第十五屆全國核電子學與核探測技術學術年會直接法測氡儀的研制

汲長松、張樹衡[中核（北京）核儀器廠]2023/10/91第十五屆全國核電子學與核探測技術學術年會2023/10/81

2023/10/92直接法測氡儀的研制本工作介紹研制成功的無須刻度、通過測量參數(shù)、應用托馬斯公式直接獲得受測氣體樣品中氡濃度的測量儀器系列。2023/10/82直接法測氡儀的研制本工作介紹研制成功的氡濃度測量特點級聯(lián)衰變特性惰性元素放射性氣體

2023/10/93氡濃度測量特點2023/10/832023/10/94實用目的的氡濃度測量實驗方法進化

1測量對象

氡子體測量——子體濃度、子體潛能濃度測定

氡濃度測量——氡222、氡220測量

氡與氡子體平衡系數(shù)測量2023/10/84實用目的的氡濃度測量實驗方法進化2監(jiān)測目的進展與變化鈾鐳礦普查勘探【50～60年代】鈾鐳礦開采現(xiàn)場涉氡輻射防護監(jiān)測【60～80年代】

典型靈敏度≥103Bq/m3人類環(huán)境(住房與室外環(huán)境)放射性監(jiān)測【80年代～至今】典型靈敏度≤400Bq/m3（室內）典型靈敏度～10Bq/m3（室外）2監(jiān)測目的進展與變化鈾鐳礦普查勘探【50～60年代】3現(xiàn)今氡濃度測量方法與儀器研制

主要任務的限定×放射性事故與高危場合×職業(yè)放射性工作場合√環(huán)境放射性監(jiān)測典型靈敏度——【1~10Bq/m3】量級氡濃度監(jiān)測（海、湖邊→陸地）3現(xiàn)今氡濃度測量方法與儀器研制

主要任務的限定×放

氡濃度的相對測定九種主要方法電離電流法【電離室法、靜電計法】閃爍室【盧卡斯Lucas室】法靜電場法活性炭吸附法雙濾膜相對法氣球法徑跡蝕刻法α卡法及改進的α卡法

α能譜法2023/10/97氡濃度的相對測定九種主要方法電離電流法【電離室法、靜電計法2023/10/98氡濃度的相對測定方法的共同特點

在應用于氡濃度測定之前必須對所用儀器、裝置或設備，用已知濃度的標準氡進行刻度（或標定）獲得測量示值與氡濃度間的轉換系數(shù)，俗稱k值測量結果與約定標準值進行比較的相對測量方法2023/10/88氡濃度的相對測定方法的共同特點2023/10/99絕對法（直接法）氡濃度測量方法與儀器該類儀器經(jīng)二十幾年的不斷發(fā)展,已經(jīng)形成系列商品儀器被市場接受。2023/10/89絕對法（直接法）氡濃度測量方法與儀器2023/10/9101直接測氡濃度方法的產生背景

雙濾膜測氡法是在1960年前后提出由于缺少可以根據(jù)出口濾膜的

計數(shù)準確計算被測氣體中氡濃度的方程式，較長時間被用作測氡濃度的相對方法。1969年托馬斯（Thomas）推導出了托馬斯雙濾膜絕對測氡公式經(jīng)實驗驗證成立。雙濾膜測氡法成為氡濃度的絕對測量方法。該方法的測量結果不受氡與其子體放射性平衡程度的影響及無須刻度2023/10/8101直接測氡濃度方法的產生背景2雙濾膜直接測氡濃度原理2023/10/9112雙濾膜直接測氡濃度原理2023/10/8112.1子體過濾與RaA子體的產生2023/10/912樣氣穿過入口濾膜A，樣氣中的氡釷射氣子體基本上被入口濾膜濾凈。從該時刻開始，氡以T1/2＝3.82d的半衰期衰變而產生RaA子體。由于樣氣通過衰變室的渡越時間遠小于RaA子體的半衰期（3.05min）。因此可以認為，在樣氣由入口濾膜A至出口濾膜C之間的渡越過程中，由RaA衰變出的RaB子體原子數(shù)極少，忽略不計。即，在樣氣渡越中，只考慮由氡衰變出的RaA子體核。對RaB子體的忽略進入測量誤差2.1子體過濾與RaA子體的產生2023/10/8122.2渡越過程中氡濃度的變化樣氣通過入口濾膜的渡越過程中，氡濃度隨時間是變化的。估算表明在渡越時間為1/3min量級時，氡的濃度減小僅為十萬分之四。即，從進入衰變室至穿過出口濾膜的時間間隔內，

完全有理由認為在采樣過程中，衰變室內氡的濃度是不變的。2023/10/9132.2渡越過程中氡濃度的變化2023/10/8132.3出口濾膜對RaA子體的收集樣氣在透過入口濾膜之后，在渡越過程中產生的RaA子體，以氣溶膠的形式存在。到達出口濾膜時被收集于出口濾膜上。2023/10/9142.3出口濾膜對RaA子體的收集樣氣在透過入口濾膜之后，2

2.4對出口濾膜上α發(fā)射體的探測

在“濾膜測量位”上測出“C”的

計數(shù)X。據(jù)X，由托馬斯公式直接依據(jù)儀器的結構與運行各參數(shù)值得到被測樣氣的氡含量。

2023/10/915

2.4對出口濾膜上α發(fā)射體的探測

在“濾膜測量3托馬斯氡濃度直接測定公式托馬斯氡濃度直接測定公式實驗的低速采樣、直管式衰變室、測氡靈敏度較低等特點，當將其擴展到需要較高靈敏度的環(huán)境氡濃度（＜10Bq/m3量級）測定時，部分原被忽略的參數(shù)的影響已不可忽略。觀察到明顯的負值系統(tǒng)偏差。需加以修正。

CRn—氡濃度；X－

粒子的計數(shù)；E－

（4

）探測效率；V－衰變室的容積L；Z－衰變修正因數(shù)；Ff－擴散修正因子；

—過濾效率；

—

自吸收；S—能譜修正系數(shù)；Ω—探頭幾何修正因數(shù)；G—重力沉降損失修正系數(shù)。2023/10/9163托馬斯氡濃度直接測定公式托馬斯氡濃度直接測定公式實3托馬斯氡濃度直接測定公式參數(shù)2023/10/9173.1探測效率EE為探頭對采樣濾膜源的探測效率，習慣上稱作4

探測效率。3.2衰變修正因數(shù)Z樣氣穿過入口濾膜A進入衰變室B后，至結束對出口濾膜上α粒子發(fā)射的測量過程中，存在4個動態(tài)過程：1—氡不斷地衰變出RaA子體等；

2—出口濾膜C不斷收集RaA子體，并在濾膜上衰變成RaB、RaC子體等；3—停止采樣后，RaA子體向C上的沉積過程終止，但在C上的RaA等子體以RaA為母體的級聯(lián)衰變繼續(xù)進行；

4—測量α計數(shù)過程中，級聯(lián)衰變繼續(xù)進行。衰變修正因數(shù)Z是考慮上述四個動態(tài)過程，以氡濃度為準進行修正的因數(shù)。托馬斯據(jù)級聯(lián)衰變方程組計算得出了變修正因數(shù)Z值。3托馬斯氡濃度直接測定公式參數(shù)2023/10/8173.1探]3.3擴散修正因子Ff2023/10/918樣氣由入口濾膜A向出口濾膜C的渡越過程中產生的RaA子體，由于布朗運動而導致向衰變室B的室壁的沉積—擴散損失。Ff是考慮RaA子體這一擴散損失的修正因子。托馬斯給出了通過一根圓形截面管而不沉積的粒子份額的精確公式，并計算了以

＝

DL/q為變量的Ff（

）函數(shù)值。

=3.1416D—擴散常數(shù)，對RaA原子取D＝0.085cm2/sL—衰變室長度，cmq—采樣流速，cm3/s。文獻中以列表的形式給出部分Ff（

）]3.3擴散修正因子Ff2023/10/8183.4過濾效率Σ

托馬斯公式中實際上取過濾效率

＝1，改進后的托馬斯公式中采用實際測定的過濾效率值。*原托馬斯公式2023/10/9193.4過濾效率Σ2023/10/8192023/10/9202023/10/8203.5自吸收因子β2023/10/921

理論與實驗證實，含氡樣氣采樣后的濾膜，作為α粒子放射源，其對α粒子的自吸收效應是不能被忽略的。采用雙層濾膜法對濾膜的自吸收因子進行了實驗測定并引入改進的托馬斯公式。3.5自吸收因子β2023/10/8212023/10/9223.6

能譜修正系數(shù)S托馬斯公式中E是α探測器探測氡釷子體α粒子的探測效率。為獲取該參數(shù)的數(shù)值需用標準氡釷子體α源實驗測定。鑒于迄今還沒有氡釷子體標準源可供使用，探測效率E皆選用239Pu（E

=5.1554MeV,73.3%;5.1429MeV;15.1%）進行測量。而氡子體發(fā)射的α粒子（E

＝6.00MeV；7.69MeV），與釷子體發(fā)射的α粒子（E

＝7.81MeV）與239Pu不同。這導致用239Puα源測定的探測效率參數(shù)E＝0.40，與氡釷子體α源的探測效率E’的偏離。必須引入能譜修正因數(shù)S對此加以修正。2023/10/8223.6能譜修正系數(shù)S3.7探頭幾何因數(shù)Ω采樣濾膜氡子體α源的直徑，一般與測定探測效率E所用的239Puα面源的直徑不同。由此導致的系統(tǒng)誤差用探頭幾何因數(shù)Ω加以修正。探頭幾何因數(shù)Ω修正，實際上就是兩次測量幾何條件差異的估算。文獻[6]給出各修正因數(shù)的測定方法與結果。2023/10/9233.7探頭幾何因數(shù)Ω2023/10/8232023/10/924氣溶膠粒子在衰變室內渡越過程中，由于重力沉降而不可避免的導致?lián)p失——重力沉積損失。重力沉降修正因數(shù)G考慮衰變室內，氡子體粒子在由入口濾膜至出口濾膜的渡越過程中，由于粒子自身的質量受重力影響而導致的沉降于衰變室壁的損失所進行的修正。重力沉降損失服從斯托克斯定律。上述3.4～3.8五個參數(shù)的引入托馬斯公式后，系統(tǒng)誤差基本消失。據(jù)改進后的托馬斯公式研制系列直接法氡濃度測量儀。3.8

重力沉降修正因數(shù)G2023/10/8243.8重力沉降修正因數(shù)G4直接測氡儀設計[4]研制成功以衰變室容積不同（V＝40L;15L;8L）為主要區(qū)別，導致測氡靈敏度不同的三種直接法測氡儀。主要用于低氡濃度的環(huán)境放射性測定。設計中采用負壓取樣、采樣流速確定保證采樣氣流為層流、大面積、低本底α粒子探測器、重力沉降影響的排除、快速更換濾膜撲捉更多比分的RaAα粒子等方法與技術措施，使所研制的直接測氡儀具有實驗方法——無須標定；及性能指標兩方面的特點。同時出于研制成果的商品化水平的考慮，儀器擴展了子體濃度與子體潛能密度測定及氡與其子體放射性平衡系數(shù)的測定功能。圖2示出FT648型（V=15L）測氡儀的原理示意圖。2023/10/9254直接測氡儀設計[4]研制成功以衰變室容積不同（5直接測氡儀的主要技術指標5.1靈敏度

根據(jù)測氡濃度的實際應用，關鍵是應對α差錯的產生加以概率要求，即樣品測量的判斷限。判斷限靈敏度的物理意義——測量凈計數(shù)大于判斷限時，可以預先選定的概率斷定，該凈計數(shù)與樣品中的氡含量相關。為評價本系列測氡儀采用９５％置信度靈敏度。2023/10/9265直接測氡儀的主要技術指標5.1靈敏度2023/10/82023/10/9275.2固有誤差

將具有約定真值濃度Ct的標準濃度氡,輸給受試直接法測氡儀。然后進行采樣、計數(shù)，最后得計數(shù)Ｘ。計算出被測氣體氡濃度的實驗值Ci。則Ct與Ci差異即為國有誤差。2023/10/8275.2固有誤差6主要應用效果采用本系列儀器曾對北京大氣氡濃度晝夜變化規(guī)律進行了測定[3]。結果示于圖3。虛線表示空氣氡濃度的日平均值為8.5Bq/m3。最大值出現(xiàn)在午夜1～5時，達18.5Bq/m3。最低值出現(xiàn)在中午，達3.7Bq/m3。晝夜變化達5倍左右。國產直接法測氡儀主要性能列于下表中。

2023/10/9286主要應用效果采用本系列儀器曾對北京大氣氡濃度晝夜20