導(dǎo)熱絕緣復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀文獻綜述1.1導(dǎo)熱材料的選擇所選材料首先要滿足工藝設(shè)計的要求。主要工藝性能標準包括導(dǎo)電性、導(dǎo)熱性、熱輻射，熱膨脹、化學(xué)惰性、耐腐蝕、熱穩(wěn)定性、應(yīng)用溫度范圍、強度、密度、電磁性、靜電屏蔽、磁屏蔽性、抗疲勞性、硬度、韌性、耐磨性、升華、燃燒性、耐蠕變性和吸濕性。高分子材料的熱導(dǎo)率比金屬材料低幾個數(shù)量級，而陶瓷材料則居中。封裝材料的強度和剛度對系統(tǒng)中的組件的機械支撐和物理保護起著主要作用。升華是在材料處于真空或高溫環(huán)境中時產(chǎn)生的材料質(zhì)量減損的現(xiàn)象。雖然電子封裝的主要目的是提供信號輸入或輸出到芯片的通道，但電子封裝也必須保證器件的機械完整性并同時提供一些其他所要求的功能。最常見的封裝材料有金屬、高分子材料、橡膠、陶瓷、玻璃和復(fù)合物。對于單金屬是一種能失去電子形成活性離子的元素，這種離子稱為陽離子，陽離子與其他金屬原子結(jié)合形成金屬鍵，與非金屬結(jié)合則形成離子鍵。金屬不透明、有光澤，是電和熱的良導(dǎo)體。金屬通常會失去電子形成陽離子，與空氣中或電解液中的氧反應(yīng)形成氧化物。過渡金屬，如鐵、銅、鋅、鎳的氧化時間比較長（如表1.6所示為電子封裝中常見金屬及其合金的典型特性）。表1.6電子封裝中常見金屬及其合金的典型特性金屬材料如鋁和銅，常常使用在需要高導(dǎo)熱性的場合。然而，這些金屬具有較高的熱膨脹系數(shù)，因此不適用于連接熱膨脹系數(shù)較低的元器件。電子封裝用陶瓷通?？煞譃槿N不同的類別：氧化物，包括氧化鋁、氧化鋯；非氧化物，包括碳化物、硼化物、氮化物、硅化物；復(fù)合材料，包括增強顆粒、氧化物與非氧化物組合。由于絕緣性能、光滑表面、可控?zé)嶙冃文芰Α⒛茏鳛轲そY(jié)相等特性，玻璃已用于基體、延遲線、鈍化層、電容、電阻和導(dǎo)體黏結(jié)相、密封料、絕緣套管等中。玻璃是非晶材料，與液體類似，在充分冷卻后成為固體一樣堅硬的材料。夾雜物添加劑可以大大改變玻璃的熔點、熱膨脹性和電氣性能。雖然聚合物不具有陶瓷的密封性和金屬的高強度，但它們在封裝和熱管理中起到了很重要的作用，因為聚合物具有易于加工、柔韌性好、絕緣性好及成本低等特性。熱塑性聚合物或樹脂是高分子聚合物，可以進行反復(fù)加熱重塑，因為高分子鏈之間沒有共價交聯(lián)作用。熱固性材料是交聯(lián)聚合物，在熱或熱壓的作用下進行加工交聯(lián)固化。也就是說，通過交聯(lián)作用形成不同分子間的共價鍵結(jié)合從而形成比熱塑性材料的玻璃化溫度，耐化學(xué)腐蝕和強度更高的材料。1.2氮化硼填充導(dǎo)熱復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀對于h-BN填充樹脂基復(fù)合材料而言，導(dǎo)熱填料是影響復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的重要因素，其種類、形狀、尺寸、含量及表面處理等均會對復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能有較大影響。安群力ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Qunli</Author><Year>2012</Year><RecNum>90</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[53]</style></DisplayText><record><rec-number>90</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621145677">90</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>Qunli,A.N.</author></authors></contributors><titles><title>StudyonBNParticlesReinforcedCyanateEsterResinComposites</title><secondary-title>ChinaPlastics</secondary-title></titles><periodical><full-title>ChinaPlastics</full-title></periodical><dates><year>2012</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[53]研究了h-BN粒子填充對玻璃布增強氰酸酯樹脂基復(fù)合材料性能的影響。結(jié)果顯示，h-BN的加入明顯提高復(fù)合材料的彎曲強度和層間剪切強度，在h-BN加入量(質(zhì)量分數(shù))為8%時，復(fù)合材料的彎曲強度和層間剪切強度達到最大值，分別提高了5%和36%。加入h-BN粒子后，復(fù)合材料的起始熱分解溫度都較未填充體系有所提高，耐熱指數(shù)升高、熱穩(wěn)定性相應(yīng)提高。Pujari等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>V·K·普加里</Author><Year>2007</Year><RecNum>91</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[54]</style></DisplayText><record><rec-number>91</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621145807">91</key></foreign-keys><ref-typename="Generic">13</ref-type><contributors><authors><author>V·K·普加里</author><author>W·T·科林斯</author><author>J·J·庫茨克</author></authors></contributors><titles><title>Boronnitridesphericalpowder,andmethodsofusingsame</title></titles><dates><year>2007</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[54]敘述了球形h-BN粉體以60%~80%的含量(質(zhì)量分數(shù))填充聚合物產(chǎn)品，獲得熱導(dǎo)率為1~15W/mK的復(fù)合材料。球形優(yōu)勢表現(xiàn)為，球形h-BN粉有利于降低粉體間的摩擦，因而在聚合物中允許更高的填充量，球形粉比面積最小，降低了粉體對聚合物的吸附，從而有更多游離聚合物，可以改善流動性、降低粘度；球形粉中h-BN片的分布不規(guī)則，會使填充球形h-BN的聚合物呈現(xiàn)更多的各向異性熱導(dǎo)特性，在聚合物厚度方向上具有更高熱導(dǎo)率。Mentghetti等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Meneghetti</Author><Year>2015</Year><RecNum>92</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[55]</style></DisplayText><record><rec-number>92</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621145895">92</key></foreign-keys><ref-typename="Generic">13</ref-type><contributors><authors><author>Meneghetti,P.</author><author>Raman,C.</author></authors></contributors><titles><title>Mixedboronnitridecompositionandmethodformakingthereof</title></titles><dates><year>2015</year></dates><publisher>WO</publisher><urls></urls></record></Cite></EndNote>[55]首先以不同粒徑、不同形態(tài)(片狀和球形)的h-BN粉體混合均勻制成共混粉，之后以質(zhì)量分數(shù)30%~80%共混h-BN粉體填充聚合物，制得聚合物的熱導(dǎo)率為1~25W/mK，并對共混粉對聚合物粘度和導(dǎo)熱性能的影響進行分析。牟其伍等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>牟其伍</Author><Year>2011</Year><RecNum>99</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[56]</style></DisplayText><record><rec-number>99</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621147137">99</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>牟其伍</author><author>任兵</author></authors></contributors><titles><title>超細氮化硼/環(huán)氧樹脂復(fù)合材料的制備和性能影響</title><secondary-title>化工新型材料</secondary-title></titles><periodical><full-title>化工新型材料</full-title></periodical><pages>131-133</pages><volume>39</volume><number>004</number><dates><year>2011</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[56]在研究超細氮化硼/環(huán)氧樹脂(boronnitride/epoxyresin,BN/EP)復(fù)合材料時發(fā)現(xiàn)，當超細BN質(zhì)量分數(shù)達到90%時，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率可以達到1.2447W/mK，約為EP的7倍。高建等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Jian</Author><Year>2014</Year><RecNum>93</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[57]</style></DisplayText><record><rec-number>93</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621146439">93</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>Jian,G.</author><author>Yuan,Z.</author><author>Yu,J.</author><author>Lu,S.</author><author>Rao,B.</author><author>Nan,J.</author></authors></contributors><titles><title>PreparationandThermalPropertiesStudyofBoronNitride/EpoxyResinComposite</title><secondary-title>InsulatingMaterials</secondary-title></titles><periodical><full-title>InsulatingMaterials</full-title></periodical><dates><year>2014</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[57]制備了h-BN納米片填充環(huán)氧樹脂復(fù)合材料，通過對其熱性能的研究發(fā)現(xiàn)，納米、h-BN的加入可以提高復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度。當h-BN質(zhì)量分數(shù)為7%時，復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度最高為223.5℃，熱分解溫度最高，耐熱性能明顯提高。隨著h-BN含量的增加，復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)逐漸減小，導(dǎo)熱系數(shù)逐漸增加，氮化硼質(zhì)量分數(shù)為10%時，樹脂的熱導(dǎo)率由0.139W/mK提高到0.230W/mK，提高了約65%。Wattanakul等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Karnthidaporn</Author><Year>2010</Year><RecNum>94</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[58]</style></DisplayText><record><rec-number>94</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621146477">94</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>Karnthidaporn</author><author>Wattanakul</author><author>Hathaikarn</author><author>Manuspiya</author><author>Nantaya</author><author>Yanumet</author></authors></contributors><titles><title>EffectivesurfacetreatmentsforenhancingthethermalconductivityofBN-filledepoxycomposite</title><secondary-title>JournalofAppliedPolymerScience</secondary-title></titles><periodical><full-title>JournalofAppliedPolymerScience</full-title></periodical><pages>3234-3243</pages><volume>119</volume><number>6</number><dates><year>2010</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[58]研究表明，經(jīng)過表面活性劑處理后，可有效增加BN的表面潤濕性以及填料與EP之間的界面附著力，與未經(jīng)處理的BN填料相比，BN/EP復(fù)合材料的熱導(dǎo)率提高了30%，從1.5W/mK增加到2.69W/mK。Yung等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Yung</Author><Year>2010</Year><RecNum>95</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[59]</style></DisplayText><record><rec-number>95</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621146537">95</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>Yung,K.C.</author><author>Liem,H.</author></authors></contributors><titles><title>Enhancedthermalconductivityofboronnitrideepoxy-matrixcompositethroughmulti-modalparticlesizemixing</title><secondary-title>JournalofAppliedPolymerScience</secondary-title></titles><periodical><full-title>JournalofAppliedPolymerScience</full-title></periodical><pages>3587-3591</pages><volume>106</volume><number>6</number><dates><year>2010</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[59]以顆粒狀h-BN為導(dǎo)熱填料制備了環(huán)氧樹脂復(fù)合材料，結(jié)果顯示：以硅烷偶聯(lián)劑處理的h-BN為填料制得的復(fù)合材料的熱導(dǎo)率比沒有處理填料所得復(fù)合材料提高了217%，這表明填料的表面處理對于提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率具有重要的作用。趙春寶等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Zhao</Author><Year>2014</Year><RecNum>96</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[60]</style></DisplayText><record><rec-number>96</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621146568">96</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>Zhao,C.</author><author>Lei,S.</author><author>Xu,S.</author><author>Yang,X.</author></authors></contributors><titles><title>StudyonKH550modifiedboronntride/cyanateesterresinthermalconductivecomposites</title><secondary-title>NewChemicalMaterials</secondary-title></titles><periodical><full-title>NewChemicalMaterials</full-title></periodical><dates><year>2014</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[60]采用硅烷偶聯(lián)劑KH550對h-BN粉末進行了表面改性，并制備了氰酸酯樹脂/hBN導(dǎo)熱復(fù)合材料。結(jié)果顯示改性后的h-BN對氰酸酯樹脂固化反應(yīng)有一定促進作用，且能有效改善復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能，當h-BN體積分數(shù)達到23.6%時，復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)為1.33W/mK，為樹脂基體的4.6倍；且復(fù)合材料仍能保持良好的電絕緣性能。Mikdam等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Mikdam</Author><Year>2010</Year><RecNum>97</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[61]</style></DisplayText><record><rec-number>97</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621146631">97</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>Mikdam,A.</author><author>Makradi,A.</author><author>Ahzi,S.</author><author>Garmestani,H.</author><author>Li,D.S.</author><author>Remond,Y.</author></authors></contributors><titles><title>Statisticalcontinuumtheoryfortheeffectiveconductivityoffiberfilledpolymercomposites:Effectoforientationdistributionandaspectratio</title><secondary-title>CompositesScience&Technology</secondary-title></titles><periodical><full-title>CompositesScience&Technology</full-title></periodical><pages>510-517</pages><volume>70</volume><number>3</number><dates><year>2010</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[61]對h-BN和AlN填料混雜填充EP進行了研究。發(fā)現(xiàn)當兩種填料粒子粒徑呈對稱雙峰分布且體積比為1:1時，復(fù)合材料具有較好的導(dǎo)熱性能，導(dǎo)熱率達到8.0W/mK。李明等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>李明</Author><Year>2015</Year><RecNum>98</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[62]</style></DisplayText><record><rec-number>98</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621147018">98</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>李明</author><author>張凱</author><author>楊文彬</author><author>范敬輝</author><author>廖治強</author></authors></contributors><titles><title>h-BN/SiCw/聚砜導(dǎo)熱絕緣復(fù)合材料的協(xié)同導(dǎo)熱效應(yīng)</title><secondary-title>高分子材料科學(xué)與工程</secondary-title></titles><periodical><full-title>高分子材料科學(xué)與工程</full-title></periodical><number>4</number><dates><year>2015</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[62]以聚砜為基體，以具有二維結(jié)構(gòu)的h-BN和一維結(jié)構(gòu)的碳化硅晶須(SiCw)二元復(fù)配填料為導(dǎo)熱填料制備了聚砜基復(fù)合材料。結(jié)果顯示：不同形狀的導(dǎo)熱填料均勻分散在聚合物基體中，相互搭接形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，合適配比的二元復(fù)配填料對復(fù)合材料熱導(dǎo)率的提高具有協(xié)同效應(yīng)；當h-BN與SiCw質(zhì)量比為8/2，復(fù)配填料質(zhì)量分數(shù)為50%時，h-BN/SiCw/聚砜復(fù)合材料的熱導(dǎo)率達到2.728W/mK。孫蓉等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Zeng</Author><Year>2015</Year><RecNum>100</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[63]</style></DisplayText><record><rec-number>100</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621147348">100</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>Zeng,X.</author><author>Yao,Y.</author><author>Gong,Z.</author><author>Wang,F.</author><author>Sun,R.</author><author>Xu,J.</author><author>Wong,C.</author></authors></contributors><titles><title>Ice‐TemplatedAssemblyStrategytoConstruct3DBoronNitrideNanosheetNetworksinPolymerCompositesforThermalConductivityImprovement</title><secondary-title>Small</secondary-title></titles><periodical><full-title>Small</full-title></periodical><volume>11</volume><number>46</number><dates><year>2015</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[63]讓BNNS分散在樹脂溶液中，再對溶液進行冷凍，其中由于冷源使得冰晶定向生長產(chǎn)生的應(yīng)力，使BNNS片沿著生長的方向，從而產(chǎn)生有序的導(dǎo)熱通道（如圖1.2所示）。結(jié)果顯示，當BNNS的體積分數(shù)在9%時，熱導(dǎo)率達到3W/mK，說明冰晶生長產(chǎn)生的剪切力可以使BNNS有序的進行排列。圖1.8BN/PVA氣凝膠及其熱導(dǎo)率Song等ADDINEN.CITE<EndNote><Cite><Author>Song</Author><Year>2012</Year><RecNum>101</RecNum><DisplayText><styleface="superscript">[11]</style></DisplayText><record><rec-number>101</rec-number><foreign-keys><keyapp="EN"db-id="0tdetzpzm5dtavevrs4vd2zzwzdd0aew5vdd"timestamp="1621147404">101</key></foreign-keys><ref-typename="JournalArticle">17</ref-type><contributors><authors><author>Song,W.L.</author><author>Wang,P.</author><author>Cao,L.</author><author>Anderson,A.</author><author>Meziani,M.J.</author><author>Farr,A.J.</author><author>Sun,P.</author></authors></contributors><titles><title>Polymer/BoronNitrideNanocompositeMaterialsforSuperiorThermalTransportPerformance?</title><secondary-title>AngewandteChemieInternationalEdition</secondary-title></titles><periodical><full-title>AngewandteChemieInternationalEdition</full-title></periodical><dates><year>2012</year></dates><urls></urls></record></Cite></EndNote>[11]以聚乙烯醇薄膜為基體，使BN粉末在分散在PVA溶液中，再使溶液鑄成BN/PVA薄膜，通過拉伸薄膜兩端，剪切力使得PVA分子鏈進行定向移動，從而帶動BN片排列形成有序的導(dǎo)熱通道（如圖1.3所示）。結(jié)果表明，當對20vol%BN進行兩倍拉伸時，熱擴散系數(shù)達到近9mm2/s，相對于未拉伸的原薄膜，熱擴散系數(shù)增加8倍，說明剪切力可以BN片形成有序的導(dǎo)熱通道，也從本質(zhì)上改善了導(dǎo)熱性能。圖1.9BN/PVA拉伸熱導(dǎo)率麻省理工學(xué)院(MIT)的研究團隊發(fā)明了一種高導(dǎo)熱性的聚乙烯薄膜，其中的纖維由晶態(tài)和非晶態(tài)區(qū)域組成。薄膜整體導(dǎo)熱系數(shù)高達62?W/mK，是普通聚合物導(dǎo)熱性的數(shù)百倍。研究團隊發(fā)現(xiàn)，獲得高熱導(dǎo)率的關(guān)鍵在于解開聚乙烯的分子鏈纏結(jié)，盡可能地將它們有序排列，讓熱量可以更順暢地傳導(dǎo)。他們使用了熱十氫化萘溶劑使分子鏈膨脹和解開，然后將聚乙烯粉末溶解在其中，再導(dǎo)入一套特制的泰勒-庫埃特流動系統(tǒng)，通過施加剪切力進一步降低糾纏程度。再將聚乙烯溶液噴灑在液氮冷卻板上，形成一層厚膜。最后將厚膜放在卷筒拉絲機上，不斷加熱和拉伸薄膜，使分子鏈可以更自由地移動，并且?guī)椭鼈冄乩旆较驅(qū)R，最終達到一種比普通保鮮膜還要薄的狀態(tài)。圖1.10聚乙烯薄膜表征參考文獻[1] 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