瀝青再生擴(kuò)散模型及再生效果評(píng)價(jià)方法分析和改進(jìn)裴妍;徐光紅;李有光【摘要】Degreeofdiffusionisanimportantindextoreflectregenerationprogressofageingasphalt,whilediffusionmodelscandescriberegenerationofreclaimedasphaltpavement(RAP)morevisually.Thispaperconductscomparativeanalysisforexistingmodels,diffusiontheories,evaluationmeansfordiffusioneffectandregenerationeffectofregenerantsusedfordescriptionofasphaltdiffusionandsummarizesdifferencesbetweendifferentmodels,theoriesandtestconditions.ThepaperregardsthatanRAPageingasphaltfilmclosertoactualstateshouldbefurthersoughtandfeasibilitystudyonevaluationmethodsshouldbestrengthened.ThepaperproposestoobserveregenerationprogressviathetestmethodsimulatingregenerativeRAPageingasphaltfilmandthemeanscombiningHNuclearMagneticResonance(HNMR)andinfrared(IR),andtorepresenttheregenerationeffectbymeansofconductivitymethodofasphaltcolloidstructure.%擴(kuò)散程度是反映老化瀝青再生進(jìn)程的重要指標(biāo),而擴(kuò)散模型可以更加直觀地對(duì)回收瀝青路面材料(RAP)再生進(jìn)行描述.對(duì)比分析現(xiàn)有用于描述瀝青擴(kuò)散的模型、擴(kuò)散理論、擴(kuò)散效果評(píng)價(jià)手段及再生劑再生效果,總結(jié)不同模型、理論、試驗(yàn)條件間的差異，認(rèn)為應(yīng)進(jìn)一步尋找一種更接近實(shí)際狀態(tài)的RAP老化瀝青膜，并加強(qiáng)評(píng)價(jià)方法的可行性研究.提出可通過模擬再生RAP老化瀝青膜的試驗(yàn)方法,運(yùn)用核磁共振(HNMR)與紅外(IR)相結(jié)合的手段，觀察再生進(jìn)程并用瀝青膠體結(jié)構(gòu)的電導(dǎo)率方法對(duì)再生效果進(jìn)行表征.【期刊名稱】《公路交通技術(shù)》【年(勤期】2013(000)001【總頁數(shù)】5頁(P38-41,46)【關(guān)鍵詞】瀝青再生;擴(kuò)散模型;擴(kuò)散機(jī)理;擴(kuò)散效果評(píng)價(jià)【作者】裴妍;徐光紅;李有光【作者單位】重慶大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，重慶400045;重慶市智翔鋪道技術(shù)工程有限公司，重慶400067;重慶大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，重慶400045【正文語種】中文【中圖分類】U416.217在自然因素和荷載的長(zhǎng)期作用下，瀝青路面會(huì)出現(xiàn)龜裂、坑洞和車轍等形式的破壞［1］。在維修時(shí)，將從瀝青路面層獲得的舊路面材料稱為回收瀝青路面材料(RAP)。已有的研究和實(shí)踐表明，RAP再生在解決能源消耗、降低瀝青路面周期成本及固廢處理等問題方面卓有成效，并且再生后的瀝青混凝土至少能獲得與傳統(tǒng)瀝青混凝土結(jié)構(gòu)持平的性能［2］。因此，RAP再生的關(guān)鍵技術(shù)問題是如何恢復(fù)老化瀝青的性能，重點(diǎn)研究?jī)?nèi)容則是再生劑在老化瀝青中的擴(kuò)散。目前，關(guān)于再生技術(shù)均假定:在攪拌條件下，再生劑能夠與老化瀝青混合料混溶即老化瀝青可以從混合料中分離出來，并與新瀝青或再生劑混合均勻［3］。然而相關(guān)試驗(yàn)和研究表明，老化瀝青均是以瀝青膜的形式裹附于舊料表面，再生效果的好壞直接取決于再生劑或新瀝青在老化瀝青膜中擴(kuò)散的速度、比例、均勻性等［4］。所以，關(guān)注的焦點(diǎn)應(yīng)為舊瀝青的性質(zhì)能否得到有效恢復(fù)。新瀝青或再生劑是借助機(jī)械的攪拌力與之混溶，當(dāng)新瀝青僅僅是粘附在老化瀝青膜表面而無法與老化瀝青膜均勻混溶時(shí)，老化瀝青就無法達(dá)到百分之百的再生利用。此時(shí)，室內(nèi)再生瀝青性能試驗(yàn)獲取的結(jié)果就無法反映再生瀝青混合料中再生瀝青的真實(shí)狀態(tài)和性能。因此，本文對(duì)已有的用于描述瀝青再生的擴(kuò)散模型及再生效果的評(píng)價(jià)方法進(jìn)行分類，對(duì)比分析不同理論和評(píng)價(jià)方法的差異，指出現(xiàn)有模型及方法可能存在的不足并提出進(jìn)一步改進(jìn)的想法。1擴(kuò)散的研究方法及表征瀝青再生劑擴(kuò)散效果的參數(shù)WhiteoakD的研究表明［5］,在混合時(shí)間足夠的前提下，再生劑與RAP達(dá)到混溶要滿足下列條件:首先，二者必須相容性良好且能夠達(dá)到機(jī)械混合均勻;其次，再生劑在老化瀝青中能很好地?cái)U(kuò)散?？梢?，擴(kuò)散仍是整個(gè)過程的關(guān)鍵，而影響擴(kuò)散的因素很多。Cussler認(rèn)為［6］，再生劑分子的尺寸、對(duì)彎矩和扭矩的限制、分子間作用力、溫度、RAP形態(tài)等都會(huì)對(duì)擴(kuò)散產(chǎn)生不同程度的影響。工程實(shí)踐中，常用的表征瀝青擴(kuò)散效果的參數(shù)有針入度、粘度、軟化點(diǎn)、混合自由能、溶解度等。因針入度等存在不能表征瀝青在寬溫度和寬荷載時(shí)間下的性質(zhì)，所以通常以再生瀝青和老化瀝青的混合自由能和溶解度參數(shù)理論為基礎(chǔ)，考察再生劑在老化瀝青中的擴(kuò)散情況。擴(kuò)散的研究方法一般是通過建立模型來實(shí)現(xiàn)。歸納總結(jié)之前的研究，通常使用擴(kuò)散模型和傳質(zhì)模型對(duì)擴(kuò)散進(jìn)行數(shù)學(xué)描述。對(duì)這2種模型進(jìn)行評(píng)價(jià)認(rèn)為:擴(kuò)散模型易于分析濃度與位置及時(shí)間的關(guān)系;傳質(zhì)模型則對(duì)試驗(yàn)現(xiàn)象和結(jié)果分析效果較好［7］。對(duì)于再生劑與瀝青，由于其組成復(fù)雜、分子結(jié)構(gòu)多樣、擴(kuò)散機(jī)理也較復(fù)雜，所以并非所有機(jī)理都適合于描述瀝青的擴(kuò)散?；谶@2種模型基礎(chǔ)上的擴(kuò)散理論有Fick定律、對(duì)流傳質(zhì)理論、分子動(dòng)力學(xué)模擬理論、crack擴(kuò)散理論等，本文對(duì)幾種常用的經(jīng)典理論進(jìn)行總結(jié)、分析和闡述。2擴(kuò)散機(jī)理描述2.1Fick擴(kuò)散理論Fick擴(kuò)散［8］是用Fick定律對(duì)擴(kuò)散進(jìn)行數(shù)學(xué)描述，是闡述化學(xué)位對(duì)擴(kuò)散理論影響方面應(yīng)用最廣泛的理論。在Fick擴(kuò)散中，再生劑作為滲透劑。在RAP中，時(shí)間與老化瀝青對(duì)再生劑的攝取量有影響。Fick擴(kuò)散模型均假設(shè)試驗(yàn)過程中溫度和壓強(qiáng)不變且不存在大范圍的靜電作用。Fick定律表述如下：式中，c為濃度計(jì)為時(shí)間以為位置;。為擴(kuò)散系數(shù)。RAP中，再生劑和舊瀝青之間存在濃度梯度，在一定溫度條件下會(huì)發(fā)生擴(kuò)散。二者的濃度在沿瀝青膜的垂直方向上，隨時(shí)間增長(zhǎng)會(huì)逐漸混合均勻。通過假設(shè)和公式推導(dǎo)得出:再生劑的擴(kuò)散過程所需時(shí)間與瀝青薄膜厚度成正比。眾所周知［9］,瀝青的結(jié)構(gòu)復(fù)雜，因此再生劑在RAP中的擴(kuò)散問題也變得復(fù)雜。工程實(shí)踐中，老化瀝青是以瀝青膜的形式裹附于集料的表面，瀝青膜厚度很薄，只有微米級(jí)。運(yùn)用Fick擴(kuò)散來描述再生試驗(yàn)的經(jīng)典模型是Karlsson的簡(jiǎn)化擴(kuò)散界面模型。由于試驗(yàn)中所取瀝青層較厚，用其作為擴(kuò)散模型來描述再生劑的擴(kuò)散與實(shí)際RAP層厚度相差很大，存在不合理性，所以，可以嘗試在實(shí)驗(yàn)室用旋轉(zhuǎn)薄膜烘箱試驗(yàn)所形成的粘附在燒杯壁上的老化瀝青來模擬實(shí)際裹附在RAP表面的老化膜。由上述分析可以看出，F(xiàn)ick擴(kuò)散具有一定的局限性。2.2對(duì)流傳質(zhì)理論老化瀝青以瀝青膜的形式粘附于集料表面，新加入的再生劑借助機(jī)械攪拌的作用與老化瀝青進(jìn)行混溶。該混溶過程的微觀質(zhì)量運(yùn)動(dòng)在一定程度上符合描述運(yùn)動(dòng)流體與固體表面之間或兩運(yùn)動(dòng)流體之間質(zhì)量傳遞的對(duì)流傳質(zhì)理論［10］。用于描述對(duì)流傳質(zhì)理論的代表性模型有薄膜模型和滲透模型?，F(xiàn)有的老化瀝青與再生劑之間的擴(kuò)散傳遞就是基于此完成的。黃曉明等［3］應(yīng)用對(duì)流傳質(zhì)理論對(duì)影響老化瀝青有效再生率的因素進(jìn)行了研究并取得了一定的成果。但是，對(duì)于傳質(zhì)模型本身，實(shí)踐中大量試驗(yàn)結(jié)果表明，在大多數(shù)傳質(zhì)過程中，傳質(zhì)系數(shù)K與擴(kuò)散系數(shù)D的關(guān)系為SDn(n=0.5~1.0),且常用薄膜模型理論和滲透模型理論對(duì)傳質(zhì)過程進(jìn)行描述。滲透模型理論認(rèn)為，對(duì)流傳質(zhì)系數(shù)n與擴(kuò)散系數(shù)D成二次方關(guān)系，薄膜模型理論則認(rèn)為成一次方關(guān)系?？梢姳∧つＰ屠碚摵蜐B透模型理論確定的對(duì)流傳質(zhì)系數(shù)僅表現(xiàn)了實(shí)際的邊界狀態(tài)，用上述傳質(zhì)模型得到的傳質(zhì)系數(shù)來描述再生劑的擴(kuò)散必然存在片面性［11］。因此，應(yīng)建立新的傳質(zhì)模型專門用于瀝青再生擴(kuò)散研究。黃鳳良［11］在分析薄膜模型、滲透模型理論特點(diǎn)的基礎(chǔ)上，還基于邊界層理論提出了確定對(duì)流傳質(zhì)系數(shù)的膜滲模型，并獲得了利用膜滲模型確定的對(duì)流傳質(zhì)系數(shù)的表達(dá)式。將其與運(yùn)用滲透模型理論、薄膜模型理論及Frossling經(jīng)驗(yàn)公式獲得的對(duì)流傳質(zhì)系數(shù)進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)膜滲模型更適合邊界理論。所以，可以嘗試將更符合邊界理論的膜滲模型用于再生劑擴(kuò)散效果的描述。2.3分子動(dòng)力學(xué)模擬理論分子動(dòng)力學(xué)模擬理論是通過微觀信息間接反映再生劑在老化瀝青中的擴(kuò)散程度，并通過對(duì)RAP中老化瀝青與再生劑混合過程中的分子微觀變化行為的模擬，為再生機(jī)理的解釋提供微觀信息基礎(chǔ)［12］。通常模擬內(nèi)容包括溶解度參數(shù)和相互作用能。溶解度參數(shù)是表征高分子溶液相容性的重要指標(biāo)，同樣適用于瀝青溶液。溶解度參數(shù)模擬體系有軟瀝青質(zhì)體系，軟瀝青質(zhì)/芳香分(甲苯、硝基苯等)混合體系等。相互作用能反映再生劑組分與老化瀝青相互作用的強(qiáng)弱，呈現(xiàn)負(fù)值時(shí)表現(xiàn)為吸引，且負(fù)值越大，吸引作用越強(qiáng)。相互作用能模擬的體系有:老化瀝青/飽和分體系，老化瀝青/芳香分混合體系等。目前，瑞典隆德大學(xué)針對(duì)再生劑在老化瀝青中擴(kuò)散做了大量的研究工作，但涉及到分子模擬的卻很少。國(guó)內(nèi)張永興等［12］曾運(yùn)用分子動(dòng)力學(xué)模擬再生劑與老化瀝青的作用機(jī)理，其具體模擬過程如下:首先在上述溶解度參數(shù)和相互作用能模擬體系的基礎(chǔ)上利用construction軟件建模;然后對(duì)所建模型進(jìn)行預(yù)平衡動(dòng)力學(xué)模擬和模擬積分，定時(shí)收集體系內(nèi)各原子的運(yùn)動(dòng)軌跡;最后應(yīng)用ANALYSIS分析軟件對(duì)所得到的模擬數(shù)據(jù)進(jìn)行分析以得到溶解度參數(shù)，并用Minimizer對(duì)動(dòng)力學(xué)完成后的最終構(gòu)型進(jìn)行能量計(jì)算。與Fick定律和傳質(zhì)過程不同的是，分子動(dòng)力學(xué)能夠模擬實(shí)際狀態(tài)中RAP老化瀝青形態(tài)，以較高的精度對(duì)擴(kuò)散的微觀機(jī)理進(jìn)行描述。因此，就準(zhǔn)確性而言，分子動(dòng)力學(xué)模擬也是研究擴(kuò)散機(jī)理的一個(gè)很好方向。3瀝青再生效果評(píng)價(jià)方法早在1924年，Nelensteyn就提出了〃正庚烷瀝青質(zhì)”的概念，認(rèn)為瀝青質(zhì)是作為〃膠核”分散在瀝青中，而后現(xiàn)代膠體理論對(duì)其進(jìn)行了豐富。瀝青的老化使瀝青四組分打破了之前的平衡，組分間比例失調(diào)，配伍性下降［13］。而再生是老化的逆過程，因此，再生后體系中的膠體穩(wěn)定性是衡量再生效果好壞的重要指標(biāo)，再生劑再生效果的評(píng)價(jià)也是基于此完成的。以下對(duì)幾種常用評(píng)價(jià)方法進(jìn)行分析比較。3.1凝膠色譜分析凝膠色譜法對(duì)高分子物質(zhì)的分離具有較好效果，常用于高聚物相對(duì)分子量分布測(cè)試以及相對(duì)分子量分級(jí)分析。試驗(yàn)中，通過樣品流經(jīng)不同孔徑凝膠色譜柱將大小分子分離開［14］。李進(jìn)等［1］通過對(duì)基質(zhì)瀝青、老化3h瀝青、老化3h再生瀝青分子量的確定，對(duì)瀝青再生后膠體的分散情況進(jìn)行描述。YoungS.Doh等［15］也借助凝膠色譜分析(GPC)對(duì)瀝青再生后內(nèi)部孔徑分布均勻性進(jìn)行了測(cè)試，發(fā)現(xiàn)在同一再生混合料中，較大分子的分布存在不均勻性，即瀝青粘度不均勻，故指出了傳統(tǒng)再生方法的不足，其成為有效檢測(cè)瀝青再生效果的重要手段［14］。較傅里葉紅外光譜法，凝膠色譜分析具有分離效能高、靈敏度高，可檢測(cè)10-11-10-13的物質(zhì)，適于做痕量分析，且分析速度快。不足之處是對(duì)未知物質(zhì)的定性比較困難。瀝青是復(fù)雜的有機(jī)混合物，組分之間有相互重疊，而凝膠色譜法的檢測(cè)器不能按物質(zhì)的不同給出信號(hào)，反映的只是分子的信息，因此，如果沒有一支純物質(zhì)色譜圖相對(duì)照，則很難判斷某一物質(zhì)峰代表何種物質(zhì)。如果將色譜與其他分析方法聯(lián)用，如色譜-質(zhì)譜、色譜-紅外光譜、色譜-電化學(xué)等，便可以解決再生瀝青成分中未知物的定性分析問題。國(guó)內(nèi)水恒福等［16］采用核磁-紅外相結(jié)合手段對(duì)道路瀝青的改性過程進(jìn)行了研究，獲得了改性瀝青中更為準(zhǔn)確的結(jié)構(gòu)參數(shù)。3.2濁度滴定評(píng)價(jià)瀝青結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性試驗(yàn)中，常采用不穩(wěn)定指數(shù)Ic、針入度指數(shù)PI和濁度滴定法等方法來評(píng)價(jià)瀝青結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性［17］。其中，Ic是通過化學(xué)組成的不同間接來判別膠體結(jié)構(gòu)，而瀝青的組成復(fù)雜且不同產(chǎn)地的瀝青組分含量、性質(zhì)差異都較大，所以，此法會(huì)對(duì)評(píng)價(jià)效果產(chǎn)生不利影響。針入度軟化點(diǎn)法計(jì)算公式使用的前提是瀝青中含蠟量較少，但在瀝青老化過程中會(huì)生成微晶蠟，含蠟量的增加使PI公式的使用具有不準(zhǔn)確性。實(shí)際上，瀝青再生效果的檢驗(yàn)方法中，濁度滴定法最優(yōu)。濁度滴定不必先將瀝青的成分進(jìn)行分離，無需通過測(cè)定組分間的化學(xué)組成就可以直接評(píng)價(jià)瀝青膠溶狀態(tài)。但此方法的缺點(diǎn)在于瀝青甲苯溶液為黑色，使用普通濁度滴定儀很難確定滴定的終點(diǎn)。Pauli［18］基于Heithaus開發(fā)的專門適用于瀝青濁度滴定的滴定儀，提出了半自動(dòng)濁度滴定試驗(yàn)方法，但此法很難做到精確的定量分析。3.3瀝青膠體結(jié)構(gòu)的電導(dǎo)率評(píng)價(jià)方法瀝青質(zhì)因具有極性而導(dǎo)電?；跒r青膠體在電場(chǎng)作用下的評(píng)價(jià)，可以快速簡(jiǎn)便地對(duì)瀝青再生效果進(jìn)行描述。Folfand、李美霞等［19］先后采用施加外電場(chǎng)的方法對(duì)瀝青膠體的導(dǎo)電性進(jìn)行了研究，得到了膠體聚沉與質(zhì)量分?jǐn)?shù)導(dǎo)電率之間的關(guān)系，均認(rèn)為體系的質(zhì)量分?jǐn)?shù)導(dǎo)電率達(dá)到最大值時(shí)瀝青質(zhì)開始聚沉。瀝青質(zhì)和膠質(zhì)在瀝青中締合，以瀝青質(zhì)為膠核而形成的導(dǎo)電顆粒，顆粒變大會(huì)導(dǎo)致所測(cè)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)電導(dǎo)率下降，反之，則上升。瀝青-正庚烷體系的電導(dǎo)率和瀝青的質(zhì)量分?jǐn)?shù)可以在短時(shí)間內(nèi)定量描述再生瀝青的聚沉狀況即擴(kuò)散是否均勻。描述公式如下：式中"為試驗(yàn)測(cè)得的瀝青體系的電導(dǎo)率，s/m;m為正庚烷質(zhì)量，g;m0為瀝青質(zhì)>,g；u為正庚烷的體積，mL;p為正庚烷的密度。對(duì)再生后瀝青各組分所占比例進(jìn)行分析是一種間接評(píng)價(jià)再生效果的方法。這種方法的缺陷在于:組分分析只能粗略估計(jì)各種化合物的含量，對(duì)于組分分子粒徑大小及分布是否均勻等很難作出判斷。對(duì)于不同性質(zhì)的瀝青，其瀝青質(zhì)的性質(zhì)對(duì)瀝青整體的膠溶性會(huì)產(chǎn)生不同的影響，相同的再生劑也可能會(huì)產(chǎn)生不同的再生效果。況且再生劑是一種復(fù)雜的多組分物質(zhì)構(gòu)成的混合物，各組分含量都相同的再生劑可能有不同的分子構(gòu)成，對(duì)同種瀝青的再生效果顯然也不同。所以，用化學(xué)組分的區(qū)別來評(píng)價(jià)再生劑的再生效果具有明顯的局限性。而電導(dǎo)率方法卻能有效區(qū)分不同再生劑對(duì)瀝青質(zhì)的膠溶能力，是一種有效鑒別再生劑再生效果的試驗(yàn)方法。對(duì)于2種芳香烴含量相近的再生劑，采用再生劑的化學(xué)組分無法區(qū)分再生劑再生效果的好壞，而電導(dǎo)率試驗(yàn)方法則可以輕易判斷再生劑再生效果的差異。因此，可在傳統(tǒng)組分分析的基礎(chǔ)上，借助外加電場(chǎng)的作用對(duì)瀝青膠體的分散均勻性進(jìn)行描述，從而更好地認(rèn)識(shí)再生過程中的擴(kuò)散進(jìn)程。4結(jié)論再生劑在RAP中的擴(kuò)散，無論在擴(kuò)散模型還是擴(kuò)散機(jī)理及評(píng)價(jià)的描述上都存在諸多問題，就擴(kuò)散模型而言，無論是經(jīng)典的擴(kuò)散模型還是傳質(zhì)模型，都不能很好地模擬實(shí)際使用過程中再生劑滲透老化瀝青的狀況，相反，分子動(dòng)力學(xué)模擬更與實(shí)際相貼切。因此，有必要在實(shí)驗(yàn)室找到一種直接、有效的模擬再生劑在實(shí)際RAP中擴(kuò)散的試驗(yàn)方法，再采用HNMR與IR相結(jié)合的現(xiàn)代測(cè)試手段對(duì)再生劑在老化瀝青中的擴(kuò)散進(jìn)行描述，分析再生劑在裹附于集料表面的老化瀝青中的結(jié)構(gòu)形態(tài)和擴(kuò)散效果，以及它們之間作用的內(nèi)在規(guī)律。目前，就瀝青再生效果的評(píng)價(jià)方法而言，再生瀝青的電導(dǎo)率評(píng)價(jià)方法對(duì)再生瀝青膠體體系穩(wěn)定性評(píng)價(jià)效果較好，但更深入的穩(wěn)定性測(cè)試方法及機(jī)理還有待于進(jìn)一步研究。參考文獻(xiàn)【相關(guān)文獻(xiàn)】[1]李進(jìn).瀝青再生劑擴(kuò)散行為及其影響因素研究[D].東營(yíng):中國(guó)石油大學(xué)(華東),2012.[2]XinjunLi,TimothyRC,MihaiOM.RecycledAsphaltPavementEffectonBinderandMixtureQuality[EB/OL].2005-02-06.[3]馬濤，黃曉明，張久鵬.基于復(fù)合理論的老化瀝青再生規(guī)律[J].東南大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版，2008,38(3):520-524.[4]楊毅文，馬濤，卞國(guó)建，等.老化瀝青熱再生有效再生率檢測(cè)方法[J].建筑材料學(xué)報(bào)，2011,14(3):418-422.[5]WhiteoakD.ShellBitumenHandbook[M].[S.l.]:ShellBitumen,1990.[6]CusserEL.Diffusion-MassTransferinFluidSys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