中藥材硫磺熏蒸后有害物質(zhì)及其危害研究進展 本文檔格式為 WORD,感謝你的閱讀。 ）及有害重金屬等的殘留，嚴重影響了中藥材品質(zhì)。該文從硫磺的種類及用途入手，對硫磺熏蒸方法、硫磺熏蒸的中藥材品種、硫磺熏蒸中藥材的有害物質(zhì)殘留及其危害進行概述總結(jié)，深入探討硫磺熏蒸中藥材后有害物質(zhì)的殘留對人體健康的危害，為中藥材硫磺熏蒸方法的規(guī)范化及替代技術的選擇提供理論依據(jù)。 關鍵詞 中藥材；硫磺熏蒸；有害物質(zhì)殘留；危害 收稿日期 2013-12-04 基金項目 科技部行業(yè)專項（ 201307008） 通信作者 陸兔林，教授，博士生導師，研究方向為中藥炮制及中藥質(zhì)量標準研究， Tel： E-mail： 作者簡介 毛春芹，高級實驗師，主要研究方向為中藥質(zhì)量控制及新藥研發(fā)， Tel：（ 025） 85811835， E-mail： 用硫磺熏蒸中藥材最早文字記載見于地方志溫縣志對 1900 年光山藥的加工與貯藏養(yǎng)護技術的描述，該 方法的引入與當時西方醫(yī)藥知識和技術的傳播密切相關，被認為是中藥材加工和貯藏養(yǎng)護技術進步的體現(xiàn)。硫磺熏蒸法通過加熱使硫磺升華，釋放出的硫磺分子均勻地分布在中藥表面而形成一層均勻的保護膜，以起到防霉變、防蟲蛀等作用；與中材中的水分結(jié)合生成的酸不僅可抑制細菌的生長，還對植物組織有軟化作用，使細胞膜透水性增加，縮短干燥時間。 干燥是產(chǎn)地加工中的一個重要環(huán)節(jié)，是影響中藥材品質(zhì)的重要因素。而中藥材的品質(zhì)與臨床療效直接相關，為了有效干燥某些難以長期貯存的中藥材，硫磺熏蒸法得以廣泛應用。然而熏蒸用硫磺的品質(zhì)差異， 硫磺熏蒸方法的不恰當使用等，導致有害物質(zhì)殘留，多種中藥材中 SO 及重金屬元素嚴重超標，對人體健康造成嚴重危害。本文對硫磺的種類和用途進行系統(tǒng)歸納，總結(jié)硫磺熏蒸的方法及中藥材種類，深入分析硫磺熏蒸后中藥材中殘留的有害物質(zhì)對人體健康的危害，為硫磺熏蒸過程中硫磺種類的選擇，硫磺熏蒸中藥材品種的安全選用提供參考依據(jù)。 1 硫磺的種類及用途 硫磺是一種黃色或淡黃色粒（粉）狀或片狀物，易燃燒；溶于水，略溶于乙醇和乙醚，溶于二硫化碳、四氯化碳和苯；其對白粉菌科的真菌孢子及螨類具有選擇毒性，因此常用來殺蟲 、殺菌、防腐 1，有利于中藥材的干燥與儲存。 硫磺的分類形式較為多樣，按樣式可分為硫磺塊、片、顆粒、粉及液體硫磺。按加工方法的不同，可分為升華硫、精制硫及沉降硫等。按用途可分為食品級、工業(yè)級硫、農(nóng)業(yè)級、試劑純及分析純硫磺，其中最常見的為食品級和工業(yè)級硫磺。 工業(yè)硫磺是由石油煉廠氣、天然氣、焦爐氣等回收或者硫鐵礦、天然硫磺等制得；食品級硫磺（食品添加劑硫磺）則是以工業(yè)硫磺經(jīng)加工、處理、提純制得。兩者的區(qū)別主要在于其各項技術指標中有毒物質(zhì)含量的不同（表 1）。如按照 GB 3150-2010 食品添加劑硫磺規(guī)定，食品添加劑硫磺砷（ As）不得超過 0.000 1%，而 GB/T 2449-2006 中國工業(yè)硫磺指標中，合格品工業(yè)級硫磺 As 的限量為 0.05%。顯然，等級過低的工業(yè)硫磺若用于食品，純度遠遠不夠 2，天然硫磺亦然。 2 硫磺熏蒸方法及硫磺熏蒸的中藥材種類 2.1 硫磺熏蒸法 基層中藥材加工過程中，常在一個封閉的空間，用架子或其他器具隔開中藥材和硫磺，將中藥材密封處理之后點燃硫磺，以此進行硫磺熏蒸。常見的硫磺熏蒸方法有 3 種3。 2.1.1 容器硫磺 熏蒸法 中藥材置于熏制器具（烘灶、熏灶、熏箱）內(nèi)，頂部留幾個小孔，下部放少量硫磺粉，使其燃燒，散發(fā)煙霧，連續(xù)熏蒸 10 12 h，直至熏透。每百千克中藥材使用硫磺 0.5 kg。此法應用最為普遍，是一般基層加工的常用方法。 2.1.2 簡便硫磺熏蒸法 中藥材置于簡易容器內(nèi)，硫磺粉用較小器皿（小碗、小鐵盒等）放入容器底部，待煙霧充滿，用濕布蓋住容器外部，并用塑料膜封好，放置過夜后打開封蓋，揮盡硫煙。每百千克中藥材使用硫磺 1.2 kg。此法操作簡便，硫煙易揮散，對中藥材的質(zhì)量影響不大。 2.1.3 庫房硫磺熏蒸法 此法常用于中藥材庫房存儲的殺蟲、防腐，可依據(jù)需要熏制面積，按照一定的硫磺比例量（ 150 250 g m）在密閉熏房內(nèi)進行。分次于 2 3 d 內(nèi)燒完，每日燒 1 2 次，熏后再悶 3 d，可以充分發(fā)揮作用。 2.2 硫磺熏蒸的中藥材種類 中國藥典中硫磺熏蒸中藥材品種逐步減少，而收載藥材加工貯藏的文獻中，需要硫磺熏蒸的品種卻逐漸增加（表 2）。目前，硫磺熏蒸方法仍然存在，僅文獻記載產(chǎn)地加工中采用硫磺熏蒸的中藥材就有 29 個品種，在貯藏中采用硫磺熏蒸的藥材有 65 個品種。實際上，硫磺 熏蒸的中藥材已遠遠多于以上品種 4-6。 中藥材藥用部位、有效成分及含水量各異，加工時主要目的也不同，如有的中藥材以殺菌、防霉變?yōu)橹?，有的中藥材以控制含水量為主。因此使用硫磺熏蒸時應根據(jù)主要目的選擇具體的操作方法，如中藥材的投放量，硫磺的用量，硫磺引燃的方式，硫磺熏蒸的時間等的選擇都應有相應要求。然而，硫磺熏蒸方法多為經(jīng)驗的整編，描述較為籠統(tǒng)，操作方式因人而異，目前并無較為規(guī)范具體的硫磺熏蒸方法及設備，硫磺熏蒸的操作方式無法統(tǒng)一，從而對不同品種中藥材的品質(zhì)有所影響。 3 硫磺熏蒸中藥材 的有害物質(zhì)殘留 研究表明，硫熏后的中藥材可能出現(xiàn)嚴重的 SO 殘留量超標現(xiàn)象 中藥材本身在生長過程中所具有的 SO 殘留限量標準做出規(guī)定（表 3）。 研究發(fā)現(xiàn)， 200 多種 2 000 余批市售中藥材中有 200 余批在 150 400 mg kg；上海 13 個品種 140 批中藥材中 38 批次超出中國藥典規(guī)定限量，其中 24 批次超過 500 mg kg殘留量超標現(xiàn)象較為嚴重。 3.2 硫磺熏蒸中藥材的重金屬殘留量超標現(xiàn)象 一些國家對進口中藥材有整套的檢控程序和標準，中藥飲片或中成藥須在 指定的藥檢機構進行檢測，其中規(guī)定重金屬含量不得超標 18。部分國家或地區(qū)中藥材重金屬限量標準如下（表 4）。 研究發(fā)現(xiàn)，硫磺熏蒸當歸較非硫磺熏蒸當歸 As 含量升高約 62%， Pb 含量升高約 30%20；硫磺熏蒸山藥 Pb， Cd，As 均明顯高于非硫磺熏蒸山藥，其中硫磺熏蒸山藥 Cd 含量均超過 310 。上述數(shù)據(jù)顯示，硫磺熏蒸中藥材中重金屬殘留量遠遠高于非硫磺熏蒸中藥材，且部分品種經(jīng)硫磺熏蒸后重金屬殘留量超出中藥材重金屬限量標準。 4 硫磺熏蒸中藥材有害物質(zhì)殘留的危害 硫磺熏蒸中藥材后，過 量的 SO，部分有害重金屬超標并且殘留大量的硫 29。多數(shù)中藥材硫磺熏蒸后有效成分含量會降低 30-32， Zn， Fe， K， P 等一些對人體有益的微量元素含量會降低 20-22。此外，硫磺熏蒸產(chǎn)物還可能改變藥物的性味，破壞或改變方劑的功效 33，從而直接影響中藥飲片的質(zhì)量，降低藥物的功效，影響臨床療效 34。 中藥材中殘留的有害物質(zhì)會通過影響臨床療效而間接影響人類的健康，長期服用硫磺熏蒸的中藥材會導致抽筋、痙攣、腹瀉、腹脹、胃灼疼、胃腸道功能紊亂。從毒理學上來說，硫磺本身也是一種有毒危化品，可 引起眼結(jié)膜炎、皮膚濕疹等疾病，且對皮膚有弱刺激性。長期服用硫磺熏蒸的藥物，升華硫在人體內(nèi)大量蓄積，危害身體健康。此外，硫磺對血液細胞還有毒性作用，甚至可以導致肝硬化、心臟病、致盲 35。 4.1 二氧化硫 研究表明， SO 還可被吸收進入血液，對全身產(chǎn)生毒副作用，它能破壞酶的活力，從而明顯地影響碳水化合物及蛋白質(zhì)的代謝，對肝臟有一定的損害 40。 污染還有一定的雄性生殖毒性 46，能夠顯著影響小鼠雄性生殖細胞谷胱甘肽氧化還原系統(tǒng)和造成雄性生殖細胞 DNA 的損傷 47。 4.2 亞硫酸 硫磺熏蒸過程中產(chǎn)生大量的 SO，在中藥材及飲片中遇水解離成亞硫酸。過量的亞硫酸，會刺激眼睛，刺激呼吸道黏膜，導致喉嚨疼痛、水腫，嚴重時會產(chǎn)生胃部不適，嘔吐、腹瀉、惡心等不良反應 33。 4.3 硫化氫 SO 在腸內(nèi)能夠部分轉(zhuǎn)化為硫化氫而被人體吸收，進而導致硫化氫中毒。急性硫化氫中毒可引發(fā)一系列中樞神經(jīng)系統(tǒng)癥狀，如嘔吐、乏力、頭痛、頭暈、昏迷等 48。 4.4 重金屬 硫磺含有 Pb， As，鉈（ Ti）和微量的 Cd 和銻（ Sb）等劇毒元素，在熏蒸過程中會變 為蒸氣或氧化物等可揮發(fā)性的有毒物質(zhì) 49，硫磺熏蒸的中藥飲片入煎劑后，這些物質(zhì)則附著在藥物表面混懸于藥液中，被病人服用吸收。 天然硫磺含有一定量的 As 極易升華（升華點193 ），中藥材經(jīng)硫磺熏蒸時，其可隨煙氣升華出來，造成空氣污染。熏制人員較長時間熏蒸中藥材，也可能造成砒霜中毒 50。 熏蒸過程中生成的鉛蒸氣、氧化砷、氧化汞等揮發(fā)性有毒物質(zhì)，容易對人體呼吸道產(chǎn)生危害，嚴重的會直接侵害肝臟、腎臟。此外， SO 還原出的 Pb 一旦進入人體就很難排出，長期積累會危害人體造血機能，使胃腸道中毒， 甚至還會毒害神經(jīng)系統(tǒng)，損害心臟、腎臟功能 48， 51。 5 小結(jié) 5.1 硫磺熏蒸優(yōu)缺點 硫磺熏蒸后的中藥材，能較好的防蟲防霉，改善中藥材的外觀顏色，增加成品的色澤美感，在中藥材的貯藏運輸和提高商品價值等方面具有較大優(yōu)勢。然而，硫磺熏蒸中藥材中有害物質(zhì)的殘留，對中藥材品質(zhì)、臨床療效及人體健康均造成極大影響與危害。從中藥材的 “ 安全 ” 原則來看，硫磺熏蒸缺點遠大于優(yōu)點。 5.2 硫磺熏蒸缺點分析 近年來，硫磺熏蒸中藥材的缺點日益顯著，甚至達到“ 談硫色變 ” ，追根溯 源，這與硫磺熏蒸方法的不規(guī)范以及硫熏中藥材造成的危害是分不開的。首先，硫磺的品質(zhì)直接影響中藥材的質(zhì)量，來源產(chǎn)地不同、加工方法不同的硫磺，其重金屬等有害物質(zhì)的含量可以相差幾十倍甚至上百倍。其次，硫磺熏蒸方法的籠統(tǒng)性及經(jīng)驗性較強，硫磺熏蒸時間的長短相差較大、次數(shù)的多少不一、硫磺用量的大小也不同，對中藥材的品質(zhì)影響也有著較大的差異。最后，硫磺熏蒸中藥材種類較多，硫磺熏蒸對不同的中藥材中有效成分的化學結(jié)構、適宜酸堿度等的影響不同，單純的考慮外觀性狀而忽視內(nèi)在質(zhì)量易導致中藥材中有效成分和對人體有益元素的流失、轉(zhuǎn)化或性 狀的改變，而對人體有害的物質(zhì)則大量殘留于中藥材中，最終大大降低了中藥材品質(zhì)，降低了臨床療效，嚴重危害了人體的健康。 5.3 針對硫磺熏蒸對策及建議 針對以上問題，有關部門應加大對中藥材生產(chǎn)加工過程的監(jiān)督與管理，從源頭上抓好中藥材的質(zhì)量。為此，應制定相關規(guī)范與標準，如在硫磺品種的選擇上，應選用有害元素含量低于無害水平的原料，并將硫磺粉碎后用水洗滌，以除去有毒水溶性金屬鹽類等雜質(zhì)；又如在硫磺熏蒸方法的規(guī)范方面，制定更為細致的操作方法、操作流程，規(guī)范硫磺熏蒸設備、裝置，制定控制硫磺殘留的措施與 限度指標等；此外，還應嚴格控制硫磺熏蒸的中藥材種類，調(diào)研各類中藥材采收加工時的實際情況，并深入研究各類有效成分的藥效與作用機制，對于那些在產(chǎn)地加工干燥時用硫磺熏蒸實屬必須的中藥材，才能按指定的操作方案進行實施，而那些無論用何種硫磺和何種方法均對中藥材品質(zhì)影響要大的中藥材，應嚴令禁止硫磺熏蒸法的使用，并制定相應的處罰措施。 此外，在規(guī)范硫磺熏蒸方法的同時，有關部門還應努力尋求更加安全、無毒、無害的干燥加工方法，本著 “ 安全、有效 ” 的原則，提高我國中藥材的品質(zhì)，使我國的中藥產(chǎn)品以高品質(zhì)參與國際市場競爭。 參考文獻 1 宋書峰 . 食品豈能硫磺熏 J. 城市質(zhì)量監(jiān)督，2003（ 4）： 23. 2 胡文彥，徐華，余恒琳 . 硫磺熏蒸前后銀耳中 6種有害金屬元素的變化研究 J. 食品工業(yè)科技， 2013， 34（ 3）： 296. 3 程明，馮學鋒，楊連菊，等 . 硫磺熏制在中藥材加工和貯藏中的應用探討 J. 中國中醫(yī)藥信息雜志， 2010， 17（ S1）： 18. 4 馮學鋒，楊連菊，格小光 . 中藥材使用硫磺熏蒸方法探源 J. 湖南中醫(yī)藥大學學報， 2007， 27（ S1）： 374. 5 楊菊妹，周永良，陳偉麗 . 硫黃熏蒸方法之我見J. 中國藥業(yè)， 2013， 22（ 6）： 120. 6 彭月，李雪蓮，銀玲，等 . 中藥材硫熏法加工的研究現(xiàn)狀及其二氧化硫殘留檢測方法 J. 中藥與臨床， 2012， 3（ 5）： 5. 7 曹穎，何國偉 . 中藥材過度硫熏問題亟待解決 N. 中國中醫(yī)藥報， 2012-12-28（ 007） . 8 金輝，吳平安，劉峰林 . 硫黃熏蒸加工中藥研究綜述 J. 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