關(guān)于放射性核素的制備第1頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用2引言核技術(shù)應用的基礎是射線與物質(zhì)的相互作用，這些射線可由反應堆、加速器直接提供，也可由放射性同位素衰變獲得。

反應堆制備加速器生產(chǎn)本章中將主要介紹人工放射性核素的制備方法。產(chǎn)量大、品種數(shù)量多、生產(chǎn)成本相對低生產(chǎn)能力低，但品種多、所生產(chǎn)的核素多為無載體、比活度高。目前放射性核素生產(chǎn)最主要的方式之一

第2頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用32.1

放射性核素的來源分類天然放射性核素人工放射性核素從自然界存在的礦石中提取通過人工干預的核反應制備核反應堆生產(chǎn)、加速器生產(chǎn)和核素發(fā)生器第3頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用42.1.1

天然放射性核素天然放射性核素原生放射性核素宇生放射性核素原始存在于自然界中宇宙射線與大氣和地表中的物質(zhì)相互作用生成第4頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用5原生放射性核素由三個天然放射性衰變系組成，即釷系(232Th或4n系)，鈾系（238U系或4n+2系），錒系（235U系或4n+3系)共同特點起始都是長壽命元素，壽命大于或接近地球。中間產(chǎn)物都有放射性氣體氡。并有放射性淀質(zhì)生成。最后都生成穩(wěn)定的核數(shù)。第5頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用6釷系—4n系鈾系—4n+2系4n表示系中各核素的質(zhì)量數(shù)為4的倍數(shù)其起始元素是通過一系列α衰變最后生成208Pb(穩(wěn)定)表示系中各核素的質(zhì)量數(shù)為4的倍數(shù)+2其起始元素是通過一系列α衰變最后生成206Pb(穩(wěn)定)第6頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用7錒系—4n+3系表示衰變系中各核素的質(zhì)量數(shù)為4的倍數(shù)+3其起始元素是235U通過一系列α衰變最后生成207Pb(穩(wěn)定)镎系—4n+1系表示衰變系中各核素的質(zhì)量數(shù)為4的倍數(shù)+1其起始元素是237Np通過一系列α衰變最后生成209Bi(穩(wěn)定)此系非天然放射性，在40年代，已通過各種核反應方法合成了這一放射系的所有成員。其衰變子體中無放射性氣體氡（Rn）第7頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用8宇生放射性核素表2-1宇生核素示例除上述原生放射性核素外，自然界中一些放射性核素如3H、7Be、14C和22Na，它們是宇宙射線與空氣中的N、O、Li等作用在大氣層中生成的。第8頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用92.1.2

人工放射性核素1934年，法國科學家約里奧·居里夫婦用α粒子轟擊鋁發(fā)生核反應獲得了第一個人工放射性核素。之后，人們通過反應堆、加速器等制備了大量的各種人工放射性核素。目前，已發(fā)現(xiàn)的放射性核素有2000多種，其中人工放射性核素就超過1600種。第9頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用10人工放射性核素主要是通過中子和帶電粒子如質(zhì)子、氘核等轟擊天然穩(wěn)定核素或235U等易裂變材料使其產(chǎn)生核反應來制備的。分類入射粒子的種類入射粒子的能量中子核反應帶電粒子核反應光核反應重粒子核反應低能核反應（E<50MeV）中能核反應（50MeV<E<1000MeV）高能核反應（E>1000MeV）第10頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用11反應堆制備作為人工放射性核素生產(chǎn)的重要設施之一，反應堆可提供不同能譜的中子和較大的輻照空間，具有可同時輻照多種樣品、輻照的樣品量大、靶子制備容易、輻照操作簡便、成本低廉等優(yōu)點。此外，從反應堆運行過程中核燃料因發(fā)生裂變核反應生成的產(chǎn)物中也可提取大量的放射性核素。核反應堆生產(chǎn)放射性核素已成為放射性核素的主要來源。第11頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用12加速器制備用加速帶電粒子轟擊各種靶子物，能引起不同的核反應，生成多種反應堆所不能提供的放射性核素如18F、201Tl等。這也是人工放射性核素最重要的來源之一。加速器能生產(chǎn)的放射性核素品種較多，約占目前已知放射性核素總數(shù)的60%以上，但它的產(chǎn)量遠比反應堆生產(chǎn)的小。第12頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用13核素發(fā)生器制備將反應堆和加速器生產(chǎn)的某些放射性核素制成放射性核素發(fā)生器，可為遠離反應堆和加速器的地方提供短壽命放射性核素。所謂放射性核素發(fā)生器就是一種可從較長半衰期的母體核素中不斷分離出短半衰期子體核素的一種裝置。由于放射性子體核素伴隨母體核素的衰變而不斷累積，可每隔一定時間從母體核素中方便地分離出來并加以收集。第13頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用142.2

反應堆生產(chǎn)放射性核素核反應堆上制備放射性核素的方法主要有兩種：（1）通過反應堆產(chǎn)生的中子流照射靶子物，直接生產(chǎn)或通過簡單處理生產(chǎn)放射性核素，即（n，γ）法；（2）從輻照后的235U等易裂變材料產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物中分離，即（n，f）法。第14頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用152.2.1

中子核反應及其特點中子不帶電，當它與原子核作用時，由于不存在庫侖勢壘，因此不同能量的中子均能引發(fā)核反應。最主要的核反應類型有（n，γ）、（n，p）、（n，α）、（n，f）、（n，2n），以及多次中子俘獲。第15頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用161.（n,γ）反應（n,γ）是生產(chǎn)放射性核素最重要、最常用的核反應，利用（n,γ）反應可在反應堆上生產(chǎn)大多數(shù)元素的放射性核素。①通過（n,γ）反應直接生成所需要的放射性核素例如59Co（n,γ）60Co、191Ir（n,γ）192Ir、31P（n,γ）32P等。由于（n,γ）反應直接生成的放射性核素均為靶元素的同位素，不能通過化學方法將目標核素與其靶子元素進行分離，因此，所制備的放射性核素一般都是有載體的。第16頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用17②通過（n,γ）反應，再經(jīng)核衰變生成所需要的放射性核素

由于靶子元素與目標核素不是同一種元素，因此可通過物理或化學方法將靶子元素與目標核素進行分離，獲得比活度、放射化學純度及放射性核素純度都很高的無載體的目標核素。第17頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用182.（n,f）反應235U等易裂變核素俘獲中子發(fā)生（n,f）反應，生成數(shù)百種裂變元素，因此裂變產(chǎn)物的組成相當復雜。

以235U為例，它在熱中子引起裂變的產(chǎn)物中包括36種元素的160多種核素（A=72~161）。通過化學分離的辦法可從這些裂變產(chǎn)物中提取在國防工業(yè)和國民經(jīng)濟中有重要應用價值的放射性核素，如90Sr、95Zr、99Mo、131I、137Cs、144Ce等。第18頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用193.（n,p）反應4.（n,α）反應（n，p）反應要求中子有較高能量，一般由快中子誘發(fā)。由于核內(nèi)勢壘隨原子序數(shù)的增大而增高，因此，（n，p）反應適于制備原子序數(shù)較低的放射性核素，如14C、32P、58Co等。與（n,γ）反應加β-衰變以及（n，p）反應一樣，利用（n,α）反應也可以生產(chǎn)無載體放射性核素。用富集的6Li生產(chǎn)氚就是采用了該核反應方式，即6Li（n,α）3H。第19頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用202.2.2

反應堆輻照法生產(chǎn)放射性核素反應堆輻照法生產(chǎn)的放射性核素，其產(chǎn)量與產(chǎn)品質(zhì)量不僅受反應堆所能提供的輻照條件與能力影響，而且與核反應的選擇、靶子的制備、提取工藝等因素有關(guān)。此外，還必須注意靶件在堆內(nèi)輻照時的安全性。第20頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用211.

放射性核素生產(chǎn)要求反應堆提供的條件A.

高中子注量率B.

足夠的輻照時間C.

反應堆運行方式D.

反應堆安全保障一般5×1013cm-2·s-1以上，特殊要求在1×1015cm-2·s-1以上多達數(shù)十個的輻照孔道

依據(jù)生產(chǎn)放射性核素半衰期的長短設置不同的運行方式干孔道采用空氣冷卻靶件，濕孔道采用純凈水冷卻靶件第21頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用222.

靶件的制備（1）靶子物的選擇與處理A選擇適合的靶子物化學形態(tài)B盡可能采用高豐度的靶子元素作為靶子物靶子元素含量盡量高、靶子元素的化學純度要高、靶子物輻照后易于處理并轉(zhuǎn)化為所需的化學形態(tài)、堆內(nèi)輻照時靶件的穩(wěn)定性（化學穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、輻照穩(wěn)定性）好。如采用天然或低豐度的靶子元素作靶,某些核素要發(fā)生兩次中子俘獲才能生產(chǎn)。第22頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用23（2）靶子物的結(jié)構(gòu)設計及制備靶件的結(jié)構(gòu)設計包括靶筒結(jié)構(gòu)設計、靶芯的結(jié)構(gòu)（靶子物的形態(tài)）及其在靶筒內(nèi)的分布方式設計。靶件需要根據(jù)反應堆所能提供的輻照孔道的參數(shù)（孔道尺寸、中子類型及中子注量率分布）、靶件裝量及發(fā)熱量、靶件輻照管道冷卻方式以及靶件出入堆的抓取工具等條件設計，以保證輻照時靶件及反應堆的安全。制備輻照靶件時還要考慮靶子物裝載量、內(nèi)外包裝形式等第23頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用24（3）輻照靶件的焊封輻照靶件必須具有良好的密封性，以保證同位素靶件在反應堆輻照過程中不發(fā)生放射性物質(zhì)泄漏。（4）輻照靶件的質(zhì)量控制靶件需要經(jīng)過靶件密封性檢測、表面污染等檢測合格后才能入堆輻照?？刹捎玫霓k法有工業(yè)CT、中子照相技術(shù)、γ譜儀測量等進行無損檢測！第24頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用253.

靶件的輻照選擇合適的輻照條件和保證輻照過程的安全是至關(guān)重要的。靶件的輻照應注意以下幾點：A

選擇適合的核反應及中子能譜適合在反應堆上生產(chǎn)放射性核素，一般其原子序數(shù)要求在20以上。對于原子序數(shù)位于20和35之間的放射性核素的生產(chǎn)，可以選用能量高的快中子；當原子序數(shù)大于36時，通常選用（n,γ）反應生產(chǎn)放射性核素。第25頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用26B盡可能高的中子注量率C適合的輻照時間反應堆生產(chǎn)放射性核素的產(chǎn)額與中子注量率成正比。因此，應采用盡可能高的中子注量率，以提高目標核素的產(chǎn)額。某一同位素生產(chǎn)靶件的最佳輻照時間可以根據(jù)靶件的輻照產(chǎn)額公式來計算。第26頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用27產(chǎn)額的計算

假設穩(wěn)定核素S被入射粒子轟擊生成放射性核素A，核素A僅以衰變方式減少并且生成穩(wěn)定核素B。

例：在照射時間內(nèi)，核素A的產(chǎn)率與入射粒子注量率Ф（cm-2·s-1）、熱中子俘獲截面σs（b，1b=10-24cm2）和靶核數(shù)Ns成正比，即核素A的生產(chǎn)率為ФσsNs；同進它又隨著λANA的衰變速率而減少。第27頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用28因此，核素A的凈增長率為：

式中NA為照射時間t后核素A的原子數(shù)。初始條件t=0時，NA＝0，則上述微分的方程的解為：

其放射性活度為：

第28頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用294.輻照靶件的處理輻照后的靶件處理包括目標放射性物理處理、化學處理及其進一步加工成各種放射性制品。輻照后的靶件一般都需要經(jīng)過化學處理（目標核素的分離與純化）后才能制成滿足用戶需要的放射性核素制品。

化學處理方法有溶劑萃取法、沉淀法、離子交換法、蒸（干）餾、電化學法、熱原子反沖法等。第29頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用305.放射性核素產(chǎn)品的質(zhì)量放射性核素的產(chǎn)品質(zhì)量是通過物理檢驗、化學檢驗以及生物檢驗等質(zhì)量檢驗方法予以保證的，其產(chǎn)品質(zhì)量指標包括：放射性活度、放射性純度、放射化學純度、化學純度、載體含量及醫(yī)用制劑的無菌、無熱源檢測等。第30頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用316.某些重要核素的生產(chǎn)工藝表2-2反應堆生產(chǎn)的一些重要放射性核素第31頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用3298Mo（n，γ）99Moβ-，γ112Sn（n，γ）113SnEcIT124Xe（n，γ）125Xeβ－130Te（n，γ）131Teβ－第32頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用33（1）131I干法生產(chǎn)工藝

A

一種是（n，f）法，即235U（n，f）131I，從輻照后的235U靶件中分離裂變產(chǎn)物131I。但提取率較低，并且從大量的裂變產(chǎn)物中提取裂變131I會另外產(chǎn)生大量的放射性廢物。B

另一種是（n，γ）法，即以單質(zhì)碲或碲的各種化合物為原料，入堆輻照后，碲經(jīng)過130Te（n，γ）131Te和β-衰變生成131I，再將131I從靶材料中分離出來。生產(chǎn)方式第33頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用34Ａ—過濾器，B—流量計，C—壓力計，D—蒸發(fā)爐，E—純化爐，F(xiàn)—吸收柱，G—閥，Ｈ—活性碳柱，I—活性碳測量柱，J—真空泵圖2-5131I干法生產(chǎn)系統(tǒng)示意圖干法生產(chǎn)裝置主要包括加熱蒸餾、堿液吸收、廢氣處理三部分組成。干法生產(chǎn)裝置第34頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用35①加熱蒸餾裝置由管式加熱電爐（帶溫度控制儀）、純化加熱爐、石英舟皿、石英加熱管組成。②堿液吸收裝置由兩級堿液吸收柱組成。第一級吸收柱容積50mL，第二級吸收柱容積250mL。③廢氣處理裝置廢物處理裝置由三級強堿液洗滌塔組成，每級洗滌塔容積1000mL,堿液濃度為5.0mol·L-1NaOH。除此之外，操作的工作箱或熱室需配置除碘過濾器。第35頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用36（2）125I循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝

生產(chǎn)方式生產(chǎn)125I的主要核反應目前有兩種生產(chǎn)方法：A是將124Xe封裝在不銹鋼筒內(nèi)制成內(nèi)靶，然后置于高純鋁筒內(nèi)做成輻照靶件入堆輻照。B是間歇循環(huán)回路法。采用這種方法生產(chǎn)125I，不需要制備124Xe氣體靶，并且，該生產(chǎn)辦法相對簡單，得到的125I純度高，生產(chǎn)能力也較前一種辦法高。第36頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用37間歇循環(huán)回路法生產(chǎn)125I的工藝流程

125I間歇循環(huán)生產(chǎn)工藝流程第37頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用382.2.3

從裂變產(chǎn)物中提取放射性核素1.

裂變核反應圖2-7中子引發(fā)的鈾核裂變示意圖第38頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用392.

裂變產(chǎn)物的組成其質(zhì)量分布裂變產(chǎn)物的組成是隨時間變化的。當一個可裂變物質(zhì)的靶在反應堆內(nèi)照射了T時間并冷卻t時間后，裂片核素i的放射性Ai可用下式來表示：

式中N—可裂變物質(zhì)的原子核數(shù)；

I—中子能量；σ—裂變截面；Yi—核素i的裂變產(chǎn)額；λi—核素i的衰變常數(shù)。在N、I、σ不變的情況下，裂變產(chǎn)物的放射性與裂變產(chǎn)額Yi有關(guān)，并隨著T、t而變化。第39頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用40圖2-8不同能量的中子誘發(fā)235U裂變的質(zhì)量-產(chǎn)額圖裂變產(chǎn)額是指是指裂變產(chǎn)物的某一種核素或某一質(zhì)量鏈在重核裂變過程中產(chǎn)生的幾率。它通常用每100次核裂變產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物原子數(shù)來表示（%）。第40頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用413.

裂變產(chǎn)物分離離子交換分離溶劑萃取分離萃取色層分離沉淀分離法其它方法A裂片元素的分離方法選擇性好，回收率高、易于實現(xiàn)自動化操作、易于放射性屏蔽簡便、快速、選擇性高、易于連續(xù)操作和遠距離控制對于性質(zhì)相似的元素的分離更能顯示其優(yōu)越性操作繁雜、程序冗長、回收率和去污率較低超臨界流體萃取法和采用離子液體為萃取介質(zhì)的方法第41頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用42B長壽命裂片元素及超鈾元素的分離目前，長壽命裂片核素及超鈾核素主要從核動力堆卸出的乏燃料中提取。乏燃料的后處理主要目的是回收235U，并提取軍用核素239Pu。在235U、239Pu提取回收后，其它的裂變產(chǎn)物和超鈾元素全部轉(zhuǎn)入廢液中。第42頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用43C中短壽命裂片元素的分離①裂變99Mo的提取

235U裂變生成99Mo產(chǎn)額為6.06%，可以從235U的裂變產(chǎn)物中大量提取99Mo。裂變99Mo的提取一般采用Al2O3色層分離、HDEHP溶劑萃取或萃取色層分離、α-安息香肟沉淀分離法等。下面以日本開展的裂變99Mo生產(chǎn)為例介紹裂變裂變99Mo生產(chǎn)技術(shù)。第43頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用44a235U靶件的制備圖2-9235U靶件結(jié)構(gòu)圖

第44頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用45b235U靶件的輻照及冷卻

輻照條件：中子注率量2×1013cm-2·s-1~3×1013cm-2·s-1，

輻照4d~7d。冷卻時間：2d。冷卻2d后，一個靶件將產(chǎn)生2.81×1012Bq99Mo、4.1×1012Bq131I、2.59×1012Bq133Xe等裂片元素。第45頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用46c輻照后235U靶件的處理

靶件用10mol·L-1的硝酸溶解。在靶件溶解時131I和133Xe等放射性氣體釋放出來，經(jīng)堿液吸收塔吸收131I后，含133Xe的放射性氣體經(jīng)過液氮冷卻的分子篩，以捕集133Xe。溶解完全后，加入碘的載體以進一步除去放射性131I。向反萃液加入NaNO2以除去溶液中的H2O2，并通過蒸餾辦法減小反萃液體積。經(jīng)處理后的反萃液加入氧化鋁色譜柱，99Mo被氧化鋁所吸附，然后用0.1mol·L-1的稀硝酸和水洗滌色譜柱，再用0.1mol·L-1的氨水將99Mo洗提出來，即為產(chǎn)品。第46頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用47裂變99Mo提取流程第47頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用48表2-3裂變99Mo中放射性雜質(zhì)含量注：輻照時間7d，測量時間為輻照之后7d。第48頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用49②裂變131I的提取裂變131I是裂變法生產(chǎn)99Mo時的副產(chǎn)物之一，由于裂變131I的產(chǎn)額為3.1%，因此可以從裂變產(chǎn)物中大規(guī)模生產(chǎn)131I。裂變同位素生產(chǎn)過程中，在切割和酸性溶解時都有131I逸出，采用負壓方式可將其收集；不管采用何種方式溶靶，留在溶液中的131I一般都采用先酸化、后蒸餾或熱氣載帶等措施使其分離出來。第49頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用50圖2-12IRE裂變同位素99Mo、131I、133Xe分離流程圖第50頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用51圖2-13純化流程圖第51頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用52第三講第52頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用532.3

加速器生產(chǎn)放射性核素用加速器產(chǎn)生的高速帶電粒子轟擊含有選定的穩(wěn)定核素的靶，可制備很多品種的放射性核素。這些放射性核素大多數(shù)因核內(nèi)中子貧乏而以正電子或低能γ射形式衰變，半衰期一般較短，比活度高，并且可以得到無載體放射性核素，盡管它的生產(chǎn)能力較低，但由于它在工業(yè)、農(nóng)業(yè)，尤其是生物醫(yī)學方面具有特殊的用途，其用量不斷增加，現(xiàn)已成為放射性核素生產(chǎn)不可缺少的手段。第53頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用542.3.1

加速器生產(chǎn)反射性核素的發(fā)展簡史自1934年人工放射性核素發(fā)現(xiàn)后，回旋加速器就用于放射性核素的制備，使人工放射性核素在短短三年內(nèi)就從3個增加到197個。從20世紀60年代初到現(xiàn)在，世界上用于生產(chǎn)放射性核素的加速器從不到5臺猛增到數(shù)百臺；并且新增加的核醫(yī)學診斷用核素中80％是用加速器生產(chǎn)的。近年來，醫(yī)學診斷用貧中子放射性核素的消費量逐漸增大，有些核素的作用出現(xiàn)了逐漸取代部分反應堆生產(chǎn)的放射性核素的趨勢。第54頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用552.3.2

加速器的組成及分類加速器主要由三個部分組成：離子源用于提供所需加速的電子、正電子、質(zhì)子、反質(zhì)子以及重離子等粒子；真空加速系統(tǒng)該系統(tǒng)中有一定形態(tài)的加速電場，為了使粒子在不受空氣分子散射的條件下加速，整個系統(tǒng)放在真空度極高的真空室內(nèi)；導引、聚焦系統(tǒng)用一定形態(tài)的電磁場來引導并約束被加速的粒子束，使之沿預定軌道接受電場的加速。衡量一個加速器的性能的指標有兩個：一是粒子所能達到的能量；二是粒子流的強度（流強）。加速器按其作用原理不同可分為靜電加速器、直線加速器、回旋加速器、電子感應加速器、同步回旋加速器、對撞機等。第55頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用561.高壓倍加加速器這是最早使用過的用來加速粒子的高壓裝置。它利用倍壓速流的原理制成的。雖然加速后粒子的能量不高，一般在1MeV左右，但用它得到的高速粒子數(shù)量大，束流強，因此至今仍有實驗室使用它來加速粒子。第56頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用572.靜電加速器圖2-19范得格拉夫靜電加速器示意圖靜電加速器是利用靜電高壓加速帶電粒子的裝置。它可用以加速電子或質(zhì)子，通過輸電帶將噴電針電暈放電的電荷輸送到一個絕緣的空心金屬電極內(nèi)，使之充電至高電壓以加速帶電粒子。第57頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用583.回旋加速器圖2-20

回旋加速器示意圖

回旋加速器是利用磁場使帶電粒子作回旋運動，在運動中經(jīng)高頻電場反復加速的裝置。第58頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用59第59頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用604.直線加速器圖2-21粒子加速器實物圖直線加速器是利用沿直線軌道分布的高頻電場加速電子、質(zhì)子和重離子的裝置。第60頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用61LinacCoherentLightSource第61頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用622.3.3

加速器生產(chǎn)放射性核素的特點帶電粒子核反應的庫侖勢壘高，適于制備輕元素的放射性核素如11C、13N、15O和18F等。加速器生產(chǎn)核素時，入射粒子是帶電粒子，所生成的放射性核素都是貧中子的核素。加速器生產(chǎn)的放射性核素，一般與靶核不是同一元素，故易于用化學分離，制得高比活度或無載體的放射性核素。加速器生產(chǎn)放射性核素也有一些缺點，如大部分核素的生產(chǎn)能力要比反應堆生產(chǎn)小得多，生產(chǎn)成本高；制備靶及靶子冷卻技術(shù)難度大；較短的半衰期使它的使用范圍（時間、空間）受到限制。第62頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用632.3.4

加速器生產(chǎn)放射性核素的核反應類型加速器生產(chǎn)放射性核素中發(fā)生的主要核反應有：采用α粒子引發(fā)的核反應、氘核引發(fā)核反應、質(zhì)子核反應、3He引起的核反應等。采用α粒子引發(fā)的核反應有（α，n）、（α，p）、（α，2n）等。氘核反應有（d，n）、（d，2n）、（d，α）反應。質(zhì)子引發(fā)的(p，n)反應是加速器生產(chǎn)放射性核素的主要核反應，3He引起的核反應有（3He，n）、（3He，2n）、（3He，p）等。第63頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用642.3.5

加速器生產(chǎn)放射性核素加速器參數(shù)核反應產(chǎn)額產(chǎn)品核純度A

核反應的選擇①帶電粒子束必須具有足夠的能量

②帶電粒子束必須具有足夠的粒子流量

入射粒子靜止質(zhì)量越小，能量越大，靶核原子序數(shù)越小，則產(chǎn)額越大

發(fā)生核反應時，可能同時會發(fā)生競爭反應，從而導致產(chǎn)品純度不高，因此需要選擇合適的核反應及入射粒子能量

第64頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用65B加速器用靶件的制備

固體靶

液體靶和氣體靶

①內(nèi)靶方式是將靶件放在加速器的真空室內(nèi)照射，其生產(chǎn)效率高，但操作復雜。②外靶方式是將粒子束引出真空室，在真空室外面照射靶件。有專門的靶材料液體/氣體進出管道

合適的厚度、耐高溫、導熱性能好、熱穩(wěn)定性好、熔點高第65頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用66C輻照產(chǎn)額計算帶電粒子引起核反應的反應截面，強烈地依賴于轟擊粒子的能量。這種核反應截面隨入射粒子通量變化的函數(shù)關(guān)系，稱激發(fā)函數(shù)。已知激發(fā)函數(shù)后，“厚靶”輻照時所期望獲得的放射性核素總放射性量A可表示如下：

當輻照時間顯著小于（至少5倍）同位素的半衰期時，上式可近似表示如下：

第66頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用67D輻照靶件的處理粒子束轟擊后的靶件經(jīng)各種物理、化學方法處理后，可得到無載體的放射性核素。固體靶：1）易揮發(fā)物質(zhì)：干法蒸餾技術(shù)進行分離提取，固體靶還可反復使用；2）難揮發(fā)物質(zhì)：溶解、萃取、層析或共沉淀等，靶件一次性使用。液體靶和氣體靶：相對要簡單些。第67頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用682.3.6

加速器生產(chǎn)放射性核素的應用工業(yè)上，57Co、22Na、109Cd作為穆斯堡爾效應、正電子湮沒技術(shù)、X射線熒光分析用的放射源。在農(nóng)業(yè)和環(huán)境保護中，47K、74As、203Pb

示蹤原子。在醫(yī)學上的應用，檸檬酸67Ga用于腫瘤診斷，123I標記的碘化鈉用于診斷甲狀腺。第68頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用692.3.7

加速器生產(chǎn)放射性核素123I1.直接法制備直接法制備123I需要中、低能加速器，用質(zhì)子或氘在富集Te同位素上引發(fā)核反應。Te靶制備中使用高豐度的Te同位素如124Te、123Te和122Te的氧化物，通過加熱將這些氧化物熔融在Pt（鉑）盤內(nèi)形成輻照靶。照射后的靶需要經(jīng)過化學方法分離出123I。123I的化學分離方法多用干法蒸餾法。其具有操作簡單、蒸餾時間短（幾分鐘）、回收率高（接近100%）、放射性廢物量小等優(yōu)點第69頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用702.間接法制備國際上主要發(fā)展的間接法有：127I（p，5n）123Xe→123I、124Xe（p，x）123I和124Xe（γ，n）123Xe→123I。間接法生產(chǎn)123I需要使用中、高能回旋加速器或電子加速器，主要雜質(zhì)為半衰期60d的125I20世紀80年代，出現(xiàn)了采用高富集度的124Xe通過124Xe（p，x）123I

反應生產(chǎn)123I

的方法。也有用高富集度124Xe、電子加速器，通過124Xe（γ，n）123Xe核反應也可制備123I。第70頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用712.4

放射性核素發(fā)生器

放射性核素發(fā)生器是人工放射性核素獲得的另一種方式。它通過簡單的操作，能定期從長壽命的母體核素中分離出短壽命子體核素，為短壽命子體核素的應用，特別是在那些遠離反應堆和不具備加速器的地方應用提供了有利條件。目前放射性核素發(fā)生器應用最多的還是核醫(yī)學。它所使用的母體核素也是通過反應堆或加速器生產(chǎn)的。第71頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用722.4.1

放射性核素發(fā)生器基本原理

放射性核素發(fā)生器，是利用母體與子體核素的半衰期和它們的物理、化學等性質(zhì)上差異，采用各種物理、化學手段將不斷生成的子體核素從母體核素中分離出來的裝置。第72頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用73實用的放射性核素發(fā)生器中，子體核素的半衰期短，而母體核素的半衰期相對較長。放射性核素發(fā)生器以其母子體核素或直接以子體核素來命名，例如母體為99Mo、子體為99mTc的裝置就叫99Mo-99mTc發(fā)生器或99mTc發(fā)生器。第73頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用741.放射性母體－子體的相互關(guān)系

假設：t＝0時，只有母體核數(shù)（N1,0），在t時刻，剩下的母體核數(shù)為：

母體核素衰變只產(chǎn)生單一子體放射性核素時，對于子體核素有：

第74頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用75任何時刻t，子體核素的活度為：

對于母體核素A衰變時產(chǎn)生多子體核素的情況，由于母體核素衰變成某一子體核素B的衰變分支比是一定的，因此，子體核素的活度為：

圖2-22母子體核素活度-時間曲線A－母體核素，B－子體核素，C－總活度第75頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用762.瞬間平衡與長期平衡

由于發(fā)生器中母體核素的壽命一般都比子體核素的壽命長，即由單一子體核素活度公式在時，有

像這樣一個恒定的活度比值的情況稱之為瞬時平衡。在瞬時平衡情況下，子體活度減少的速率與母體活度減少的速率相同。當且t足夠大時，有或此時，母子體核素活度幾乎相等，這種平衡稱為長期平衡。第76頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用772.4.2

放射性核素發(fā)生器的類型根據(jù)母子體核素的分離方式，放射性核素發(fā)生器的類型主要有色譜型發(fā)生器、升華型發(fā)生器、萃取型發(fā)生器。由于色譜型發(fā)生器具有結(jié)構(gòu)緊湊、淋洗操作簡單、易防護等優(yōu)點，已經(jīng)成為目前最常用的一種放射性核素發(fā)生器。第77頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用782.4.3

制備放射性核素發(fā)生器的要求1.母體核素的選擇

在選擇母體核素時，通常需要考慮子體核素的用途及核性質(zhì)（射線類型、能量、半衰期等）、母體核素的半衰期、母子體核素的分離、母體核素的生產(chǎn)能力等幾個方面來考慮。母體核素主要通過三種途徑獲得：核反應堆輻照、回旋加速器輻照、從核裂變產(chǎn)物中提取。第78頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用792.發(fā)生器結(jié)構(gòu)設計

放射性核素發(fā)生器的結(jié)構(gòu)，隨母體和子體核素分離方法、發(fā)生器規(guī)格的不同而不同。分離方法是根據(jù)有利于母子體核素的分離和對子體核素純度等的要求來選擇的。通常采用的分離方法有離子色譜法、溶劑萃取法和升華法等，其中最常用的是離子色譜法。第79頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用802.4.4

醫(yī)用放射性核素發(fā)生器應具備的條件子體核素有適當長短的半衰期、合適的輻射類型和能量。子體核素應具有良好的藥物學性質(zhì)。放射性核素發(fā)生器的母體核素容易大量生產(chǎn)，另外，要求母體核素的半衰期應盡可能的長，使發(fā)生器具有較長的使用期。母、子體核素容易分離。第80頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用812.4.5

主要放射性核素發(fā)生器的制備自從1957年99mTc問世以來，99Mo-99mTc發(fā)生器（99Mo-99mTcGenerator）的臨床應用極大地促進了核醫(yī)學影像的發(fā)展。1.99Mo-99mTc發(fā)生器

99Mo-99mTc發(fā)生器中母體核素99Mo主要有兩種獲得方式，235U（n，f）99Mo和98Mo（n,γ）99Mo法。由于采用裂變99Mo生產(chǎn)的色譜發(fā)生器具有發(fā)生器制作簡單、淋洗方便、易防護、容易達到無菌、無熱源的要求等優(yōu)點，非常適于臨床應用，已經(jīng)成為目前最主要的一種發(fā)生器類型。第81頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用82A

裂變型99Mo-99mTc發(fā)生器圖2-2399Mo-99mTc發(fā)生器結(jié)構(gòu)及外觀母體核素99Mo以99MoO42-的形式吸附在Al2O3柱上，然后用0.9％NaCl等洗脫液將高價（＋7）的99mTc以99mTcO4-的形式洗脫下來，而母體仍留在發(fā)生器內(nèi)。第82頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用83圖2-24裂變99Mo-99mTc發(fā)生器制備工藝流程及環(huán)境區(qū)域劃分示意圖1.裂變型99Mo-99mTc發(fā)生器制備工藝流程及環(huán)境區(qū)域劃分第83頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用842.

裂變型99Mo-99mTc發(fā)生器的主要制備工序

柱填料的預處理

柱填料裝柱

裂變99Mo料液上柱及預淋洗

柱填料主要為三氧化二鋁。裝柱后，采用低酸度的HCl溶液對柱填料進行洗滌，以盡可能除去非常細小的三氧化二鋁。

采用濕法裝柱。由于酸性條件下氧化鋁表面帶正電荷，它能吸附呈負電的鉬酸根，所以裝柱時酸度控制在pH=2～3左右。

采用加壓或負壓方式將一定量的裂變99Mo加入色譜柱內(nèi)。然后用0.9%的生理鹽水預淋洗，檢驗發(fā)生器管路是否通暢。第84頁，共93頁，2022年，5月20日，2點44分，星期五2022/10/21核技術(shù)應用853.

發(fā)生器質(zhì)量控制條件①淋洗液性狀無色透明液體②淋洗效率③淋洗曲線④核純⑤放化純⑥發(fā)生器放射性活度⑦淋出液酸度要求淋洗液pH4.0～pH7.0⑧鋁含量要求鋁含量＜10μg·mL-1⑨細菌內(nèi)毒素等生物指標內(nèi)毒素含量＜2.0EU·mL-1第85