1、第2講 非線性極化(j hu)率經(jīng)典非簡(jiǎn)諧振子模型和極化率性質(zhì)(Nolinear Susceptibility of a Classical Anharmonic Model and Properties of Nolinear Susceptibility) 共二十九頁(yè)宏觀極化強(qiáng)度(qingd) ：?jiǎn)挝惑w積內(nèi)電偶極子電矩的矢量和，也是電偶極矩的體密度Charge densityElectron chargeDisplacement介質(zhì)的極化(j hu)，形成電偶極子（dipole)共二十九頁(yè)V(x),電子的勢(shì)能函數(shù)；x0，無(wú)微擾下勢(shì)能最低處的平衡位置；u=x-x0,電子離開(kāi)(l ki)平衡位

2、置的位移。簡(jiǎn)諧勢(shì)能(shnng)函數(shù)恢復(fù)力非線性極化率經(jīng)典非諧振子模型(Nonlinear Susceptibiliy of a Classical Anharmonic Oscillator)(1)簡(jiǎn)諧振子模型（Harmonic model)簡(jiǎn)諧陣子勢(shì)能曲線原子核電子電荷-共二十九頁(yè)簡(jiǎn)諧振子模型(mxng)（Harmonic model)解出外電場(chǎng)作用下原子中電子的運(yùn)動(dòng)(yndng)方程阻尼系數(shù)聯(lián)立后得到共二十九頁(yè)線性極化(j hu)率N 電荷(dinh)數(shù)密度色散吸收共二十九頁(yè)非簡(jiǎn)諧振子模型(mxng)（Anharmonic Oscillator model)非簡(jiǎn)諧振子勢(shì)能(shnng)曲

3、線非簡(jiǎn)諧勢(shì)能函數(shù)恢復(fù)力D 表征非線性強(qiáng)度大小對(duì)于非中心反演對(duì)稱材料：ParabolicpotentialNon-centrosymmetricPotential-共二十九頁(yè)挑出(tio ch)2項(xiàng)外電場(chǎng)(din chng)作用下原子中電子的運(yùn)動(dòng)方程非簡(jiǎn)諧振子模型（Anharmonic model)二階非線性極化率D 表征非線性強(qiáng)度參量共二十九頁(yè)米勒(m l)系數(shù)二階非線性極化(j hu)率與線性極化(j hu)率之間的關(guān)系 米勒系數(shù)意義 介質(zhì)的非線性極化率與線性極化率的三次方成正比，因此，通過(guò)介質(zhì)的折射率和對(duì)稱性可預(yù)言非線性極化率。根據(jù)大量的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，盡管不同的介質(zhì)的非線性極化率的變化范圍

4、在四個(gè)量極以上，但所有介質(zhì)的密勒值卻幾乎為常數(shù)，密勒值的差別在50%以內(nèi)共二十九頁(yè)二階非線性極化(j hu)率值估算和頻情況(qngkung)下的二階非線性極化率：同理，三階非線性極化率：在遠(yuǎn)離共振條件下：共二十九頁(yè) 非線性極化(j hu)率的正式定義 Formal Definition of the Nonlinear Susceptibility兩個(gè)頻率分別為w1和w2的光波(gungb)在介質(zhì)中感應(yīng)的極化強(qiáng)度寫(xiě)為：考慮到電場(chǎng)強(qiáng)度的真實(shí)性：；一般的，;；角頻率和電場(chǎng)：二階極化強(qiáng)度分量形式：二階非線性極化強(qiáng)度重寫(xiě)為：同理，三階非線性極化率張量分量形式：二階極化率張量元素三階極化率張量元素共二

5、十九頁(yè)考慮三波混頻的二階非線性極化率張量，引入相互作用的三個(gè)頻率后重新定以后(yhu)（這里 ）極化(j hu)率張量有：對(duì)應(yīng)負(fù)頻率的有：共有12項(xiàng)極化率張量，每個(gè)張量有27個(gè)元素，總共324個(gè)元素。共二十九頁(yè)非線性極化(j hu)率的性質(zhì)(Properties of the Nonlinear susceptibility) 本征對(duì)易對(duì)稱性（Intrinsic Permutation Symmetry)：我們通過(guò)(tnggu)分析描述三波 相互作用的二階極化率張量元素，來(lái)了解極化率張量性質(zhì)，理解其物理意義和所描述的物理過(guò)程。通過(guò)(tnggu)極化率的對(duì)稱性分析，來(lái)減少非零獨(dú)立張量元素個(gè)數(shù)。

6、描述的物理意義：頻率為w1、偏振方向?yàn)?j 的外光電場(chǎng),與頻率為 w2、偏振方向?yàn)?k 的外光電場(chǎng)，在介質(zhì)中產(chǎn)生出頻率為w3極化強(qiáng)度的 i 分量。而 描述的物理意義：頻率為w2、偏振方向?yàn)閗 的外光電場(chǎng), 與頻率為w1、偏振方向?yàn)?j 的外光電場(chǎng)，在介質(zhì)中產(chǎn)生出頻率為w3極化強(qiáng)度的i分量。 從物理角度看，兩個(gè)外光電場(chǎng)對(duì)介質(zhì)的作用無(wú)先后之分，因此這兩個(gè)極化率張量元素必定相等。這種性質(zhì)是極化率張量固有的，稱極化率張量的本征對(duì)易(內(nèi)稟）對(duì)稱性。物理過(guò)程的數(shù)學(xué)描述：共二十九頁(yè)外光電場(chǎng)的頻率、振動(dòng)方向的對(duì)易性，決定(judng)極化強(qiáng)度的簡(jiǎn)并度：例如(lr)，對(duì)于二階非線性極化：僅有一個(gè)可區(qū)分場(chǎng)，如二次

7、諧波兩個(gè)外光電場(chǎng)可區(qū)分，2種對(duì)易例如，對(duì)于三階非線性極化：僅有一個(gè)可區(qū)分場(chǎng)，如三次諧波兩個(gè)可區(qū)分外光電場(chǎng)，3種對(duì)易三個(gè)可區(qū)分外光電場(chǎng)，6種對(duì)易共二十九頁(yè)場(chǎng)的真實(shí)性條件(tiojin)(Reality of the Fields)： 極化強(qiáng)度是可觀測(cè)量(cling)，與電場(chǎng)強(qiáng)度一樣，為實(shí)數(shù)。對(duì)于二階極化率張量，通過(guò)對(duì)比得到真實(shí)性條件：真實(shí)性條件極化強(qiáng)度為實(shí)數(shù)這里，共二十九頁(yè) 時(shí)間(shjin)反演對(duì)稱性( Time Inversion Symmetry)：二階非線性光學(xué)介質(zhì)無(wú)損耗，外光電場(chǎng)頻率遠(yuǎn)離(yun l)共振區(qū)域，則二階極化率張量為實(shí)數(shù)，則：由真實(shí)性條件：時(shí)間反演對(duì)稱性因此， 完全對(duì)易對(duì)稱

8、性（Full Permutation Symmetry)：同樣對(duì)于無(wú)損耗介質(zhì)，外光電場(chǎng)頻率遠(yuǎn)離共振區(qū)域。極化強(qiáng)度頻率 w3 和極化方向 i 構(gòu)成配對(duì)(w3, i)，與兩個(gè)外電場(chǎng)的頻率及振動(dòng)方向（w1, j)，(w2,k)交換位置，其值不變，則稱為完全對(duì)易對(duì)稱性。共二十九頁(yè) 1. 一階極化(j hu)率張量是對(duì)稱張量：2. 和頻和差頻的一致性：由極化率張量的完全(wnqun)對(duì)易對(duì)稱性和時(shí)間反演對(duì)稱性得出的有意義結(jié)論：作業(yè)!共二十九頁(yè)克萊曼對(duì)稱性（Kleinmans Symmetry) 對(duì)于無(wú)損耗介質(zhì)，且外光電場(chǎng)頻率 w 遠(yuǎn)小于介質(zhì)的共振頻率 w0，二階極化率張量與頻率無(wú)關(guān)(wgun)。在不用括

9、號(hào)內(nèi)頻率的條件下，交換二階極化率張量元素的下標(biāo)，張量元素值不變。這就是克萊曼對(duì)稱性。 克萊曼對(duì)稱性在忽略極化率色散時(shí)是有效的。當(dāng)考慮色散時(shí)，二階極化率張量元素(yun s)值要用米勒常數(shù)修正。二階極化率張量的克萊曼對(duì)稱性，使得張量元素個(gè)數(shù)從27個(gè)減少到18個(gè)。共二十九頁(yè) 二階極化率張量元素(yun s)的簡(jiǎn)便記號(hào):(Contracted Notation) 1, 2, 3分別(fnbi)代表x,y,z用 dil 矩陣：克萊曼對(duì)稱條件成立的條件下：獨(dú)立元素從18個(gè)減少到10個(gè)。克萊曼對(duì)稱條件成立的條件下，引入張量：非線性光學(xué)系數(shù)共二十九頁(yè) 非線性介質(zhì)(jizh)的空間對(duì)稱性（Spatial Sy

10、mmetry of the Nonlinear Medium) 中心反演對(duì)稱（centrosymmetric)對(duì)二階非線性響應(yīng)(xingyng)的影響：張量滿足坐標(biāo)變換不變性。對(duì)具有中心反演對(duì)稱介質(zhì)，二階極化率張量按以下規(guī)則變換，其值不變。而此時(shí)將光電場(chǎng)的振動(dòng)方向反向，即由 ，極化強(qiáng)度方向必定因此也反向。外電場(chǎng)改變符號(hào)后：比較上面兩式，得：推廣：所有中心反演對(duì)稱材料沒(méi)有偶數(shù)階非線性極化響應(yīng)，及偶數(shù)階極化率張量為零。共二十九頁(yè) 空間(kngjin)對(duì)稱性對(duì)二階極化率張量的影響（Influence of Spatial Symmetry on the Second-Order Susceptibi

11、lity)二階非線性光學(xué)材料只能在非中心反演(fn yn)對(duì)稱材料中尋找。自然界的晶體材料分7大晶系（1. 三斜，2. 單斜，3. 正交，4. 正方 5. 三角 6. 六角 7. 立方晶系），32種晶類（宏觀對(duì)稱類型），其中非中心反演對(duì)稱晶體只有21種。四方晶系立方晶系晶體的對(duì)稱性會(huì)進(jìn)一步減少二階極化率張量中非零獨(dú)立元素的個(gè)數(shù)。共二十九頁(yè)晶體的對(duì)稱性會(huì)進(jìn)一步減少(jinsho)二階極化率張量中非零獨(dú)立元素的個(gè)數(shù)，以 類晶體為例： 具有(jyu) 對(duì)稱性晶體如KDP, KD*P,ADP, ZnGeP2 晶體對(duì)稱性操作 6個(gè)對(duì)稱操作(1) 一個(gè)4度象轉(zhuǎn)軸(沿z軸)(2) 3個(gè)2度軸(各沿x,y和z

12、軸)，(3) 兩個(gè)對(duì)稱面分別為4上面的-為反演對(duì)稱操作，矩陣為：共二十九頁(yè)以平行于z軸-45度平面作為(zuwi)鏡面m2以平行于z(x3)軸45度平面作為(zuwi)鏡面m1變換矩陣變換矩陣共二十九頁(yè) 0 -1 01 0 00 0 -11 0 00 -1 00 0 -1-1 0 00 1 00 0 -1-1 0 00 -1 00 0 10 1 01 0 00 0 11 -1 0-1 0 00 0 1 類對(duì)稱操作(cozu)矩陣對(duì)于(duy)晶體,n度旋轉(zhuǎn)Cn，n=1,2,3,4,6Cn旋轉(zhuǎn)操作變換矩陣共二十九頁(yè) 首先(shuxin)用 作用于 作變換 二階極化(j hu)率張量：矩陣變換后與

13、原矩陣相同，因此變換后出現(xiàn)負(fù)號(hào)項(xiàng)的元素應(yīng)為零。共二十九頁(yè) 再用 作用(zuyng)于 作變換得到(d do)矩陣：共二十九頁(yè) 用 作用(zuyng)于 作變換同樣(tngyng)，出現(xiàn)負(fù)號(hào)項(xiàng)消失，矩陣重寫(xiě)為：共二十九頁(yè) 寫(xiě)成 dil 矩陣(j zhn)形式：最后得到(d do)的矩陣：在克萊曼對(duì)稱條件成立條件下：只剩一個(gè)非零獨(dú)立元素共二十九頁(yè)Thanks for your attenstion!共二十九頁(yè)內(nèi)容摘要第2講 非線性極化率經(jīng)典非簡(jiǎn)諧振子模型和。(1)簡(jiǎn)諧振子模型（Harmonic model)。從物理角度看，兩個(gè)外光電場(chǎng)對(duì)介質(zhì)的作用(zuyng)無(wú)先后之分，因此這兩個(gè)極化率張量元素必定相等。2. 和頻和差