1、光催化工作介紹雙金屬位點CuIn5S8超薄納米片實現(xiàn)高選擇性光催化CO2還原成CH4作者構(gòu)建一種雙金屬位點型超薄納米片用于精準調(diào)控CO2還原產(chǎn)物的選擇性。理論模擬和原位紅外光譜測試結(jié)果表明，低配位的Cu和In位點能夠與CO2分 子作用生成高穩(wěn)定的Cu-C-O-In中間體， 由于該中間體的C原子上加氫形成CHO 中間體的反應(yīng)是放熱反應(yīng)，能夠自發(fā)的進行，從而使其更傾向于生成甲烷。工作介紹在缺陷表面增強超氧化物生成，實現(xiàn)高選擇性光氧化工作介紹ACS Nano綜述：二維黑磷光催化二維黑磷因其有趣的化學(xué)和物理性質(zhì)在光催化過程中引起極大的關(guān)注。作者總結(jié)概述了多體效應(yīng)在基于二維黑磷的光催化中的關(guān)鍵作用，并舉

2、例說明相關(guān)光誘導(dǎo)物種主導(dǎo)的光激發(fā)過程與其中涉及的光催化行為之間的關(guān)系。最后，本文還討論了基于二維黑磷的太陽能利用的相關(guān)挑戰(zhàn)和機遇。工作介紹多孔WO3納米片實現(xiàn)光催化固氮直接合成硝酸作者以層狀水合氧化鎢為前驅(qū)物，經(jīng)拓撲轉(zhuǎn)化得到了高活性面暴露的厚度約為3.5nm的多孔納米片。超薄納米片結(jié)構(gòu)富含吸附位點，在不加犧牲劑和助催化劑的情況下，其催化產(chǎn)硝酸的產(chǎn)率為1.92 mgg-1h-1。理論計算表明，多孔納米片內(nèi)層高動量電子的躍遷參與光催化反應(yīng)過程，可提高催化產(chǎn)硝酸的效率。工作介紹二維超薄黑磷的光催化應(yīng)用作者利用液相剝離法制備了超薄黑磷納米片，并對其光激 發(fā)過程進行了研究。結(jié)合光致發(fā)光譜和超快光譜，研究

3、人員證實了在可見光和紫外光激發(fā)下黑磷納米片分別呈現(xiàn)出兩套顯著不同的熒光發(fā)射和動力學(xué)弛豫過程，揭示了二維超薄黑磷中存在的子能帶結(jié)構(gòu)和激發(fā)光子能量依賴的光激發(fā)過程。得益于此，黑磷納米片光催化活性氧物種的產(chǎn)生具有顯著的光開關(guān)特性：可見光和紫外光激發(fā)下，黑磷納米片產(chǎn)生的主要活性氧物種分別為單線態(tài)氧和羥基自由基。工作介紹半導(dǎo)體光催化劑激子過程的調(diào)控鑒于具有混亂能量梯度的結(jié)構(gòu)因素能夠使得激子解離成自由載流子，研究人員以BiOBr材料為例提出通過缺陷結(jié)構(gòu)的引入來提升材料載流子相關(guān)光催化性能。理論模擬顯示，隨著距離氧空位越來越近，原本由鉍原子主導(dǎo)的帶邊電荷密度分布逐漸變?yōu)橛摄G、溴原子的同時主導(dǎo)， 這預(yù)示著激子

4、在氧空位附近不穩(wěn)定。光致發(fā)光譜分析顯示， 較之無缺陷樣品，含氧空位樣品的激子發(fā)射強度降低和壽命加快，同時氧空位發(fā)射明顯依賴于激子態(tài)發(fā)射，說明氧空位能夠加速體系中的激子解離。超快光譜顯示， 含氧空位BiOBr樣品的載流子馳豫時間較之無缺陷樣品具有大約12倍提升，證實了體系中提升的激子解離過程和增加的自由載流子產(chǎn)率。光催化測試顯示，無缺陷和含氧空位BiOBr在可見光激發(fā)下產(chǎn)生的活性氧物種分別為單線態(tài)氧和超氧自由基，說明了兩種材料中分別由激子和載流子主導(dǎo)的光催化過程，進一步印證了氧空位誘導(dǎo)的激子解離現(xiàn)象。得益于其提升的自由載流子產(chǎn)生，含氧空位BiOBr材料呈現(xiàn)出優(yōu)異的選擇性芐胺偶和氧化反應(yīng)活性。電催

5、化工作介紹N摻雜石墨烯上負載單原子Mo，高效催化CO2還原成甲酸鹽作者利用單Mo原子負載超薄N摻雜石墨烯，將二氧化碳電催化還原為甲酸鹽。以離子液體(ILs)為電解質(zhì)時，電催化劑的催化效率比常規(guī)N摻雜石墨烯有顯著提高。MoNG的電催化CO2生成甲酸鹽的法拉第效率比N摻雜石墨烯提高了一倍，甲酸鹽產(chǎn)率達到747 mmol/(gcatalh )。工作介紹原子級分散Sn+位點實現(xiàn)高效穩(wěn)定的CO2電還原以金屬Sn為例，作者首先采用快速冷凍-真空干燥-煅燒方法制備了千克級的單原子Sn+負載N摻雜石墨烯。同步輻射X射線吸收精 細結(jié)構(gòu)和高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡證明原子分散的Sn 原子帶正電荷， 使得CO

6、2 活化和質(zhì)子化能夠通過穩(wěn)定CO2* 和HCOO-*自發(fā)地進行。此外，N摻雜也促進了限速的甲酸解吸步驟。工作介紹結(jié)構(gòu)扭曲的CoxFe1-xWO4，用于高效析氧工作介紹Chem綜述解讀二維電催化水分解催化劑：玩轉(zhuǎn)電荷分布和自旋態(tài)調(diào)控具有特殊原子和電子結(jié)構(gòu)的二維（2D）超薄固體在追求高效電催化性能方面具有無限的潛力，并已被確定為研究催化劑構(gòu)效關(guān)系的完美平臺。在這篇綜述中，作者首先清楚地揭示了本征電荷與自旋序和電催化性質(zhì)之間的基本關(guān)系。然后，在此 基礎(chǔ)上，作者總結(jié)了最近在2D超薄固體中調(diào)節(jié)電學(xué)行為和自旋序以優(yōu)化電催化水分解性能的嘗試。此外，作者強調(diào)了超薄電催化劑中晶格，電荷和自旋序之間的耦合關(guān)系。最

7、后，作者們還就這個充滿希望的領(lǐng)域中存在的挑戰(zhàn)和未來的研究方向提出了一些十分有價值的個人觀點。工作介紹富含氟終止基的超薄MXene納米片，實現(xiàn)高效電催化析氫二維過渡金屬碳化物可作為電催化劑。其中，原子厚度Ti2CTx模型(其中Tx為表面終止基，如-F、-O、-OH)納米片，理論計算和電化學(xué)實驗表明，表面富含F(xiàn)端可以促進Ti2CTx納米片的質(zhì)子吸附動力學(xué)，降低其電荷轉(zhuǎn)移阻力，從而提高活性位點的反應(yīng)活性，有利于電極動力學(xué)。高被引工作介紹，自工作介紹2D原子層中的離域自旋狀態(tài)增強電催化氧析出作者首次采用沒有高或低自旋態(tài)的NiII基化合物 顯示出在將原子層引入結(jié)構(gòu)變形之后，它們的 旋態(tài)可以被離域。Ni原

8、子的離域自旋狀態(tài)不僅可以提供高導(dǎo)電性，而且可以提供活性位點與體系 的反應(yīng)中間體之間的低吸附能。結(jié)果如預(yù)期的那樣，具有結(jié)構(gòu)變形的鎳-硫族化物的超薄納米片顯示出顯著增強的電催化氧析出活性。工作介紹ZnIn2S4層缺陷介導(dǎo)的電子空穴分離，用于光驅(qū)動CO2還原工作介紹富含缺陷的MoS2納米壁催化劑用于高效析氫作者制備了厚度可控的缺陷MoS2納米壁催化劑，并顯著提高了催化劑的性能。受益于高度暴露活躍網(wǎng)站和邊緣粗糙 表面伴隨著特殊的結(jié)構(gòu)，富含缺陷的二硫化鉬納米壁催化劑顯示優(yōu)異的HER活性。工作介紹層內(nèi)奧斯瓦爾德熟化過程制備超薄納米篩用于增強的電催化析氧反應(yīng)受制備核殼結(jié)構(gòu)的經(jīng)典機理奧斯瓦爾德熟化機理的啟發(fā)，

9、作者首次提出了二維限域的刻蝕層間奧斯瓦爾德熟化機理，實現(xiàn)了氫氧化鎳超薄納米篩的制備。通過液相剝離，作者首先合成了鎳鋁雙金屬氫氧化物（ Ni-Al LDH）超薄納米片，進而通過強堿環(huán)境下溫和的水熱反應(yīng)，實現(xiàn)了原位的鋁組分刻蝕去除與鎳組分層內(nèi)奧斯瓦爾德熟化，得以實現(xiàn)片內(nèi)成孔以及孔徑均一化。通過時間演化的形貌分析結(jié)合DFT理論計算，作者對層內(nèi)奧斯瓦爾德熟化的機理做了系統(tǒng)闡釋，使其有望成為一種具有普適性的合成新策略。工作介紹單層BiVO4光催化還原CO2制甲醇本文中作者制備了克級的單層的BiVO4，單層性質(zhì)使得所有的缺陷都存于表面，此外可以通過改變合成方法調(diào)節(jié)器表面空穴的多少。作者通過正電子湮滅技術(shù)和X射線熒光光譜檢測其中V空穴的數(shù)量，并且通過進一步DFT計算發(fā)現(xiàn)V空穴使得費米能級上出現(xiàn)了新的缺陷能級并且使得費米能級附近出現(xiàn)光生空穴的富集，從而使得該材料具有更高的電導(dǎo)性和電子空穴分