竹子制備的活性炭吸附分散紅染料：過程參數(shù)、優(yōu)化吸附動力學(xué)和吸附平衡的研究王亮貴摘要本研究使用的是效應(yīng)面優(yōu)化法（RSM）,用來研究活性炭對分散紅167染料的吸附過程。F400，是一種商業(yè)活性炭，可以用來進行同時性比較。方差性分析表明，過程參數(shù)如接觸時間、溫度或彎曲度和溫度之間的交互作用，都對染料吸附劑的去除有顯著影響。RSM結(jié)果表明，最佳的接觸時間、溫度、初始燃料的濃度和吸附劑用量對吸附劑的影響是15.4h、500C、50.0毫克每升和12.0克每升。在這些條件下，去除PBAC的效率可達到百分之90.23。驗證試驗的結(jié)果證實了模型的RSMde的預(yù)測，吸附數(shù)據(jù)Freundlich和Temkin等溫模型進行了擬合。此外，熱力學(xué)分析表明，對于這兩種吸附劑，吸附是一個物理的、自發(fā)的、熵增加和吸熱的過程。關(guān)鍵詞吸附、染料分散紅167、效應(yīng)面優(yōu)化法、動力學(xué)、平衡一．介紹分散紅167染料(DR167)是一種有機物質(zhì),由于其鮮艷的顏色,完成色譜和高洗滌和輕型快速脫水等特點，廣泛應(yīng)用于各種產(chǎn)品,包括皮革、絲綢、尼龍、織物、羊毛和毛皮的制作。高度有色廢水的排放是目前世界上主要的環(huán)境問題之一,因為這些類型的廢水及其代謝物有毒,誘發(fā)病變或致癌,對所有形式的生命構(gòu)成潛在的健康威脅(Reife和弗里曼1994)。因此,各種方法已經(jīng)研究出來用來治理貝爾染料廢水。這些方法可以分為四類:(1)物理;(2)化學(xué);(3)生物;(4)聲,輻射和電(古普塔etal.2007a,b,古普塔和Rastogi20082009;古普塔和蘇亞斯2009;Hameed和譚2010)。盡管運營成本昂貴(羅賓遜etal.2001),目前在工業(yè)中使用最廣泛和最有效的物理方法是仍然是使用活性炭(古普塔和Sharma2003)。非可再生原料,目前用作吸附劑,如煤炭,價格昂貴,而且造成環(huán)境污染。因此，今年來，為了利益增長考慮，非常規(guī)廢料包括工業(yè)、農(nóng)業(yè)和城市垃圾廢物都不采用此方法，在中國,這樣的一個來源是灰煤毛竹。這個源于attrac,由于其適度的高碳含量和低數(shù)量的氮、硫和氫(Edwardetal.2008年)。在我以前的研究中(2012年),吸附的染料分散紅167到PBAC水解決方案研究了使用單個參數(shù)對過程的影響,如接觸時間、初始pH值、染料溶液的初始濃度和溫度。然而,調(diào)查僅研究了單獨的因素,保持其它操作因素的水平不變,并沒有描述所有工藝參數(shù)的綜合效應(yīng)。這些限制可能超過——來統(tǒng)計實驗設(shè)計方法的應(yīng)用。RSM方式組成的數(shù)學(xué)和統(tǒng)計技術(shù)的集合,使用定量數(shù)據(jù)從適當(dāng)?shù)膶嶒瀬泶_定回歸模型方程和操作條件,可用于開發(fā)、改進和優(yōu)化流程。RSM可以用來評估的相對重要的一些影響吸附的因素，甚至用于復(fù)合形式的交互因素(邁爾斯和蒙哥馬利2002)。許多研究——都采用這種模型和優(yōu)化方法，應(yīng)用于不同的污水處理流程,包括廣告——吸附(劉etal.2011;Chowdhuryetal.2012年),照片——electrocatalytic氧化(古普塔etal.2011b,岜沙etal.2012年),芬頓+Fenton-like集成過程(Dominguezetal.2012年),異構(gòu)的照片——芬頓過程(Kasirietal.2008年),coagulation-floc-culation過程(Ahmadetal.2005;王etal.2011年),超聲波降解Parsa(和Abbasi2010)和生物降解過程(Sharmaetal.2009年)。基于這個前提,CCD在RSM選擇調(diào)查的累積效應(yīng)不同操作參數(shù)對分散染料作用不同。二．材料與方法1.吸附質(zhì)和吸附分散紅167(AR,CI11338;MF,C23H26ClN5O7;MW,519.9;lmax,464海里)被選為吸附物。蒸餾水是用來調(diào)節(jié)de-染料溶液的濃度，分光光度計是用來衡量lmaxusing染料的濃度標(biāo)準(zhǔn)的校準(zhǔn)曲線。初始pH值調(diào)整可使用0.1摩爾每升的鹽酸或0.1摩爾每升的氫氧化鈉來解決。光度分析表明，lmaxof染料分子在pH值的變化不敏感的研究范圍。根據(jù)以前的一篇論文報道(王2012)，在目前的研究中,PBAC被選用，使用的方法是PBAC正磷酸和PBAC的特征。此外,F400來說，常被用作對比吸附劑。DR167批量吸附實驗中，批量吸附到吸附劑。2.實驗設(shè)計CCD應(yīng)用于實驗研究的設(shè)計，最大DR167吸附的獨立變量。一般來說,CCD由2n的階乘向2n軸向跑,0分(6復(fù)制)數(shù)量的中心。24分階乘CCD為四個獨立變量,每個在五個層次,由16個因子分,八軸向分六復(fù)制采用中心的點。三十吸附實驗共同管道中的一式兩份,和平均值進行進一步的計算。一般來說,不同的變量被表達在不同的單位或有不同變化的局限性。對反應(yīng)的影響的意義只能在編碼后進行比較。統(tǒng)計計算的變量Xiwas編碼可根據(jù)以下方程:表1顯示了四個可控變量及其編碼和實際值。應(yīng)被用來開發(fā)相關(guān)的實證模型，對染料吸附的反應(yīng)變量使用二度多項式方程，由以下方程:在彝族人預(yù)測響應(yīng)(染料去除效率);b0是常系數(shù);bi,biiandbijare系數(shù)的線性,二次和交互xjare吸附變量的編碼值。實驗數(shù)據(jù)分析的軟件Design-Expert版本8.0.5b(美國stat容易)。方差分析進行識別的充分性開發(fā)模型和統(tǒng)計學(xué)意義的回歸系數(shù)——ficients。此外,三維響應(yīng)面曲線被繪制測試各種獨立參數(shù)之間的交互。3.動力學(xué)和平衡模型非線性回歸分析通常涉及maximi——sation或誤差分布基于最大化共同朝向標(biāo)準(zhǔn)。因此,五非線性動力學(xué)方程和七表2中列出非線性等溫線方程被用來評估動態(tài)平衡數(shù)據(jù)和實驗數(shù)據(jù),分別。國際化和Akaike重量(wi)是用來確定最佳吸附系統(tǒng)的模型。國際化是計算每個模型的方程(Hurvich和蔡1989):m是實驗數(shù)據(jù)點的數(shù)量和p是擬合模型的參數(shù)的數(shù)量。RSS是平方偏差的剩余金額(測量,和擬合曲線)之間。Akaike重量可以表示為:Δi=AICi?minAIC。模型與國際化的最小值和最大的wii估計模型被認為是最接近現(xiàn)實的候選人。三．結(jié)果與討論1.pH值對吸附的影響解決方案的初始pH值的影響DR167染料的吸附到PBAC和F400來說在相同的條件下,研究了,結(jié)果如圖1所示。結(jié)果表明,初始溶液的pH值有一個考慮,對分散染料的吸附能力影響吸附劑和染料的去除與increas下降——荷蘭國際集團(ing)博士是減少染料去除pH值1.0和2.0之間的特別大。相似的吸附結(jié)果已報告文學(xué)(2007年)《國際審計準(zhǔn)則》等。在pH值為1.0,的最大染料刪除PBACF400來說達到61.2%和82.7%,分別表示,有一些差異,兩者之間存在吸附劑表面。因此,以下實驗在pH值1.0。另外,很明顯,在24小時達到吸附平衡——嗯PBAC和F400來說。2.中心復(fù)合設(shè)計分析設(shè)計矩陣和執(zhí)行批處理吸附實驗獲得的實驗結(jié)果顯示在表3給出了CCD矩陣。最后的二次模型方程有關(guān)的染料去除效率測試獨立變量(軟件)開發(fā)的實際變量給出方程式。(7)、(8)PBACF400來說,分別。在方程式系數(shù)所顯示術(shù)語。(7)、(8)因素X1,X2andX4display協(xié)作積極影響染料去除,而X3displays影響染料去除的百分比。此外,實證模型PBAC和F400來說是非常相似的。方差分析是一種統(tǒng)計技術(shù),將全變差的一組數(shù)據(jù)與特定的組件相關(guān)聯(lián)的變異來源測試假設(shè)的參數(shù)模型。大的F值表明,大部分的變異可以解釋為一個回歸方程,而低p值(<0.05)表明,模型被認為是統(tǒng)計學(xué)意義(邁爾斯和蒙哥馬利2002)。對于YPBACandYF400,方差分析的結(jié)果統(tǒng)計數(shù)據(jù)表中列出的二次模型S1(見補充數(shù)據(jù))表明,兩個模型都意義重大和低概率值(p<0.0500)。對F400來說,重要的模型條款X1,X2,X4,X1·X2,X2·X4,X12,X22and×。每個源獲得的黨衛(wèi)軍方差分析量化它的重要性在清除過程中,隨著學(xué)生的價值增加,相應(yīng)的源的意義在這個過程中也會增加(Geyikcetal.2012年)。當(dāng)檢查源(表S1)的大小,溫度對吸附劑的顯然是一個主導(dǎo)因素,其次是劑量、接觸時間和初始染料濃度。模型的擬合優(yōu)度進一步檢查之間的相關(guān)系數(shù)(R2)實驗值和響應(yīng)變量的值預(yù)測的模型(圖2)。R2value方法1(0.96對0.97YPBACandYF400in表S1)模型和顯示一個好的ob-服務(wù)之間的相關(guān)性和預(yù)測的值在給定的試驗——塔爾域。與此同時,‘預(yù)測R2值兩種吸附劑也在合理的協(xié)議調(diào)整R2值(表S1)。簡歷(表S1)的降低值落在可接受的范圍之內(nèi)(0.5-13.5%)和建議更好的精度,通過實驗獲得的數(shù)據(jù)的可靠性。此外,一方面缺乏適應(yīng)值(大于0.05)隱含的二次模型的有效性。此外,足夠preci——錫安是用來測量的足夠的信號模型被用來導(dǎo)航——制藥設(shè)計空間(Kobahti2007)?？偟膩碚f,方差分析分析證明了這兩個模型預(yù)測的適用性的批量吸附染料去除效率DR167兩吸附劑,研究了模型實驗因素的限制范圍內(nèi)。三維響應(yīng)面和二維等高線圖的圖形化表示回歸方程用于確定變量的最優(yōu)值范圍內(nèi)考慮。每個輪廓曲線代表無限的組合兩個測試變量與其他兩個變量保持在各自的最佳水平。PBAC的情節(jié)和F400來說無花果所示。3、4和5。圖3顯示了接觸時間和溫度的綜合影響(染料濃度和劑量固定在零水平,分別)的吸附DR167PBACF400來說,圖4描述了溫度和用量之間的交互(染料濃度和接觸時間分別固定在零級),和圖5顯示之間的交互活性炭dos——年齡和染料濃度(接觸時間15小時,溫度30在無花果。3、4和5,溫度,活動的劑量——制碳和接觸時間對染料去除有積極的影響,而最初的染料濃度對吸附略有負面影響。很明顯,溫度的斜坡情節(jié)(無花果。3和4)更比吸附-樹人的接觸時間和劑量,這意味著溫度的影響大于的時間或吸收劑的用量。殘差的正態(tài)概率圖是用來檢查數(shù)據(jù)的正常(圖6)。對于這兩種吸附劑,情節(jié)上的數(shù)據(jù)點相當(dāng)接近直線下降,英蒂——介質(zhì)實驗通常來自distribut-ed人口(安東尼2003)。這些結(jié)果意味著PBAC展品吸附性能類似于F400來說。根據(jù)成本的減少吸收過程對于一個給定的廢水,操作條件的標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置在最大程度的初始染料濃度(50.0毫克升?1)和吸附劑的最低劑量(12.0gL?1)的接觸時間和溫度設(shè)定范圍內(nèi)10.5--19.5h和30-50°C,分別獲得馬克斯-imum染料去除效率。響應(yīng)變量YPBAC和YF400were組最高的重要性。圖7顯示了一個斜坡愿望,來自41個最佳點通過數(shù)值最優(yōu)化。最好的局部最大值為吸附劑被發(fā)現(xiàn)在接觸時間15.4小時,系統(tǒng)溫度50°C,一個初始染料-tration農(nóng)用地50.0毫克L?1和吸附劑用量12.0gL?1。根據(jù)變量的優(yōu)化參數(shù),除DR167percenta來驗證優(yōu)化結(jié)果在預(yù)測最優(yōu)條件下,七個驗證性實驗(最初的染料濃度50.0毫克L?1,pH值1.0,吸附劑用量12.0gL?1,溫度50°C和接觸時間15.4小時)為每個吸附劑進行。的吸附結(jié)果DR167到PBACF400來說分別為87.71%和90.53%,較低的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為8.57%和7.23%,分別。的吸附能力PBAC和F400來說計算是36.54毫克克?1和37.72毫克克?1,分別。PBACim-證明50%的吸附能力通過優(yōu)化相比以前的報告(王2012)。此外,實驗值密切同意從RSM獲得的結(jié)果。因此,響應(yīng)面優(yōu)化的結(jié)果進行驗證。然而,在考慮實際應(yīng)用,染料溶液的pH值調(diào)整pH值3.0,在最優(yōu)條件下執(zhí)行的驗證性實驗。在這種情況下,結(jié)果DR167吸附到PBACF400來說分別為76.57%和80.34%。計算吸附capaci——tiesforPBACandF400were31.91mgg?1and33。這也是明顯的去除性能PBAC接近F400來說。3.吸附研究兩種吸附劑的吸附機制investi——封閉在優(yōu)化條件下確認RSM固定的程度。4.吸附動力學(xué)處理廢水的吸附動力學(xué)意義重大,并提供有價值的洞察吸附反應(yīng)的反應(yīng)途徑和機制。廣告——吸附動力學(xué)實驗進行了混合50.0-ml染料溶液pH值(1.0)在最初的染料濃度的50.0毫克L?1吸附劑用量0.60g的脾氣——原50°C,180rpm的震動速度rangingfrom0to16h和接觸時間。Table5showstheparameterfitandthe結(jié)果。從最小的國際化和最大的作業(yè)指導(dǎo)書,是evidentthattheactualkineticdataofthestudiedadsorbentsfit使用非線性符合一級mod-el更大程度上,這意味著通過物理吸附過程發(fā)生的交互。此外,量化寬松,calvalue非線性符合一級模型更好的量化寬松政策,同意expvalue量化寬松政策相比,calvalues的其他模型。5.吸附等溫線平衡等溫線在這項研究中使用非線性等溫線模型進行分析(表2),對吸附劑的等溫線進行了在不同初始DR167濃度從10.0到50.0毫克20L?1,40和60°C與其他變量保持不變,包括pH值為1.0,24小時的接觸時間和劑量的12.0gL?1的活性炭。表S2(見補充數(shù)據(jù))列出的結(jié)果比較平衡等溫線mod-隧道?；趪H化和wivalues,實驗數(shù)據(jù)在20°C和40°CPBACTemkin模型適合最好,而弗模型提供了最適合的吸附數(shù)據(jù)60°C。然而,實驗數(shù)據(jù)在40°C和60°CF400來說符合弗模型優(yōu)于其他模型,而Temkin模型適合其它模型相比,它更接近實驗結(jié)果比帶三個參數(shù)的描述試驗——精神等溫線數(shù)據(jù)。報告了類似的結(jié)果在其他地方(Akpa和Unuabonah2011)。弗等溫線是一個經(jīng)驗方程,可用于異構(gòu)系統(tǒng)顯示吸附分子之間的相互作用。1/nFparameter、astheheterogeneityfactorcanbeusedtoindicatewhetherthe吸附是線性的(n=1),一個化學(xué)過程(nF>1)或physicalprocess(nF<1)。此外,可以值/nFbelowoneindicatesanormalLangmuirisothermwhile1/nFaboveoneis表明合作吸附(勞夫etal.2008年)。在這項研究中,的值nFforPBAC和F400來說都是一個以下,這意味著一個物理過程和正常的朗繆爾等溫線是有利的。有人指出kFwhich的值是一個粗略的指標(biāo)的吸附容量隨著溫度的增加,這意味著更高的溫度有利于染料的去除,吸附是一個吸熱的過程。6.熱力學(xué)研究吸附熱力學(xué)DR167PBAC,對于F400來說，研究從20°C到60°C。熱——自由能的變化等動態(tài)參數(shù)(ΔGo)、焓的變化(ΔHo)和熵的變化(ΔSo)計算評價——運動可行性和自發(fā)過程的性質(zhì)。ΔGo,ΔHoandΔSowere計算方程式。。CAe(mgL?1)平衡時的濃度對吸附劑吸附,Ce(mgL?1)在本體溶液平衡濃度的吸附物,T是開爾文溫度的解決方案,kdis平衡常數(shù)和R是氣體常數(shù)(8.314J摩爾?1k?1)。的價值kdcan獲得最低的實驗染料濃度(10.0毫克L?1)。ΔHovalues是確定邊坡的范托夫圖(圖8),被發(fā)現(xiàn)是37.415kJ摩爾?1和39.821kJ摩爾?1PBACF400來說,分別都不到40kJ摩爾?1。這一結(jié)果進一步證實了吸熱吸附的性質(zhì)和物理吸附的可能性。此外,這一結(jié)果是在協(xié)議與解吸實驗的結(jié)果。ΔSosuggest的積極價值,增加隨機性在固體界面。四．總結(jié)在這項工作中,24ccdRSM被用來優(yōu)化DR167染料的吸附到PBAC和F400來說批實驗。對于每一個吸附劑,實證二次方程了染料的吸附過程。方差分析統(tǒng)計表明,溫度、吸附劑用量和接觸時間對吸附有重要的影響,并且建立模型高度意義重大。獨立變量之間的相互影響,iables染料除討論了通過3d繪圖。最優(yōu)吸附變量對吸附劑接觸時間為15.4h,系統(tǒng)溫度50°C,最初的染料濃度50.0毫克L?1和12.0gL?1的吸附劑用量。這些最優(yōu)值是阻止——開采的多響應(yīng)優(yōu)化desirabil-密度函數(shù)。移除PBACF400來說,比例達到了90.23%和92.13%,分別以desirabil-0.937在最優(yōu)條件下的密度。結(jié)合最優(yōu)條件實際溶液的pH值為3.0,PBAC和F400來說染料去除效率分別為76.57%和80.34%,分別。實驗數(shù)據(jù)還見sub-武功,DR167染料的吸附在吸附-樹人pseudo-first非線性類型。確認這一研究是由浙江省教育委員會發(fā)布。Y201224951參考文獻[1].AhmadAL,IsmailS,BhatiaS(2005)Optimizationofcoagulation–flocculationprocessforpalmoilmilleffluentusingresponsesurfacemethodology.EnvironSciTechnol39:2828–2834.[2].AkpaOM,UnuabonahEI(2011)Small-samplecorrectedAkaikeinformationcriterion:anappropriatestatisticaltoolforrankingofadsorptionisothermmodels.Desalination272:20–26.AliI,AsimM,KhanTA(2012)Lowcostadsorbentsfortheremovaloforganicpollutantsfromwastewater.JEnvironManage113:170–183.[3].AminNK(2009)Removalofdirectblue-106dyefromaqueoussolutionusingnewactivatedcarbonsdevelopedfrompomegranatepeel:adsorptionequilibriumandkinetics.JHazardMater165:52–62.[4].AntonyJ(2003)Designofexperimentsforengineersandscientists.Butterworth-Heinemann,OxfordAnwarJ,ShafiqueU,WaheeduzZ,SalmanM,DarA,AnwarS(2010).RemovalofPb(II)andCd(II)fromwaterbyadsorptiononpeelsofbanana.BioresourTechnol101:1752–1755.[5].BashaCA,SaravanathamizhanR,ManokaranPetal(2012)Photo-electrocatalyticoxidationoftextiledyeeffluent:modelingusingresponsesurfacemethodology.IndEngChemRes51:2846–2854.[6].BhatnagarA,Sillanp??M(2010)Utilizationofagro-industrialandmunicipalwastematerialsaspotentialadsorbentsforwatertreatment—areview.ChemEngJ157:277–296.ChattereeS,KumarA,BasuS,DuttaS(2012)ApplicationofResponseSurfaceMethodologyforMethyleneBluedyeremovalfromaqueoussolutionusinglowcostadsorbent.ChemEngJ181:289–299.[7].ChowdhuryS,ChakrabortyS,SahaPD(2012)Responsesurfaceoptimizationofadynamicdyeadsorptionprocess:acasestudyofcrystalvioletadsorptionontoNaOH-modifiedricehusk.EnvironSciPollutRes.doi:10.1007/s11356-012-0989-7.[8].DomínguezJR,GonzálezT,PaloP,Cuerda-CorreaEM(2012)Fenton+Fenton-likeintegratedprocessforcarbamazepinedegradation:optimizingthesystem.IndEngChemRes51:2531–2538.[9].EdwardLKM,CheungWH,VinciKCL,McKayG(2008)Kineticstudyonbamboopyrolysis.IndEngChemRes47:5710–5722.[10].G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