1、單原子催化劑工作介紹聚合物封裝策略制備負載單原子位點的多孔氮摻雜碳納米球作者利用聚合物封裝策略，制備了穩(wěn)定的多孔氮摻雜碳納米球，其負載大量孤立單原子位點。這種策略方法簡單、成本低，且對非貴金屬(Co、Ni、Cu Mn等)和貴金屬(Pd等)均適用。利用上述方法得到的Co-ISAS/p-CN納米球在堿性介質中其電催化氧還原反應活性(E1/2=0.838V)，可媲美商業(yè)化20wt%，且具有優(yōu)越的甲醇耐受性以及出色的穩(wěn)定性。工作介紹理性設計單原子Mo催化劑，用于高效析氫作者通過球差校正掃描透射電子顯微鏡(AC-STEM)和X 射線吸收精細結構(XAFS)光譜探究催化劑的結構，表明Mo-SAs 與一個氮

2、原子和兩個碳原子鍵合形成了Mo1N1C2。重要的是，相比Mo2C和MoN， Mo1N1C2 催化劑呈現(xiàn)出更加優(yōu)越的活性，與商業(yè)Pt/C相比具有更好的穩(wěn)定性。密度泛函理論計算顯示Mo1N1C2的獨特結構對HER性能提升起到了至關重要的作用。工作介紹模板誘導、熱解策略制備單原子Co催化劑研究人員采用模板誘導熱解方法，制備了一系列單金屬嵌入氮摻雜碳空心球 (ISAS-M/HNCS, M=Co、Cu、Fe)。ISAS- Co/HNCS在酸性介質中展現(xiàn)了優(yōu)異的ORR活性。它展現(xiàn)出了良好的抗甲醇重毒性和優(yōu)異的穩(wěn)定性。實驗和DFT證明分散的單鈷原子位點可有利于中間體OH*的加氫化，提高催化劑ORR活性。工作

3、介紹原位TEM直接觀察貴金屬納米粒子轉變?yōu)闊岱€(wěn)定的單原子本文研究了貴金屬納米顆粒(Pd，Pt，Au- NPs)，在高溫、惰性氣氛中可以轉變?yōu)闊岱€(wěn)定單原子(Pd，Pt，Au-SAs)。通過SEM和XRD證實了金屬單原子的原子分散，通過原位TEM實時觀測動態(tài)轉化過程，利用DFT模擬計算深入解釋了其轉化的機理。工作介紹原子銅蒸發(fā)+氨配位+缺陷ZIF，高效制備單原子催化劑在1173K高溫和Ar氛圍下，ZIF-8熱裂解形成具有大量缺陷位的N摻雜碳載體；然后在NH3氛圍下，基于路易斯酸堿強相互作用，NH3和泡沫銅表面的銅原子配位形成易揮發(fā)的Cu(NH3)x物種，銅以原子態(tài)發(fā)射出去。最后同樣在NH3氛圍下，

4、Cu(NH3)x物種被N摻雜的碳載體中的缺陷捕獲，形成孤立的銅位點，然后形成單原子銅催化劑。工作介紹缺陷載體錨定貴金屬原子，構筑特殊原子界面作者通過在缺陷的TiO2上錨定孤立的Pt原子來制備高性能的光催化劑。結果發(fā)現(xiàn)，Pt原子的存在可促進Pt-O-Ti3+ 原子界面的形成。通過實驗表征以及DFT計算，證實了Pt-O-Ti3+原子界面有利于光生電子從Ti3+缺陷位到單個Pt原子的轉移效率，有利于電子空穴對的分離。由于這種獨特的原子界面， Pt1/def-TiO2催化劑具有最高的光催化制氫活性。工作介紹熱處理+ 氣體輔助策略， 制備單原子MOF基催化劑作者通過一種簡單而新穎的方法來合成催化劑(Bi

5、SAs/NC)，通過熱處理及吸附，將Bi-MOF和雙 胺DCD在Ar氛圍下，依次放置陶瓷容器，來合成Bi單原子催化劑。在氮摻雜的碳骨架中存在大量Bi-N4活性位點，且具有明顯的分層孔隙率，可高效電催化二氧化碳還原。工作介紹利用離子交換法，制備高密度單原子Pt催化劑，提升H2O2的電合成效率該工作采用基于氧化還原反應的陽離子交換法，合成了 負載在空心CuSx球殼上的單原子Pt催化劑。其中Pt原子所占比例高達24.8 at%。在酸性溶液溶液中， 在0.05-0.7V內(nèi)，催化劑將O2還原為H2O2的選擇性高達92%-96%。EXAFS結果表明，Pt更傾向于與S而不是Pt配位。這使高濃度的Pt以單原子

6、的形式分散在CuSx球殼中，并避免了其團聚。高度共價的Pt-S鍵可實現(xiàn)高密度單原子Pt 位點及提高H2O2的電合成效率。工作介紹利用離子交換法，制備高密度單原子Pt催化劑，提升H2O2的電合成效率該工作采用基于氧化還原反應的陽離子交換法，合成了 負載在空心CuSx球殼上的單原子Pt催化劑。其中Pt原子所占比例高達24.8 at%。在酸性溶液溶液中， 在0.05-0.7V內(nèi)，催化劑將O2還原為H2O2的選擇性高達92%-96%。EXAFS結果表明，Pt更傾向于與S而不是Pt配位。這使高濃度的Pt以單原子的形式分散在CuSx球殼中，并避免了其團聚。高度共價的Pt-S鍵可實現(xiàn)高密度單原子Pt 位點及

7、提高H2O2的電合成效率。工作介紹通過控制中心金屬的配合形式，來提高單原子位點的氧還原活性調整活性中心的電子結構是提高催化劑性能的有效策略。在此，作者報道了一種原子分散催化劑(FeCl1N4/CNS)，它首次通過配位氯控制中心金屬的電子結構極大優(yōu)化了ORR性能。FeCl1N4/CNS的半波電勢為E1/2=0.921V， 具有良好的耐甲醇性和出色的穩(wěn)定性。實驗和DFT結果表明，F(xiàn)e與氯的近程相互作用和與硫的遠程相互作用調節(jié)了活性位點的電子結構，從而大大提 高了堿性介質的ORR性能。工作介紹本文綜述了SACs的制備策略,可以分為自下而上和自上而下的方法。目前,大多數(shù)SACs通過自底向上的策略使用合

8、成氧化物或碳支持構建N、O缺陷使沉積金屬前體。接下來是化學還原過程，從高氧化態(tài)離子到低氧化態(tài)離 子生成SACs。然而，由于金屬的高聚集傾向和配位模式變化，常難以獲得高負載量的單原子位點，極大地限制了它們在各種工業(yè)領域的潛在應用。在這方面，Li和Wu首次提出了一個自上而下的策略， 通過金屬-有機骨架(MOFs)中金屬節(jié)點的熱解來構建SACs。在這種情況下，在MOFs中引入Zn原子是很重要的，可以有效地阻止高溫熱解過程中Co NPs的形成。由此產(chǎn)生的Co SAC具有接近5%的高金屬負載，并顯示出優(yōu)異的化學和熱穩(wěn)定性。該策略的一個顯著特點是不僅可以將金屬載荷從1%大幅提高到5%，而且可以通過暴露真實

9、的活性位點來控制協(xié)調環(huán)境來構建高性能的SACs。這種自頂向下的策略克服了傳統(tǒng)自底向上策略制造SACs的困難，有很大的潛力可滿足實際應用的需求。除了制造策略，這些方法在不同化學反應中的應用也將被介紹。最后，作者也討論了未來的挑戰(zhàn)和機遇。納米催化劑工作介紹原位電化學蝕刻合成開放納米網(wǎng)籠結構，實現(xiàn)全pH范圍內(nèi)的高效電催化水分解產(chǎn)氫作者報道了一種分散-蝕刻-孔洞策略（DEH）策略制備高性能電催化劑。通過在電化學測試過程中原位蝕刻，從RuIrZnOx空心納米盒中去除ZnO，成功獲得了開放的三維納米中空的納米網(wǎng)籠催化劑，其開放式納米網(wǎng)籠具有六個由相互連接的超細納米線制成的網(wǎng)狀壁，具有豐富的中孔結構，這些壁

10、孔組合在一起極大地增加了原子利用率，更多的活性位暴露。工作介紹高效通用策略！適用于不同非晶態(tài)貴金屬納米片的制備！由于常用的貴金屬合成技術往往得到晶體納米結構，而非晶貴金屬納米結構的合成仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。在這里，作者提出了一種通過直接退火金屬乙酰和堿鹽的混合物，來制備數(shù)十種厚度小于10nm的非晶貴金屬納米片的通用方法。通過調整貴金屬的原子排列可以優(yōu)化其催化性能。例如，在酸性介質下，非晶態(tài)Ir納米薄片表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能，在1.53V時，其質量活性分別比晶態(tài)Ir 納米薄片和商用IrO2 催化劑提高了2.5 倍和17.6倍。原位X射線吸收的精細結構譜表明，在析氧反應過程中，Ir的價態(tài)升高到近+

11、4價態(tài)，并在反應后恢復到初始狀態(tài)。工作介紹空心納米材料在催化領域的應用中空納米結構具有高比表面積、富含活性位點、限定的空隙和可調的傳質速率，可作為光催化、電催化、多相催化、均相催化等多種催化應用的催化劑、載體和反應器。本文綜述了功能化中空納米材料的催化研究進展，并從宏觀角度將其分為五種類型，分別為組分修飾型、封裝型、多殼結構型、錨定單原子位點型和表面分子修飾型。工作介紹混合溶劑熱法用于制備富氧空位的超薄納米薄片作者報道了一種用于制備具有富氧空位和光催化性能BiOBr超薄納米薄片的新方法混合溶劑熱法。通過在傳統(tǒng)的多元醇溶劑熱合成體系中引入水，來加速Bi3+前體的水解，從而影響晶體成核，最終得到表

12、面積大、表面OVs豐富的BiOBr納米片。OVs的缺陷能級低于導帶，不僅有助于縮小帶隙，增強可見光的吸收，而且有利于載流子的生成和后續(xù)分離，從而共 同提高催化性能。在仲胺光氧化反應中，催化劑在常溫、常壓條件下具有較高的轉化率、選擇性和穩(wěn)定性。工作介紹ORR金屬催化劑綜述：從納米工程再到原子設計本文首先介紹了反應機理和電化學評價方法。首先簡要回顧了鉑基ORR催化劑的發(fā)展，并展示了科學家如何通過控制其組成、形態(tài)、大小和小面暴露來優(yōu)化其催化性能。之后,作者描述了用于提高ORR催化劑的性能,的三個共同的策略提高性能：(1) 內(nèi)在活性成分調制，(2)封閉金屬物種在碳殼保護金屬的腐蝕，(3) 構建多孔或其他大面積結構。此外，作者還簡要回顧了SACs的發(fā)展，總結了近年來在ORR催化方面的研究進展，并論證了通過支撐結構和電子結構調控來提高SACs的ORR性能。工