1、第十一章 時間分辨光譜學(xué),主要內(nèi)容,相干瞬態(tài)光譜學(xué) 量子拍頻 光子回波 光學(xué)章動 自感應(yīng)衰減 傅立葉變換光譜學(xué),定義:,一、瞬態(tài)相干光譜學(xué),瞬態(tài)：物質(zhì)與光相互作用時間很短（T1,T2） 相干： 對于共振吸收介質(zhì)而言：工作粒子由自發(fā)輻射和其它均勻加寬 機制所決定的隨機性的自發(fā)馳豫可以忽略，所有粒子同步地與 入射光場發(fā)生相互作用 對入射光場：由于脈沖持續(xù)時間短，入射光的光譜寬度由脈沖 持續(xù)時間倒數(shù)決定，光場相干時間就是整個脈沖的持續(xù)時間， 因此整個作用期間內(nèi)可認(rèn)為入射光場是相干的。,特點:,共振介質(zhì)對入射光場的反應(yīng)特性，不但與所考查的某一時刻 的入射光波場強有關(guān)，而且與這一時刻前所有時刻的光波 場

2、強有關(guān)，也就是說介質(zhì)對某一考查時刻前的入射光場 （振幅和相位）的行為呈現(xiàn)出記憶的能力,從數(shù)學(xué)角度講,在瞬態(tài)相干作用下，共振介質(zhì)在某一時刻 對入射光場的反應(yīng)特性，不僅決定于該時刻光場的瞬時值， 而且決定于該時刻前入射光強場相對于時間的積分，即該 積分面積的大小,1、量子拍頻 考慮一個三能級系統(tǒng)Ii、 I1、 I2。 其中 I1、 I2的能級間隔小于激光線寬，在超短脈沖激光的激勵下，從一個共同的低能級Ii上實現(xiàn)粒子數(shù)集居。從這些能級上輻射的熒光強度表現(xiàn)為受調(diào)制的e指數(shù)衰減規(guī)律，這種現(xiàn)象被稱為“量子拍頻”。,A,B,A.在短脈沖激發(fā)下，能級1和2的相干激發(fā)能級圖 B.受調(diào)制的e指數(shù)衰減熒光強度,這是

3、由于相距根近的兩個能級上輻射熒光振幅間相互干涉的結(jié)果。 量子拍頻的條件：所選擇的泵浦激光線寬應(yīng)大于兩個相鄰能級之間的頻率間隔,確定兩個能級之差不受多普勒效應(yīng)影響， 量子拍光譜學(xué)可以允許無多普勒分辨,測量的技術(shù)要求： 用短脈沖激光激發(fā) 探測系統(tǒng)的時間響應(yīng)必須足夠快，以便分辨時間間隔th(E2El),量子拍測量的技術(shù)要求,137Ba+離子的6p2P3/2超精細(xì)結(jié)構(gòu)熒光量子拍頻和它的傅立葉變換譜,Na原子32S1/2基態(tài)的塞曼量子拍信號， 是用瞬變數(shù)字記錄儀對脈沖激光器的 單個脈沖所做的記錄。,探測器,利用透射強度測量量子拍的實驗方法,2、相干瞬態(tài)效應(yīng)的理論,分子或原子系統(tǒng)用兩能級系統(tǒng)進(jìn)行描述,無光

4、場時哈密頓量,原子系統(tǒng)與光場相互作用 時哈密頓量,光場Z分量：,贗極化矢：,布洛赫方程：,該系統(tǒng)的與時間 有關(guān)的極化,有效光場,縱向弛豫時間:粒子數(shù)衰變時間橫向弛豫時間:相衰變時間光學(xué)躍遷描述為躍遷矢量繞光矢量的進(jìn)動，進(jìn)動頻率稱為拉莫進(jìn)動頻率,無外加光場時,3、光子回波,假設(shè)N個原子被短激光脈沖從下能級E1同時激發(fā)到上能級E2 。 在躍遷E1 E2中，發(fā)射的總熒光強度：,躍遷E2 E1的 偶極矩陣元21,E1、 E2的權(quán)重因子,如果這些原子是非相干受激的，對相同原子：,總熒光強度：,相干激發(fā)下，N各受激原子在激發(fā)時刻t0建立確定的 相位關(guān)系，即N個受激態(tài)原子是同相的：,一切受激原子同相振動時刻

5、，熒光強度比非相干情況大N倍。 超輻射,總熒光強度：,光子回波的特性： t2-t1=t4-t3,t1=t2 信號以exp(- 2t1 T1)衰減。為均勻展寬。因為均勻展寬(如壽命展寬)是物質(zhì)中固有的，所以內(nèi)在消相是無法復(fù)相的。 光子回波是一種無多普勒效應(yīng)高分辨率光譜，可以用來測量均勻展寬。 K42K2-K1 確定回波方向。 (t2-K2r/)- (t1-K1r /)= (t4-K4r /)- (t3-K2r /),雙氫磷酸氨,樣品：SF6 光源：CO2激光器,光子回波,4、光學(xué)章動,光學(xué)章動表現(xiàn)為當(dāng)樣品原子（或分子）被足夠強的共振光場突然照射時，原子將首先被激發(fā)到高能態(tài)（共振吸收），然后回到較

6、低能態(tài)（受激發(fā)射）。交替循環(huán)地對激光吸收再發(fā)射。這種現(xiàn)象叫做光學(xué)章動。 產(chǎn)生原因：原子在強共振作用下，在上下能級間的強迫振動，由于弛豫效應(yīng)，呈現(xiàn)處衰減振蕩，透射光達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)是受感生弛豫躍遷限制的。,激發(fā)光場,光學(xué)章動信號,拉比頻率2E/h,1、測定分子躍遷偶極矩 2、獲得橫向相干時間T2,與本征頻率對激光頻率的失諧量、 入射光強度有關(guān),5、自感應(yīng)衰減,自感應(yīng)衰變：當(dāng)樣品原子在穩(wěn)態(tài)條件下被一激光束共振激發(fā)，突然撤去共振激發(fā)場，這時被激發(fā)的偶極子處于同位相，因而樣品將發(fā)射出強相干光，而且呈現(xiàn)出一種隨時間而衰減的性質(zhì)。,(A)用9.7微米連續(xù)CO2激光器得到的13CH3F光學(xué)章動信號 （B）10.6微米得到的NH2D的自由感應(yīng)衰減信號,頻譜是斯塔克 位移，緩慢變化 是章動信號,斯塔克開關(guān),二、脈沖傅立葉變換光譜學(xué),穩(wěn)頻CO2激光激發(fā) 13CH3F分子基頻3模中 （J,K）=(4,3)(5,3)躍遷 M=0,八條譜線形成四個 外差拍頻,170kHz寬，間隔0.83MHz,單脈沖,雙脈沖,規(guī)則脈沖列,短脈沖序列的多重相干作用,時間函數(shù)的場振幅,對應(yīng)的頻譜線型,本章小結(jié),瞬態(tài)、相干的含