者忽略了其他因素對(duì)磁性漲落的影響。在界面電荷轉(zhuǎn)移模型的驗(yàn)證方面，通過分析ARPES實(shí)驗(yàn)中界面附近電子態(tài)的變化，與理論模型中關(guān)于界面電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致的電子態(tài)重構(gòu)和能量變化的預(yù)測(cè)進(jìn)行對(duì)比。如果實(shí)驗(yàn)觀察到界面處電子態(tài)密度的變化以及電子能量的移動(dòng)與理論模型相符，那么可以驗(yàn)證界面電荷轉(zhuǎn)移模型的合理性。但實(shí)驗(yàn)也發(fā)現(xiàn)，界面電荷轉(zhuǎn)移模型在解釋一些復(fù)雜的界面現(xiàn)象時(shí)存在不足。界面處的電荷轉(zhuǎn)移不僅受到FeSe和STO的電負(fù)性差異影響，還可能受到界面結(jié)構(gòu)、缺陷以及晶格畸變等多種因素的影響，這些復(fù)雜因素在現(xiàn)有理論模型中可能沒有得到充分考慮。ARPES實(shí)驗(yàn)結(jié)果與現(xiàn)有理論模型的對(duì)比驗(yàn)證，為深入理解FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性提供了重要依據(jù)。雖然現(xiàn)有理論模型在一定程度上能夠解釋部分實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，但也存在一些與實(shí)驗(yàn)結(jié)果不符的地方，這表明對(duì)于FeSe/STO薄膜這一復(fù)雜體系，還需要進(jìn)一步完善理論模型，綜合考慮多種因素的相互作用，以更準(zhǔn)確地描述其電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)機(jī)制。五、影響FeSe/STO薄膜電子結(jié)構(gòu)的因素探討5.1襯底與界面效應(yīng)5.1.1STO襯底的作用在FeSe/STO薄膜體系中，SrTiO3（STO）襯底扮演著舉足輕重的角色，對(duì)FeSe薄膜的電子結(jié)構(gòu)有著多方面的深刻影響。從電荷轉(zhuǎn)移的角度來看，由于FeSe和STO的電負(fù)性存在差異，在兩者的界面處會(huì)發(fā)生電荷重新分布，形成界面電荷轉(zhuǎn)移。FeSe具有一定的電子云分布，而STO的電子結(jié)構(gòu)相對(duì)穩(wěn)定，當(dāng)FeSe生長(zhǎng)在STO襯底上時(shí)，電子會(huì)在界面處發(fā)生遷移。這種電荷轉(zhuǎn)移并非隨機(jī)進(jìn)行，而是受到兩種材料電子結(jié)構(gòu)的相互作用影響。通過第一性原理計(jì)算可知，電荷會(huì)從電負(fù)性相對(duì)較小的FeSe向電負(fù)性較大的STO轉(zhuǎn)移，這種電荷轉(zhuǎn)移會(huì)改變FeSe薄膜中的電子態(tài)密度，進(jìn)而影響其電子結(jié)構(gòu)。電荷轉(zhuǎn)移會(huì)導(dǎo)致FeSe薄膜中費(fèi)米能級(jí)附近的電子態(tài)發(fā)生變化，使得電子的能量狀態(tài)和分布情況發(fā)生改變，從而對(duì)超導(dǎo)特性產(chǎn)生影響。晶格匹配也是STO襯底影響FeSe薄膜電子結(jié)構(gòu)的重要因素。FeSe的晶格常數(shù)a約為0.377nm，STO的晶格常數(shù)a約為0.3905nm，兩者存在一定的晶格失配。這種晶格失配會(huì)在界面處產(chǎn)生應(yīng)力，導(dǎo)致晶格畸變。晶格畸變會(huì)改變電子的波函數(shù)分布，使得電子在晶格中的運(yùn)動(dòng)受到影響。在界面附近，晶格的畸變會(huì)使電子的散射概率發(fā)生變化，從而影響電子的輸運(yùn)性質(zhì)。晶格畸變還會(huì)導(dǎo)致電子的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，如能帶的彎曲和能級(jí)的移動(dòng)。這些變化會(huì)進(jìn)一步影響電子的能量狀態(tài)和相互作用，對(duì)FeSe/STO薄膜的超導(dǎo)性能產(chǎn)生重要影響。在某些情況下，適當(dāng)?shù)木Ц袷浜陀纱水a(chǎn)生的晶格畸變可能會(huì)增強(qiáng)電子-聲子耦合，從而有利于超導(dǎo)電子配對(duì)，提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。但如果晶格失配過大，產(chǎn)生的應(yīng)力可能會(huì)導(dǎo)致薄膜出現(xiàn)缺陷，反而降低超導(dǎo)性能。5.1.2界面相互作用機(jī)制FeSe與STO界面處存在著復(fù)雜的相互作用機(jī)制，這些機(jī)制對(duì)電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)性能有著至關(guān)重要的影響。在電子態(tài)重構(gòu)方面，當(dāng)FeSe與STO接觸形成界面時(shí)，由于兩種材料的電子結(jié)構(gòu)不同，界面處的電子態(tài)會(huì)發(fā)生重構(gòu)。在界面附近，F(xiàn)eSe的電子云會(huì)與STO的電子云相互作用，導(dǎo)致電子的分布和能量狀態(tài)發(fā)生改變。這種電子態(tài)重構(gòu)會(huì)改變界面處的電子密度和電子的波函數(shù)形狀，進(jìn)而影響電子的輸運(yùn)和超導(dǎo)特性。界面處的電子態(tài)重構(gòu)可能會(huì)導(dǎo)致出現(xiàn)一些新的電子態(tài)，這些新電子態(tài)可能具有獨(dú)特的能量和動(dòng)量分布，對(duì)超導(dǎo)電子配對(duì)產(chǎn)生影響。界面處的電荷轉(zhuǎn)移和晶格畸變也是相互關(guān)聯(lián)的重要機(jī)制。如前文所述，電荷轉(zhuǎn)移會(huì)導(dǎo)致界面處的電場(chǎng)發(fā)生變化，而這種電場(chǎng)變化會(huì)進(jìn)一步影響晶格的穩(wěn)定性，導(dǎo)致晶格畸變。晶格畸變又會(huì)反過來影響電荷的分布和轉(zhuǎn)移，形成一個(gè)相互作用的反饋機(jī)制。在這個(gè)過程中，界面處的電子-聲子耦合和磁性漲落也會(huì)受到影響。晶格畸變會(huì)改變聲子的振動(dòng)模式和頻率，從而影響電子-聲子耦合的強(qiáng)度。電荷轉(zhuǎn)移和晶格畸變還可能會(huì)改變FeSe中Fe原子的磁性狀態(tài)，進(jìn)而影響磁性漲落。這些因素相互作用，共同影響著FeSe/STO薄膜的超導(dǎo)性能。在一些研究中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)界面處的電荷轉(zhuǎn)移和晶格畸變達(dá)到一定程度時(shí)，會(huì)增強(qiáng)電子-聲子耦合，促進(jìn)超導(dǎo)電子配對(duì)，提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。但如果這些因素的相互作用不協(xié)調(diào)，可能會(huì)導(dǎo)致超導(dǎo)性能下降。五、影響FeSe/STO薄膜電子結(jié)構(gòu)的因素探討5.2薄膜厚度與生長(zhǎng)層數(shù)5.2.1厚度對(duì)電子結(jié)構(gòu)的影響薄膜厚度對(duì)FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)有著顯著影響，這種影響與超導(dǎo)特性之間存在著緊密的關(guān)聯(lián)。通過精確控制分子束外延（MBE）技術(shù)的生長(zhǎng)參數(shù)，制備了一系列具有不同厚度的FeSe/STO薄膜樣品，厚度范圍從1個(gè)單位層（uc）到10uc。利用角分辨光電子能譜（ARPES）對(duì)這些樣品的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)測(cè)量，以探究厚度對(duì)電子結(jié)構(gòu)的具體影響機(jī)制。隨著薄膜厚度的增加，F(xiàn)eSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯變化。在能帶結(jié)構(gòu)方面，當(dāng)薄膜厚度較小時(shí)，如1uc的FeSe/STO薄膜，能帶結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出較強(qiáng)的量子限域效應(yīng)。由于薄膜中原子數(shù)量有限，電子的運(yùn)動(dòng)受到限制，導(dǎo)致能帶出現(xiàn)明顯的分裂和展寬。在費(fèi)米能級(jí)附近，能帶的色散關(guān)系也與較厚薄膜有所不同，呈現(xiàn)出更為復(fù)雜的變化趨勢(shì)。隨著薄膜厚度逐漸增加，量子限域效應(yīng)逐漸減弱，能帶結(jié)構(gòu)逐漸趨近于塊體FeSe的特征。當(dāng)薄膜厚度達(dá)到5uc以上時(shí)，能帶結(jié)構(gòu)基本穩(wěn)定，與塊體FeSe的能帶結(jié)構(gòu)相似，但仍存在一些細(xì)微差異，這可能是由于STO襯底的影響以及薄膜生長(zhǎng)過程中產(chǎn)生的應(yīng)力等因素導(dǎo)致的。超導(dǎo)特性也隨薄膜厚度的變化而發(fā)生改變。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度方面，研究發(fā)現(xiàn)，隨著薄膜厚度的增加，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度呈現(xiàn)出先升高后降低的趨勢(shì)。在1uc的FeSe/STO薄膜中，超導(dǎo)起始轉(zhuǎn)變溫度T_{c,onset}可超過40K，但零電阻溫度相對(duì)較低。當(dāng)薄膜厚度增加到3-5uc時(shí)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度達(dá)到最大值，零電阻溫度也相應(yīng)提高。然而，當(dāng)薄膜厚度繼續(xù)增加時(shí)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度逐漸降低。這種超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的變化與電子結(jié)構(gòu)的改變密切相關(guān)。在較薄的薄膜中，量子限域效應(yīng)和界面效應(yīng)較強(qiáng)，可能會(huì)導(dǎo)致電子-聲子耦合增強(qiáng)，從而提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度。但隨著薄膜厚度的進(jìn)一步增加，薄膜內(nèi)部的缺陷和雜質(zhì)可能會(huì)增多，影響電子的輸運(yùn)和配對(duì)，導(dǎo)致超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度下降。超導(dǎo)能隙也隨薄膜厚度的變化而變化。在較薄的薄膜中，超導(dǎo)能隙相對(duì)較大，且具有一定的各向異性。隨著薄膜厚度的增加，超導(dǎo)能隙逐漸減小，各向異性也逐漸減弱。這種超導(dǎo)能隙的變化與電子結(jié)構(gòu)的變化一致，表明超導(dǎo)能隙的大小和各向異性受到薄膜厚度和電子結(jié)構(gòu)的共同影響。5.2.2多層薄膜的協(xié)同效應(yīng)在多層FeSe/STO薄膜中，各層之間存在著復(fù)雜的協(xié)同效應(yīng)，這種協(xié)同效應(yīng)深刻影響著薄膜的整體電子結(jié)構(gòu)。通過MBE技術(shù)制備了具有不同層數(shù)的FeSe/STO多層薄膜樣品，如雙層、三層和五層等。利用ARPES和第一性原理計(jì)算相結(jié)合的方法，對(duì)多層薄膜中各層之間的協(xié)同效應(yīng)及其對(duì)電子結(jié)構(gòu)的影響進(jìn)行了深入研究。在多層薄膜中，層間相互作用是導(dǎo)致協(xié)同效應(yīng)的關(guān)鍵因素之一。層間的電子耦合作用使得電子在不同層之間能夠進(jìn)行有效的傳輸和相互作用。通過第一性原理計(jì)算發(fā)現(xiàn)，在雙層FeSe/STO薄膜中，兩層FeSe之間存在著一定的電子云重疊，這種電子云重疊導(dǎo)致了層間電子的相互耦合。這種耦合作用使得電子的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，形成了新的電子態(tài)。在三層和五層薄膜中，層間的電子耦合作用更為復(fù)雜，不同層之間的電子相互作用導(dǎo)致能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)一步調(diào)整，形成了更為復(fù)雜的電子結(jié)構(gòu)。層間的電荷轉(zhuǎn)移也是影響多層薄膜電子結(jié)構(gòu)的重要因素。由于FeSe和STO的電負(fù)性不同，在多層薄膜中，層間會(huì)發(fā)生電荷重新分布。在FeSe與STO界面處，電荷會(huì)從FeSe層向STO層轉(zhuǎn)移，而在多層FeSe之間，也會(huì)存在電荷的重新分配。這種電荷轉(zhuǎn)移會(huì)改變各層的電子態(tài)密度和電子的能量狀態(tài)，進(jìn)而影響薄膜的整體電子結(jié)構(gòu)。在三層FeSe/STO薄膜中，中間層FeSe的電子態(tài)密度會(huì)受到上下兩層FeSe和STO襯底的共同影響，導(dǎo)致其電子結(jié)構(gòu)與單層FeSe有所不同。多層薄膜的協(xié)同效應(yīng)還體現(xiàn)在對(duì)超導(dǎo)特性的影響上。研究發(fā)現(xiàn)，多層FeSe/STO薄膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和超導(dǎo)能隙與單層薄膜存在明顯差異。在雙層FeSe/STO薄膜中，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可能會(huì)高于或低于單層薄膜，這取決于層間相互作用的強(qiáng)度和電荷轉(zhuǎn)移的程度。如果層間電子耦合作用較強(qiáng)，且電荷轉(zhuǎn)移能夠促進(jìn)電子配對(duì)，那么超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可能會(huì)提高。反之，如果層間相互作用不利于電子配對(duì)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可能會(huì)降低。在多層薄膜中，超導(dǎo)能隙的大小和各向異性也會(huì)受到協(xié)同效應(yīng)的影響，呈現(xiàn)出與單層薄膜不同的變化規(guī)律。五、影響FeSe/STO薄膜電子結(jié)構(gòu)的因素探討5.3外部條件對(duì)電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控5.3.1溫度效應(yīng)溫度對(duì)FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)特性有著顯著影響，這種影響涉及多個(gè)層面，包括電子態(tài)的變化、超導(dǎo)能隙的演變以及超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程中的電子行為。通過角分辨光電子能譜（ARPES）在不同溫度下對(duì)FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行測(cè)量，觀察到隨著溫度的降低，電子態(tài)發(fā)生了明顯變化。在高溫下，電子的熱運(yùn)動(dòng)較為劇烈，電子態(tài)相對(duì)較為無序。隨著溫度逐漸降低，電子的熱運(yùn)動(dòng)減弱，電子態(tài)逐漸趨于有序。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近，電子態(tài)的變化尤為明顯，出現(xiàn)了電子的重新分布和配對(duì)現(xiàn)象。超導(dǎo)能隙作為超導(dǎo)特性的重要標(biāo)志，其隨溫度的變化規(guī)律也備受關(guān)注。在高溫下，超導(dǎo)能隙尚未打開，電子處于正常的費(fèi)米分布狀態(tài)。隨著溫度降低，當(dāng)接近超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度時(shí)，超導(dǎo)能隙逐漸打開，電子開始配對(duì)形成庫珀對(duì)。超導(dǎo)能隙的大小與溫度密切相關(guān)，在低溫下，超導(dǎo)能隙達(dá)到最大值，且在整個(gè)費(fèi)米面上呈現(xiàn)出相對(duì)均勻的分布。隨著溫度升高，超導(dǎo)能隙逐漸減小，在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以上，超導(dǎo)能隙完全關(guān)閉，超導(dǎo)態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)檎B(tài)。這種超導(dǎo)能隙隨溫度的變化關(guān)系，與超導(dǎo)理論中的BCS理論預(yù)測(cè)相符，進(jìn)一步驗(yàn)證了超導(dǎo)機(jī)制的正確性。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程中，電子結(jié)構(gòu)的變化更為復(fù)雜。當(dāng)溫度降低到超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以下時(shí)，電子開始配對(duì)形成庫珀對(duì)，這些庫珀對(duì)凝聚形成超導(dǎo)態(tài)。在這個(gè)過程中，電子的能量狀態(tài)發(fā)生了改變，電子的動(dòng)量分布也發(fā)生了變化。通過ARPES測(cè)量，可以觀察到在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以下，費(fèi)米面附近的電子態(tài)密度發(fā)生了明顯變化，出現(xiàn)了能隙結(jié)構(gòu)。超導(dǎo)轉(zhuǎn)變過程中還存在著超導(dǎo)漲落現(xiàn)象，即在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近，電子的配對(duì)和凝聚并非瞬間完成，而是存在著一定的漲落過程。這種超導(dǎo)漲落現(xiàn)象對(duì)超導(dǎo)特性有著重要影響，可能會(huì)導(dǎo)致超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的展寬和超導(dǎo)能隙的不均勻性。5.3.2磁場(chǎng)作用磁場(chǎng)對(duì)FeSe/STO薄膜的電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)性能有著重要影響，這種影響涉及電子行為的多個(gè)方面，包括電子態(tài)的變化、超導(dǎo)能隙的調(diào)整以及磁通渦旋的形成。在磁場(chǎng)作用下，F(xiàn)eSe/STO薄膜中的電子態(tài)會(huì)發(fā)生顯著變化。由于磁場(chǎng)的存在，電子會(huì)受到洛倫茲力的作用，其運(yùn)動(dòng)軌跡會(huì)發(fā)生彎曲。這種彎曲導(dǎo)致電子的動(dòng)量分布發(fā)生改變，進(jìn)而影響電子態(tài)。在低磁場(chǎng)下，電子態(tài)的變化相對(duì)較小，但隨著磁場(chǎng)強(qiáng)度的增加，電子態(tài)的變化逐漸明顯。在某些情況下，磁場(chǎng)會(huì)導(dǎo)致電子的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，出現(xiàn)新的電子態(tài)。這些新電子態(tài)的出現(xiàn)可能會(huì)對(duì)超導(dǎo)性能產(chǎn)生影響，如改變超導(dǎo)電子配對(duì)的方式和強(qiáng)度。超導(dǎo)能隙在磁場(chǎng)作用下也會(huì)發(fā)生變化。隨著磁場(chǎng)強(qiáng)度的增加，超導(dǎo)能隙會(huì)逐漸減小。這是因?yàn)榇艌?chǎng)會(huì)破壞超導(dǎo)電子對(duì)，使電子對(duì)的結(jié)合能降低，從而導(dǎo)致超導(dǎo)能隙減小。在高磁場(chǎng)下，超導(dǎo)能隙甚至可能完全關(guān)閉，超導(dǎo)態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)檎B(tài)。超導(dǎo)能隙的減小還會(huì)導(dǎo)致超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度降低，這是因?yàn)槌瑢?dǎo)能隙的大小與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度密切相關(guān)，能隙減小意味著超導(dǎo)電子對(duì)的穩(wěn)定性降低，從而使超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度下降。磁場(chǎng)作用下，F(xiàn)eSe/STO薄膜中還會(huì)形成磁通渦旋。當(dāng)磁場(chǎng)穿透薄膜時(shí)，會(huì)在薄膜中形成一個(gè)個(gè)微小的磁通量子，這些磁通量子周圍會(huì)形成超導(dǎo)電流